JPH0697701B2 - 光起電力装置 - Google Patents

光起電力装置

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JPH0697701B2
JPH0697701B2 JP61132604A JP13260486A JPH0697701B2 JP H0697701 B2 JPH0697701 B2 JP H0697701B2 JP 61132604 A JP61132604 A JP 61132604A JP 13260486 A JP13260486 A JP 13260486A JP H0697701 B2 JPH0697701 B2 JP H0697701B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は水を水素と酸素のガスに分離する光起電力装置
に関する。
主要エネルギー源として石油に依存する状況を克服する
ために今日、太陽輻射線や風、地熱エネルギーその他の
ものを使用するための努力が続けられている。そのう
ち、第一の候補として挙げられるのが太陽輻射線である
が、それは太陽輻射線が全体として予測可能であって一
定であり、かつ事実上地球上の至る処で利用できるため
である。最近の実験では太陽輻射線を利用して水から水
素と酸素を効果的に分離することのできる光電化学素子
を動作させる試みが行われている。
今日、水素は産業上のプロセスにおいて例えば還元剤と
して広範に使用されている。
水素を製造するためには幾つかの方法が使用されてい
る。一般的にいってかかる製造方法には大量の電力が必
要であり、エネルギー費と共に水素を製造するために使
用される材料は相対的に高くつくものとなっている。
従来より水素と酸素とはこれら元素を水から効果的に分
離する光電化学プロセスによって製造することができる
ことが発見されている。電解水中にひたした光電化学素
子は、輻射線が系にあてられたときに十分なポテンシャ
ルを生じさせて水を分解させることができる。
太陽の輻射線は事実上コストゼロで容易に入手できるた
めに、この輻射エネルギー源を使用して光電池すなわち
光起電力装置を活性化させて水から水素と酸素を生成さ
せるプロセスを実施する上で必要とされるポテンシャル
レベルを得ることができる。
電気分析化学誌（1975年発行）第58巻、263頁に所収の
論文において、寄稿者であるゲリッシャー氏は同プロセ
スに対する理論的方法について記述している。そこでは
界面におけるバンドの曲折は、半導体におけるフエルミ
準位が電解液中の電子の有効自由エネルギーと平衡状態
に到達するにつれて暗部環境において生ずると考えられ
ている。
然しながら、照射されたばあい、伝導バンドに放出され
た不平衡電子は電気化学プロセスを駆動させることので
きる有効フエルミ準位の変化を来たすことになる。
ゲリッシャー氏の所論によれば、ｎ形半導体が陽極もし
くは酸化プロセスに与かり、ｐ形半導体が陰極プロセス
に与かることになる。
そのため、論理上、上記種類の半導体は共に電気的にシ
ョートさせられて電解水中に浸したばあい、つくりださ
れた電位が水を分解するに十分なものである限り、それ
ぞれ照射されて水を分解することができることになる。
水を分解するための理論上の電位は1.23ボルトである
が、実際上の見地からは少なくとも1.5ないし2.0ボルト
が必要である。
このために広いギャップの半導体が必要となるがかかる
構造は低効率であることを免れない。日本化学協会紀要
（1971年）第44巻、1148頁に所収の論文（「自然」（19
72年）第238巻、37頁にも所収されている）には、藤島
氏と本田氏の両名が水溶液から水素と酸素を分解するた
めに応用できる理論の諸局面について論じている。両氏
は酸化チタンを金属表面上に使用して所期の水分解を実
現する方法について述べている。然しながら、酸化チタ
ンは不十分な半導体であってスペクトルの短波長部分を
吸収する。
それ故、酸化チタンは酸素を水から分離するには不十分
であって、ほぼ１％の効率でしか動作しない。高い効率
で水を分解するために必要な高電圧を得るにはゲリッシ
ャー型（電気分析化学誌、第58巻、263頁、1975年）の
ｎ接合を一つｐ接合と組合わせてこのようにつくり出さ
れた電圧が加極性となるようにすることができる。
例えば、水溶液と接触して−0.8ボルトの光起電力をつ
くりだすｐ形半導体を、＋0.8ボルトの起電力をつくり
だす同溶液中のｎ形半導体に電気的に接続させると、水
溶液から水素をつくりださせることができる。
然しながら、光ポテンシャル0.8ボルトをつくり出すた
めに高ギャップの半導体が必要となる。
それらは利用可能な太陽エネルギー全体のごく僅かな部
分しか構成しない短波長の太陽スペクトル部分しか吸収
することができないために、それらは非常に低い効率し
か有しないことになろう。そのためより高い効率を得る
ためには三つもしくはそれ以上のより小さなバンドギャ
ップの光電接合を使用してそのうちのそれぞれが太陽ス
ペクトルを電気に効率的に変換することができるように
することが有利であろう。
例えば、光起電力接合セルに電子的に接続されたｐ形半
導体／電解液のゲリッシャー接合を一個使用し、該接合
セル自体は今後は電子的にｎ形半導体／電解液接合に接
続してつくりだされる電圧が加極性のものとなるように
することができる。
ｐ形半導体／電解質とｎ形半導体／電解質との接合は侵
食全体から有利に保護して触媒面内に構成し半導体電解
質接合の光電化学性質によって干渉されない適当な保護
および（もしくは）触媒層を使用することによりそれぞ
れ水素と酸素を生成させることができる。
例えば、ｐ形シリコン半導体表面上に沈着したプラチナ
のアイランドは触媒的に水素の生成を補助するのに対し
てプラチナ沈着物を陽極処理し熱処理することによって
つくりだされる遷移金属酸化層もしくはプラチナをドー
プした二酸化シリコン層はｎ形シリコン表面を保護し著
しく酸素生成を補助することになる。
以上の方法に代わる方法は電気的に直列に接続された固
体ｐ−ｎ接合セルを三個使用して必要な電圧をつくりだ
し水を分解する方法である。この場合、高電圧側と低電
圧側の表面が電解質とオーミック接合を形成すれば、ゲ
リッシャー接合を損なう要因となるものが何ら形成され
ず、そしてその外表面に適当な触媒を作用させると電解
質から水素及び酸素を発生させることができる。この場
合、水素はｎ形層外表面上に発生し、酸素はｐ形層外表
面上に発生する。従来の構造の装置は、光学的に平行に
接続され電気的に直列に接続されるセルを使用してい
る。セルを光学的に直列に接続できれば太陽エネルギー
をより有効に利用でき、それにより全ての太陽スペクト
ルを水から水素と酸素を導出できる装置に利用できる。
電解質から水素を発生させる更に新しい技術の説明はウ
イリアムエイリスに附与された米国特許第4,466,869号
中に提示されているが、そこでは電極としての働きを行
う二つの表面間に沈着され化学的かつ電気的に直列に接
続された複数のスタック状の光起電力素子を有する電極
が電解水から水素と酸素を分離する構造が提示されてい
る。
エイリス氏は電解水が陽極表面と陰極表面と接触状態に
維持され陽極もしくは陰極のポテンシャルかスタック状
の光起電力アレイにより維持されるプロセスを提案して
いる。
該アレイは陰極（触媒作用を起こされるｎ形表面）で水
素を生成させるように照射され、酸素は陽極（ｐ形の触
媒作用を起こされる表面）で生成する。
当該プロセスにおいて発生する不都合な現象は電子と正
孔が移動するようになったとき電子が個個のスタック状
光起電力セル間の界面に閉じ込められ電子と正孔が再結
合することになる傾向が存在することである。
そのため、水を水素と酸素に分離するために利用できる
電子エネルギーの損失が生ずることになる。それ故、当
該プロセスはこのプロセスを経済的に実行不可能にする
ような効率の低さを免れない。この低効率の問題を克服
するためには、この再結合を最小にすることのできる構
造内に適当な材料を使用する必要がある。
本発明の目的は水から水素と酸素を大きな効率で生成さ
せるための光起電力装置を提供することである。
本発明のもう一つの目的は水から水素と酸素を低コスト
で分離することを可能にするような光起電力装置を提供
することである。
本発明による水を水素と酸素のガスに分離する光起電力
装置は、ｎ形層と水を含む電解液とから構成される高バ
ンドギャップの感光性接合と、ｐ形層と前記電解液とか
ら構成される低バンドギャップの感光性接合と、前記高
バンドギャップの感光性接合と低バンドギャップの感光
性接合との間に配置され、前記高バンドギャップの感光
性接合と低バンドギャップの感光性接合とに光学的及び
電気的に直列な中程度のバンドギャップの光起電力セル
と、前記高バンドギャップの感光性接合と前記中程度バ
ンドギャップの光起電力セルとの間に配置された第１の
透明な導電性層と、前記低バンドギャップの感光性接合
と前記中程度バンドギャップの光起電力セルとの間に配
置された第２の透明な導電性層とから成る。
本発明によれば、高バンドギャップの感光性接合と前記
中程度バンドギャップの光起電力セルとの間、及び、低
バンドギャップの感光性接合と前記中程度バンドギャッ
プの光起電力セルとの間にそれぞれ透明な導電性層（実
施例の透明な抵抗窓に相当する）を配置することによ
り、格子不整合を回避し化学的に異なる半導体を有益に
利用することによって最適な電荷キャリヤエネルギーと
寿命特性を得て水素と酸素を生成するうえで最大の太陽
効率を得ることができる。
以下、添付図面に則して本発明を詳細に説明する。
第１図について述べると、水を水素と酸素ガスに分離す
るために使用される、その上面部を日光で照射される光
起電力装置が示されている。
第１図に示した実施例のばあい、上側から照射された光
起電力セル33はｐ形層34と、Ｉ層36とｎ形層38とから構
成される。中程度のバンドギャップを有するｐ−Ｉ−ｎ
セルは高バンドギャップのｎ形層40と低いバンドギャッ
プのｐ形層42間のほぼ中心に配置されることによってそ
れらの電流密度が互いに等しくなり最大値水準にあり最
適の効率が得られるようにされる。光起電力セル33の中
程度バンドギャップはほぼ1.7電子ボルトであるが、高
バンドギャップ層40は約2.0電子ボルトで低バンドギャ
ップ層42はほぼ1.45電子ボルトである。
プラチナの触媒アイランド44はｎ形層40の頂上に電着に
よって形成され、電解水中に浸した光起電力セル構造体
を利用する間該ｎ形層40に光が向けられる。
プラチナアイランドを担うｎ表面は陽極処理されるかさ
もなければ酸化されて酸素生成のための触媒面を与える
ことになるが触媒作用を提供するものであればどのよう
な形のものも使用することができる。
プラチナの触媒アイランド46はまた水素を生成する低バ
ンドギャップのｐ形層42の底表面上にも設けることがで
きる。
生成水素と酸素の混合を防止するためにポリ塩化ビニル
（PVC）の如き多孔性材料によって作った薄い透明膜30
を形成して図のようにセル構造に付着させる。該膜は水
を水素と酸素ガスへ分割するための化学反応に必要なイ
オンの通過を可能にするものである。
該構造体を構築するためには触媒アイランド46の層を支
持するためにアセテートベース（図示せず）を使用す
る。
光起電力装置が完成するとアセテートを溶解することに
よって触媒層を露出する。
第１図の光起電力装置の実施例のばあい、高ギャップｎ
形層40と低ギャップｐ形層42の厚さは約100−400ナノメ
ートルであり、ｐ−Ｉ−ｎセル33の厚さは400ナノメー
トルもしくはそれ以上である。
本発明の特徴は薄い透明酸化すず層により作った透明抵
抗窓50,52を設けて格子の不整合を防止し化学的に異な
った半導体を使用して最適の効率を得ることを可能にす
ることである。
抵抗窓50,52は活性光接合層の各々の間にプラズマ沈着
法によって沈着させる。その結果、水を水素と酸素のガ
スに分割する効率は10％以上に著しく向上させることが
できる。
高いバンドギャップを得るために、シリコン−ゲルマニ
ウム非晶質合金を用いても良く、また低バンドギャップ
を得るためにはシリコン−錫非晶質合金を用いても良
い。非晶質シリコン合金は中間レベルのギャップを有す
るセル33を作るために好適に使用される。
第２図は、例えば米国特許第4,012,323号に開示される
ような球状の光起電力セル構造を示す。多層球状構造の
光起電力装置は、以下に参考のために記述される特許に
示されるやり方で製造することができる。
本発明によれば、ｎ−ショットキー光起電力装置はｐ−
ｎ−ｎ形セル54と、中心に設けられるｎ−形球状部分56
とから構成される。プラチナ触媒アイランド58がｎ−形
部分56上に形成され、またプラチナアイランド60がセル
54の外側ｐ層上に形成される。再結合を防ぐ目的で多孔
膜64がｐ−ｎ−ｎセル近傍に設けられる。
本発明においては、上述した格子不整合の問題を克服す
るために、酸化錫の透明オーミックコンタクト61、62が
設けられる。
球状セル構造体は選択的にエッチングを施され、それに
よって比較的平坦な表面が形成されこの上にガラスフリ
ットが形成されておりこれによって頂部ガラス層66が形
成される。光起電力装置が水性電解液中に置かれた時、
光がこの頂部ガラス層66に照射される。球形状をなすｐ
−ｎ接合は、球状ガラスオプティクスを用い、内部全反
射によって活性化される。
以上に述べたように本発明によれば、光エネルギーに応
答して水を水素と酸素とに分離する光起電力装置が提供
される。化学的に異る半導体相互間の格子不整合は、装
置の効率をかなり下げるように働くが、この問題を解決
するためにｐ−ｎ接合に透明なオーミック窓が設けられ
る。その結果光起電力の効率がかなり改善される。
本発明の範囲が本明細書で述べた特定の材料やパラメー
タに限定されるものではないということが理解されるべ
きである。例えば透明窓はインジウム酸化錫で作られた
ものでも良いし、また酸化錫でできたものでも良い。触
媒材料は周期律表の第７族あるいは第８族から選ばれた
遷移金属の酸化物でできても良いし、本明細書に記載さ
れた如くプラチナであっても良い。層の形成は電着によ
っても良いし、またスパッタリングのような乾式プロセ
スによっても良い。本発明の異なる変形が発明の範囲内
で可能である。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明に従って構成した光起電力装置の概略図
である。 第２図は円形セルを使用した本発明の光起電力装置の断
面図である。 36……真性半導体層、34,42……ｐ形半導体層、38,40…
…ｎ形半導体層、50,52……抵抗窓、44,46……プラチナ
アイランド、33……光起電力セル。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭53−43488（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−4582（ＪＰ，Ａ) 米国特許4466869（ＵＳ，Ａ)

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】水を水素と酸素のガスに分離する光起電力
    装置において、 ｎ形層と水を含む電解液とから構成される高バンドギャ
    ップの感光性接合と、 ｐ形層と前記電解液とから構成される低バンドギャップ
    の感光性接合と、 前記高バンドギャップの感光性接合と低バンドギャップ
    の感光性接合との間に配置され、前記高バンドギャップ
    の感光性接合と低バンドギャップの感光性接合とに光学
    的及び電気的に直列な中程度のバンドギャップの光起電
    力セルと、 前記高バンドギャップの感光性接合と前記中程度バンド
    ギャップの光起電力セルとの間に配置された第１の透明
    な導電性層と、 前記低バンドギャップの感光性接合と前記中程度バンド
    ギャップの光起電力セルとの間に配置された第２の透明
    な導電性層と、 から成る光起電力装置。
JP61132604A 1985-06-07 1986-06-07 光起電力装置 Expired - Lifetime JPH0697701B2 (ja)

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