JPH0753615B2 - 窒化ケイ素質焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化ケイ素質焼結体の製造方法Info
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- JPH0753615B2 JPH0753615B2 JP3245868A JP24586891A JPH0753615B2 JP H0753615 B2 JPH0753615 B2 JP H0753615B2 JP 3245868 A JP3245868 A JP 3245868A JP 24586891 A JP24586891 A JP 24586891A JP H0753615 B2 JPH0753615 B2 JP H0753615B2
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、自動車，機械装置，
化学装置，宇宙航空機器などの広い分野において使用さ
れる各種構造部品の素材として利用でき、安価なβ型窒
化ケイ素粉末を原料として用い、とくに高い破壊靭性値
と優れた強度を有するファインセラミックス材料を得る
のに好適な窒化ケイ素質焼結体の製造方法に関するもの
である。
化学装置，宇宙航空機器などの広い分野において使用さ
れる各種構造部品の素材として利用でき、安価なβ型窒
化ケイ素粉末を原料として用い、とくに高い破壊靭性値
と優れた強度を有するファインセラミックス材料を得る
のに好適な窒化ケイ素質焼結体の製造方法に関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術】窒化ケイ素を主成分とする焼結体は、常
温および高温で化学的に安定であり、高い機械的強度を
有するため、軸受などの摺動部材、ターボチャージャロ
ータなどのエンジン部材として好適な材料である。
温および高温で化学的に安定であり、高い機械的強度を
有するため、軸受などの摺動部材、ターボチャージャロ
ータなどのエンジン部材として好適な材料である。
【０００３】従来より、高強度の窒化ケイ素質焼結体を
得るには、α型を主成分とする原料粉末が必要とされて
おり、一般にα型の含有率が９０重量％以上の粉末が市
販されている。ここで、α型を主成分とする原料粉末を
用いるのは、 １．α型は微粉末であり、焼結性が高いこと、 ２．焼結中にα型からβ型への相転移が起こり、柱状結
晶が発達した組織となることにより強度および靭性が向
上すること、 等の理由からであった。
得るには、α型を主成分とする原料粉末が必要とされて
おり、一般にα型の含有率が９０重量％以上の粉末が市
販されている。ここで、α型を主成分とする原料粉末を
用いるのは、 １．α型は微粉末であり、焼結性が高いこと、 ２．焼結中にα型からβ型への相転移が起こり、柱状結
晶が発達した組織となることにより強度および靭性が向
上すること、 等の理由からであった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記し
たα型を出発原料とする窒化ケイ素粉末は、α型の含有
量を制御する必要があるため、原料粉末の合成過程が複
雑となり、原料が高価なものになるという問題点があっ
た。
たα型を出発原料とする窒化ケイ素粉末は、α型の含有
量を制御する必要があるため、原料粉末の合成過程が複
雑となり、原料が高価なものになるという問題点があっ
た。
【０００５】一方、β型を主成分とする窒化ケイ素粉末
としては、耐火物の原料として使用する粉末が知られて
いる。このβ型を主成分とする窒化ケイ素を原料とする
焼結体としては、Ｊ．Ａｍ．Ｃｅｒａｍ．Ｓｏｃ．５７
巻２５ページ（１９７４年），特開昭５８−１５１３７
１号等が知られている。
としては、耐火物の原料として使用する粉末が知られて
いる。このβ型を主成分とする窒化ケイ素を原料とする
焼結体としては、Ｊ．Ａｍ．Ｃｅｒａｍ．Ｓｏｃ．５７
巻２５ページ（１９７４年），特開昭５８−１５１３７
１号等が知られている。
【０００６】しかし、β型を主成分とする粉末は粒子が
粗く、α相の含有率が低いため柱状組織が得られず、高
強度の焼結体は得られないので、高強度の焼結体を製造
するための原料粉末としては使用されていなかった。
粗く、α相の含有率が低いため柱状組織が得られず、高
強度の焼結体は得られないので、高強度の焼結体を製造
するための原料粉末としては使用されていなかった。
【０００７】本発明者の一人は、先に、高窒素下で高温
での焼結が可能となるガス圧焼結法を開発した（特許
１，２４７，１８３号）。また、ガス圧焼結法による
と、従来、焼結性が低いと考えられていたβ型窒化ケイ
素粉末を用いても、高密度まで焼結できることを示した
（ジャーナル オブ マテリアルズ サイエンス 第１
１巻 １１０３頁から１１０７頁（１９７６年）および
特開昭５８−１５１３７１号）。さらに、高純度のβ型
窒化ケイ素粉末の粒度分布を調整することにより高強度
の焼結体が得られることを示した（特開平２−２５５５
７３号）。
での焼結が可能となるガス圧焼結法を開発した（特許
１，２４７，１８３号）。また、ガス圧焼結法による
と、従来、焼結性が低いと考えられていたβ型窒化ケイ
素粉末を用いても、高密度まで焼結できることを示した
（ジャーナル オブ マテリアルズ サイエンス 第１
１巻 １１０３頁から１１０７頁（１９７６年）および
特開昭５８−１５１３７１号）。さらに、高純度のβ型
窒化ケイ素粉末の粒度分布を調整することにより高強度
の焼結体が得られることを示した（特開平２−２５５５
７３号）。
【０００８】しかしながら、出発原料として純粋な高純
度のβ型粉末を用いることが必要であり、高価なものに
なるという問題点があった。
度のβ型粉末を用いることが必要であり、高価なものに
なるという問題点があった。
【０００９】それゆえ、原料粉末の合成過程が複雑でな
く、かつまた高純度のβ型粉末を用いる必要がなく、安
価な耐火物グレードのβ型窒化ケイ素粉末を原料として
強度および靭性に優れた窒化ケイ素質焼結体を得ること
ができるようにすることが課題となっていた。
く、かつまた高純度のβ型粉末を用いる必要がなく、安
価な耐火物グレードのβ型窒化ケイ素粉末を原料として
強度および靭性に優れた窒化ケイ素質焼結体を得ること
ができるようにすることが課題となっていた。
【００１０】
【発明の目的】この発明は、上記した従来の課題にかん
がみてなされたもので、安価な耐火物グレードのβ型窒
化ケイ素粉末を原料とし、該原料粉末に粉砕分級処理を
施すことにより、粒度分布を制御した原料粉末を使用す
ることによって、強度および靭性に優れた窒化ケイ素質
焼結体を提供することを目的としている。
がみてなされたもので、安価な耐火物グレードのβ型窒
化ケイ素粉末を原料とし、該原料粉末に粉砕分級処理を
施すことにより、粒度分布を制御した原料粉末を使用す
ることによって、強度および靭性に優れた窒化ケイ素質
焼結体を提供することを目的としている。
【００１１】
【課題を解決するための手段】この発明に係わる窒化ケ
イ素質焼結体の製造方法では、安価な耐火物グレードの
β型窒化ケイ素粉末を原料とし、該原料粉末に適切な粉
砕分級処理を施すことにより粒度分布を制御した原料粉
末を使用することによって、高純度粉末を出発原料とし
た窒化ケイ素質焼結体に劣らない優れた強度および靭性
を備えた窒化ケイ素質焼結体が得られることを新規に見
い出してこの発明を完成した。
イ素質焼結体の製造方法では、安価な耐火物グレードの
β型窒化ケイ素粉末を原料とし、該原料粉末に適切な粉
砕分級処理を施すことにより粒度分布を制御した原料粉
末を使用することによって、高純度粉末を出発原料とし
た窒化ケイ素質焼結体に劣らない優れた強度および靭性
を備えた窒化ケイ素質焼結体が得られることを新規に見
い出してこの発明を完成した。
【００１２】すなわち、この発明に係わる窒化ケイ素質
焼結体の製造方法は、α型とβ型とを有する窒化ケイ素
原料粉末においてβ型を８０重量％以上含みかつ平均粒
径が２．０μｍ以上の窒化ケイ素原料粉末を原料とし、
該原料粉末に粉砕分級処理を施した後に、０．８μｍ以
下の粉末からなる細粒と１．５μｍ以上５．０μｍ以下
の粉末からなる粗粒に分級し、前記細粒および粗粒を混
合して、０．８μｍ以下の割合が７０重量％以上９５重
量％以下でかつ１．５μｍ以上５．０μｍ以下の割合が
５重量％以上３０重量％以下の粒度分布に制御し、この
窒化ケイ素原料粉末に焼結助剤を添加して成形した後、
窒素雰囲気下で焼成する構成としたことを特徴としてお
り、このような窒化ケイ素質焼結体の製造方法に係わる
発明の構成をもって前述した従来の課題を解決するため
の手段としている。
焼結体の製造方法は、α型とβ型とを有する窒化ケイ素
原料粉末においてβ型を８０重量％以上含みかつ平均粒
径が２．０μｍ以上の窒化ケイ素原料粉末を原料とし、
該原料粉末に粉砕分級処理を施した後に、０．８μｍ以
下の粉末からなる細粒と１．５μｍ以上５．０μｍ以下
の粉末からなる粗粒に分級し、前記細粒および粗粒を混
合して、０．８μｍ以下の割合が７０重量％以上９５重
量％以下でかつ１．５μｍ以上５．０μｍ以下の割合が
５重量％以上３０重量％以下の粒度分布に制御し、この
窒化ケイ素原料粉末に焼結助剤を添加して成形した後、
窒素雰囲気下で焼成する構成としたことを特徴としてお
り、このような窒化ケイ素質焼結体の製造方法に係わる
発明の構成をもって前述した従来の課題を解決するため
の手段としている。
【００１３】この発明に係わる窒化ケイ素質焼結体の製
造方法において、焼結助剤としては、酸化物および窒化
物より選択されたものを使用することができる。また、
窒素雰囲気下での焼成に際しては、１６００〜２０００
℃の温度を採用することができる。
造方法において、焼結助剤としては、酸化物および窒化
物より選択されたものを使用することができる。また、
窒素雰囲気下での焼成に際しては、１６００〜２０００
℃の温度を採用することができる。
【００１４】この発明に係わる窒化ケイ素質焼結体の製
造方法において、出発原料粉末としては、α型とβ型と
を有する窒化ケイ素原料粉末においてβ型を８０重量％
以上含みかつ平均粒径が２．０μｍ以上の窒化ケイ素原
料粉末を用いる。この場合、この発明では、β型の窒化
ケイ素の焼結性に合わせた粒度分布および焼成条件を設
定するので、α型の含有量が多くなると異常粒成長が起
こり、強度が低下する。そして、前記窒化ケイ素原料粉
末に粉砕分級処理を施すことによって、０．８μｍ以下
の粉末からなる細粒と１．５μｍ以上５．０μｍ以下の
粉末からなる粗粒を得る必要があるため、窒化ケイ素原
料粉末の平均粒径は２．０μｍ以上のものとすることが
必要である。
造方法において、出発原料粉末としては、α型とβ型と
を有する窒化ケイ素原料粉末においてβ型を８０重量％
以上含みかつ平均粒径が２．０μｍ以上の窒化ケイ素原
料粉末を用いる。この場合、この発明では、β型の窒化
ケイ素の焼結性に合わせた粒度分布および焼成条件を設
定するので、α型の含有量が多くなると異常粒成長が起
こり、強度が低下する。そして、前記窒化ケイ素原料粉
末に粉砕分級処理を施すことによって、０．８μｍ以下
の粉末からなる細粒と１．５μｍ以上５．０μｍ以下の
粉末からなる粗粒を得る必要があるため、窒化ケイ素原
料粉末の平均粒径は２．０μｍ以上のものとすることが
必要である。
【００１５】次に、前記窒化ケイ素原料粉末に粉砕分級
処理を施すことによって、０．８μｍ以下の割合が７０
重量％以上９５重量％以下でかつ１．５μｍ以上５．０
μｍ以下の割合が５重量％以上３０重量％以下である粒
度分布に制御する。この場合、０．８μｍ以下の粉末
と、１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粉末のみよりなる
場合に限定されないものであり、前記割合を満たす範囲
内でその他０．８μｍ超過１．５μｍ未満の粉末や５．
０μｍ超過の粉末を若干含んでいる場合も包含される。
そして、０．８μｍ以下の粉末（以下、「細粒」と呼
ぶ。）は、焼結体の緻密化を促進する働きをするため、
細粒の最大粒子径が０．８μｍ超過となると焼結性が低
下する。また、細粒の割合が７０重量％未満となると焼
結性が低下する。反対に、細粒の割合が９５重量％超過
となると、組織制御の粒成長の核となる１．５μｍ以上
５．０μｍ以下の範囲の粒子（以下、「粗粒」と呼
ぶ。）の割合が少なくなるため、緻密化はするものの柱
状の組織が発達せず、強度および靭性値が低下する。
処理を施すことによって、０．８μｍ以下の割合が７０
重量％以上９５重量％以下でかつ１．５μｍ以上５．０
μｍ以下の割合が５重量％以上３０重量％以下である粒
度分布に制御する。この場合、０．８μｍ以下の粉末
と、１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粉末のみよりなる
場合に限定されないものであり、前記割合を満たす範囲
内でその他０．８μｍ超過１．５μｍ未満の粉末や５．
０μｍ超過の粉末を若干含んでいる場合も包含される。
そして、０．８μｍ以下の粉末（以下、「細粒」と呼
ぶ。）は、焼結体の緻密化を促進する働きをするため、
細粒の最大粒子径が０．８μｍ超過となると焼結性が低
下する。また、細粒の割合が７０重量％未満となると焼
結性が低下する。反対に、細粒の割合が９５重量％超過
となると、組織制御の粒成長の核となる１．５μｍ以上
５．０μｍ以下の範囲の粒子（以下、「粗粒」と呼
ぶ。）の割合が少なくなるため、緻密化はするものの柱
状の組織が発達せず、強度および靭性値が低下する。
【００１６】粗粒の粒子径は、１．５μｍ以上５．０μ
ｍ以下がよい。すなわち、１．５μｍ未満では柱状の粒
成長の核となる働きが少なく、柱状の組織が得られな
い。反対に、５．０μｍ超過では粒子径の大きい柱状組
織は得られるものの、成長速度が小さいために、強化機
構が小さく強度および靭性が向上しない。また、粗粒の
割合は５重量％以上３０重量％以下が良い。すなわち、
５重量％未満では核が少ないため柱状結晶が発達しな
い。反対に、３０重量％超過では細粒の割合が少なくな
るために焼結性が低下する。さらに、より一層の高強度
化を狙う場合には１０．０μｍ以上の巨大粒子は沈殿法
あるいはふるいなどにより取り除くことが望ましい。
ｍ以下がよい。すなわち、１．５μｍ未満では柱状の粒
成長の核となる働きが少なく、柱状の組織が得られな
い。反対に、５．０μｍ超過では粒子径の大きい柱状組
織は得られるものの、成長速度が小さいために、強化機
構が小さく強度および靭性が向上しない。また、粗粒の
割合は５重量％以上３０重量％以下が良い。すなわち、
５重量％未満では核が少ないため柱状結晶が発達しな
い。反対に、３０重量％超過では細粒の割合が少なくな
るために焼結性が低下する。さらに、より一層の高強度
化を狙う場合には１０．０μｍ以上の巨大粒子は沈殿法
あるいはふるいなどにより取り除くことが望ましい。
【００１７】粉砕分級処理の方法は、上記の粒度分布が
得られる方法ならばどれでも良いが、一例を以下に説明
する。
得られる方法ならばどれでも良いが、一例を以下に説明
する。
【００１８】まず、原料粉末を水に分散させ、次いでア
トリッションミルを用いて粉砕を行い、処理済みのスラ
リーを水槽に入れ、続いて沈殿法によって粒子を分級し
て必要な量の細粒と粗粒を水槽から取り出す。分級によ
って余った粗粒は再度原料と共にアトリッションミルに
投入し、粉砕処理を繰り返す。このようにして、同一粉
末を粉砕分級処理することによって、所定の粒度分布を
持つ原料粉末を得るのが効率の点でよい。
トリッションミルを用いて粉砕を行い、処理済みのスラ
リーを水槽に入れ、続いて沈殿法によって粒子を分級し
て必要な量の細粒と粗粒を水槽から取り出す。分級によ
って余った粗粒は再度原料と共にアトリッションミルに
投入し、粉砕処理を繰り返す。このようにして、同一粉
末を粉砕分級処理することによって、所定の粒度分布を
持つ原料粉末を得るのが効率の点でよい。
【００１９】このようにして粒度調整をした窒化ケイ素
原料粉末に、酸化物や窒化物などの焼結助剤を添加す
る。ここで用いる焼結助剤は、通常、α型またはβ型の
窒化ケイ素の焼結に用いる焼結助剤から選ばれる。酸化
物の焼結助剤としては、例えば、ＭｇＯ，Ａｌ２Ｏ３，
Ｙ２Ｏ３またはランタニド金属酸化物から選ばれる１種
あるいは２種以上の混合物を用いる。また、窒化物の焼
結助剤としては、例えば、ＡｌＮが使われる。この焼結
助剤の添加量は、通常、５〜１５重量％が添加される。
原料粉末に、酸化物や窒化物などの焼結助剤を添加す
る。ここで用いる焼結助剤は、通常、α型またはβ型の
窒化ケイ素の焼結に用いる焼結助剤から選ばれる。酸化
物の焼結助剤としては、例えば、ＭｇＯ，Ａｌ２Ｏ３，
Ｙ２Ｏ３またはランタニド金属酸化物から選ばれる１種
あるいは２種以上の混合物を用いる。また、窒化物の焼
結助剤としては、例えば、ＡｌＮが使われる。この焼結
助剤の添加量は、通常、５〜１５重量％が添加される。
【００２０】さらに、上記粉末の成形に際しては、金型
プレス成形，静水圧プレス成形，射出成形，鋳込み成形
など、通常の成形法を用いて成形することができる。こ
の後、成形に要した有機バインダーを除去して焼成を行
う。
プレス成形，静水圧プレス成形，射出成形，鋳込み成形
など、通常の成形法を用いて成形することができる。こ
の後、成形に要した有機バインダーを除去して焼成を行
う。
【００２１】焼成は、窒素雰囲気下で１６００〜２００
０℃の温度で行うのが良い。この場合、窒素は窒化ケイ
素の熱分解を防ぐために必要であり、高温で焼成するほ
ど高圧の窒素雰囲気を使用する。この焼成において必要
な最低圧は、１６００〜１７５０℃の焼成温度で１気
圧、１８００℃の焼成温度で２気圧，１９００℃の焼成
温度で５気圧、２０００℃の焼成温度で１０気圧であ
る。そして、所定圧力よりも低いと窒化ケイ素は熱分解
を起こし、窒素を放出してケイ素となるので好ましくな
い。好ましい焼成温度は、焼結手法と使用する助剤の種
類および量等により異なるが、１６００〜２０００℃の
温度が使用される。焼結手法は、製品形状，使用する焼
結助剤の種類および量等を考えて、ホットプレス，常圧
焼結法，ガス圧焼結法等が採用される。
０℃の温度で行うのが良い。この場合、窒素は窒化ケイ
素の熱分解を防ぐために必要であり、高温で焼成するほ
ど高圧の窒素雰囲気を使用する。この焼成において必要
な最低圧は、１６００〜１７５０℃の焼成温度で１気
圧、１８００℃の焼成温度で２気圧，１９００℃の焼成
温度で５気圧、２０００℃の焼成温度で１０気圧であ
る。そして、所定圧力よりも低いと窒化ケイ素は熱分解
を起こし、窒素を放出してケイ素となるので好ましくな
い。好ましい焼成温度は、焼結手法と使用する助剤の種
類および量等により異なるが、１６００〜２０００℃の
温度が使用される。焼結手法は、製品形状，使用する焼
結助剤の種類および量等を考えて、ホットプレス，常圧
焼結法，ガス圧焼結法等が採用される。
【００２２】
【発明の作用】この発明に係わる窒化ケイ素質焼結体の
製造方法においては、平均粒径が２．０μｍ以上と大き
めの窒化ケイ素原料粉末を素材としてこれを粉砕分級処
理することによって、β型の窒化ケイ素の焼結特性に合
わせた粒度分布の窒化ケイ素原料粉末として用いるよう
にしており、α型とβ型とを有する窒化ケイ素原料粉末
においてβ型を８０重量％以上含みかつ平均粒径が２．
０μｍ以上の窒化ケイ素原料粉末を原料とし、該原料粉
末に粉砕分級処理を施した後に、０．８μｍ以下の粉末
からなる細粒と１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粉末か
らなる粗粒とに分級し、前記細粒および粗粒を混合し
て、０．８μｍ以下の割合が７０重量％以上９５重量％
以下でかつ１．５μｍ以上５．０μｍ以下の割合が５重
量％以上３０重量％以下である粒度分布に制御し、この
窒化ケイ素原料粉末に焼結助剤を添加して成形した後、
窒素雰囲気下で焼成するようにしているので、安価な耐
火物グレードのβ型窒化ケイ素粉末を使用したときで
も、高純度粉末を出発原料とした窒化ケイ素質焼結体に
劣らない優れた強度および破壊靱性値を有する特性の優
れた窒化ケイ素質焼結体が得られることとなる。
製造方法においては、平均粒径が２．０μｍ以上と大き
めの窒化ケイ素原料粉末を素材としてこれを粉砕分級処
理することによって、β型の窒化ケイ素の焼結特性に合
わせた粒度分布の窒化ケイ素原料粉末として用いるよう
にしており、α型とβ型とを有する窒化ケイ素原料粉末
においてβ型を８０重量％以上含みかつ平均粒径が２．
０μｍ以上の窒化ケイ素原料粉末を原料とし、該原料粉
末に粉砕分級処理を施した後に、０．８μｍ以下の粉末
からなる細粒と１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粉末か
らなる粗粒とに分級し、前記細粒および粗粒を混合し
て、０．８μｍ以下の割合が７０重量％以上９５重量％
以下でかつ１．５μｍ以上５．０μｍ以下の割合が５重
量％以上３０重量％以下である粒度分布に制御し、この
窒化ケイ素原料粉末に焼結助剤を添加して成形した後、
窒素雰囲気下で焼成するようにしているので、安価な耐
火物グレードのβ型窒化ケイ素粉末を使用したときで
も、高純度粉末を出発原料とした窒化ケイ素質焼結体に
劣らない優れた強度および破壊靱性値を有する特性の優
れた窒化ケイ素質焼結体が得られることとなる。
【００２３】
（実施例１）図１に、この発明の実施例１において採用
した粉砕分級処理の概要を示す。
した粉砕分級処理の概要を示す。
【００２４】この実施例１において、まず、平均粒径
２．５μｍ，最大粒径２０μｍでかつβ型含有量が９９
重量％の窒化ケイ素粉末に水と窒化ケイ素焼結体のビー
ズを添加し、アトリッションミルを使用して連続粉砕を
行い、粉砕後のスラリーを水槽に入れ、水槽の下部から
粗粒を、上部から細粒を取り出すことにより、０．８μ
ｍ以下の細粒の割合が９０重量％、０．８μｍ超過１．
５μｍ未満の割合が１重量％、１．５μｍ以上５．０μ
ｍ以下の粗粒の割合が８重量％，５．０μｍ超過１０．
０μｍ未満の割合が１重量％となるように粒度調整を行
った。この際、水槽の最下部に沈降した巨大粒子（１
０．０μｍ以上）は取り除いて廃却し、余った１．５μ
ｍ以上から１０．０μｍ未満の粉末は回収して再度原料
粉末と共にアトリッションミルに投入した。
２．５μｍ，最大粒径２０μｍでかつβ型含有量が９９
重量％の窒化ケイ素粉末に水と窒化ケイ素焼結体のビー
ズを添加し、アトリッションミルを使用して連続粉砕を
行い、粉砕後のスラリーを水槽に入れ、水槽の下部から
粗粒を、上部から細粒を取り出すことにより、０．８μ
ｍ以下の細粒の割合が９０重量％、０．８μｍ超過１．
５μｍ未満の割合が１重量％、１．５μｍ以上５．０μ
ｍ以下の粗粒の割合が８重量％，５．０μｍ超過１０．
０μｍ未満の割合が１重量％となるように粒度調整を行
った。この際、水槽の最下部に沈降した巨大粒子（１
０．０μｍ以上）は取り除いて廃却し、余った１．５μ
ｍ以上から１０．０μｍ未満の粉末は回収して再度原料
粉末と共にアトリッションミルに投入した。
【００２５】次いで、粒度調整した窒化ケイ素原料粉末
に、酸化イットリウム６重量％と酸化アルミニウム２重
量％を添加し、ボールミルで２時間混合した。続いて、
空気中でスプレイドライヤを用いて乾燥した後、２０Ｍ
Ｐａの圧力で金型プレス成形を行い、さらに２００ＭＰ
ａの圧力でラバープレスを施すことによって、６ｍｍ×
６ｍｍ×５０ｍｍの成形体を得た。
に、酸化イットリウム６重量％と酸化アルミニウム２重
量％を添加し、ボールミルで２時間混合した。続いて、
空気中でスプレイドライヤを用いて乾燥した後、２０Ｍ
Ｐａの圧力で金型プレス成形を行い、さらに２００ＭＰ
ａの圧力でラバープレスを施すことによって、６ｍｍ×
６ｍｍ×５０ｍｍの成形体を得た。
【００２６】次に、この成形体を表１に示す種々の焼成
条件で焼成することによって各種焼結体を得た後、水を
用いたアルキメデス法により各焼結体の気孔率を求めて
密度を算出した。さらに、８００メッシュのダイヤモン
ドホイールで平面研削し、３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍｍの
形状に加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準じた室温３点
曲げにより曲げ強さを求めると共に、ＪＩＳ Ｒ １６
０７に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍの面に
ビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を生成し、この
予亀裂から破壊する手法）により破壊靱性値を求めた。
これらの結果を同じく表１に示す。
条件で焼成することによって各種焼結体を得た後、水を
用いたアルキメデス法により各焼結体の気孔率を求めて
密度を算出した。さらに、８００メッシュのダイヤモン
ドホイールで平面研削し、３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍｍの
形状に加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準じた室温３点
曲げにより曲げ強さを求めると共に、ＪＩＳ Ｒ １６
０７に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍの面に
ビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を生成し、この
予亀裂から破壊する手法）により破壊靱性値を求めた。
これらの結果を同じく表１に示す。
【００２７】
【表１】
【００２８】表１に示した結果より明らかなように、何
れの条件においても高強度かつ高靱性の窒化ケイ素質焼
結体が得られていることが認められた。
れの条件においても高強度かつ高靱性の窒化ケイ素質焼
結体が得られていることが認められた。
【００２９】（実施例２）図２に、この発明の実施例２
において採用した粉砕分級処理の概要を示す。
において採用した粉砕分級処理の概要を示す。
【００３０】この実施例２において、まず、平均粒径１
０μｍ，最大粒径２００μｍでかつβ型含有量が９０重
量％の窒化ケイ素粉末に水と窒化ケイ素焼結体のボール
を添加し、ボールミルで２００時間粉砕し、乾燥した
後、ジェット粉砕機と乾式の分級機を使用して粉砕分級
を行い、０．８μｍ以下の細粒と０．８μｍ超過１．５
μｍ未満のものと１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粗粒
と５．０μｍ超過１０．０μｍ未満のものを得た。そし
て、１０．０μｍ以上のものは廃却した。次いで、前記
粉末を混合することにより、０．８μｍ以下の細粒の割
合が８０重量％，０．８μｍ超過１．５μｍ未満の割合
が３重量％，１．５μｍ以上５．０μｍ以下の割合が１
５重量％，５．０μｍ超過１０．０μｍ未満の割合が２
重量％となるように粒度調整を行った。
０μｍ，最大粒径２００μｍでかつβ型含有量が９０重
量％の窒化ケイ素粉末に水と窒化ケイ素焼結体のボール
を添加し、ボールミルで２００時間粉砕し、乾燥した
後、ジェット粉砕機と乾式の分級機を使用して粉砕分級
を行い、０．８μｍ以下の細粒と０．８μｍ超過１．５
μｍ未満のものと１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粗粒
と５．０μｍ超過１０．０μｍ未満のものを得た。そし
て、１０．０μｍ以上のものは廃却した。次いで、前記
粉末を混合することにより、０．８μｍ以下の細粒の割
合が８０重量％，０．８μｍ超過１．５μｍ未満の割合
が３重量％，１．５μｍ以上５．０μｍ以下の割合が１
５重量％，５．０μｍ超過１０．０μｍ未満の割合が２
重量％となるように粒度調整を行った。
【００３１】次いで、粒度調整した窒化ケイ素原料粉末
に、表２に示す組成の焼結助剤を添加し、ボールミルで
２時間混合した。続いて、空気中でスプレイドライヤを
用いて乾燥した後、２０ＭＰａの圧力で金型成形を行
い、さらに２００ＭＰａの圧力でラバープレスを施すこ
とによって、６ｍｍ×６ｍｍ×５０ｍｍの成形体を得
た。
に、表２に示す組成の焼結助剤を添加し、ボールミルで
２時間混合した。続いて、空気中でスプレイドライヤを
用いて乾燥した後、２０ＭＰａの圧力で金型成形を行
い、さらに２００ＭＰａの圧力でラバープレスを施すこ
とによって、６ｍｍ×６ｍｍ×５０ｍｍの成形体を得
た。
【００３２】次に、この成形体を同じく表２に示す種々
の焼成条件で焼成することによって各焼結体を得た後、
水を用いたアルキメデス法により各焼結体の気孔率を求
めて密度を算出した。さらに、８００メッシュのダイヤ
モンドホイールで平面研削し、３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍ
ｍの形状に加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準じた室温
３点曲げにより曲げ強さを求めると共に、ＪＩＳ Ｒ
１６０７に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍの
面にビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を生成し、
この予亀裂から破壊する手法）により破壊靱性値を求め
た。これらの結果を同じく表２に示す。
の焼成条件で焼成することによって各焼結体を得た後、
水を用いたアルキメデス法により各焼結体の気孔率を求
めて密度を算出した。さらに、８００メッシュのダイヤ
モンドホイールで平面研削し、３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍ
ｍの形状に加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準じた室温
３点曲げにより曲げ強さを求めると共に、ＪＩＳ Ｒ
１６０７に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍの
面にビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を生成し、
この予亀裂から破壊する手法）により破壊靱性値を求め
た。これらの結果を同じく表２に示す。
【００３３】
【表２】
【００３４】表２に示した結果より明らかなように、何
れの条件においても高強度かつ高靱性の窒化ケイ素質焼
結体が得られていることが認められた。
れの条件においても高強度かつ高靱性の窒化ケイ素質焼
結体が得られていることが認められた。
【００３５】（比較例１）実施例２と同様の工程により
原料粉末を粉砕分級処理し、０．８μｍ以下の細粒と
０．８μｍ超過１．５μｍ未満のものと１．５μｍ以上
５．０μｍ以下の粗粒と５．０μｍ超過のものを得た。
そして、１０．０μｍ以上のものは廃却した。次いで、
前記粉末を混合することにより、０．８μｍ以下の細粒
と、０．８μｍ超過１．５μｍ未満のものと、１．５μ
ｍ以上５．０μｍ以下の粗粒と、５．０μｍ超過のもの
との割合が表３に示すものとなるように粒度調整を行っ
た。
原料粉末を粉砕分級処理し、０．８μｍ以下の細粒と
０．８μｍ超過１．５μｍ未満のものと１．５μｍ以上
５．０μｍ以下の粗粒と５．０μｍ超過のものを得た。
そして、１０．０μｍ以上のものは廃却した。次いで、
前記粉末を混合することにより、０．８μｍ以下の細粒
と、０．８μｍ超過１．５μｍ未満のものと、１．５μ
ｍ以上５．０μｍ以下の粗粒と、５．０μｍ超過のもの
との割合が表３に示すものとなるように粒度調整を行っ
た。
【００３６】次いで、粒度調整した窒化ケイ素粉末に、
同じく表３に示す組成の焼結助剤を添加し、ボールミル
で２時間混合した。ついで、実施例２と同様の成形を行
った後、この成形体を同じく表３に示す焼成条件で焼成
することによって各焼結体を得た後、実施例２と同様の
評価を行った。これらの結果を同じく表３に示す。
同じく表３に示す組成の焼結助剤を添加し、ボールミル
で２時間混合した。ついで、実施例２と同様の成形を行
った後、この成形体を同じく表３に示す焼成条件で焼成
することによって各焼結体を得た後、実施例２と同様の
評価を行った。これらの結果を同じく表３に示す。
【００３７】
【表３】
【００３８】表３に示した結果より明らかなように、
１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粗粒を含まないＮｏ．
９では、密度が大であるものの曲げ強さおよび破壊靱性
値が低く、また、０．８μｍ以下の細粒の割合が少なす
ぎるＮｏ．１０，１１では、いずれも密度，曲げ強さお
よび破壊靱性値が低いものとなっていることが認められ
た。 （比較例２） 実施例１に対する比較例として、平均粒径２．５μｍ，
最大粒径２０μｍ，不純物量Ｆｅ：１２００ｐｐｍ，酸
素：２．０重量％でかつβ型含有量が９９重量％の窒化
ケイ素粉末に水と窒化ケイ素焼結体のビーズを添加し、
アトリッションミルを使用して連続粉砕を行い、粉砕後
のスラリーを水槽に入れ、水槽の下部から粉末を取り出
して、１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粒子が全体の８
０重量％である粗粒を得た。一方、平均粒径０．５μ
ｍ，最大粒径２．５μｍ，不純物量Ｆｅ：８０ｐｐｍ，
酸素：０．８重量％でかつβ型含有量が９５重量％の窒
化ケイ素粉末（すなわち、上記窒化ケイ素粉末とは不純
物やβ型含有量等が異なる別の窒化ケイ素粉末）に上記
粗粒を９重量％添加して混合し、０．８μｍ以下の細粒
の割合が８９重量％，０．８μｍ超過１．５μｍ未満の
割合が２重量％，１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粗粒
の割合が８重量％，５．０μｍ超過１０．０μｍ未満の
割合が１重量％となるように粒度調整を行った。つい
で、これを原料として実施例１と同様の方法で焼結体を
作製し、実施例１と同様の方法で特性を測定した。結果
は表４に示すように、実施例と比べて強度が低いものと
なっていた。そして、焼結体の破壊起点を調べたとこ
ろ、比較例では５０〜１００μｍのガラス状の欠陥が生
成しており、不純物の偏析が強度低下の原因であること
が認められた。
１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粗粒を含まないＮｏ．
９では、密度が大であるものの曲げ強さおよび破壊靱性
値が低く、また、０．８μｍ以下の細粒の割合が少なす
ぎるＮｏ．１０，１１では、いずれも密度，曲げ強さお
よび破壊靱性値が低いものとなっていることが認められ
た。 （比較例２） 実施例１に対する比較例として、平均粒径２．５μｍ，
最大粒径２０μｍ，不純物量Ｆｅ：１２００ｐｐｍ，酸
素：２．０重量％でかつβ型含有量が９９重量％の窒化
ケイ素粉末に水と窒化ケイ素焼結体のビーズを添加し、
アトリッションミルを使用して連続粉砕を行い、粉砕後
のスラリーを水槽に入れ、水槽の下部から粉末を取り出
して、１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粒子が全体の８
０重量％である粗粒を得た。一方、平均粒径０．５μ
ｍ，最大粒径２．５μｍ，不純物量Ｆｅ：８０ｐｐｍ，
酸素：０．８重量％でかつβ型含有量が９５重量％の窒
化ケイ素粉末（すなわち、上記窒化ケイ素粉末とは不純
物やβ型含有量等が異なる別の窒化ケイ素粉末）に上記
粗粒を９重量％添加して混合し、０．８μｍ以下の細粒
の割合が８９重量％，０．８μｍ超過１．５μｍ未満の
割合が２重量％，１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粗粒
の割合が８重量％，５．０μｍ超過１０．０μｍ未満の
割合が１重量％となるように粒度調整を行った。つい
で、これを原料として実施例１と同様の方法で焼結体を
作製し、実施例１と同様の方法で特性を測定した。結果
は表４に示すように、実施例と比べて強度が低いものと
なっていた。そして、焼結体の破壊起点を調べたとこ
ろ、比較例では５０〜１００μｍのガラス状の欠陥が生
成しており、不純物の偏析が強度低下の原因であること
が認められた。
【表４】
【００３９】
【発明の効果】この発明に係わる窒化ケイ素質焼結体の
製造方法では、α型とβ型とを有する窒化ケイ素原料粉
末においてβ型を８０重量％以上含みかつ平均粒径が
２．０μｍ以上の窒化ケイ素原料粉末を原料とし、該原
料粉末に粉砕分級処理を施した後に、０．８μｍ以下の
粉末からなる細粒と１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粉
末からなる粗粒に分級し、細粒と粗粒を混合して、０．
８μｍ以下の割合が７０重量％以上９５重量％以下でか
つ１．５μｍ以上５．０μｍ以下の割合が５重量％以上
３０重量％以下である粒度分布に制御し、この窒化ケイ
素原料粉末に焼結助剤を添加して成形した後、窒素雰囲
気下で焼成する構成としたから、安価な耐火物グレード
のβ型窒化ケイ素粉末を原料として用いたときでも、粉
砕分級処理を施して特定の粒径のものを特定量配合する
ことによって、高純度粉末を出発原料とした窒化ケイ素
質焼結体に劣らない優れた強度および靱性を備えた窒化
ケイ素質焼結体を得ることが可能であるという著しく優
れた効果がもたらされる。
製造方法では、α型とβ型とを有する窒化ケイ素原料粉
末においてβ型を８０重量％以上含みかつ平均粒径が
２．０μｍ以上の窒化ケイ素原料粉末を原料とし、該原
料粉末に粉砕分級処理を施した後に、０．８μｍ以下の
粉末からなる細粒と１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粉
末からなる粗粒に分級し、細粒と粗粒を混合して、０．
８μｍ以下の割合が７０重量％以上９５重量％以下でか
つ１．５μｍ以上５．０μｍ以下の割合が５重量％以上
３０重量％以下である粒度分布に制御し、この窒化ケイ
素原料粉末に焼結助剤を添加して成形した後、窒素雰囲
気下で焼成する構成としたから、安価な耐火物グレード
のβ型窒化ケイ素粉末を原料として用いたときでも、粉
砕分級処理を施して特定の粒径のものを特定量配合する
ことによって、高純度粉末を出発原料とした窒化ケイ素
質焼結体に劣らない優れた強度および靱性を備えた窒化
ケイ素質焼結体を得ることが可能であるという著しく優
れた効果がもたらされる。
【図１】この発明の実施例１において用いた粉砕分級処
理の概要を示す説明図である。
理の概要を示す説明図である。
【図２】この発明の実施例２において用いた粉砕分級処
理の概要を示す説明図である。
理の概要を示す説明図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 安 藤 元 英 神奈川県横浜市神奈川区宝町２番地 日産 自動車株式会社 内 (56)参考文献 特開 平２−255573（ＪＰ，Ａ)
Claims (3)
- 【請求項１】 α型とβ型とを有する窒化ケイ素原料粉
末においてβ型を８０重量％以上含みかつ平均粒径が
２．０μｍ以上の窒化ケイ素原料粉末を原料とし、該原
料粉末に粉砕分級処理を施した後に、０．８μｍ以下の
粉末からなる細粒と１．５μｍ以上５．０μｍ以下の粉
末からなる粗粒に分級し、前記細粒および粗粒を混合し
て、０．８μｍ以下の割合が７０重量％以上９５重量％
以下でかつ１．５μｍ以上５．０μｍ以下の割合が５重
量％以上３０重量％以下である粒度分布に制御し、この
窒化ケイ素原料粉末に焼結助剤を添加して成形した後、
窒素雰囲気下で焼成することを特徴とする窒化ケイ素質
焼結体の製造方法。 - 【請求項２】 焼結助剤は、酸化物および窒化物より選
択される請求項１に記載の窒化ケイ素質焼結体の製造方
法。 - 【請求項３】 焼成温度を１６００〜２０００℃とする
請求項１または２に記載の窒化ケイ素質焼結体の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3245868A JPH0753615B2 (ja) | 1991-09-25 | 1991-09-25 | 窒化ケイ素質焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3245868A JPH0753615B2 (ja) | 1991-09-25 | 1991-09-25 | 窒化ケイ素質焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06166571A JPH06166571A (ja) | 1994-06-14 |
| JPH0753615B2 true JPH0753615B2 (ja) | 1995-06-07 |
Family
ID=17140013
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3245868A Expired - Fee Related JPH0753615B2 (ja) | 1991-09-25 | 1991-09-25 | 窒化ケイ素質焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0753615B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR102125964B1 (ko) * | 2017-09-20 | 2020-06-23 | 주식회사 엘지화학 | 질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH02255573A (ja) * | 1989-03-29 | 1990-10-16 | Natl Inst For Res In Inorg Mater | 高靭性窒化珪素焼結体の製造法 |
-
1991
- 1991-09-25 JP JP3245868A patent/JPH0753615B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06166571A (ja) | 1994-06-14 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |