JPH07308546A - 気体中の窒素酸化物の除去方法 - Google Patents
気体中の窒素酸化物の除去方法Info
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- JPH07308546A JPH07308546A JP7083815A JP8381595A JPH07308546A JP H07308546 A JPH07308546 A JP H07308546A JP 7083815 A JP7083815 A JP 7083815A JP 8381595 A JP8381595 A JP 8381595A JP H07308546 A JPH07308546 A JP H07308546A
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Landscapes
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- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas After Treatment (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】気体中に含まれる窒素酸化物を、プロピレン共
存下で固体触媒を用いて除去する。 【構成】プロピレンの共存下で窒素酸化物を含む気体を
ＲｈまたはＲｕを活性アルミナに担持した固体触媒と２
５０〜３５０℃で接触させることを特徴とする気体中の
窒素酸化物の除去方法。
存下で固体触媒を用いて除去する。 【構成】プロピレンの共存下で窒素酸化物を含む気体を
ＲｈまたはＲｕを活性アルミナに担持した固体触媒と２
５０〜３５０℃で接触させることを特徴とする気体中の
窒素酸化物の除去方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ディーゼルエンジンや
ボイラー等の燃焼排ガスや硝酸関連工業における排ガス
等に含まれる窒素酸化物（以下ＮＯｘと表記する）の除
去方法、すなわち、大気汚染防止技術に関するものであ
る。
ボイラー等の燃焼排ガスや硝酸関連工業における排ガス
等に含まれる窒素酸化物（以下ＮＯｘと表記する）の除
去方法、すなわち、大気汚染防止技術に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】内燃機関、ボイラー、室内暖房用等の燃
焼機器から排出されるＮＯｘによる大気汚染が現在深刻
な状況にある。これらの排ガス中のＮＯｘを浄化するシ
ステムの開発が強く望まれている。最近特に問題となっ
ているＮＯｘ発生源はディーゼル自動車や各種のボイラ
ーで、それらの排ガス中には高濃度の酸素が共存し、さ
らに、燃料由来の硫黄酸化物も含まれている。このた
め、触媒によるＮＯｘ除去は極めて困難であった。しか
し、近年、プロパンをはじめとする有機化合物を還元剤
とし、また、水素型モルデナイト等の固体触媒を用いる
ことにより、酸素共存下の窒素酸化物を除去する方法が
見いだされ（特開平2-149317）、その実用化が有望視さ
れている。しかし、未だ、実用上最適な還元剤や、自動
車排ガス処理用としても使用しうるだけの高活性、高耐
久性を有する触媒は見いだされていない。
焼機器から排出されるＮＯｘによる大気汚染が現在深刻
な状況にある。これらの排ガス中のＮＯｘを浄化するシ
ステムの開発が強く望まれている。最近特に問題となっ
ているＮＯｘ発生源はディーゼル自動車や各種のボイラ
ーで、それらの排ガス中には高濃度の酸素が共存し、さ
らに、燃料由来の硫黄酸化物も含まれている。このた
め、触媒によるＮＯｘ除去は極めて困難であった。しか
し、近年、プロパンをはじめとする有機化合物を還元剤
とし、また、水素型モルデナイト等の固体触媒を用いる
ことにより、酸素共存下の窒素酸化物を除去する方法が
見いだされ（特開平2-149317）、その実用化が有望視さ
れている。しかし、未だ、実用上最適な還元剤や、自動
車排ガス処理用としても使用しうるだけの高活性、高耐
久性を有する触媒は見いだされていない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明者は、有機化合
物を還元剤として用いる気体中の窒素酸化物を除去する
方法において、その窒素酸化物を高い除去率で除去する
ことを可能にする還元剤及び固体触媒を提供することを
目的とする。
物を還元剤として用いる気体中の窒素酸化物を除去する
方法において、その窒素酸化物を高い除去率で除去する
ことを可能にする還元剤及び固体触媒を提供することを
目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、有機化合
物によるＮＯｘ選択還元反応の機構に関して鋭意研究を
重ねた結果、有機化合物が固体触媒の作用により熱分解
あるいは部分酸化することによって固体触媒表面に生成
する炭素種（コーク）が直接ＮＯｘと選択的に反応する
活性な中間体であることを見いだした。また、炭素種が
生成しやすい有機化合物と固体触媒との組み合わせを探
索した結果、プロピレンと、ＲｈまたはＲｕを活性アル
ミナに担持した固体触媒の組み合わせが反応温度２５０
〜３５０℃において高い効率でＮＯｘを分解除去するこ
とを見いだした。
物によるＮＯｘ選択還元反応の機構に関して鋭意研究を
重ねた結果、有機化合物が固体触媒の作用により熱分解
あるいは部分酸化することによって固体触媒表面に生成
する炭素種（コーク）が直接ＮＯｘと選択的に反応する
活性な中間体であることを見いだした。また、炭素種が
生成しやすい有機化合物と固体触媒との組み合わせを探
索した結果、プロピレンと、ＲｈまたはＲｕを活性アル
ミナに担持した固体触媒の組み合わせが反応温度２５０
〜３５０℃において高い効率でＮＯｘを分解除去するこ
とを見いだした。
【０００５】即ち、本発明によれば、プロピレンの共存
下で窒素酸化物を含む気体を、ＲｈまたはＲｕを活性ア
ルミナに担持させた固体触媒と２５０〜３５０℃で接触
させることを特徴とする気体中の窒素酸化物の除去方法
が提供される。
下で窒素酸化物を含む気体を、ＲｈまたはＲｕを活性ア
ルミナに担持させた固体触媒と２５０〜３５０℃で接触
させることを特徴とする気体中の窒素酸化物の除去方法
が提供される。
【０００６】本発明に用いるプロピレンは、処理すべき
ＮＯｘを含む排ガス等の気体に直接添加することができ
る他、空気等によりあらかじめ希釈してから添加するこ
ともできる。添加量は、特に制限されないが、おおむね
気体中に含まれるＮＯｘ量に対してモル比で０．３〜２
の間でよい。
ＮＯｘを含む排ガス等の気体に直接添加することができ
る他、空気等によりあらかじめ希釈してから添加するこ
ともできる。添加量は、特に制限されないが、おおむね
気体中に含まれるＮＯｘ量に対してモル比で０．３〜２
の間でよい。
【０００７】一方、触媒としては、石油改質で実用化さ
れているＰｔ担持アルミナ触媒の性能を調べた結果、プ
ロピレンを用いた場合２００〜２５０℃という比較的低
い温度でＮＯｘを選択還元できることを見いだしたが、
さらに、プロピレンとＲｈまたはＲｕ担持アルミナ触媒
の組み合わせでは、２５０〜３５０℃でＰｔ以上の性能
を発揮し、特に３００〜３５０℃で高い選択還元性能を
発揮することを見いだした。
れているＰｔ担持アルミナ触媒の性能を調べた結果、プ
ロピレンを用いた場合２００〜２５０℃という比較的低
い温度でＮＯｘを選択還元できることを見いだしたが、
さらに、プロピレンとＲｈまたはＲｕ担持アルミナ触媒
の組み合わせでは、２５０〜３５０℃でＰｔ以上の性能
を発揮し、特に３００〜３５０℃で高い選択還元性能を
発揮することを見いだした。
【０００８】
【実施例】以下、本発明を実施例により説明する。
【０００９】実施例１ 図１はプロピレンを還元剤とし、それぞれ１ｗｔ％のＲ
ｈ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｉｒ、Ｐｄをγ−アルミナに担持した
触媒の活性を調べた結果を示す。反応条件は、触媒量：
１ｇ、反応ガス：Ｈｅガス希釈でＮＯ１０００ｐｐｍ、
酸素５％、プロピレン１０００ｐｐｍ、反応ガス流量：
１６０ｍｌ／分である。化学発光式ＮＯｘ計により反応
によるＮＯの転化率を求めた。これより、Ｒｈ及びＲｕ
が３００〜３５０℃で高いＮＯ除去性能を示すことが明
らかである。
ｈ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｉｒ、Ｐｄをγ−アルミナに担持した
触媒の活性を調べた結果を示す。反応条件は、触媒量：
１ｇ、反応ガス：Ｈｅガス希釈でＮＯ１０００ｐｐｍ、
酸素５％、プロピレン１０００ｐｐｍ、反応ガス流量：
１６０ｍｌ／分である。化学発光式ＮＯｘ計により反応
によるＮＯの転化率を求めた。これより、Ｒｈ及びＲｕ
が３００〜３５０℃で高いＮＯ除去性能を示すことが明
らかである。
【００１０】また、図２は図１で示した試験において、
Ｒｈ担持触媒についてＮＯの転化量と併せて、ガスクロ
マトグラフ及び赤外吸収式ガス分析計を使用して生成物
中の窒素分子、二酸化炭素、一酸化炭素の濃度を調べた
結果である。これより、Ｒｈが高い性能を発揮する３０
０℃及び３５０℃において、転化したＮＯの９０％以上
が全く無害な窒素分子なっていることが確認される。
Ｒｈ担持触媒についてＮＯの転化量と併せて、ガスクロ
マトグラフ及び赤外吸収式ガス分析計を使用して生成物
中の窒素分子、二酸化炭素、一酸化炭素の濃度を調べた
結果である。これより、Ｒｈが高い性能を発揮する３０
０℃及び３５０℃において、転化したＮＯの９０％以上
が全く無害な窒素分子なっていることが確認される。
【００１１】実施例２ 図３は、実際のディーゼルエンジン排ガスを用いて貴金
属担持触媒の性能を検証した結果を示すものである。触
媒はいずれも直径３０ｍｍ、高さ５０ｍｍの円筒型ハニ
カムモノリス（セル密度＝４００セル／平方インチ）に
担持したものであり、触媒の各構成成分の種類と担持量
は下記の表１に示す通りである。
属担持触媒の性能を検証した結果を示すものである。触
媒はいずれも直径３０ｍｍ、高さ５０ｍｍの円筒型ハニ
カムモノリス（セル密度＝４００セル／平方インチ）に
担持したものであり、触媒の各構成成分の種類と担持量
は下記の表１に示す通りである。
【００１２】
【表１】
【００１３】このうち、Ｎｏ．１が本発明の固体触媒で
あり、Ｎｏ．２、３及び４は参照触媒である。硫黄分を
含まない燃料を使用し、排気量０．５４リットルの単気
筒副室型ディーゼルエンジンを１０００ｒｐｍ、３０％
負荷にて運転した。この時の空燃比はＡ／Ｆは約４０
で、排ガス中のＮＯｘ濃度は約８００ｐｐｍであった。
この排気ガスの一部（流速：１０リットル／分）を吸引
し、排ガス中の黒煙をフィルタ−により除いた後、ＮＯ
ｘと等モルのプロピレンを加え、２００〜５５０℃の温
度に保持した上記のハニカム担持触媒に通した。その結
果、図３からわかる通り、Ｐｔ／Ｒｈをアルミナに担持
した触媒が、従来最高活性と考えられていたＣｕ／ＺＳ
Ｍ−５系触媒に比べ最高活性が約２倍で、しかもこれが
より低温で実現された。また、アルミナのみからなる触
媒は、実排ガスではほとんど活性がなかった。
あり、Ｎｏ．２、３及び４は参照触媒である。硫黄分を
含まない燃料を使用し、排気量０．５４リットルの単気
筒副室型ディーゼルエンジンを１０００ｒｐｍ、３０％
負荷にて運転した。この時の空燃比はＡ／Ｆは約４０
で、排ガス中のＮＯｘ濃度は約８００ｐｐｍであった。
この排気ガスの一部（流速：１０リットル／分）を吸引
し、排ガス中の黒煙をフィルタ−により除いた後、ＮＯ
ｘと等モルのプロピレンを加え、２００〜５５０℃の温
度に保持した上記のハニカム担持触媒に通した。その結
果、図３からわかる通り、Ｐｔ／Ｒｈをアルミナに担持
した触媒が、従来最高活性と考えられていたＣｕ／ＺＳ
Ｍ−５系触媒に比べ最高活性が約２倍で、しかもこれが
より低温で実現された。また、アルミナのみからなる触
媒は、実排ガスではほとんど活性がなかった。
【００１４】実施例３ 図４は、表１のＮｏ．１、２、４の触媒について、硫黄
を含む燃料を使った場合に排出されるディーゼル排ガス
中で使用した際の活性の経時変化を調べた結果である。
実験条件は、０．４ｗｔ％の硫黄分を含む燃料を使用
し、それぞれの触媒について、活性がほぼ最高となる２
９０℃、２７０℃、４５０℃に温度を保持したこと以外
は実施例２と同じである。この条件では、排ガス中に最
高２００ｐｐｍ（重量比）の二酸化硫黄が存在すると推
定される。図４より、Ｃｕ／ＺＳＭ−５系触媒では４５
０℃という高温でも活性低下が著しいのに対して、Ｐｔ
／Ｒｈ系触媒では活性低下がほとんどないことが確認さ
れた。
を含む燃料を使った場合に排出されるディーゼル排ガス
中で使用した際の活性の経時変化を調べた結果である。
実験条件は、０．４ｗｔ％の硫黄分を含む燃料を使用
し、それぞれの触媒について、活性がほぼ最高となる２
９０℃、２７０℃、４５０℃に温度を保持したこと以外
は実施例２と同じである。この条件では、排ガス中に最
高２００ｐｐｍ（重量比）の二酸化硫黄が存在すると推
定される。図４より、Ｃｕ／ＺＳＭ−５系触媒では４５
０℃という高温でも活性低下が著しいのに対して、Ｐｔ
／Ｒｈ系触媒では活性低下がほとんどないことが確認さ
れた。
【００１５】
【発明の効果】本発明によれば窒素酸化物を含む気体を
プロピレンと共に、温度２５０〜３５０℃でＲｈまたは
Ｒｕを活性アルミナに担持させた固体触媒と接触させる
ことにより、従来にない大きいＮＯｘ除去速度と高除去
効率を得ることができる。さらに、本発明で用いる触媒
は、硫黄、水分に対して耐久性も高く、耐熱性にも優れ
ている。従って、本発明は多様な燃焼機器の排ガス処
理、特にディーゼルエンジン、リーンバーンエンジンの
排ガス等、従来ＮＯｘを除去することが不可能であった
ガスの浄化技術として好適である。
プロピレンと共に、温度２５０〜３５０℃でＲｈまたは
Ｒｕを活性アルミナに担持させた固体触媒と接触させる
ことにより、従来にない大きいＮＯｘ除去速度と高除去
効率を得ることができる。さらに、本発明で用いる触媒
は、硫黄、水分に対して耐久性も高く、耐熱性にも優れ
ている。従って、本発明は多様な燃焼機器の排ガス処
理、特にディーゼルエンジン、リーンバーンエンジンの
排ガス等、従来ＮＯｘを除去することが不可能であった
ガスの浄化技術として好適である。
【図１】図１は、プロピレンを還元剤として、それぞれ
１ｗｔ％の貴金属をγ−アルミナに担持した触媒の活性
を調べた結果である。横軸は触媒の温度、縦軸は化学発
光式ＮＯｘ計を用いて測定したＮＯ転化率である。担持
金属：Ｒｈ（丸）、Ｒｕ（四角）、Ｐｔ（バツ）、Ｐｄ
（ダイヤ）。
１ｗｔ％の貴金属をγ−アルミナに担持した触媒の活性
を調べた結果である。横軸は触媒の温度、縦軸は化学発
光式ＮＯｘ計を用いて測定したＮＯ転化率である。担持
金属：Ｒｈ（丸）、Ｒｕ（四角）、Ｐｔ（バツ）、Ｐｄ
（ダイヤ）。
【図２】図２は、図１の試験におけるＲｈ担持触媒につ
いて、ＮＯの転化量と併せて、生成物中の窒素分子、二
酸化炭素、一酸化炭素の濃度を調べた結果である。測定
方法は、窒素分子及び一酸化炭素：ＴＣＤ検出器付ガス
クロマトグラフ、二酸化炭素：赤外吸収式ガス分析計。
いて、ＮＯの転化量と併せて、生成物中の窒素分子、二
酸化炭素、一酸化炭素の濃度を調べた結果である。測定
方法は、窒素分子及び一酸化炭素：ＴＣＤ検出器付ガス
クロマトグラフ、二酸化炭素：赤外吸収式ガス分析計。
【図３】図３は、実際のディーゼルエンジン排ガスを用
いて貴金属担持触媒の性能を検証した結果を示すもので
ある。触媒形態：直径３０ｍｍ、高さ５０ｍｍの円柱型
ハニカムモノリス（セル密度＝４００セル／平方イン
チ）に担持。担持触媒の種類及び量：本文表１中の番号
に対応。燃料：硫黄分非含有軽油相当留分。エンジンの
種類：排気量０．５４ｌ、圧縮比２１．２、単気筒副室
型ディーゼルエンジン。エンジン運転条件：１０００ｒ
ｐｍ、３０％負荷。排出ガスの前処理：フィルタ−にて
排ガス中の黒煙を除去後、ＮＯｘと等モルのプロピレン
を添加。排ガス流量：各モノリス触媒に対して１０ｌ／
分。
いて貴金属担持触媒の性能を検証した結果を示すもので
ある。触媒形態：直径３０ｍｍ、高さ５０ｍｍの円柱型
ハニカムモノリス（セル密度＝４００セル／平方イン
チ）に担持。担持触媒の種類及び量：本文表１中の番号
に対応。燃料：硫黄分非含有軽油相当留分。エンジンの
種類：排気量０．５４ｌ、圧縮比２１．２、単気筒副室
型ディーゼルエンジン。エンジン運転条件：１０００ｒ
ｐｍ、３０％負荷。排出ガスの前処理：フィルタ−にて
排ガス中の黒煙を除去後、ＮＯｘと等モルのプロピレン
を添加。排ガス流量：各モノリス触媒に対して１０ｌ／
分。
【図４】図４は、本文表１中のＮｏ．１、２、４の触媒
について、硫黄を含む燃料を使った場合に排出されるデ
ィーゼル排ガス中で使用した際の活性の経時変化を調べ
た結果である。実験条件：０．４ｗｔ％の硫黄分を含む
燃料を使用し、それぞれの触媒について、活性がほぼ最
高となる２９０℃（Ｎｏ．１）、２７０℃（Ｎｏ．
２）、４５０℃（Ｎｏ．４）に温度を保持した以外は図
３と同じ。
について、硫黄を含む燃料を使った場合に排出されるデ
ィーゼル排ガス中で使用した際の活性の経時変化を調べ
た結果である。実験条件：０．４ｗｔ％の硫黄分を含む
燃料を使用し、それぞれの触媒について、活性がほぼ最
高となる２９０℃（Ｎｏ．１）、２７０℃（Ｎｏ．
２）、４５０℃（Ｎｏ．４）に温度を保持した以外は図
３と同じ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｆ０１Ｎ 3/08 Ｂ 3/10 Ａ Ｆ２３Ｊ 15/00 Ｆ２３Ｊ 15/00 Ａ (72)発明者 大井 明彦 茨城県つくば市小野川16番３ 工業技術院 資源環境技術総合研究所内 (72)発明者 大内 日出夫 茨城県つくば市小野川16番３ 工業技術院 資源環境技術総合研究所内
Claims (1)
- 【請求項１】 プロピレンの共存下で窒素酸化物を含む
気体をＲｈまたはＲｕを活性アルミナに担持させた固体
触媒と２５０〜３５０℃で接触させることを特徴とする
気体中の窒素酸化物の除去方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7083815A JPH07308546A (ja) | 1995-04-10 | 1995-04-10 | 気体中の窒素酸化物の除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7083815A JPH07308546A (ja) | 1995-04-10 | 1995-04-10 | 気体中の窒素酸化物の除去方法 |
Related Parent Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4038475A Division JPH07112527B2 (ja) | 1991-02-01 | 1992-01-29 | 気体中の窒素酸化物の除去方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07308546A true JPH07308546A (ja) | 1995-11-28 |
Family
ID=13813188
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7083815A Pending JPH07308546A (ja) | 1995-04-10 | 1995-04-10 | 気体中の窒素酸化物の除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07308546A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2013050292A (ja) * | 2011-08-04 | 2013-03-14 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 流動層処理システム及び流動層燃焼排ガスのｎ２ｏ除去方法 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH05103953A (ja) * | 1991-10-15 | 1993-04-27 | Babcock Hitachi Kk | 排ガス中の窒素酸化物除去方法および除去触媒 |
-
1995
- 1995-04-10 JP JP7083815A patent/JPH07308546A/ja active Pending
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH05103953A (ja) * | 1991-10-15 | 1993-04-27 | Babcock Hitachi Kk | 排ガス中の窒素酸化物除去方法および除去触媒 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2013050292A (ja) * | 2011-08-04 | 2013-03-14 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 流動層処理システム及び流動層燃焼排ガスのｎ２ｏ除去方法 |
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