JPH0763699B2 - 重金属および有機物を含有する廃液の処理方法 - Google Patents
重金属および有機物を含有する廃液の処理方法Info
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- JPH0763699B2 JPH0763699B2 JP2175965A JP17596590A JPH0763699B2 JP H0763699 B2 JPH0763699 B2 JP H0763699B2 JP 2175965 A JP2175965 A JP 2175965A JP 17596590 A JP17596590 A JP 17596590A JP H0763699 B2 JPH0763699 B2 JP H0763699B2
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- Water Treatment By Electricity Or Magnetism (AREA)
Description
本発明は、重金属および有機物を含有する廃水を、電解
を利用して処理する方法に関する。
を利用して処理する方法に関する。
原子力発電所から発生する廃液のうち、高電導度廃液と
よばれるものは、蒸発濃縮により減容してから固化処理
する。この廃液は高濃度の塩を含み、放射性物質および
洗剤がその中に濃縮されている。蒸気発生器やタンクの
ような機器の除染を行なったときに発生する除染廃液
は、重金属のイオンとともに、EDTAのようなキレート
剤、ギ酸、シュウ酸、クエン酸のような有機酸あるいは
それらの塩を含有している。この重金属には、放射性核
種が含まれていることが少なくない。 そのほか、重金属で除染された土壌を除染処理したとき
にも、重金属イオンと有機物を含有する除染廃液が発生
する。 放射性廃液は、最終的には蒸発濃縮した残渣を、セメン
ト固化などの手段で固化処理する。ところが、キレート
剤や有機酸が存在すると、固化体が水に接触したときに
放射性核種が溶出しやすく、固化体の地中埋設処分のた
めにそれを防止することが望まれている。 廃液に含有されている有機物を分解する方法として、出
願人は、触媒の存在下に過酸化水素を作用させて酸化分
解する方法を開発し、すでに開示した（特開昭61−1042
99）。この方法は、高価な過酸化水素を消費することが
許されるならば、安全かつ有用な処理方法であるが、廃
液に触媒および酸化剤を加えるため廃棄物の量を増大さ
せるから、後続の蒸発濃縮工程の負荷が大きい。重金属
が含まれている場合には、酸化分解工程の後に不溶化す
る処理が必要である。
よばれるものは、蒸発濃縮により減容してから固化処理
する。この廃液は高濃度の塩を含み、放射性物質および
洗剤がその中に濃縮されている。蒸気発生器やタンクの
ような機器の除染を行なったときに発生する除染廃液
は、重金属のイオンとともに、EDTAのようなキレート
剤、ギ酸、シュウ酸、クエン酸のような有機酸あるいは
それらの塩を含有している。この重金属には、放射性核
種が含まれていることが少なくない。 そのほか、重金属で除染された土壌を除染処理したとき
にも、重金属イオンと有機物を含有する除染廃液が発生
する。 放射性廃液は、最終的には蒸発濃縮した残渣を、セメン
ト固化などの手段で固化処理する。ところが、キレート
剤や有機酸が存在すると、固化体が水に接触したときに
放射性核種が溶出しやすく、固化体の地中埋設処分のた
めにそれを防止することが望まれている。 廃液に含有されている有機物を分解する方法として、出
願人は、触媒の存在下に過酸化水素を作用させて酸化分
解する方法を開発し、すでに開示した（特開昭61−1042
99）。この方法は、高価な過酸化水素を消費することが
許されるならば、安全かつ有用な処理方法であるが、廃
液に触媒および酸化剤を加えるため廃棄物の量を増大さ
せるから、後続の蒸発濃縮工程の負荷が大きい。重金属
が含まれている場合には、酸化分解工程の後に不溶化す
る処理が必要である。
本発明の目的は、廃液処理に関する上述の問題に対する
ひとつの解決策として、電解を利用して、重金属の不溶
化と有機物の酸化分解とを同時に行ない、廃棄物を増量
させることなく、かつ高価な酸化剤を消費することな
く、重金属および有機物を含有する廃液を処理する方法
を提供することにある。
ひとつの解決策として、電解を利用して、重金属の不溶
化と有機物の酸化分解とを同時に行ない、廃棄物を増量
させることなく、かつ高価な酸化剤を消費することな
く、重金属および有機物を含有する廃液を処理する方法
を提供することにある。
本発明の重金属および有機物を含有する廃液の処理方法
は、重金属のイオンおよび水溶性の有機物を含有してい
る廃液を、pH4〜９において直流電流により電解するこ
とにより、陰極においては重金属イオンを金属または水
酸化物として析出させるとともに、陽極においては有機
物を酸化分解し、主として二酸化炭素および水に変える
ことからなる。
は、重金属のイオンおよび水溶性の有機物を含有してい
る廃液を、pH4〜９において直流電流により電解するこ
とにより、陰極においては重金属イオンを金属または水
酸化物として析出させるとともに、陽極においては有機
物を酸化分解し、主として二酸化炭素および水に変える
ことからなる。
図面を参照して詳細に説明すると、第１図のフローチャ
ートにみるように、タンク（１）に受け容れた廃液を電
解槽（４）に供給して電解する。このとき、pHを４〜９
の範囲とする。pHは、金属イオンを不溶化するためには
４以上であること、また酸素ガスの発生を抑制するため
には９以下であることを要する。必要により、酸または
アルカリを、それぞれのタンク（2,3）から添加する。
廃液（９）には硫酸塩やアンモニウム塩が存在して、通
常は電解に適した電導度を示すが、塩類濃度が低くて電
導度が小さすぎる場合は、さらに電解質を加える。 電極材材の選択は、とくに陽極（５）に関して重要であ
って、陽極において酸素ガスが発生すると酸化反応に役
立たないし、電極の溶出もできるだけ避けなければなら
ないから、材料はこうした観点からえらぶ。白金などの
貴金属、酸化鉄（Fe3O4）、二酸化鉛（PbO2）などが使
用できるが、有機物の酸化のためにはPbO2が有用であ
る。PbO2は、チタンなどそれ自体不溶性電極として使用
できる材料に、電着その他の手段により担持させて使う
とよい。陰極（６）の材料は任意であって、たとえばス
テンレス鋼などが使いやすい。 電解の条件は、圧力はもちろん常圧が安全の点から好ま
しく、温度は常温ないし液の沸騰点までの温度とする。
高温の方が、有機物の酸化にとって有利である。電流密
度は、１〜10A/dm2が適当である。あまりに低い電流密
度では電解の進行が遅く実用的でないし、過大にしても
電流効率が低下する。電圧は液の電導度や電流密度、電
極間距離などの条件によって異なるが、通常は４〜6V程
度であろう。 電解によって、陰極では、つぎの金属電着または水酸化
物の生成反応が起こる。２価の金属イオンに例をとる
と、 M++＋2e- →Ｍ M++＋2OH-→Ｍ（OH）２ 一方、陽極では、つぎのようにして、有機物の酸化反応
が起る。 20H-→H2O＋O・＋2e ＣｍＨｎ＋O・→CO2＋H2 （O・は酸素原子をあらわす。）。 電解液が弱アルカリ性の場合、陽極側で金属イオンが酸
化されて酸化物になる（たとえばMn++からMnO2が生成す
る）ことがある。これを避けるには、カチオンを通さな
い隔膜（図示してない）を両極間に設ければよい。 電解操作は、回分式、連続式どちらでも実施できること
はもちろんであるが、回分式で、分解または電着除去の
度合とエネルギー効率の両方からみて最適の時間行なう
のが実際的といえよう。通常は数〜10時間程度が適当で
ある。 電解後、必要があれば酸またはアルカリの中和剤を加え
て、電解液を中和する。電解液中に、生成した金属や酸
化物が電極から剥離して懸濁しているような場合、後続
の工程への諭送に支障のないよう、フィルター（７）で
濾過するとよい。この濾過は、電解中にポンプ（８）で
液を循環させながら行なってもよい。
ートにみるように、タンク（１）に受け容れた廃液を電
解槽（４）に供給して電解する。このとき、pHを４〜９
の範囲とする。pHは、金属イオンを不溶化するためには
４以上であること、また酸素ガスの発生を抑制するため
には９以下であることを要する。必要により、酸または
アルカリを、それぞれのタンク（2,3）から添加する。
廃液（９）には硫酸塩やアンモニウム塩が存在して、通
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導度が小さすぎる場合は、さらに電解質を加える。 電極材材の選択は、とくに陽極（５）に関して重要であ
って、陽極において酸素ガスが発生すると酸化反応に役
立たないし、電極の溶出もできるだけ避けなければなら
ないから、材料はこうした観点からえらぶ。白金などの
貴金属、酸化鉄（Fe3O4）、二酸化鉛（PbO2）などが使
用できるが、有機物の酸化のためにはPbO2が有用であ
る。PbO2は、チタンなどそれ自体不溶性電極として使用
できる材料に、電着その他の手段により担持させて使う
とよい。陰極（６）の材料は任意であって、たとえばス
テンレス鋼などが使いやすい。 電解の条件は、圧力はもちろん常圧が安全の点から好ま
しく、温度は常温ないし液の沸騰点までの温度とする。
高温の方が、有機物の酸化にとって有利である。電流密
度は、１〜10A/dm2が適当である。あまりに低い電流密
度では電解の進行が遅く実用的でないし、過大にしても
電流効率が低下する。電圧は液の電導度や電流密度、電
極間距離などの条件によって異なるが、通常は４〜6V程
度であろう。 電解によって、陰極では、つぎの金属電着または水酸化
物の生成反応が起こる。２価の金属イオンに例をとる
と、 M++＋2e- →Ｍ M++＋2OH-→Ｍ（OH）２ 一方、陽極では、つぎのようにして、有機物の酸化反応
が起る。 20H-→H2O＋O・＋2e ＣｍＨｎ＋O・→CO2＋H2 （O・は酸素原子をあらわす。）。 電解液が弱アルカリ性の場合、陽極側で金属イオンが酸
化されて酸化物になる（たとえばMn++からMnO2が生成す
る）ことがある。これを避けるには、カチオンを通さな
い隔膜（図示してない）を両極間に設ければよい。 電解操作は、回分式、連続式どちらでも実施できること
はもちろんであるが、回分式で、分解または電着除去の
度合とエネルギー効率の両方からみて最適の時間行なう
のが実際的といえよう。通常は数〜10時間程度が適当で
ある。 電解後、必要があれば酸またはアルカリの中和剤を加え
て、電解液を中和する。電解液中に、生成した金属や酸
化物が電極から剥離して懸濁しているような場合、後続
の工程への諭送に支障のないよう、フィルター（７）で
濾過するとよい。この濾過は、電解中にポンプ（８）で
液を循環させながら行なってもよい。
【実施例１】 アクリル樹脂系の電解槽に、陽極としてTiにPbO2を電着
させたもの、陰極としてステンレス鋼板を対立させて置
いた。電極面積は、両極とも0.3dm2である。 EDTA250mg/およびNa2SO413重量％を含有する液に、Co
（NO3）２をCoイオン濃度が100mg/となるように添加
して模擬廃液と、H2SO4を加えてpHを約４に調整した。 上記の電解槽にこの液を200ml入れ、槽電圧4.0V、電流
1.5Aの条件で電解した。液の温度は30℃である。 １時間ごとに液のTOC成分濃度およびCoイオン濃度を測
定して、第２図のグラフを得た。６時間後にCoイオン不
溶化率80％、EDTA分解率82％に達した。
させたもの、陰極としてステンレス鋼板を対立させて置
いた。電極面積は、両極とも0.3dm2である。 EDTA250mg/およびNa2SO413重量％を含有する液に、Co
（NO3）２をCoイオン濃度が100mg/となるように添加
して模擬廃液と、H2SO4を加えてpHを約４に調整した。 上記の電解槽にこの液を200ml入れ、槽電圧4.0V、電流
1.5Aの条件で電解した。液の温度は30℃である。 １時間ごとに液のTOC成分濃度およびCoイオン濃度を測
定して、第２図のグラフを得た。６時間後にCoイオン不
溶化率80％、EDTA分解率82％に達した。
【実施例２】 実施例１の模擬廃液に加えるH2SO4またはNaOHの量を調
節して、pHがそれぞれ3.5,5.0および9.0の３種の液を用
意した。 上記と同じ条件で電解し、Coイオンの不溶化率を測定し
た。その結果を、実施例１のデータとともに、第３図に
示す。図のグラフから、重金属の不溶化にとって、pHの
い方が有利なことがわかる。
節して、pHがそれぞれ3.5,5.0および9.0の３種の液を用
意した。 上記と同じ条件で電解し、Coイオンの不溶化率を測定し
た。その結果を、実施例１のデータとともに、第３図に
示す。図のグラフから、重金属の不溶化にとって、pHの
い方が有利なことがわかる。
【実施例３】 EDTA10g/およびNa2SO430g/を含む廃液200mlを、上
記の電解槽で、槽電圧4.5〜5.0V、電流1.5Aの条件で電
解した。液温をそれぞれ30゜,50゜および70℃に保持し
て、EDTAの分解速度を比較した。その間、液のpHは５〜
６の範囲にあった。 各時間ごとに到達した分解率を、第４図に示す。液温の
高い方が分解が進むことを、図のグラフは示している。
記の電解槽で、槽電圧4.5〜5.0V、電流1.5Aの条件で電
解した。液温をそれぞれ30゜,50゜および70℃に保持し
て、EDTAの分解速度を比較した。その間、液のpHは５〜
６の範囲にあった。 各時間ごとに到達した分解率を、第４図に示す。液温の
高い方が分解が進むことを、図のグラフは示している。
本発明の方法によれば、重金属および有機物を含有する
廃液から、金属の電着除去と有機物の酸化分解とを同時
に行なうことができ、簡単な工程で処理が完了する。重
金属中の放射性核種は、電着金属となって不溶化するか
ら、安全な処理が実現する。有機物の分解も高度に進
み、無害な水と二酸化炭素になるうえ、酸化剤も触媒も
加える必要がないから、廃棄物量を増大させることはな
いし、コストも低減できる。
廃液から、金属の電着除去と有機物の酸化分解とを同時
に行なうことができ、簡単な工程で処理が完了する。重
金属中の放射性核種は、電着金属となって不溶化するか
ら、安全な処理が実現する。有機物の分解も高度に進
み、無害な水と二酸化炭素になるうえ、酸化剤も触媒も
加える必要がないから、廃棄物量を増大させることはな
いし、コストも低減できる。
第１図は、本発明の処理方法を説明するための、装置の
フローチャートである。 第２図ないし第４図は本発明の実施データであって、第
２図は電解時間に対する残存Coイオン濃度およびTOC濃
度の変化を、第３図は電解時間に対するCoイオン濃度の
変化を異なるpHにおいて、そして第４図は電解時間に対
するキレート剤の電解率を異なる液温において、それぞ
れ示すグラフである。 １……廃液タンク、２……酸タンク ３……アルカリタンク、４……電解槽 ５……陽極、６……陰極 ７……フィルター、８……ポンプ ９……廃液
フローチャートである。 第２図ないし第４図は本発明の実施データであって、第
２図は電解時間に対する残存Coイオン濃度およびTOC濃
度の変化を、第３図は電解時間に対するCoイオン濃度の
変化を異なるpHにおいて、そして第４図は電解時間に対
するキレート剤の電解率を異なる液温において、それぞ
れ示すグラフである。 １……廃液タンク、２……酸タンク ３……アルカリタンク、４……電解槽 ５……陽極、６……陰極 ７……フィルター、８……ポンプ ９……廃液
Claims (4)
- 【請求項１】重金属のイオンおよび水溶性の有機物を含
有している廃液を、pH4〜９において直流電流により電
解することにより、陰極においては重金属イオンを金属
または水酸化物として析出させるとともに、陽極におい
ては有機物を酸化分解し、主として二酸化炭素および水
に変えることからなる重金属および有機物を含有する廃
液の処理方法。 - 【請求項２】廃液が放射性物質で汚染された機器類の除
染廃液であって、重金属イオンとして放射性核種を含
み、水溶性有機物が有機酸、その塩またはキレート剤で
ある請求項１の処理方法。 - 【請求項３】電解の陽極として二酸化鉛を使用し、温度
は常温ないし廃水の沸騰温度、電流密度１〜10A/dm2の
条件で実施する請求項１または２の処理方法。 - 【請求項４】両極間に隔膜を置いて電解を行なう請求項
１〜３のいずれかの処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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