JPH07176655A - 窒化アルミニウム焼結体放熱板及びその製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体放熱板及びその製造方法Info
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- JPH07176655A JPH07176655A JP6196587A JP19658794A JPH07176655A JP H07176655 A JPH07176655 A JP H07176655A JP 6196587 A JP6196587 A JP 6196587A JP 19658794 A JP19658794 A JP 19658794A JP H07176655 A JPH07176655 A JP H07176655A
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 (a)窒化アルミニウム、(b)希土類アル
ミニウム化合物、並びに(c)周期律表第IVa、Va、
VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素のうち少なく
とも1種の元素を含む化合物からなることを特徴とする
窒化アルミニウム焼結体放熱板。ならびに、(a)窒化
アルミニウムと、(b)希土類元素を含む化合物と、
(c)周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa及びVIII族
に属する遷移元素を含む化合物から選ばれた少なくとも
1種とを混合したのち、成形、焼結することを特徴とす
る窒化アルミニウム焼結体放熱板の製造方法。 【効果】 窒化アルミニウム焼結体放熱板が緻密で、か
つ熱伝導性が良好である。
ミニウム化合物、並びに(c)周期律表第IVa、Va、
VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素のうち少なく
とも1種の元素を含む化合物からなることを特徴とする
窒化アルミニウム焼結体放熱板。ならびに、(a)窒化
アルミニウムと、(b)希土類元素を含む化合物と、
(c)周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa及びVIII族
に属する遷移元素を含む化合物から選ばれた少なくとも
1種とを混合したのち、成形、焼結することを特徴とす
る窒化アルミニウム焼結体放熱板の製造方法。 【効果】 窒化アルミニウム焼結体放熱板が緻密で、か
つ熱伝導性が良好である。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は窒化アルミニウム焼結体
放熱板及びその製造方法に関し、さらに詳しくは、緻密
で、しかも熱伝導性が良好な窒化アルミニウム焼結体放
熱板及びその製造方法に関する。
放熱板及びその製造方法に関し、さらに詳しくは、緻密
で、しかも熱伝導性が良好な窒化アルミニウム焼結体放
熱板及びその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】窒化アルミニウム(AlN)は高温まで
強度低下が少なく、化学的耐性にも優れているため、耐
熱材料として用いられる一方、その高温伝導性、高電気
絶縁性を利用して半導体装置の放熱板材料としても有望
視されている。こうしたAlNは、通常、融点を持た
ず、2,200℃以上の高温で分解するため、薄膜など
の用途を除いては焼結体として用いられる。
強度低下が少なく、化学的耐性にも優れているため、耐
熱材料として用いられる一方、その高温伝導性、高電気
絶縁性を利用して半導体装置の放熱板材料としても有望
視されている。こうしたAlNは、通常、融点を持た
ず、2,200℃以上の高温で分解するため、薄膜など
の用途を除いては焼結体として用いられる。
【0003】かかるAlN焼結体は、通常、AlN粉末
を成形、焼結して得られる。しかし、AlN粉末を単独
で用いた場合には焼結性が良好でないために、ホットプ
レス法による以外には緻密、すなわち、高密度の焼結体
を得ることが困難である。そこで、常圧で焼結する場合
には、通常焼結体の高密度化を目的として、AlN粉末
に焼結助剤として、希土類酸化物或はアルカリ土類金属
酸化物を添加することが一般に行われている。
を成形、焼結して得られる。しかし、AlN粉末を単独
で用いた場合には焼結性が良好でないために、ホットプ
レス法による以外には緻密、すなわち、高密度の焼結体
を得ることが困難である。そこで、常圧で焼結する場合
には、通常焼結体の高密度化を目的として、AlN粉末
に焼結助剤として、希土類酸化物或はアルカリ土類金属
酸化物を添加することが一般に行われている。
【0004】このように焼結助剤を添加することによ
り、確かに焼結体の密度はかなり高められたが、しか
し、他方で、かかるAlN焼結体の熱伝導率は酸素その
他の不純物および粒界の存在などにより予想されるより
も低いというのが現状であった。すなわち、AlNの理
論熱伝導率が320w/m・k であるのに対し、AlN焼結
体のそれは高々40w/m・k であるという問題がある。
り、確かに焼結体の密度はかなり高められたが、しか
し、他方で、かかるAlN焼結体の熱伝導率は酸素その
他の不純物および粒界の存在などにより予想されるより
も低いというのが現状であった。すなわち、AlNの理
論熱伝導率が320w/m・k であるのに対し、AlN焼結
体のそれは高々40w/m・k であるという問題がある。
【0005】そのため、AlN焼結体の熱伝導率の向上
を目的として、種々の試みがなされているが、未だ充分
満足すべきものは得られていない。
を目的として、種々の試みがなされているが、未だ充分
満足すべきものは得られていない。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来のかか
る問題を解消し、高密度で高熱伝導性を有するAlN焼
結体放熱板及びその製造方法の提供を目的とする。
る問題を解消し、高密度で高熱伝導性を有するAlN焼
結体放熱板及びその製造方法の提供を目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記目的
を達成すべく、AlN粉末に添加される焼結添加物と、
得られた焼結体の密度ならびに熱伝導率の関係を種々検
討した結果、以下に述べる知見を得た。
を達成すべく、AlN粉末に添加される焼結添加物と、
得られた焼結体の密度ならびに熱伝導率の関係を種々検
討した結果、以下に述べる知見を得た。
【0008】すなわち、焼結助剤として希土類元素化合
物とともに、周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa及び
VIII族の遷移元素を含む化合物をAlN粉末に添加して
焼結すれば、従来知られていたアルカリ土類または希土
類元素の酸化物の単独添加に比べてより低温で焼結が可
能となり、得られたAlN焼結体が緻密で、高い熱伝導
性を有するという事実である。
物とともに、周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa及び
VIII族の遷移元素を含む化合物をAlN粉末に添加して
焼結すれば、従来知られていたアルカリ土類または希土
類元素の酸化物の単独添加に比べてより低温で焼結が可
能となり、得られたAlN焼結体が緻密で、高い熱伝導
性を有するという事実である。
【0009】すなわち、本発明の窒化アルミニウム焼結
体放熱板は、(a)窒化アルミニウム、(b)希土類ア
ルミニウム化合物、並びに(c)周期律表第IVa、V
a、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素のうち少
なくとも1種の元素を含む化合物からなることを特徴と
し、その製造方法は、(a)窒化アルミニウムと、
(b)希土類元素を含む化合物と、(c)周期律表第IV
a、Va、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素の
うち少なくとも1種の元素を含む化合物とを混合したの
ち、成形、焼結することを特徴とする。
体放熱板は、(a)窒化アルミニウム、(b)希土類ア
ルミニウム化合物、並びに(c)周期律表第IVa、V
a、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素のうち少
なくとも1種の元素を含む化合物からなることを特徴と
し、その製造方法は、(a)窒化アルミニウムと、
(b)希土類元素を含む化合物と、(c)周期律表第IV
a、Va、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素の
うち少なくとも1種の元素を含む化合物とを混合したの
ち、成形、焼結することを特徴とする。
【0010】本発明のAlN焼結体放熱板は、その構成
相を微視的に観察すると、AlN結晶粒の粒界に、希土
類アルミニウムの酸化物及び/又はこれらの酸フッ化物
等の化合物と、周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa及
びVIII族の遷移元素を含む化合物が生成している。
相を微視的に観察すると、AlN結晶粒の粒界に、希土
類アルミニウムの酸化物及び/又はこれらの酸フッ化物
等の化合物と、周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa及
びVIII族の遷移元素を含む化合物が生成している。
【0011】かかるAlN焼結体放熱板において、含有
される希土類元素が例えばイットリウム(Y)である場
合、上記アルミニウムとの酸化物は3Y2 O3 ・5Al
2 O3 、Y2 O3 ・Al2 O3 などの化合物であり、ま
た、例えばYF3 を添加した場合はY2 O3 とAl2 O
3 からなる化合物の他にYOFが生成する。
される希土類元素が例えばイットリウム(Y)である場
合、上記アルミニウムとの酸化物は3Y2 O3 ・5Al
2 O3 、Y2 O3 ・Al2 O3 などの化合物であり、ま
た、例えばYF3 を添加した場合はY2 O3 とAl2 O
3 からなる化合物の他にYOFが生成する。
【0012】さらに、かかるAlN焼結体放熱板におい
て、主成分であるAlN結晶粒の構成比は全体の80〜
99.98重量%であることが好ましい。この構成比が
80重量%未満の場合はAlN自体の特性が充分得られ
ず、逆に99.98重量%を超えると添加物の効果を充
分に発揮せしめることが困難になる。
て、主成分であるAlN結晶粒の構成比は全体の80〜
99.98重量%であることが好ましい。この構成比が
80重量%未満の場合はAlN自体の特性が充分得られ
ず、逆に99.98重量%を超えると添加物の効果を充
分に発揮せしめることが困難になる。
【0013】ついで、本発明のAlN焼結体放熱板の製
造方法について述べる。本発明の製造方法は、主成分で
あるAlNと、第1の添加物として希土類元素を含む化
合物、並びに第2の添加物として周期律表第IVa、V
a、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素を含む化
合物から選ばれた少なくとも1種とを混合し、成形・焼
結することを骨子とするものである。
造方法について述べる。本発明の製造方法は、主成分で
あるAlNと、第1の添加物として希土類元素を含む化
合物、並びに第2の添加物として周期律表第IVa、V
a、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素を含む化
合物から選ばれた少なくとも1種とを混合し、成形・焼
結することを骨子とするものである。
【0014】まず、主成分であるAlN粉末としては、
焼結性、熱伝導性を考慮して酸素を0.001〜7重量
%含有するものを使用することがとくに有用である。
焼結性、熱伝導性を考慮して酸素を0.001〜7重量
%含有するものを使用することがとくに有用である。
【0015】そして、第1の添加物に含まれる希土類元
素としては、Y、La、Ce、Sm、Dy、Nd、G
d、Pr、Ho、Er、Ybなどがあげられ、とくに、
Y、La、Ceは好ましいものである。これらの元素は
1種又は2種以上が上記AlN粉末に添加される。これ
らの元素の化合物としては、酸化物、窒化物、フッ化
物、酸フッ化物、酸窒化物もしくは焼成によりこれらの
化合物となる物質が好適である。焼成によって例えば酸
化物となる物質としては、これら元素の炭酸塩、硝酸
塩、シュウ酸塩、水酸化物などをあげることができる。
素としては、Y、La、Ce、Sm、Dy、Nd、G
d、Pr、Ho、Er、Ybなどがあげられ、とくに、
Y、La、Ceは好ましいものである。これらの元素は
1種又は2種以上が上記AlN粉末に添加される。これ
らの元素の化合物としては、酸化物、窒化物、フッ化
物、酸フッ化物、酸窒化物もしくは焼成によりこれらの
化合物となる物質が好適である。焼成によって例えば酸
化物となる物質としては、これら元素の炭酸塩、硝酸
塩、シュウ酸塩、水酸化物などをあげることができる。
【0016】ついで、第2の添加物に含まれる遷移元素
としては、周期律表第IVa族(Ti、Zr、Hf)、第
Va族(V、Nb、Ta)、第VIa族(Cr、Mo、
W)、第 VIIa族(Mn、Re)、および第VIII族(F
e、Co、Ni、Ru、Rh、Pd、Os、Ir、P
t)に属するものであればよく、これらの元素も上記第
1の添加物と同様、1種または2種以上が化合物粉末と
して上記AlN粉末に添加される。これらの遷移元素の
うち第4周期に属するもの、つまり、Ti、V、Cr、
Mn、Fe、CoおよびNiを使用すると、従来に比べ
て低い焼結温度、例えば1,600〜1,650℃で高
密度、高熱伝導性のAlN焼結体を製造することができ
るという利点を有する。
としては、周期律表第IVa族(Ti、Zr、Hf)、第
Va族(V、Nb、Ta)、第VIa族(Cr、Mo、
W)、第 VIIa族(Mn、Re)、および第VIII族(F
e、Co、Ni、Ru、Rh、Pd、Os、Ir、P
t)に属するものであればよく、これらの元素も上記第
1の添加物と同様、1種または2種以上が化合物粉末と
して上記AlN粉末に添加される。これらの遷移元素の
うち第4周期に属するもの、つまり、Ti、V、Cr、
Mn、Fe、CoおよびNiを使用すると、従来に比べ
て低い焼結温度、例えば1,600〜1,650℃で高
密度、高熱伝導性のAlN焼結体を製造することができ
るという利点を有する。
【0017】上述した第1及び第2の添加物は、それぞ
れ各元素の酸化物に換算して0.01〜18重量%、
0.01〜15重量%の範囲で添加することが好まし
い。また、両者の合計は0.02〜20重量%とするこ
とが好ましい。この添加量が、それぞれ0.01重量%
未満であると、添加物の効果が充分に発揮されず、ま
た、添加量が過度に多いと耐熱性、高強度性が損なわれ
るうえに熱伝導率も低下するため好ましくない。より好
ましくは、第2の添加物が0.01〜10重量%、両者
の好ましい合計量が0.02〜18重量%である。第2
の添加物量が多いと電気絶縁性が低下するおそれがあ
る。
れ各元素の酸化物に換算して0.01〜18重量%、
0.01〜15重量%の範囲で添加することが好まし
い。また、両者の合計は0.02〜20重量%とするこ
とが好ましい。この添加量が、それぞれ0.01重量%
未満であると、添加物の効果が充分に発揮されず、ま
た、添加量が過度に多いと耐熱性、高強度性が損なわれ
るうえに熱伝導率も低下するため好ましくない。より好
ましくは、第2の添加物が0.01〜10重量%、両者
の好ましい合計量が0.02〜18重量%である。第2
の添加物量が多いと電気絶縁性が低下するおそれがあ
る。
【0018】使用するAlN粉末及び第1、第2の焼結
添加物粉末の粒径は、平均粒径でともに5μm 以下であ
り、好ましくは4μm 以下である。
添加物粉末の粒径は、平均粒径でともに5μm 以下であ
り、好ましくは4μm 以下である。
【0019】次いで、本発明のAlN焼結体放熱板の製
造方法の一例を以下に述べる。先ず、AlN粉末に、焼
結添加物として上記した希土類元素化合物、ならびに周
期律表第IVa〜VIII族に属する元素のうち少なくとも1
種を含む化合物よりなる粉末を所定量添加したのちボー
ルミル等を用いて混合する。焼結には常圧焼結法、ホッ
トプレス法などを使用することができる。常圧焼結法に
よる場合は、混合粉末にバインダーを加え、混練、造
粒、整粒を行なったのち成形する。成形法としては、金
型プレス、静水圧プレス或はシート成形などが適用でき
る。続いて、成形体を例えばN2 ガス気流中で加熱して
バインダーを除去したのち、常圧焼結する。焼結温度は
使用する添加物の種類にもよるが、通常は1,650〜
1,800℃に設定される。一方、ホットプレス焼結法
による場合は、前記ボールミル等で混合した原料を直接
ホットプレスすればよい。
造方法の一例を以下に述べる。先ず、AlN粉末に、焼
結添加物として上記した希土類元素化合物、ならびに周
期律表第IVa〜VIII族に属する元素のうち少なくとも1
種を含む化合物よりなる粉末を所定量添加したのちボー
ルミル等を用いて混合する。焼結には常圧焼結法、ホッ
トプレス法などを使用することができる。常圧焼結法に
よる場合は、混合粉末にバインダーを加え、混練、造
粒、整粒を行なったのち成形する。成形法としては、金
型プレス、静水圧プレス或はシート成形などが適用でき
る。続いて、成形体を例えばN2 ガス気流中で加熱して
バインダーを除去したのち、常圧焼結する。焼結温度は
使用する添加物の種類にもよるが、通常は1,650〜
1,800℃に設定される。一方、ホットプレス焼結法
による場合は、前記ボールミル等で混合した原料を直接
ホットプレスすればよい。
【0020】本発明のAlN焼結体放熱板の熱伝導性の
向上効果及び焼結温度の低下効果は現在のところ不明で
あるが、本発明者らの研究によれば高熱伝導率化の一因
として次のように推定される。すなわち、高熱伝導率化
の要因の一つとして、本発明のAlN焼結体ではAlの
酸窒化物(AlON)、そしてAlNのポリタイプ(2
7R型)が生成し難いことである。本発明者らの研究結
果によれば、AlONそして27R型が生成した焼結体
は、いずれも熱伝導率が低いことがわかっている。Al
ON、27R型の生成は、AlN粉末の純度、焼結炉内
雰囲気及び焼結助剤の種類とその添加量などにも影響さ
れるが同一のAlN粉末を用いて、同一の実験条件下で
製造した焼結体を比較すると、従来の希土類酸化物やア
ルカリ土類酸化物を添加した場合に比べて、本発明の焼
結体放熱板ではAlONそして27R型の生成が明らか
に少ないか、全く生成していないのである。
向上効果及び焼結温度の低下効果は現在のところ不明で
あるが、本発明者らの研究によれば高熱伝導率化の一因
として次のように推定される。すなわち、高熱伝導率化
の要因の一つとして、本発明のAlN焼結体ではAlの
酸窒化物(AlON)、そしてAlNのポリタイプ(2
7R型)が生成し難いことである。本発明者らの研究結
果によれば、AlONそして27R型が生成した焼結体
は、いずれも熱伝導率が低いことがわかっている。Al
ON、27R型の生成は、AlN粉末の純度、焼結炉内
雰囲気及び焼結助剤の種類とその添加量などにも影響さ
れるが同一のAlN粉末を用いて、同一の実験条件下で
製造した焼結体を比較すると、従来の希土類酸化物やア
ルカリ土類酸化物を添加した場合に比べて、本発明の焼
結体放熱板ではAlONそして27R型の生成が明らか
に少ないか、全く生成していないのである。
【0021】一方、焼結温度の低下については、従来の
希土類酸化物またはアルカリ土類酸化物を単独で添加す
る場合に比べて焼結時により低い温度で液相を生じ焼結
が進行するためであると推定される。
希土類酸化物またはアルカリ土類酸化物を単独で添加す
る場合に比べて焼結時により低い温度で液相を生じ焼結
が進行するためであると推定される。
【0022】さらに、本発明の焼結体放熱板は、第2の
添加物である遷移元素を含有することによって着色さ
れ、しかも、その色調は添加物元素の種類とその添加量
及び組み合わせによって様々に変えることが可能であ
る。すなわち、一般に、AlN原料ではAl/Nモル比
が必ずしも1ではなく、Alリッチである場合が多く、
このような原料では焼結体の色は灰色または黒色とな
る。また、原料がAlリッチであるほど黒色化が進む一
方で、熱伝導率が低下してしまうことが通例である。し
たがって、AlN原料において、Al/Nモル比がなる
べく1に近く、かつ含有される不純物量が少ないほど熱
伝導率が向上し、かつ白色ないしは半透明の焼結体が得
られるのである。つまり、従来は、高熱伝導率のものを
得ようとすると、必然的に焼結体の色は白色ないし半透
明となってしまい、一方、着色したものを得ようとする
と、熱伝導率が低下してしまう。これに対して、本発明
では希土類元素と遷移金属元素とを同時に添加すること
により、Al/Nモル比が1に近く、しかも不純物量の
少ないAlN原料を用い高い熱伝導率を確保しつつ、添
加元素の種類または組合せを適宜選択して、種々に着色
した焼結体を得ることが可能である。例えば、Cr2 O
3 、Co3 O4 などを添加すると、濃灰色に着色され、
また、TiO2 を添加すると茶色に着色される。一方、
Eu2 O3 、Sm2O3 などを添加すると淡赤色とな
り、TiO2 とCr2 O3 を同時に添加すると黒色のも
のが得られる。したがって、本発明によれば、所望の色
調を呈するAlN焼結体を製造することが可能である。
このように着色されたAlN焼結体は、熱の放射率が高
くなるので放熱性がさらに良好となり、また、着色によ
り製造時の焼結ムラなどを回避することができ製品の美
観を高めることができるなどの利点を有するものであ
る。
添加物である遷移元素を含有することによって着色さ
れ、しかも、その色調は添加物元素の種類とその添加量
及び組み合わせによって様々に変えることが可能であ
る。すなわち、一般に、AlN原料ではAl/Nモル比
が必ずしも1ではなく、Alリッチである場合が多く、
このような原料では焼結体の色は灰色または黒色とな
る。また、原料がAlリッチであるほど黒色化が進む一
方で、熱伝導率が低下してしまうことが通例である。し
たがって、AlN原料において、Al/Nモル比がなる
べく1に近く、かつ含有される不純物量が少ないほど熱
伝導率が向上し、かつ白色ないしは半透明の焼結体が得
られるのである。つまり、従来は、高熱伝導率のものを
得ようとすると、必然的に焼結体の色は白色ないし半透
明となってしまい、一方、着色したものを得ようとする
と、熱伝導率が低下してしまう。これに対して、本発明
では希土類元素と遷移金属元素とを同時に添加すること
により、Al/Nモル比が1に近く、しかも不純物量の
少ないAlN原料を用い高い熱伝導率を確保しつつ、添
加元素の種類または組合せを適宜選択して、種々に着色
した焼結体を得ることが可能である。例えば、Cr2 O
3 、Co3 O4 などを添加すると、濃灰色に着色され、
また、TiO2 を添加すると茶色に着色される。一方、
Eu2 O3 、Sm2O3 などを添加すると淡赤色とな
り、TiO2 とCr2 O3 を同時に添加すると黒色のも
のが得られる。したがって、本発明によれば、所望の色
調を呈するAlN焼結体を製造することが可能である。
このように着色されたAlN焼結体は、熱の放射率が高
くなるので放熱性がさらに良好となり、また、着色によ
り製造時の焼結ムラなどを回避することができ製品の美
観を高めることができるなどの利点を有するものであ
る。
【0023】
【実施例】以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明
するが、本発明はこれら実施例によって制限されるもの
ではない。
するが、本発明はこれら実施例によって制限されるもの
ではない。
【0024】実施例1 不純物としての酸素を3.6重量%含有し、平均粒径が
2.2μm のAlN粉末に、第1の添加物として平均粒
径2.5μm のY2 O3 を3重量%及び第2の添加物と
して平均粒径3μm のZrO2 を0.5重量%添加し、
ボールミルを用いて粉砕、混合を行ない原料を調製し
た。次いで、この原料にバインダーとしてパラフィンを
7重量%添加して造粒したのち、300kg/cm2の圧力で
プレス成形して50×50×8mmの圧粉体とした。この
圧粉体を窒素ガス雰囲気中で700℃まで加熱してパラ
フィンを除去した。更に、カーボン製容器に収容し、窒
素ガス雰囲気中、1,800℃において2時間常圧焼結
した。得られたAlN焼結体放熱板の密度を測定した。
又、焼結体から直径10mm、厚さ2.5mmの円板を研削
し、これを試験片としてレーザフラッシュ法により熱伝
導率を測定した。また、得られた焼結体から巾4mm厚さ
3mm長さ40mmの角棒を6本研削加工し、これを抗折強
度測定用試験片として、支点間距離20mm、クロスヘッ
ド速度0.5mm/minの条件で3点曲げ強度を測定した。
これらの結果を表1に示した。なお、得られた焼結体粉
末の構成相を粉末X線回折によって調べたところ、回折
ピーク位置から計算される面間隔値(d値)として、A
lN以外にはY3 Al5 O12と考えられる4.93Å及
び2.46Å、並びにZrNと考えられる2.64Å及
び2.29Åが得られた。
2.2μm のAlN粉末に、第1の添加物として平均粒
径2.5μm のY2 O3 を3重量%及び第2の添加物と
して平均粒径3μm のZrO2 を0.5重量%添加し、
ボールミルを用いて粉砕、混合を行ない原料を調製し
た。次いで、この原料にバインダーとしてパラフィンを
7重量%添加して造粒したのち、300kg/cm2の圧力で
プレス成形して50×50×8mmの圧粉体とした。この
圧粉体を窒素ガス雰囲気中で700℃まで加熱してパラ
フィンを除去した。更に、カーボン製容器に収容し、窒
素ガス雰囲気中、1,800℃において2時間常圧焼結
した。得られたAlN焼結体放熱板の密度を測定した。
又、焼結体から直径10mm、厚さ2.5mmの円板を研削
し、これを試験片としてレーザフラッシュ法により熱伝
導率を測定した。また、得られた焼結体から巾4mm厚さ
3mm長さ40mmの角棒を6本研削加工し、これを抗折強
度測定用試験片として、支点間距離20mm、クロスヘッ
ド速度0.5mm/minの条件で3点曲げ強度を測定した。
これらの結果を表1に示した。なお、得られた焼結体粉
末の構成相を粉末X線回折によって調べたところ、回折
ピーク位置から計算される面間隔値(d値)として、A
lN以外にはY3 Al5 O12と考えられる4.93Å及
び2.46Å、並びにZrNと考えられる2.64Å及
び2.29Åが得られた。
【0025】実施例2〜12、比較例1〜5 AlN粉末の種類並びに焼結添加物粉末の種類を種々に
変えて、上記実施例1と同様にしてAlN焼結体放熱板
を製造し、それぞれについて、同じく密度、熱伝導率及
び3点曲げ強度を測定した。結果を各AlN粉末の粒
径、酸素含有量、焼結添加物の種類、粒径、添加量とと
もに表1に示した。
変えて、上記実施例1と同様にしてAlN焼結体放熱板
を製造し、それぞれについて、同じく密度、熱伝導率及
び3点曲げ強度を測定した。結果を各AlN粉末の粒
径、酸素含有量、焼結添加物の種類、粒径、添加量とと
もに表1に示した。
【0026】
【表1】
【0027】実施例13 まず、不純物としての酸素を3.6重量%含有し、平均
粒径が2.2μm のAlN粉末に、第1の添加物として
平均粒径2.5μm のY2 O3 粉末を1.5重量%及び
第2の添加物として平均粒径2.8μm のTiO2 粉末
を1.5重量%添加し、ボールミルで粉砕、混合を行な
い原料を調製した。つづいて、この原料にパラフィンを
7重量%添加して造粒した後、500kg/cm2の圧力でプ
レス成形して30×30×8mmの圧粉体とした。ひきつ
づき、この圧粉体を窒素雰囲気中で700℃まで加熱し
てパラフィンを除去した。次いで、カーボン容器中に収
容し、窒素ガス雰囲気中、1,700℃にて2時間常圧
焼結してAlN焼結体放熱板を製造した。そして、得ら
れた焼結体について、実施例1と同じく、密度、熱伝導
率を表2に示した。
粒径が2.2μm のAlN粉末に、第1の添加物として
平均粒径2.5μm のY2 O3 粉末を1.5重量%及び
第2の添加物として平均粒径2.8μm のTiO2 粉末
を1.5重量%添加し、ボールミルで粉砕、混合を行な
い原料を調製した。つづいて、この原料にパラフィンを
7重量%添加して造粒した後、500kg/cm2の圧力でプ
レス成形して30×30×8mmの圧粉体とした。ひきつ
づき、この圧粉体を窒素雰囲気中で700℃まで加熱し
てパラフィンを除去した。次いで、カーボン容器中に収
容し、窒素ガス雰囲気中、1,700℃にて2時間常圧
焼結してAlN焼結体放熱板を製造した。そして、得ら
れた焼結体について、実施例1と同じく、密度、熱伝導
率を表2に示した。
【0028】実施例14〜33、比較例6〜10 AlN粉末の種類並びに焼結添加物粉末の種類を種々に
変えて、上記実施例13と同様にしてAlN焼結体放熱
板を製造し、それぞれについて、同じく密度、熱伝導率
を測定した。結果を各AlN粉末粒径、酸素含有量、焼
結添加物の種類、粒径、添加量とともに表2に示した。
変えて、上記実施例13と同様にしてAlN焼結体放熱
板を製造し、それぞれについて、同じく密度、熱伝導率
を測定した。結果を各AlN粉末粒径、酸素含有量、焼
結添加物の種類、粒径、添加量とともに表2に示した。
【0029】
【表2】
【0030】
【表3】
【0031】実施例34〜37 AlN粉末の種類並びに焼結添加物粉末の種類をさらに
種々に変えて、上記実施例13と同様にしてAlN焼結
体放熱板を製造し、それぞれについて、同じく密度及び
熱伝導率を測定した。結果を各AlN粉末粒径、酸素含
有量、焼結添加物の種類、添加量とともに表3に示し
た。
種々に変えて、上記実施例13と同様にしてAlN焼結
体放熱板を製造し、それぞれについて、同じく密度及び
熱伝導率を測定した。結果を各AlN粉末粒径、酸素含
有量、焼結添加物の種類、添加量とともに表3に示し
た。
【0032】
【表4】
【0033】実施例38 実施例1で用いたAlN粉末に、平均粒径2.5μm の
Y2 O3 を1.5重量%及び平均粒径2.5μm のNi
Oを1.5重量%添加し、ボールミルを用いて粉砕、混
合を行ない原料を調製した。次いで、この原料粉を50
0kg/cm2の圧力でプレス成形して直径12mm、厚さ10
mmの圧粉体とした。しかるのち、この圧粉体をカーボン
型中に入れ窒素ガス雰囲気中、温度1,700℃かつ4
00kg/cm2の圧力下で1時間ホットプレス焼結を行なっ
た。実施例1と同様にして、得られた焼結体の密度、熱
伝導率を測定し、結果を表4に示した。
Y2 O3 を1.5重量%及び平均粒径2.5μm のNi
Oを1.5重量%添加し、ボールミルを用いて粉砕、混
合を行ない原料を調製した。次いで、この原料粉を50
0kg/cm2の圧力でプレス成形して直径12mm、厚さ10
mmの圧粉体とした。しかるのち、この圧粉体をカーボン
型中に入れ窒素ガス雰囲気中、温度1,700℃かつ4
00kg/cm2の圧力下で1時間ホットプレス焼結を行なっ
た。実施例1と同様にして、得られた焼結体の密度、熱
伝導率を測定し、結果を表4に示した。
【0034】実施例39、比較例11〜15 AlN粉末の種類並びに焼結添加物粉末の種類を種々に
変えて、上記実施例38と同様にしてAlN焼結体放熱
板を製造し、それぞれについて、同じく密度、熱伝導率
を測定した。結果を各AlN粉末粒径、酸素含有量、焼
結添加物の種類、粒径、添加量とともに表4に示した。
変えて、上記実施例38と同様にしてAlN焼結体放熱
板を製造し、それぞれについて、同じく密度、熱伝導率
を測定した。結果を各AlN粉末粒径、酸素含有量、焼
結添加物の種類、粒径、添加量とともに表4に示した。
【0035】
【表5】
【0036】実施例40 まず、不純物としての酸素を1.4重量%含有し、平均
粒径が1.2μm のAlN粉末にTiO2 とY2 O3 の
混合粉末(重量比1:1)を5重量%添加し、ボールミ
ルで粉砕、混合を行ない原料を調製した。つづいて、こ
の原料にパラフィンを7重量%添加して造粒した後、5
00kg/cm2の圧力でプレス成形して30×30×8mmの
圧粉体とした。ひきつづき、この圧粉体を窒素雰囲気中
で700℃まで加熱してパラフィンを除去した。次い
で、カーボン容器中に収容し、窒素ガス雰囲気中、1,
600℃、1,650℃、1,700℃、1,750℃
及び1,800℃にて2時間常圧焼結して5種のAlN
焼結体放熱板を製造した。
粒径が1.2μm のAlN粉末にTiO2 とY2 O3 の
混合粉末(重量比1:1)を5重量%添加し、ボールミ
ルで粉砕、混合を行ない原料を調製した。つづいて、こ
の原料にパラフィンを7重量%添加して造粒した後、5
00kg/cm2の圧力でプレス成形して30×30×8mmの
圧粉体とした。ひきつづき、この圧粉体を窒素雰囲気中
で700℃まで加熱してパラフィンを除去した。次い
で、カーボン容器中に収容し、窒素ガス雰囲気中、1,
600℃、1,650℃、1,700℃、1,750℃
及び1,800℃にて2時間常圧焼結して5種のAlN
焼結体放熱板を製造した。
【0037】比較例16 上記実施例40と同様なAlN粉末に、Y2 O3 を5重
量%添加した原料を用い、以下、実施例40と同様な方
法により5種のAlN焼結体放熱板を製造した。
量%添加した原料を用い、以下、実施例40と同様な方
法により5種のAlN焼結体放熱板を製造した。
【0038】比較例17 上記実施例40と同様なAlN粉末に、TiO2 を5重
量%添加した原料を用い、以下、実施例40と同様な方
法により5種のAlN焼結体放熱板を製造した。
量%添加した原料を用い、以下、実施例40と同様な方
法により5種のAlN焼結体放熱板を製造した。
【0039】しかして、本実施例40及び比較例16、
17のAlN焼結体放熱板について、焼結温度に対する
密度及び熱伝導率の関係を調べたところ、図1及び図2
に示す特性図を得た。なお、図1及び図2中のAは本実
施例40における特性線、Bは比較例16における特性
線、Cは比較例17における特性線である。図1及び図
2より明らかなように、本発明のAlN焼結体放熱板は
低い焼結温度で高密度化、高熱伝導率化を達成でき、従
来のAlN焼結体に比べて製造コストを低く抑えること
が可能である。
17のAlN焼結体放熱板について、焼結温度に対する
密度及び熱伝導率の関係を調べたところ、図1及び図2
に示す特性図を得た。なお、図1及び図2中のAは本実
施例40における特性線、Bは比較例16における特性
線、Cは比較例17における特性線である。図1及び図
2より明らかなように、本発明のAlN焼結体放熱板は
低い焼結温度で高密度化、高熱伝導率化を達成でき、従
来のAlN焼結体に比べて製造コストを低く抑えること
が可能である。
【0040】実施例41 実施例40で用いたAlN粉末にNiOとY2 O3 の混
合粉末(重量比1:1)を5重量%添加したことを除い
ては上記実施例40と同様にして、圧粉体を作製し、種
々の温度で焼結体を製造し、5種のAlN焼結体放熱板
を得た。
合粉末(重量比1:1)を5重量%添加したことを除い
ては上記実施例40と同様にして、圧粉体を作製し、種
々の温度で焼結体を製造し、5種のAlN焼結体放熱板
を得た。
【0041】比較例18 上記実施例41と同様なAlN粉末に、NiOのみを5
重量%添加した原料を用い、以下、実施例41と同様な
方法により5種のAlN焼結体放熱板を製造した。
重量%添加した原料を用い、以下、実施例41と同様な
方法により5種のAlN焼結体放熱板を製造した。
【0042】しかして、本実施例41及び比較例17、
18のAlN焼結体放熱板について、焼結温度に対する
密度及び熱伝導率の関係を調べたところ、図3及び図4
に示す特性図を得た。なお、図3及び図4中のAは本実
施例41における特性線、Bは比較例17における特性
線、Cは前述した比較例18における特性線である。図
3及び図4より明らかなように、本発明のAlN焼結体
放熱板は低い焼結温度で高密度化、高熱伝導率化を達成
でき、従来のAlN焼結体に比べて製造コストを低く抑
えることが可能である。
18のAlN焼結体放熱板について、焼結温度に対する
密度及び熱伝導率の関係を調べたところ、図3及び図4
に示す特性図を得た。なお、図3及び図4中のAは本実
施例41における特性線、Bは比較例17における特性
線、Cは前述した比較例18における特性線である。図
3及び図4より明らかなように、本発明のAlN焼結体
放熱板は低い焼結温度で高密度化、高熱伝導率化を達成
でき、従来のAlN焼結体に比べて製造コストを低く抑
えることが可能である。
【0043】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
の窒化アルミニウム焼結体放熱板は高密度で、かつ高熱
伝導率を有する優れたものである。そして、添加される
添加物、とくに上記第2の添加物である遷移元素の種類
により、極めて高強度であることや、低温で焼結が可能
であることなどの性質を付与することができる。さらに
また、かかる遷移元素の種類および組合せによりを様々
な色に着色することができるため、その用途範囲も広が
るとともに、焼結ムラなどによる製造歩留りの低下も回
避することが可能となる。したがって、その工業的な価
値は極めて高く、とくに半導体装置などの放熱板として
有用である。
の窒化アルミニウム焼結体放熱板は高密度で、かつ高熱
伝導率を有する優れたものである。そして、添加される
添加物、とくに上記第2の添加物である遷移元素の種類
により、極めて高強度であることや、低温で焼結が可能
であることなどの性質を付与することができる。さらに
また、かかる遷移元素の種類および組合せによりを様々
な色に着色することができるため、その用途範囲も広が
るとともに、焼結ムラなどによる製造歩留りの低下も回
避することが可能となる。したがって、その工業的な価
値は極めて高く、とくに半導体装置などの放熱板として
有用である。
【図1】実施例40、比較例16及び比較例17により
得たAlN焼結体について、焼結温度と密度の関係を示
す特性図である。
得たAlN焼結体について、焼結温度と密度の関係を示
す特性図である。
【図2】実施例40、比較例16及び比較例17により
得たAlN焼結体について、焼結温度と熱伝導率の関係
を示す特性図である。
得たAlN焼結体について、焼結温度と熱伝導率の関係
を示す特性図である。
【図3】実施例41、比較例17及び比較例18により
得たAlN焼結体について、焼結温度と密度の関係を示
す特性図である。
得たAlN焼結体について、焼結温度と密度の関係を示
す特性図である。
【図4】実施例41、比較例17及び比較例18により
得たAlN焼結体について、焼結温度と熱伝導率の関係
を示す特性図である。
得たAlN焼結体について、焼結温度と熱伝導率の関係
を示す特性図である。
A……実施例40の特性線 B……比較例16の特性線 C……比較例17の特性線 D……実施例41の特性線 E……比較例18の特性線
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 上野 文雄 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株 式会社東芝総合研究所内 (72)発明者 堀口 昭宏 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株 式会社東芝総合研究所内 (72)発明者 柘植 章彦 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株 式会社東芝総合研究所内 (72)発明者 今川 宏 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株 式会社東芝総合研究所内 (72)発明者 高野 武士 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株 式会社東芝総合研究所内 (72)発明者 井上 寛 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株 式会社東芝総合研究所内
Claims (22)
- 【請求項1】 (a)窒化アルミニウム、(b)希土類
アルミニウム化合物、並びに(c)周期律表第IVa、V
a、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素のうち少
なくとも1種の元素を含む化合物からなることを特徴と
する窒化アルミニウム焼結体放熱板。 - 【請求項2】 遷移元素を含む化合物が、周期律表第V
a、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素のうち少
なくとも1種の元素を含む化合物である請求項1に記載
の窒化アルミニウム焼結体放熱板。 - 【請求項3】 窒化アルミニウムの含有量が80〜9
9.98重量%である請求項1又は2に記載の窒化アル
ミニウム焼結体放熱板。 - 【請求項4】 希土類アルミニウム化合物の含有量が、
希土類元素の酸化物に換算して0.01〜18重量%で
ある請求項1又は2に記載の窒化アルミニウム焼結体放
熱板。 - 【請求項5】 周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa及
びVIII族に属する遷移元素のうち少なくとも1種の元素
を含む化合物の含有量が、その元素の酸化物に換算して
0.01〜15重量%である請求項1に記載の窒化アル
ミニウム焼結体放熱板。 - 【請求項6】 周期律表第Va、VIa、 VIIa及びVIII
族に属する遷移元素のうち少なくとも1種の元素を含む
化合物の含有量が、その元素の酸化物に換算して0.0
1〜15重量%である請求項2に記載の窒化アルミニウ
ム焼結体放熱板。 - 【請求項7】 希土類元素が、Y、La及びCeのうち
の少なくとも1種である請求項1又は2に記載の窒化ア
ルミニウム焼結体放熱板。 - 【請求項8】 周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa及
びVIII族に属する遷移元素が、Zr、Ti、Hf、N
i、Cr、Mn、Fe、Co及びVのうちの少なくとも
1種である請求項1に記載の窒化アルミニウム焼結体放
熱板。 - 【請求項9】 周期律表第Va、VIa、 VIIa及びVIII
族に属する遷移元素が、Ni、Cr、Mn、Fe、Co
及びVのうちの少なくとも1種である請求項2に記載の
窒化アルミニウム焼結体放熱板。 - 【請求項10】 希土類アルミニウム化合物が、酸化物
及び/又は酸フッ化物である請求項1又は2に記載の窒
化アルミニウム焼結体放熱板。 - 【請求項11】 (a)窒化アルミニウムと、(b)希
土類元素を含む化合物と、(c)周期律表第IVa、V
a、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素のうち少
なくとも1種の元素を含む化合物とを混合したのち、成
形、焼結することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体
放熱板の製造方法。 - 【請求項12】 遷移元素を含む化合物が、周期律表第
Va、VIa、 VIIa及びVIII族に属する遷移元素のうち
少なくとも1種の元素を含む化合物である請求項11に
記載の窒化アルミニウム焼結体放熱板の製造方法。 - 【請求項13】 希土類元素を含む化合物の含有量が、
希土類元素の酸化物に換算して0.01〜18重量%で
ある請求項11又は12に記載の製造方法。 - 【請求項14】 周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa
及びVIII族に属する遷移元素を含む化合物の含有量が、
その元素の酸化物に換算して、0.01〜15重量%で
ある請求項11に記載の製造方法。 - 【請求項15】 周期律表第Va、VIa、 VIIa及びVI
II族に属する遷移元素を含む化合物の含有量が、その元
素の酸化物に換算して、0.01〜15重量%である請
求項12に記載の製造方法。 - 【請求項16】 希土類元素を含む化合物が、酸化物、
窒化物、フッ化物、酸フッ化物、酸窒化物もしくは焼成
によりこれらの化合物となる物質あるいはその組み合わ
せである請求項11又は12に記載の製造方法。 - 【請求項17】 周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa
及びVIII族に属する遷移元素を含む化合物が、酸化物、
窒化物、フッ化物、酸フッ化物、酸窒化物もしくは焼成
によりこれらの化合物となる物質あるいはその組み合わ
せである請求項11に記載の製造方法。 - 【請求項18】 周期律表第Va、VIa、 VIIa及びVI
II族に属する遷移元素を含む化合物が、酸化物、窒化
物、フッ化物、酸フッ化物、酸窒化物もしくは焼成によ
りこれらの化合物となる物質あるいはその組み合わせで
ある請求項12に記載の製造方法。 - 【請求項19】 窒化アルミニウムが0.001〜7重
量%の酸素を含んでいる請求項11又は12に記載の製
造方法。 - 【請求項20】 焼結に用いる物質が、平均粒径5μm
以下の粉末である請求項11又は12に記載の製造方
法。 - 【請求項21】 周期律表第IVa、Va、VIa、 VIIa
及びVIII族に属する遷移元素が、Zr、Ti、Hf、N
i、Cr、Mn、Fe、Co及びVのうちの少なくとも
1種である請求項11に記載の製造方法。 - 【請求項22】 周期律表第Va、VIa、 VIIa及びVI
II族に属する遷移元素が、Ni、Cr、Mn、Fe、C
o及びVのうちの少なくとも1種である請求項12に記
載の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6196587A JP2647346B2 (ja) | 1985-06-28 | 1994-08-22 | 窒化アルミニウム焼結体放熱板の製造方法 |
Applications Claiming Priority (7)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14016685 | 1985-06-28 | ||
| JP60-140166 | 1985-09-25 | ||
| JP21140185 | 1985-09-25 | ||
| JP60-211403 | 1985-09-25 | ||
| JP60-211401 | 1985-09-25 | ||
| JP21140385 | 1985-09-25 | ||
| JP6196587A JP2647346B2 (ja) | 1985-06-28 | 1994-08-22 | 窒化アルミニウム焼結体放熱板の製造方法 |
Related Parent Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61009010A Division JPH0717454B2 (ja) | 1985-06-28 | 1986-01-21 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07176655A true JPH07176655A (ja) | 1995-07-14 |
| JP2647346B2 JP2647346B2 (ja) | 1997-08-27 |
Family
ID=27472287
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6196587A Expired - Lifetime JP2647346B2 (ja) | 1985-06-28 | 1994-08-22 | 窒化アルミニウム焼結体放熱板の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2647346B2 (ja) |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61270262A (ja) * | 1985-05-22 | 1986-11-29 | 日本特殊陶業株式会社 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 |
| JPS62128971A (ja) * | 1985-11-28 | 1987-06-11 | 京セラ株式会社 | 窒化アルミニウム質焼結体およびその製造方法 |
-
1994
- 1994-08-22 JP JP6196587A patent/JP2647346B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61270262A (ja) * | 1985-05-22 | 1986-11-29 | 日本特殊陶業株式会社 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 |
| JPS62128971A (ja) * | 1985-11-28 | 1987-06-11 | 京セラ株式会社 | 窒化アルミニウム質焼結体およびその製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2647346B2 (ja) | 1997-08-27 |
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |