JPS5849510B2

JPS5849510B2 - チツカアルミニウムシヨウケツタイノセイゾウホウホウ

Info

Publication number: JPS5849510B2
Application number: JP48074166A
Authority: JP
Inventors: 寛井上; 治男工藤; 勝利米屋
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1973-06-30
Filing date: 1973-06-30
Publication date: 1983-11-04
Also published as: JPS5023411A

Description

【発明の詳細な説明】本発明は窒化アルミニウム（ＡＩＮ）焼結体の製造
方法に係り、特に緻密質良熱伝導な焼結体を得るための
添加物の改良に関する。

ＡＩＮ焼結体は耐熱性、耐食性、耐熱衝撃性に優れ、ま
た機械的性質、熱伝導性も良好なもので、高温材料とし
て注目を集めている。

一方これらの性質を利用する各種の応用用途も着実に開
かれつつあり、特に溶融金属に対する耐溶材料、高強度
耐熱材料、放熱材料などへ適用することに精力がそそが
れている。

ところで、このような方面へＡＩＮ焼結体を適用するに
は、ＡＩＮ焼結体が緻密質しかも良熱伝導性であること
が要求される。

したがって、緻密質伝熱性なＡＩＮ焼結体を製造する技
術の確立が強く望まれている。

しかるに、ＡＩＮ単独の場合は焼結性が良くないため、
通常の焼結技術では緻密な焼結体を得ることができない
。

そのため、ホットプレスを活用することも試みられてい
るが、あまり良い結果は期待できない。

一方、ＡＩＮ粉末に酸化イットリウム（Ｙ２０３）や酸
化ランタン（Ｌａ２ｏ３）等希土類元素の酸化物を
添加して焼結することも試みられており、かなり良質の
焼結体が得られている。

しかしながら、希土類元素の酸化物は高価なものであり
、しかも最高５０重量％添加しなげれば効果がないため
、希土類元素の酸化物を添加して焼結体を製造すること
はコスト面で問題がある。

本発明の目的は緻密で熱伝導性な焼結体を安価に得られ
る窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提供することに
ある。

本発明者らは、ＡＩＮ焼結体の焼結助成剤として種々の
添加物を検討したところ、酸化カルシウム（Ｃａｂ）酸
化バリウム（ＢａＯ）、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）
が高緻密化伝熱化に有利な焼結助成剤であることを見い
出した。

Ｃａｂ，ＢａＱ、ＳｒＯは希土類元素の酸化物に比べ、
極めて汎用的な物質であり、添加量も少量で済むので、
コスト的にも非常に有利である。

本発明はこのような点に基づいて構威したもので、ＡＩ
Ｎ粉末にＣａＯ、Ｂａｄ，ＳｒＯの少なくとも一種を含
む化合物を添加して焼結することに特徴がある。

以下本発明の詳細を説明する。

例えば、微粉化したＡＩＮ粉末に、焼成によってＣａｂ
，Ｂａｄ，ＳｒＯとなる物質である炭酸カルシウム（
ＣａＣＯ３）、硫酸カルシウム（ＣａＳＯ４）、硝酸カ
ルシウム（Ｃａ（ＮＯｓ）２）、炭酸バ
リウム（ＢａＣＯ３）、炭酸ストロンチウム（ＳｒＣ
Ｏ３）あるいはＣａｂ，Ｂａｄ，ＳｒＯ等をＣａＯ、Ｂ
ａＯもし《はＳｒＯの割合で０．１〜１０重量％程度添
加し、その混合粉末を加圧成型し、非酸化性雰囲気下で
１６００〜２０００℃に加熱して焼結する。

この場合、ＡＩＮ粉末としては粒度１０μ以下のものが
焼結性を良くするが、好まし《は５μ以下、さらに好ま
し《は２μ以下がよい。

Ｃａ，Ｂａ，Ｓｒ化合物は微量の添加でも極めて有効に
働く。

例えばＣａｂ，Ｂａｄ，ＳｒＯに換算して０．１重量％
程度でも有効に作用して、緻密でしかも熱伝体を作るこ
とができることが認められた。

また、Ｃａ，Ｂａ，Ｓｒ化合物の添加量があまり多くな
ると、ＡＩＮ焼結体の優れた性質が失なわれる。

例えば、１０重量％を越えると、結晶粒の成長が顕著に
なり強度がしだいに低下する。

したがって、Ｃａ，Ｂａ，Ｓｒ化合物はＣａｂ，ＢａＯ
、ＳｒＯに換算して０，１〜１０重量％添加することが
望ましい。

また、Ｃａｂ，Ｂａｄ，ＳｒＯの他に他の酸化物例え
ばシリケート（ＳｉＯ２）、アルミナ（Ａｌ２０３）等
の酸化物、その他窒化物、ホウ化物炭化物などを少量添
加してもＣａＯ，ＢａＯ，ＳｒＯの焼結助成効果をそこ
なうおそれはない。

特に、ＳｉＯ２などはＣａｂ，Ｂａｄ，ＳｒＯの焼結助
成効果に更に有利に作用する場合がある。

このようにすると、硬度、強度等材質が多少変化するの
で、用途に応じて適宜添加するとよい。

ただし、１０重量％以内で添加することが好ましい。

また、Ｃａｂ，Ｂａｄ，ＳｒＯと他の酸化物の化合物
を添加してもよい。

例えば、ＣａＯ−Ｓｉ０２系化合物、ＣａＯ−Ａｌ２０
３系化合物ＢａＯ−Ａｌ２０３系化合物、ＳｒＱＳ
１０２系化合物を添加しても、上記と同様優れた焼結体
を作ることができる。

一方、これらの物質を添加する場合、分散を均一にし焼
結体に一様に作用させるように、なるべく微粒の粉末を
用いることが望ましい。

粒度５μ以下（好ましくは１，５μ以下）の粉末を用い
ることが望ましい。

また、焼結する雰囲気は窒素（Ｎ２）、アルゴン（Ａｒ
）、水素（Ｈ２）、あるいはＮ２＋−酸化炭素（Ｃｏ）
等非酸化性雰囲気中が好ましい。

また焼結温度は一般には１６００〜２０００（好ましく
は１６５０〜１９００℃）で行なわれるが、ＣａＯ、Ｂ
ａｄ，ＳｒＯの配合量によって多少異なる。

また、添加物として焼成によってＣａｂ，Ｂａｄ，Ｓｒ
Ｏとなる物質例えばＣａＣＯ３、ＢａＣＯ３、ＳｒＣＯ
３等を用いた場合は、途中に仮焼工程を設けるとよい。

次に本発明の焼結体を実施例によって説明する。

実施例１平均粒径１．５μのＡＩＮ粉末９５重量％と、平均粒径
１．８μのＣａＯの粉末５重量％とを配合した混合粉末
に、有機バインダーとしてパラフィン５重量％を入れ、
２ｔｏｎ／ｃｉの成型圧で８φ×２朋の棒状体に成型
した。

これをＮ２気流中で４００℃まであらかじめ加熱し、焼
結試料とした。

この試料をＡＩＮルツボ内に入れ、その周囲にＡＩＮ粉
末をつめ粉として充填し、Ｎ２雰囲気中、１８００℃３
０分の焼結を行なった。

その結果、予測される理論密度に対して９８．５％の相
対密度を有する高い緻密質でかつＡＩＮのみで焼結した
場合を１００％として約１４３％の熱伝導率を有する焼
結体が得られた。

（以下熱伝導率については上記と同じ）なお、比較するために同一条件でＣａＯを含まない焼結
体を作成したところ、その相対密度が８３％の多孔質体
で伝導率も低いものであった。

実施例２平均粒径１．２μのＡＩＮ粉末に平均ね径０．８μのＣ
ａＣＯ３粉末を、ＣａＯに換算して０．２、０．５、１
，２、３、５、８、ｌＯ、１２、１５重量％配合した
各種組成の混合粉末を作った。

これを実施例１に準じた方法で、焼結した。

また、ＣａＯの配合量０．５重量％、２重量％の混合粉
末を、焼結条件（温度）を変えて焼結した。

このようにして製造した焼結体の特性を表１に示す。

上記結果から明らかなように、ＣａＣＯ３を配合しても
高緻密質のものが得られると共に熱伝導率も約１２０％
向上している。

ただし、配合量がＣａＯ換算で１０重量％を越えると強
度が低下し、また溶融ＡＩや酸などに対する耐食性が劣
下することが認められた。

実施例３平均粒径１．２μのＡＩＮ粉末に平均粒径０．５μのＢ
ａＣＯ３粉末を５重量％配合した混合粉末を作り、これ
を実施例１と同一条件で焼結した。

得られた焼結体の相対密度は９８．９％の高緻密質で熱
伝導率１４３％良熱伝導性のものであった。

実施例４平均粒径１．２μのＡＩＮ粉末に平均粒径０．７μのＳ
ｒＣＯ３粉末を５重量％配合した混合粉末を作り、これ
を実施例１と同一条件で焼結した。

得られた焼結体の相対密度は９８．９％の高緻密質で熱
伝導率１４２％良熱伝導性のものであった。

実施例５平均粒径１．２μのＡＩＮ粉末に平均粒径１．４μのＢ
ａ（ＮＯ３）２をＢａＯ換算で２重量％配合し
、実施例１に準ずる方法で約３０φＸ１０ｍｍの円板状
に成型し、これを焼結したところ、高緻密質で熱伝導率
１７０％の良熱伝導性の焼結体が得られた。

実施例６平均粒径１．８μのＡＩＮ粉末９５重量％と、平均粒径
１．０μのＣａＣＯ３粉末をＣａＯ換算で２重量％と、
平均粒径０．５μの酸化アルミニウム（ＡＩ２０３
）粉末３重量％との混合粉末を、実施例１と同一条件
で焼結したところ、高緻密質で熱伝導率１７８％の熱伝
導性の焼結体が得られた。

上述の如く本発明によれば、熱的良導性で高緻密性、高
耐食性にすぐれ、しかも安価なＡＩＮ焼結体を提供でき
る。

Claims

【特許請求の範囲】

１窒化アルミニウム粉末に、酸化カルシウム、酸化バ
リウム、酸化ストロンチウムの少なくとも１種を０．１
〜１０重量％添加して非酸化性雰囲気下で１６００〜２
０００℃で焼結することを特徴とする窒化アルミニウム
焼結体の製造方法。