JPH0643965B2 - 物質濃度を測定するためのセンサ素子 - Google Patents

物質濃度を測定するためのセンサ素子

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JPH0643965B2
JPH0643965B2 JP62101108A JP10110887A JPH0643965B2 JP H0643965 B2 JPH0643965 B2 JP H0643965B2 JP 62101108 A JP62101108 A JP 62101108A JP 10110887 A JP10110887 A JP 10110887A JP H0643965 B2 JPH0643965 B2 JP H0643965B2
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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、担体層及び少なくとも１つの指示薬物質を有
する指示薬層を備えたガス状や流体状の試料中の物質濃
度を測定するためのセンサ素子であって指示薬物質の少
なくとも１つの光学的性質が測定すべき物質との相互作
用においてその物質の濃度に対応して変化するものに関
する。
〔従来の技術〕
指示薬物質、特に測定すべき物質との相互作用を通じて
指示薬物質の蛍光指示特性を変化させてしまうようなも
のを備えた物質濃度を測定するための光学センサは、以
前から公知の技術である。ドイツ特許２５０８６３７号
からは、例えば、冒頭に述べた種類のセンサ素子が知ら
れており、それによれば指示薬溶液の薄い層が適当な担
体材料に付着され、その指示薬溶液は測定すべき物質に
対して浸透性の膜によって覆われている。この構成の担
体側には連設された光学素子を備えた照射装置と光測定
装置が励起ビーム及び蛍光ビームの路程中に配設されて
いる。
東ドイツ特許１０６０８６号から知られた構成におい
て、蛍光指示薬は測定室と参照測定室にわたって達して
いる層内に存在しており、この指示薬層は、しかし参照
測定室の領域において測定すべき媒体に対して覆われて
いる。測定室と参照測定室に関しての蛍光強度の差が直
接測定すべき物質の濃度に結び付く。２つの測定室から
の蛍光が光ファイバケーブルを用いて各フォトエレクト
リック変換器に送られる。
上記のセンサは、それで一般に、薄い層の形に形成され
得る反応室から構成され、その反応室には所定の幾何学
的配置で指示薬物質が存在している。試料とは面してい
ない側から、発光源と適当な光学装置、例えば光ケーブ
ル、光ファイバを通じて所定の波長の光が指示薬層に送
られる。指示薬層によって散乱反射された、つまり全方
向に放射された蛍光は、大体反応室あるいは指示薬層の
同じ側から再び適当な光学手段と相応なフィルタ装置を
用いてフォト検出器に送られる。反応室の光学装置に面
していない側は、ガス状又は液状の試料と接触してお
り、その際測定されるべき物質は一般に拡散によって反
応室に達することができ、そして指示薬物質の指示薬分
子との相互作用が起こり、指示薬はその光学的性質、特
に吸収度を物質濃度に対応して変化させる。この変化の
度合と性向が測定されるべき要素と機能的な関係を持
つ。
〔発明が解決すべき問題点〕
この種の構成の大きさは、一方ではセンサ自体の大きさ
により、他方では光学装置、特に蛍光又は反射ビームを
取り出すために必要な装置の形状と大きさにより決ま
る。この種のセンサの場合、例えばマイクロ分析装置へ
の適用において、これを著しく小型化すること、及び大
量生産技術的に簡単に製造でき、その際できるだけ多く
の従来の反応室つまりは指示薬層が使用できるという課
題が生じてきた。しかし従来のセンサ素子ではこの課題
を解決できないという問題が生じていた。
〔問題点を解決するための手段〕
この問題は、本発明によるセンサ素子では、担体層に少
なくとも１つのフォト感応素子とその電気接続手段が平
たんな形成構造でもって集積され、かつ励起ビームによ
って励起される指示薬層の指示薬物質がフォト感応素子
と光学的に接続していることにより解決される。
〔作用、効果〕
その際、センサの全ての層は、普通のマイクロエレクト
ロニクス技術、つまりフォトリソグラフ技術、あるいは
プレーナ技術、例えば蒸着、スパッタリング、スピニン
グ、エッティング、イオン打ち込み等で製造され、薄い
層として備えられたセンサ素子の基質へのフォト感応素
子とその電気接続手段の集積によって蛍光ビームつまり
反射ビームを取らえるための装置を含めてセンサ構造全
体の要求される超縮小化が達成される。これでもって測
定されるべきビームの取り込みが好都合にもセンサ素子
自体の中で行なわれ、このことによってセンサ素子以外
のこれまで光測定のために必要であった全ての光学装置
が省略される。その測定信号は相応な電気信号線を介し
て直接表示又は評価系電子機器に送られる。
センサ素子内における光エレクトリック構成素子間の電
気接続は本発明の意味において何ら制限を示すものでは
ない。何故なら相応な接続線はいずれにしてもよく知ら
れたマイクロエレクトロニクス技術で形成されるからで
ある。
好都合にも本発明によるセンサ素子では、種々の特別な
目的を果たすよく知られた指示薬層を用いることができ
る。特に酸素、ＣＯ２それにＰＨ値あるいはその種のイ
オン濃度の測定のための指示薬分子の吸収又は蛍光の変
化に基づくその種のセンサのための種々の指示薬層の形
成は、ヨーロッパ出願０１０９９５８号、０１０９９５
９号、そして０１０５８７０号から知られており、これ
らは本発明と組み合わせて、利点を発揮して用いられ
る。
もちろん米国特許４５６８５１８号によるセンサ層を利
用することも可能であり、その際例えばセルロースから
作られた担体膜は指示薬材料及び反応基を含む材料から
作られる独立した網状物によって浸透される。
指示薬物質のための好都合な励起状態を作り出すため、
あるいは測定すべきビームから励起ビームを良好に分離
できるために、本発明の一実施態様での幾何学的構造で
は、励起ビームに対して透過性である少なくとも１つの
領域を備えるとともにフォト感応素子を含む基質と指示
薬層との間に励起ビーム及び測定すべきビームに対して
透過性であるカップリング層が存在することが要求され
る。この光学的透過性のカップリング層、例えばＳｉＯ
２は、適当なマイクロエレクトロニクス技術、例えばス
パッタリングによって付着される。この層の厚さは、個
々のフォト感応素子の地勢的配置の幾何学的構造によっ
て左右される。フォト感応素子を備えている基質はカッ
プリング層と同じ材料で構成することも可能であり、そ
の場合フォト感応素子とその電気接続は担体層に直接付
着され、続いてカップリング層内に注ぎ込まれる。この
個々の素子ないしはその光学的カップリング層を介して
全体の構造の領域にわたって大体ポリマーから成る蛍光
指示薬を有する指示薬層が配設される。
励起ビームの測定すべきビームからのより良好な光学
的、幾何学的分離を行なうために本発明による別な実施
態様において、屈折率ｎ２を有するカップリング層が両
側に備えられた屈折率ｎ１を有する境界層と共働して測
定すべきビームのための平たんな光導路を形成し、その
際前記屈折率ｎ２は前記屈折率ｎ１より大きく、かつ試
料に面した方の前記境界層が少なくとも１つの空所を備
えており、その空所に指示薬層が備えられ、かつ前記空
所が励起ビームの方向で見て励起ビームに対して透過性
の領域の上方に位置し、かつ測定すべきビームの全反射
がフォト感応素子の領域内でなくなるように構成されて
いる。光導路のために必要なガラス層は反応的に援護さ
れたスパッタリングによって付着される。光を導く中心
層ないしはカップリング層は１μｍより厚くあるべき
で、このことが測定すべきビーム波長の数倍に対応し、
この層が良好に光を導くことができる。その両側に備え
られた境界層は、導かれる波長の凋落性のフィールドに
十分な寸法を有するために、１〜２μｍの厚さにされる
べきである。この構成では励起ビームの発散は、へりの
ビームが境界面ｎ２／ｎ１での急傾斜角のため、失われ
て行くので、たいした意味を持たない。
本発明による特に利点を与える実施態様として、励起ビ
ームに対して透過性であるただ１つの領域が備えられ、
フォトダイオード等のフォト感応素子が前記領域に対し
て同芯状で円形の構造を有しているこの種のセンサは、
例えばフォトダイオード（フォト感応素子として）の全
ての層を既に載せているウェーハからリング状のダイオ
ード構造がエッティングで取り出されることによって実
現することができる。生じさせられた中央の円形開口部
はスパッタリングにより屈折率ｎ１を有するガラスで充
填される。さらに再び屈折率ｎ２を有するガラスないし
は樹脂層がスパッタリングないしはスピニングで形成さ
れる。ここで屈折率ｎ２を有する層内で全反射を起こす
ためにｎ２はｎ１より大きくなければならない。センサ
層のための空間を作り出すために、後者の層から１つの
中央円板がエッティングで取り出される。続いて出発基
質がガラス層のところまで穴あけされ、励起ビームのた
めの入口を作り出す。センサ層のためのその中央の空所
には、例えばガスセンサの製造のため色素を含むシリコ
ン層（屈折率ｎ２）が入れられる。その際重要なこと
は、センサ体積の全体をできるだけ完全に使用するため
に、シリコン層はその下に位置する層によく似た屈折率
を有することである。
本発明によるさらに特別な実施態様では、励起ビームが
好ましくは４０゜〜６０゜の角度αをもって指示薬層に
入射し、そしてフォト感応素子の上方に位置している指
示薬層を励起するように基質内に透過性の領域が斜めに
配設されている。この提案された励起幾何構造により、
フォト感応素子の上方に位置する指示薬層の領域の特に
すぐれた励起が生じ、このことによりセンサの利用信号
の利得が向上される。
励起ビームの特に好都合な送り込みのために、本発明に
よれば、励起ビームに対して透過性の領域内で光ケーブ
ル、特に単一ファイバの端部が終端づけられており、さ
らには、励起ビームに対して透過性の領域内にフィルタ
層、特に光学干渉フィルタが備えられている。これでも
って、直接センサ内で指示薬物質の励起のために適した
波長が励起ビームからフィルタ処理される。測定信号を
伝送する電気ケーブルは、好ましくは光ケーブルととも
に延ばされ、その際規定のプラグ（例えばＢＮＣプラグ
や光伝送用プラグ）が信号や光伝送のために利用され
る。
さらに本発明の利点を有する変形例によれば、微細区域
内に備えられるフォト感応素子及び隣接する微細区域内
に配置される発光源はその電気入出力線とともに平たん
な形成構造で担体層上に集積され、かつ指示薬層の指示
薬物質は発光源及びフォト感応素子と光学的に接続され
ている。
発光源の付加的な集積によってセンサ構造全体の縮小化
がさらに可能となる。利点を与えるものとしてこのセン
サ素子は多くの電気接点のみを備えており、このことに
よりセンサ素子以外全く全ての光学装置が省略される。
その際、適当な担体層上で所定の地勢的配置において隣
接する微細区域に多数の発光する又は蛍光を発する半導
体区域が置かれ、その区域に狭い空間的な隣接関係をも
ってフォト感応半導体区域がフォトダイオード又はフォ
トトランジスタの形で介装されている。そのような発光
源は、発光ダイオード構造や又はエレクトロルミネサン
スを備えた薄膜構造（例えばＨ・アントソン他による
“ＳＩＭＳによる薄膜エレクトロルミネサンスの性質と
その他の分析的技法”；分析化学、１９８５、３２２、
Ｐ１７５〜１８０）によって実現されることができる。
この種の半導体構造は、一般のマイクロエレクトロニク
ス技術により適当な基質に数ミクロンメータの寸法で付
着つまり形成される。発光区域つまり発光源は、これら
がともに希望する光ビームを放射するために一定の電圧
を加えることにより、ないしは一定量の電流を流すこと
により励起するように電気的に接続されている。半導体
工学においては、電気励起の際所定の希望する波長を放
射するために、例えば発光ダイオードやエレクトロルミ
ネサンス層が作り出されるべき材料のグループが知られ
ている。さらにこのセンサの利点はその大量生産技術的
に簡単な製造性にある。
水溶液中の電解質濃度を定める場合、以前の提案によれ
ば、イオン選択性電極のイオン選択性層に生じるポテン
シャル差、これは電解質濃度のための値であるが、この
ポテンシャル差が、イオン選択性層にポテンシャル選択
性の蛍光指示薬を付け、その蛍光強度を測定することに
よって測定される。上記の提案に基づく指示薬層を有す
るところの本発明によるセンサ素子は、非常に小さな寸
法をもつセンサとなるのである。
放射された光と再帰する光とを分けるため、本発明によ
れば、ここでは、一方での発光源又はフォト感応素子あ
るいはその両方と他方での指示薬層との間に光学的透過
性のカップリング層が置かれていることが要求される。
しかしながら、発光源とフォト感応素子を同じ基質上に
集積しないことも全く可能であり、それは本発明による
さらに別な実施態様では、発光源を形成する半導体構造
と必要に応じてその電気接点が固有の基質に集積され、
その基質が発光源によって占有されている担体層の微細
区域内に付着されている。例えば、基本基質、つまり一
種類の光半導体を付着させることができる担体層上で他
の構造体が集積される箇所に、前以てＣｏ−基質が重ね
られる。フォト感応素子を付着するまえにＣｏ−基質を
用意しておくことももちろん可能である。
発光構成要素と光感応構成要素の地勢的配置に関して基
本的には制限はない。ただそれぞれ１つ又は複数の発光
源を１つ又は複数のフォト感応素子の隣合わせに位置さ
せることが要求される。
その際本発明によれば、微細区域を担体層上に碁盤じま
状に配置させ、その際前記微細区域を発光源とフォト感
応素子によって交互に占有させることも可能である。
本発明のさらに別な変形例において、微細区域を担体層
上にハチの巣状に配置させ、その際それぞれ１つの発光
源に対して異なるフィルタ材料を備えた少なくとも２つ
の等間隔なフォト感応素子を配置させることも可能であ
る。各発光源はその幾何学的な放射特性によりその上方
に位置する指示薬層において指示薬物質の一定の部分に
のみ達し、それを蛍光させるために励起する。そこから
指示薬物質の蛍光が原理的には全ての方向に一様に放射
され、少なくとも２つの等間隔に配置されたフォト感応
素子に達する。この素子が異なった波長に対して異なっ
た透過性をもつフィルタ材料を備えていると、多数の波
長領域での蛍光スペクトルの強度を同時に定めることが
できる。上記の６角形のハチの巣状構造においては、そ
れぞれ１つのフォト感応素子を複数の発光素子で取り囲
みセンサ素子の信号利得を向上させることももちろん可
能である。
続いて本発明によるさらに別な構成においては、発光
源、好ましくはＬＥＤがそれぞれ円環状構造のフォト感
応素子、好ましくはフォトダイオードやフォトトランジ
スタによって囲まれている。ここではトランスミッター
とレシーバ；つまり例えばフォトダイオードとフォトト
ランジスタは集積ユニットを作っている。
この構成の利点は、光源の放射角ないしはフォトレシー
バの受け入れ角の間には本質的に大きな重なりが生じる
ので、指示薬分子の反射つまり蛍光の利用における高い
効率にある。もちろんリング状構造の代りに四角形構造
を用いることも可能である。多くのそのような構成を順
々に連結していくことができ、そして指示薬層ないしは
いずれにせよ種々の分析値のための光学フィルタを適当
に載せることにより感応性にすることができる。
これまで記載された構成は、好ましくは蛍光指示薬物質
の使用のために考えられていたが、吸収指示薬にも適用
することができる。しかし、蛍光指示薬では、励起光の
波長と蛍光の波とが、いわゆるストークスシフト（Stok
es-Schift）つまり波長差により互いにはっきりと分離
され、そして発光源側及びフォト感応素子側につまり両
側に付けられた光学フィルタにより、きわめて鋭く互い
に分離されることが可能であるという利点を有してい
る。上記の分離は測定時の望ましくないノイズを避ける
ための付加的手段を提示している。
事情によって発光源とフォト感応素子が同じ担体層に付
着させることができず、適当なＣｏ−基質が使えないと
いう問題を解消するために、本発明によるさらに別な変
形例によると、一方では発光源をそして他方ではフォト
感応素子を互いに平行な面に備へ、その際発光源は好ま
しくは関連する蛍光層を形成し、さらにこの蛍光層は担
体層に付着され、かつフォト感応素子を形成する半導体
構造は蛍光層を覆っている基質上に集積され、かつ前記
基質は蛍光層と指示薬層の光学的接続を可能にする領域
を備えている。その際基本基質上にフォト感応素子が付
着、つまり形成され、その上に位置し指示薬層を含む前
述した層を載せることができる。この光透過性領域を備
えた基質の下側に適当な波長の発光源が置かれ、この発
光源はフォト感応素子の間に拘束されていない中間域を
通じて励起光を送る。この光源は例えば単一のエレクト
ロルミネサンス層によっても実現されることができる。
その他の可能な変形例において、発光素子自体を含まな
いセンサ構造は別個に作られた発光手段にハイブリッド
技術、例えば接着等でもって付着させられる。
光学的に透過でない基質では、基質の光学的な接続のた
めに必要とされる領域は、孔のエッティング形成又はレ
ーザ技術を用いてのパーフォレイションを取り入れるこ
とにより得られる。
異なった面でのエレクトロオプティック構成要素形成の
上記の原理は逆にすることもでき、発光源が必要に応じ
て光透過性基質に備えられ、この基質の下側に光感応素
子が置かれている。
本発明によるさらに別な変形例ではフォト感応素子を載
せた基質と蛍光層との間に光学フィルタ層を置いてい
る。又別な本発明の実施態様として、カップリング層は
周期格子構造等の回折構造を備えており、この回折構造
はフォト感応素子の上方に位置する指示薬層の領域内に
おいて励起ビームが偏向するものがある。カップリング
層での回折構造は励起ビームのためのフォーカスさせる
光学素子として用いられ、その際この格子構造のわずか
な構造高さ（ホログラフ構造）が利点を与える。０．３
μｍの厚さで製造されるホログラフ構造を最適に利用す
るため小さなスペクトル帯域幅を有するできるだけ平行
な光が用いられる。この構造の効果は、わずか５〜１０
゜の発散角とわずか５〜１０ｎｍのスペクトル帯域をも
って保証される。
蛍光から励起光を良好に区別するために、又は多くの異
なる波長に関して評価するために、本発明の別な変形例
において、フォト感応素子又は発光源あるいはその両方
は付加的に光学フィルタ層好ましくは光学干渉フィルタ
によってかぶせられることが可能である。蛍光指示薬の
適当な選択の場合、ないしは散乱反射測定の場合では事
情によっては両方のフォトエレクトリック素子がそれぞ
れ１つのフィルタ層を載せることが必要とされない。
本発明によるさらに別な実施態様には干渉フィルタのス
ペクトル透過性の角度依存性を利用しており、カップリ
ング層と指示薬層との間に干渉フィルタが存在し、この
干渉フィルタが所定の入射角に対して励起ビームと指示
薬物質から放射される蛍光ビームのために異なった伝送
係数を有している。入ってくるビームがフィルタ表面に
対し直角で入射しない限り、干渉フィルタではその透過
領域がより短波長の方にシフトすることが知られてい
る。このことにより、干渉フィルタの透過性の角度に依
存するスペクトルシフトが短波長の励起光と長波長の蛍
光とを区別するために利用される。その場合、短波長の
励起光は、入射角αが所定の限界角、例えば３０゜より
大きい場合のみフィルタ層を通過することができる。長
波長の蛍光は、入射角βが所定の限界角、例えば２５゜
より小さい場合のみフィルタ層を通過する。フォト感応
素子ないしは発光源の指示薬層に関しての相対位置は、
この光学的事実に基づいて、信号利得が最大となるよう
に最適化される。発光源、例えばＬＥＤによって長波長
（蛍光に対してスペクトル的に）の光が放射される場
合、ＬＥＤによって放射される長波長光又はその散乱光
がフォト感応素子、例えばフォトトランジスタに達する
ことを阻止する相応な角度条件が有効である。
ガス状や液状の試料中の多くの物質濃度を同時に定めよ
うとする場合、本発明のさらに別な実施態様では、指示
薬層には各１つのフォト感応素子を配設した微細区域が
備えられ、この微細区域は異なった指示薬物質を有して
いる。これで、発光構成要素とフォト感応構成要素との
任意の地勢的配置をもったセンサ素子を用いて、同一試
料から同時に多くの異なった物質を測定することができ
る。その際本発明による効果的な実施例によれば、指示
薬層は多孔性ガラスから成り、そのガラス内に指示薬物
質を固定化することが可能である。
ＰＨ−センサを製造するため、例えば微細多孔ガラスが
用いられ、これはスパッタリングされる。これに色素が
化学的に固定化され、必要に応じて、例えばＰＶＡから
作られる蛋白質不透過性層が蒸着される。
本発明の他の構成では、指示薬層は例えばスピニング又
は圧延されたシリコンから成り、その中に指示薬物質を
備えることが可能である。
本発明による特別な実施態様では、指示薬物質の指示薬
分子は光学カップリング層に直接化学的に接続されてい
る。光学的カップリング層を構成する材料が直接的な固
定化に適していない場合、他の材料、例えば適当な材料
から上側に位置する層が付着され、そこに指示薬分子の
化学的固定化が行なわれることを可能にする。
わずか１００マイクロメータの直径を有する指示薬層の
領域に異なった指示薬物質を付着するために指示薬物質
がマイクロスクリーン印刷や蒸着によって付着されるこ
とも可能である。その際写真法で作られたマスクにより
設定された所定の区域に薄い物質層がマイクロスクリー
ン印刷やその種の方法で区別される。
指示薬層がその試料に面している側に被覆層を備えるこ
とも可能である。簡単には、この被覆層は注入された色
素を有する薄いポリマー層から構成され、励起光と蛍光
が試料室間に達することのないようにされ、妨害ノイズ
として共に測定される物質の望ましくない反射又は蛍光
が励起を防ぐ。種々の試料材料の屈折率の違いは被覆層
の付着により意味を成さなくなる。さらに適当な被覆層
によって、測定結果に影響を及ぼされる試料の粗大分子
構成要素が指示薬層から遠ざけられることができる。選
択性作用を有する被覆層を付着することも可能であり、
これによって測定すべき物質は優先的に指示薬層に散乱
して行くことができる。カップリング層が光導路として
機能する実施例のために、被覆層が試料に面した側の境
界層の課題を肩代りするように、それに応じた屈折率を
有する被覆層を選択することも可能である。蛍光ではな
く、指示薬の吸収ないしは散乱反射を利用するセンサ素
子では、一般に試料の方の指示薬層の境界層に反射材料
と必要に応じて付加的に光学的被覆層を備えることが必
要である。
この種の平たんなマイクロセンサのさらに別な利点は、
既に述べたマイクロエレクトロニクス技術による大量生
産の可能性とともに、担体層及びいずれにしても、さら
にこれと接続されている基質上に電子回路が集積され、
その電子回路は発光源によって生成されるビームの明る
さの調節又はフォト感応素子の電気信号の増幅あるいは
その両方のための機能することが可能なことにある。
これ以上の高集積化は、本発明によれば、担体層上に高
集積された電子回路が備えられ、この電子回路は信号評
価の機能を受け持つことにより行なわれる。例えば、個
々の微細区域の光感応素子に異なった色付けをされたガ
ラスをスパッタリングすること及びこの色見本、つまり
異なった透過性をもつフィルタをマイクロ電子回路にお
いて考慮することで、その際色Ｉに回路Ｉが、色IIに回
路IIが関係付けられ、このことによりマルチ波長分析が
センサ素子内で直接実現され得る。発光源を覆っている
フォト感応素子の一部に同じフィルタ材料を備え付ける
ことも可能である。この場合、散乱又は反射された励起
光が検出され、光強度の参照値として利用される。
［実施例］ 第１図で示された本発明によるセンサ素子は、薄い層と
して形成された基質３′内で適当な担体層１上にフォト
感応素子３を備えており、このフォト感応素子３は、そ
こでは担体層１の表面４に対して平行で平たんな形成構
造で集積されている。このフォト感応素子３は光学的に
透過なカップリング層５、例えばＳｉＯ２から成るもの
によって覆われ、このカップリング層は適当なマイクロ
エレクトロニクス技術によって付着させられる。フォト
感応素子３を直接担体層１に付着することも可能であ
り、その際そのカップリング層５は各フォト感応素子３
の間の領域にも延設される。このカップリング層５上に
指示薬物質７を有する指示薬層６がある。基質３′は励
起ビーム１１が透過可能な領域２０を備えており、その
際励起ビーム１１はそのために透明な担体層１を介して
−例えばここでは図示されていない光導路を用いて−供
給される。指示薬物質７の励起のために望まれる波長を
得るために、この透過領域２０はフィルタ層１０を備え
ている。このフィルタ層を通り抜けた後、励起ビーム１
１はカップリング層５に備えられた屈折構造１９、例え
ばホルグラフィック格子構造（回折格子）に当たり、こ
のことによりそこで偏向された励起ビーム１１′はフォ
ト感応素子３の上方に位置している指示薬層６の領域に
フォーカスされている。光学フィルタ材料８で覆われた
フォト感応素子３の電気接続は、これがそれ自体公知な
マイクロエレクトロニクス技術を用いて担体層１にない
しは基質３′内に集積されるので、個々の図面には詳細
には示されておらず、ただ担体層１を通ってセンサ素子
から出ている電気接点ピンないしは電気接点コード２８
が第１図や後で述べられる第４図から認められるが、ど
ちらにしてもその接点びンや接点コードがセンサ素子の
どこかに付けられてもそれは本発明の枠内に入るもので
ある。
センサ素子から励起ビーム１１が出ていくこと、つまり
接当している試料内での望ましくない反射や蛍光の原因
となることを避けるため、指示薬層はその試料に面した
側１８に光学的な被覆層９を備えており、センサ層６、
つまり指示薬層であるが、これからの蛍光ビーム１２な
いしは反射ビームのみ検出される。それぞれ所定のフォ
ト感応素子３に配設されたセンサ層６の個々の領域に異
なる指示薬物質７、７′を用意することも可能である。
以後全ての実施例において同じ要素には同じ参照番号が
与えられている。
第２図で示された変形実施例において、別な構想により
好都合な励起状態と検出状態が実現される。透明な担体
層１を通って近ずいてきた励起ビーム１１が、基質３′
の斜めに配設された透過領域２０′を通ってフォト感応
素子３の上方に位置している指示薬層６の領域に直接導
かれる。励起ビーム１１と指示薬層６との間の角度は、
フォト感応素子と透過領域の地勢的配置及び個々の層、
特にカップリング層５の厚さに左右され、第２図で示さ
れた実施例では約４５゜となっている。担体層１と基質
３′との間には光学フィルタ層１０′が、指示薬物質７
の励起のために好都合な波長を取り出すために置かれて
いる。基質３′内の斜めの穴つまり透過領域２０′は適
当な技術、例えばレーザ技術を用いた穴あけを取り入れ
ることによって製作される。
第３図には、透明な担体層１上にダイオード層として形
成された基質３′が付着されているセンサ素子が示され
ている。このダイオード層にはエッチングによって励起
ビーム１１のための透過領域２０が作られており、その
励起ビームはさらに透過領域の上方に位置する指示薬物
質７を有する指示薬層６内へ達する。ダイオード層の上
方に位置しているカップリング層５は屈折率ｎ２を有す
るとともに両側に備えられた屈折率ｎ１を有する境界層
２１、２２によって境界付けられており、カップリング
層５は境界層２１、２２とともに測定すべきビーム１２
のための平たい光導路を配設している。試料に面した側
の境界層２１にはエッティングにより空所２３が作られ
ており、この中へセンサ層６が入れられる。試料とは反
対側に付けられている被覆層２２はフォト感応素子３
（フォトダイオード）の領域においてフィルタ層によっ
て置き代えられ、このフィルタ層は励起ビームの全反射
がなくなる屈折率ｎ３を有する（ｎ３は近似的にはｎ２
に等い）境界層２２に垂直で入射した励起ビーム１１は
カップリング層５を通過し、センサ層６に達し、そこで
指示薬物質７を励起する。全方向に放射する蛍光ビーム
１２は、その一部を境界層２１、２２で全反射され、全
反射がなくなるフィルタ８の領域においてフォト感応素
子３内に入射する。このセンサを被覆層９で試料に対し
て覆うことももちろん可能である。
第４図で示された実施例は第３図による実施例の変形で
ある。このセンサのための出発材は、ここでは３′で示
されたフォトダイオードの層を備えたウェーハ（基質
３′を有する担体層１）である。これより、第１段階で
はエッチングによってリング状のフォト感応素子３が形
成され、例えばスパッタリングによって中央の円形面は
屈折率ｎ１を有するガラスで一様に充填され、このこと
により励起ビーム１１が透過可能な領域２０が形成され
る。さらに次の段階では、カップリング層５を実現する
層が、例えばスパッタリングされた色ガラスフィルタ又
はスピニングされた樹脂フィルタ、いずれも屈折率ｎ２
を有するものから出来あがる。この場合、カップリング
層５は、一方では測定されるべきビーム１２のための光
導路として、そして他方では反射されるかあるいは散乱
された励起ビームから蛍光ビームを分離する選択フィル
タ層８として機能する。このフィルタ層８から、透過領
域２０の上方に位置する開口部２６がエッティングによ
り開けられ、この開口部２６に励起ビーム１１が透過す
るガラスをもって充填される。続いて試料に面し屈折率
ｎ１を有する境界層２１がスパッタリング又はスピニン
グされ、開口部２６と同芯状に配置された空所２３に指
示薬層６が入れられる。指示薬層６として、指示薬物質
７が固定化されている多孔性のガラス層あるいは又円板
状の空所２３内に圧延される指示薬を含むシリコン層が
用いられる。もし指示薬層６がカップリング層とよく似
た屈折率を有するなら、効果的である。
最後に最終段階として、担体層１内にセンタ穴２７が作
られ、このセンタ穴は透過領域２０を満たしている境界
層２２にまで達し、光ケーブル２５の端部２４を収容し
ている。その際単一ファイバ光ケーブルを用いるのが好
ましい。接点コード２８はここでは光ケーブル２５に平
行に出てきており、適当に固定され光−電気ファイバ束
を形成する。第５図に示された本発明によるセンサ素子
は例えば碁盤じま状の微細区域ａ、ｂで区分されている
と考えてもらえば良いのであるが、そのような適当な担
体層１状において交互に微細区域ａには発光源２を、微
細区域ｂにはフォト感応素子３を備えており、それらは
担体層１の表面４に平行に平たい形成構造で集積されて
いる。この実施例に基づいて述べられる微細区域ａ、ｂ
の地勢的配置は、第６図に図示されており、個々の微細
区域の辺の長さは数マイクロメータのオーダである。そ
の光電素子２、３は、例えばＳｉＯ２から作られる光学
的透過カップリング層５によって覆われている。指示薬
物質７の励起のために望ましい波長を得るために、発光
ダイオードや電気蛍光層によって実現される発光源２は
光学的フィルタ材料８′をかぶせられ、その際蛍光スペ
クトルから所定の波長を選択するためにフォト感応素子
３、例えばフォトトランジスタを光学的フィルタ材料８
で覆うことももちろん可能である。発光源２への給電路
ないしはフォト感応素子からの信号伝送路はここでは図
示されていない。
第７図に示された実施例は、カップリング層５と指示薬
層６との間に配置された干渉フィルタ１０″の透過性の
角度に従属したスペクトラル偏位が短波長の励起ビーム
１１と長波長の蛍光ビーム１２の区別をするために利用
され得ることを示している。発光源２とフォト感応素子
３は第５図と同じように同一平面上に配置されている。
フォトエレクトリック素子２、３の互いの、あるいは又
干渉フィルタ１０″とその上方に位置する指示薬層６に
関しての幾何学的配置は次の関係をもっている： 短波長の励起ビーム１１は、干渉フィルタの法線に対し
て測定された入射角αが所定の限界角、例えば３０゜以
上の時だけ干渉フィルタを通り抜けることができる。長
波長の蛍光ビーム１２は、入射角βが所定の限界角、例
えば２５゜以下の時だけ干渉フィルタを通り抜けること
ができる。この利点を有する干渉フィルタの形成は、も
ちろん発光源とフォト感応素子が同一平面上に配置され
ていない場合でも有効である。
発光源２とフォト感応素子が同じ担体層１に集積される
ことができない場合、第８図に示すように、担体層１上
においてそのために備えられた微細区域ｂ内にまずフォ
トエレクトリック構成要素、例えばフォト感応素子３の
品種を付着し、微細区域ａ内に、ここでは発光源が集積
されるのであるが、ここに前もって他の基質１３（Ｃｏ
−基質）を付着しておくことが可能である。フォト感応
素子３のためにもＣｏ−基質を備えることも、あるいは
フォトエレクトリック素子２、３の各品種のための別々
な基質を用いることももちろん可能である。
第９図に示された変形実施例では、発光源２とフォト感
応素子３が同一平面内に配置されていない。微細区域ａ
内で担体層１に集積された発光源２は、その際、これま
で述べた実施例で示されたように、関連する蛍光層１４
を形成することができ、この場合では微細区域ａ、ｂが
少なくとも部分的に重なり合っている。この蛍光層１４
は、必要の場合フィルタ層１７を介在させて基質１５に
よって覆われ、この基質１５上で微細区域ｂ内にフォト
感応素子３が集積される。その上にカップリング層５と
指示薬層６が置かれ、必要な場合被覆層９によって被覆
される。フォト感応素子３を載せた基質１５は励起光１
１のために透過性であるか、又は透過性がエッチング孔
又はレーザによるパーフォレーションを入れることで施
された領域１６を少なくとも備えている。第５図で既に
示したように、フォト感応素子と発光源を異なるフィル
タ材料で覆ったり、又は個々のフォト感応素子３をそれ
ぞれ違ったフィルタ材料で被覆することももちろん可能
であり、これにより、多くの異なる波長に基づいて蛍光
ビーム１２を評価刷ることができる。フォト感応素子３
を配設しているセンサ層６の個々の微細区域ｂは、もち
ろん異なる指示薬物質７、７′を備えることもでき、こ
れによりセンサ指示薬物素子を用いて試料に含まれてい
る多くの物質の濃度を同時に算定することができる。
第１０で示された構成においては、発光源２とフォト感
応素子３は一体化されたユニットを形成しており、円環
状の構造を有している。その際、例えば円環状の微細区
域ａ内のフォトダイオードを円環状の微細区域ｂ内のフ
ォトトランジスタによって取り囲むこともできる。多数
のそのような一体化ユニットは１つのセンサ素子に統合
され得る。
最後に、第１１図には微細区域のさらに別な地勢的配置
が示されており、微細区域はここでは６角形のハチの巣
構造を有している。その際、例えば発光源２は多数のフ
ォト感応素子３によって等間隔で囲まれている。この好
都合な配置により試種々のフィルタ材料を微細区域ｂ、
ｂ′に付着することで、簡単な方法でもって多数の波長
分析が行なわれることができる。
【図面の簡単な説明】
図面は本発明によるセンサ素子の実施例を示し、第１図
はセンサ素子の一部の断面図、第２図は第１図によるセ
ンサ素子の変形例の一部を示す断面図、第３、４図はセ
ンサ素子の別な実施例の一部を示す断面図、第５図はセ
ンサ素子のさらに別な実施例を示し第６図のＶ−Ｖ線に
よる断面図、第６図は第５図のVI−VI線による断面図、
第７図から第９図は第５図と同様に断面図示したさらに
別な実施例の断面図、第１０図、１１図はフォトエレク
トリック素子の異なった地勢的配置をもったセンサ素子
の概略図である。 １……担体層、３……フォト感応素子 ６……指示薬層、７、７′……指示薬物質 １１……励起ビーム
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 オットー・エス・ボルフバイス オーストリア国 8046 グラーツ イム ホーフフェルト 32 (72)発明者 ヘルムート・リスト オーストリア国 8010 グラーツ ボーゲ ンガッセ 36 (72)発明者 アルフレッド・ライトナ オーストリア国 8010 グラーツ テオド ール−ケルナ・シュトラーセ 151 (56)参考文献 特開 昭60−40938（ＪＰ，Ａ)

Claims (25)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】担体層及び少なくとも１つの指示薬物質を
    有する指示薬層を備えたガス状や流体状の試料中の物質
    濃度を測定するためのセンサ素子であって、指示薬物質
    の少なくとも１つの光学的性質が測定すべき物質との相
    互作用においてその物質の濃度に対応して変化するもの
    において、前記担体層（１）に少なくとも１つのフォト
    感応素子（３）とその電気接続手段が平たんな形成構造
    でもって集積され、かつ励起ビーム（１１）によって励
    起される前記指示薬層（６）の指示薬物質（７、７′）
    が前記フォト感応素子（３）と光学的に接続しているこ
    とを特徴とする物質濃度を測定するためのセンサ素子。
  2. 【請求項２】励起ビーム（１１）に対して透過性である
    少なくとも１つの領域（２０）を備えるとともにフォト
    感応素子（３）を含む基質（３′）と指示薬層（６）と
    の間に励起ビーム（１１）及び測定すべきビーム（１
    ２）に対して透過性であるカップリング層（５）が存在
    することを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載のセ
    ンサ素子。
  3. 【請求項３】屈折率ｎ２を有するカップリング層（５）
    が両側に備えられた屈折率ｎ１を有する境界層（２１、
    ２２）と共働して測定すべきビーム（１２）のための平
    たんな光導路を形成し、その際前記屈折率ｎ２は前記屈
    折率ｎ１より大きく、かつ試料に面した方の前記境界層
    （２１）が少なくとも１つの空所（２３）を備えてお
    り、その空所に指示薬層（６）が備えられ、かつ前記空
    所（２３）が励起ビームの方向で見て励起ビーム（１
    １）に対して透過性の領域（２０）の上方に位置し、か
    つ測定すべきビーム（１２）の全反射がフォト感応素子
    （３）の領域内で起こらなくなることを特徴とする特許
    請求の範囲第２項に記載のセンサ素子。
  4. 【請求項４】励起ビームに対して透過性であるただ１つ
    の領域が備えられ、フォトダイオード等のフォト感応素
    子（３）が前記領域に対して同芯状で円形の構造を有し
    ていることを特徴とする特許請求の範囲第１項〜第３項
    のいずれかに記載のセンサ素子。
  5. 【請求項５】励起ビーム（１１）が好ましくは４０゜〜
    ６０゜の角度αをもって指示薬層（６）に入射し、そし
    てフォト感応素子（３）の上方に位置している指示薬層
    （６）を励起するように基質（３′）内に透過性の領域
    （２０′）が斜めに配設されていることを特徴とする特
    許請求の範囲第２項に記載のセンサ素子。
  6. 【請求項６】励起ビーム（１１）に対して透過性の領域
    （２０）内で単一ファイバ等の光ケーブル（２５）の端
    部（２４）が終端づけられていることを特徴とする特許
    請求の範囲第１項〜第４項のいずれかに記載のセンサ素
    子。
  7. 【請求項７】励起ビーム（１１）に対して透過性の領域
    （２０、２０′）内に光学干渉フィルタ等のフィルタ層
    （１０、１０′）が備えられていることを特徴とする特
    許請求の範囲第１項〜第６項のいずれかに記載のセンサ
    素子。
  8. 【請求項８】微細区域（ｂ、ｂ′）内に備えられるフォ
    ト感応素子（３）及び隣接する微細区域（ａ）内に配置
    される発光源（２）はその電気入出力線とともに平たん
    な形成構造で担体層（１）上に集積され、かつ指示薬層
    （６）の指示薬物質（７、７′）は発光源（２）及びフ
    ォト感応素子（３）と光学的に接続していることを特徴
    とする特許請求の範囲第１項に記載のセンサ素子。
  9. 【請求項９】一方での発光源（２）またはフォト感応素
    子（３）あるいはその両方と他方での指示薬層（６）と
    の間に光学的透過性のカップリング層（５）があること
    を特徴とする特許請求の範囲第８項に記載のセンサ素
    子。
  10. 【請求項１０】発光源（２）を形成する半導体構造と必
    要に応じてその電気接点が固有の基質（１３）に集積さ
    れ、その基質（１３）が発光源（２）によって占有され
    ている担体層（１）の微細区域（ａ）内に付着されてい
    ることを特徴とする特許請求の範囲第８項又は第９項に
    記載のセンサ素子。
  11. 【請求項１１】微細区域（ａ、ｂ）が担体層（１）上に
    碁盤じま状に配置され、その際前記微細区域（ａ、ｂ）
    が発光源（２）とフォト感応素子（３）によって交互に
    占有されていることを特徴とする特許請求の範囲第８項
    〜第９項のいずれかに記載のセンサ素子。
  12. 【請求項１２】微細区域（ａ、ｂ、ｂ′）が担体層
    （１）上にハチの巣状に配置され、その際それぞれ１つ
    の発光源（２）に対して少なくとも２つの等間隔で、異
    なるフィルタ材料を備えたフォト感応素子（３）が配置
    されていることを特徴とする特許請求の範囲第８項〜第
    １０項のいずれかに記載のセンサ素子。
  13. 【請求項１３】ＬＥＤ等の発光源（２）がそれぞれフォ
    トダイオードやフォトトランジスタ等の円環状構造のフ
    ォト感応素子（３）によって囲まれていることを特徴と
    する特許請求の範囲第８項〜第１０項のいずれかに記載
    のセンサ素子。
  14. 【請求項１４】一方では発光源（２）をそして他方では
    フォト感応素子（３）を互いに平行な面に備え、その際
    発光源（２）は好ましくは関連する蛍光層（１４）を形
    成し、さらにこの蛍光層（１４）は担体層（１）に付着
    され、かつフォト感応素子（３）を形成する半導体構造
    は蛍光層（１４）を覆っている基質（１５）上に集積さ
    れ、かつ前記基質（１５）は蛍光層（１４）と指示薬層
    （６）の光学的接続を可能にする領域（１６）を備えて
    いることを特徴とする特許請求の範囲第８項又は第９項
    に記載のセンサ素子。
  15. 【請求項１５】フォト感応素子（３）をのせた基質（１
    ５）と蛍光層（１４）との間に光学フィルタ層（１７）
    があることを特徴とする特許請求の範囲第１４項に記載
    のセンサ素子。
  16. 【請求項１６】カップリング層（５）は周期格子構造等
    の回折構造（１９）を備えており、この回折構造（１
    ９）はフォト感応素子（３）の上方に位置する指示薬層
    （６）の領域内において励起ビーム（１１）を偏向する
    ことを特徴とする特許請求の範囲第２項〜第９項のいず
    れかに記載のセンサ素子。
  17. 【請求項１７】フォト感応素子（３）又は発光源（２）
    あるいはその両方は付加的に光学干渉フィルタ等の光学
    フィルタ層（８、８′）でかぶせられていることを特徴
    とする特許請求の範囲第１項〜第１６項のいずれかに記
    載のセンサ素子。
  18. 【請求項１８】カップリング層（５）と指示薬層（６）
    との間に干渉フィルタ（１０″）が存在し、この干渉フ
    ィルタ（１０″）が所定の入射角（α、β）に対して励
    起ビーム（１１）と指示薬物質（７、７′）から放射さ
    れる蛍光ビーム（１２）のための異なった伝送係数を有
    していることを特徴とする特許請求の範囲第１項〜第１
    ６のいずれかに記載のセンサ素子。
  19. 【請求項１９】指示薬層（６）には各１つのフォト感応
    素子（３）を配設した微細区域（ｂ、ｂ′）が備えら
    れ、この微細区域は異なった指示薬物質（７、７′）を
    有していることを特徴とする特許請求の範囲第１項〜第
    １８項のいずれかに記載のセンサ素子。
  20. 【請求項２０】指示薬層（６）は多孔性ガラスから成
    り、そのガラス内に指示薬物質（７、７′）が固定化さ
    れていることを特徴とする特許請求の範囲第１項〜第１
    ９項のいずれかに記載のセンサ素子。
  21. 【請求項２１】指示薬層（６）はスピニング又は圧延さ
    れたシリコンから成り、その中に指示薬物質（７、
    ７′）が備えられていることを特徴とする特許請求の範
    囲第１項〜第１９項のいずれかに記載のセンサ素子。
  22. 【請求項２２】指示薬物質（７、７′）の指示薬分子は
    光学カップリング層（５）に直接化学的に接続されてい
    ることを特徴とする特許請求の範囲第２項〜第１９項の
    いずれかに記載のセンサ素子。
  23. 【請求項２３】指示薬物質（７、７′）がマイクロスク
    リーン印刷や蒸着によって付着されることを特徴とする
    特許請求の範囲第１項〜第１９項のいずれかに記載のセ
    ンサ素子。
  24. 【請求項２４】担体層（１）及びさらにこれと接続され
    ている基質（１３、１５）上に電子回路が集積され、そ
    の電子回路は発光源（２）によって生成されるビームの
    明るさの調節又はフォト感応素子（３）の電気信号の増
    幅あるいはその両方のために機能することを特徴とする
    特許請求の範囲第１項〜第２３項のいずれかに記載のセ
    ンサ素子。
  25. 【請求項２５】担体層（１）上に高集積された電子回路
    が備えられ、この電子回路は信号評価の機能を受けもっ
    ていることを特徴とする特許請求の範囲第２４項に記載
    のセンサ素子。
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