JPH0774349B2 - Ｌｐｇ改質ガスから高カロリーガスを製造する方法 - Google Patents
Ｌｐｇ改質ガスから高カロリーガスを製造する方法Info
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- JPH0774349B2 JPH0774349B2 JP2332050A JP33205090A JPH0774349B2 JP H0774349 B2 JPH0774349 B2 JP H0774349B2 JP 2332050 A JP2332050 A JP 2332050A JP 33205090 A JP33205090 A JP 33205090A JP H0774349 B2 JPH0774349 B2 JP H0774349B2
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Industrial Gases (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、液化石油ガス（LPG）を原料として高カロリ
ーの都市ガスを製造する方法に関するものである。
ーの都市ガスを製造する方法に関するものである。
LPGを改質して都市ガスに適する品質にするために従来
はLPGをスチーム改質し、次に銅−亜鉛系触媒でCO変成
してCO濃度を減少させていた（社団法人 日本ガス協
会、「第37回都市シンポジウム講演要旨集、P14〜15、
平成元年」）。
はLPGをスチーム改質し、次に銅−亜鉛系触媒でCO変成
してCO濃度を減少させていた（社団法人 日本ガス協
会、「第37回都市シンポジウム講演要旨集、P14〜15、
平成元年」）。
そのフローシートの概略を第２図に示す。すなわち、LP
Gは図面左上よりスチームとともにスチーム改質塔１に
入って改質が行なわれ、次に銅−亜鉛系触媒に脱硫剤と
して酸化亜鉛触媒を充填した第1CO変成塔２でCO変成が
行なわれる。そのオフガスは熱交換器３で熱交換が行な
われる。そこで、CO濃度５％以下にまで低下させて、LP
Gを添加して製品ガスとされていた。この方法における
ガスの組成等の変化の一例を表１に示す。
Gは図面左上よりスチームとともにスチーム改質塔１に
入って改質が行なわれ、次に銅−亜鉛系触媒に脱硫剤と
して酸化亜鉛触媒を充填した第1CO変成塔２でCO変成が
行なわれる。そのオフガスは熱交換器３で熱交換が行な
われる。そこで、CO濃度５％以下にまで低下させて、LP
Gを添加して製品ガスとされていた。この方法における
ガスの組成等の変化の一例を表１に示す。
〔発明が解決しようとする課題〕 この方法は12A、13A等の高カロリーガスの規格値に入り
にくい問題があった。
にくい問題があった。
本発明は上記課題を解決した高カロリーガスの製造方法
を提供するものである。
を提供するものである。
すなわち、本発明は液化石油ガスの改質ガスを酸化鉄を
主成分とする触媒に接触させて硫黄化合物を除去し、CO
変成後ニッケル−アルミナ系触媒に接触させて該ガス中
の一酸化炭素と水素を反応させてメタンを生成させ、液
化石油ガス添加を行なうことを特徴とする都市ガスの12
A又は13Aの規格に入る高カロリーガスの製造方法に関す
るものである。
主成分とする触媒に接触させて硫黄化合物を除去し、CO
変成後ニッケル−アルミナ系触媒に接触させて該ガス中
の一酸化炭素と水素を反応させてメタンを生成させ、液
化石油ガス添加を行なうことを特徴とする都市ガスの12
A又は13Aの規格に入る高カロリーガスの製造方法に関す
るものである。
本発明の方法は、LPGをスチーム改質等によってクラッ
キングしたガス、又はこれをさらに改質したガスに適用
するものであり、例えば第２図のプロセスにおいては※
印で示す位置のスチーム改質ガスが好ましい。
キングしたガス、又はこれをさらに改質したガスに適用
するものであり、例えば第２図のプロセスにおいては※
印で示す位置のスチーム改質ガスが好ましい。
酸化鉄を主成分とする触媒は担体に酸化鉄（α−Fe
2O3）と酸化亜鉛（ZnO）及び酸化銅（CuO）を担持し、
これに塩基性化合物を添加したものである。担体はCa
O、SiO2、Al2O3、MgO、TiO2等を単独あるいは適宜混合
したものである。
2O3）と酸化亜鉛（ZnO）及び酸化銅（CuO）を担持し、
これに塩基性化合物を添加したものである。担体はCa
O、SiO2、Al2O3、MgO、TiO2等を単独あるいは適宜混合
したものである。
酸化鉄は、α−Fe2O3を主とするもので粒径60μｍ以下
の超微粉が好ましい。このような酸化鉄超微粉は鉄粉を
希塩酸等に溶解した溶液を燃料とともに700〜800℃で噴
霧して焙焼することにより得ることができる。ZnO及びC
uOは市販されている工業用のものをそのまま使用するこ
とができる。
の超微粉が好ましい。このような酸化鉄超微粉は鉄粉を
希塩酸等に溶解した溶液を燃料とともに700〜800℃で噴
霧して焙焼することにより得ることができる。ZnO及びC
uOは市販されている工業用のものをそのまま使用するこ
とができる。
これに添加される塩基性化合物はアルカリ金属又はアル
カリ土類金属の酸化物及び炭酸塩が適当である。酸化物
の例としてCaO、MgO等、そして炭酸塩の例としてはNaHC
O3、Na2CO3、CaCO3、K2CO3等を挙げることができる。
カリ土類金属の酸化物及び炭酸塩が適当である。酸化物
の例としてCaO、MgO等、そして炭酸塩の例としてはNaHC
O3、Na2CO3、CaCO3、K2CO3等を挙げることができる。
触媒の組成としては酸化鉄30〜80重量％程度、酸化亜鉛
２〜15重量％程度、酸化銅２〜15重量％程度、担体10〜
30重量％程度、そして塩基性化合物の添加物１〜10重量
％程度が適当である。
２〜15重量％程度、酸化銅２〜15重量％程度、担体10〜
30重量％程度、そして塩基性化合物の添加物１〜10重量
％程度が適当である。
この触媒の製造方法としては酸化鉄、酸化亜鉛及び酸化
銅を混合後、担体、塩基性化合物の添加物を水と加えて
混合造粒し、結晶水除去のため100〜400℃程度で軽く焙
焼すればよい。担体及び塩基性化合物は酸化鉄等と一緒
に加えてもよい。粒径は５〜20mm程度が適当であり、７
〜15mm程度が好ましい。
銅を混合後、担体、塩基性化合物の添加物を水と加えて
混合造粒し、結晶水除去のため100〜400℃程度で軽く焙
焼すればよい。担体及び塩基性化合物は酸化鉄等と一緒
に加えてもよい。粒径は５〜20mm程度が適当であり、７
〜15mm程度が好ましい。
この触媒は120〜300℃、常圧以上の比較的低圧で有機イ
オウ、NOx及びジエン類を同時に分解することができ
る。混合ガスの流速は空間速度（SV）で100〜1000hr-1
程度の範囲で使用でき、650hr-1以下では極めて良好な
除去成績を上げることができる。また、触媒の再生は少
量の空気と水蒸気を送入することによってFe2S3、FeS等
の硫化物に変化した触媒がFe2O3に再生され、長期間の
継続使用が可能である。
オウ、NOx及びジエン類を同時に分解することができ
る。混合ガスの流速は空間速度（SV）で100〜1000hr-1
程度の範囲で使用でき、650hr-1以下では極めて良好な
除去成績を上げることができる。また、触媒の再生は少
量の空気と水蒸気を送入することによってFe2S3、FeS等
の硫化物に変化した触媒がFe2O3に再生され、長期間の
継続使用が可能である。
LPG又はその改質ガスは、この酸化鉄系触媒塔に100〜20
0℃程度、好ましくは120〜200℃程度に加熱して送入す
る。そうすると、この塔内で硫黄化合物質等が除去さ
れ、その後CO変成する。このオフガスをニッケル−アル
ミナ系触媒に接触させて該混合ガス中の一酸化炭素と二
酸化炭素に水素を反応させてメタンを生成させる。
0℃程度、好ましくは120〜200℃程度に加熱して送入す
る。そうすると、この塔内で硫黄化合物質等が除去さ
れ、その後CO変成する。このオフガスをニッケル−アル
ミナ系触媒に接触させて該混合ガス中の一酸化炭素と二
酸化炭素に水素を反応させてメタンを生成させる。
この反応により温度が200〜300℃程度上昇するので、こ
の熱を熱交換等で回収してから熱量調節を行ない、製品
ガス化する。熱量調節はLPGの添加によって行う。
の熱を熱交換等で回収してから熱量調節を行ない、製品
ガス化する。熱量調節はLPGの添加によって行う。
LPG改質ガスに酸化鉄系触媒を作用させることによってH
2S、COS、CS2、メルカプタン、NOx等を除去し、CO変成
後ニッケル−アルミナ触媒を作用させることによってガ
ス中のCOとH2を反応させてCH4に変え、LPG添加を行なう
ことにより、高カロリー都市ガスとして使用しうるガス
を調製している。
2S、COS、CS2、メルカプタン、NOx等を除去し、CO変成
後ニッケル−アルミナ触媒を作用させることによってガ
ス中のCOとH2を反応させてCH4に変え、LPG添加を行なう
ことにより、高カロリー都市ガスとして使用しうるガス
を調製している。
第２図に示す従来のプロセスのスチール改質塔１の出口
に第１図に示す装置を接続した。この装置は、酸化鉄系
触媒を充填した触媒塔４、CO変成塔５とニッケル−アル
ミナ系触媒を充填した触媒塔６が直列に接続されてお
り、各触媒塔の出口側には熱交換器７、８が接続されて
いる。そして、熱交換器８の出口にてLPGを熱量調整用
として添加し、その後製品ガスとして取出しうるように
なっている。
に第１図に示す装置を接続した。この装置は、酸化鉄系
触媒を充填した触媒塔４、CO変成塔５とニッケル−アル
ミナ系触媒を充填した触媒塔６が直列に接続されてお
り、各触媒塔の出口側には熱交換器７、８が接続されて
いる。そして、熱交換器８の出口にてLPGを熱量調整用
として添加し、その後製品ガスとして取出しうるように
なっている。
このような装置を用いて、LPGから高カロリーガスの製
造を行なった。第２図のプロセスから抜出したスチーム
改質ガスの組成は表２に示す通りである。
造を行なった。第２図のプロセスから抜出したスチーム
改質ガスの組成は表２に示す通りである。
触媒塔４に充填した触媒は次のようにして作製した。す
なわち、製鉄業において鋼板を塩酸で酸洗するときに発
生する廃酸（FeCl220〜30％）を700〜800℃で噴霧焙焼
して粒径60μｍ以下のα−Fe2O3粉を得た。この酸洗ダ
スト50重量％にZnO、CuOをそれぞれ５重量％を加えて均
一に混合し、ポルトランドセメント（CaO64％、SiO22
％、Al2O35％等）15重量％と焼結鉱23重量％及び重炭酸
ソーダ２重量％に水を加えて均一に混練した後、７〜15
mm粒径程度に造粒した。
なわち、製鉄業において鋼板を塩酸で酸洗するときに発
生する廃酸（FeCl220〜30％）を700〜800℃で噴霧焙焼
して粒径60μｍ以下のα−Fe2O3粉を得た。この酸洗ダ
スト50重量％にZnO、CuOをそれぞれ５重量％を加えて均
一に混合し、ポルトランドセメント（CaO64％、SiO22
％、Al2O35％等）15重量％と焼結鉱23重量％及び重炭酸
ソーダ２重量％に水を加えて均一に混練した後、７〜15
mm粒径程度に造粒した。
触媒塔６のニッケル−アルミナ系触媒には市販品を使用
した。
した。
触媒塔４のSVは600/hr、そして触媒塔６のSVは5000/hr
であり、ガス温度は触媒塔４入口が200℃前後、出口も3
00℃前後、触媒塔６入口も300℃前後、出口が500℃前
後、そして熱交換器７出口が200℃前後であった。圧力
は3kg/cm2でLPGの混合量は４段階に変えた。
であり、ガス温度は触媒塔４入口が200℃前後、出口も3
00℃前後、触媒塔６入口も300℃前後、出口が500℃前
後、そして熱交換器７出口が200℃前後であった。圧力
は3kg/cm2でLPGの混合量は４段階に変えた。
運転結果を表２に示す。
次に、前記の触媒塔６のオフガスにLPGを各種割合で添
加してCpとWIの関係を求めた結果を第３図に実線で示
す。一方、改質ガスをCO変成しただけのガスにLPGを添
加した場合のCpとWIの関係を同図に点線で示す。
加してCpとWIの関係を求めた結果を第３図に実線で示
す。一方、改質ガスをCO変成しただけのガスにLPGを添
加した場合のCpとWIの関係を同図に点線で示す。
本発明の方法により、容易に12A、13A等の規格に入る高
カロリーガスを製造することができる。製造プロセスで
は各触媒の寿命を大幅に延ばすことができ、また製品ガ
スからは硫黄分等がほぼ完全に除去されているところか
ら配管腐食等の問題も全く生じない。
カロリーガスを製造することができる。製造プロセスで
は各触媒の寿命を大幅に延ばすことができ、また製品ガ
スからは硫黄分等がほぼ完全に除去されているところか
ら配管腐食等の問題も全く生じない。
第１図はLPGから高カロリー都市ガスを製造するプロセ
スにおいて、本発明の実施例で使用した改造部分を示す
フローシートであり、第２図は従来例のフローシートで
ある。第３図は本発明の実施例で得られたガスと比較例
のガスについてLPGの添加量を変えた場合のCpとWIの関
係を示すグラフである。
スにおいて、本発明の実施例で使用した改造部分を示す
フローシートであり、第２図は従来例のフローシートで
ある。第３図は本発明の実施例で得られたガスと比較例
のガスについてLPGの添加量を変えた場合のCpとWIの関
係を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 北島 一嗣 東京都千代田区丸の内１丁目１番２号 日 本鋼管株式会社内 (72)発明者 光成 閲治 広島県福山市南手城町２丁目26番１号 福 山瓦斯株式会社内 (72)発明者 江口 英則 広島県福山市南手城町２丁目26番１号 福 山瓦斯株式会社内 (56)参考文献 特開 昭60−264304（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−16324（ＪＰ，Ａ) 特公 昭59−4183（ＪＰ，Ｂ１)
Claims (1)
- 【請求項１】液化石油ガスの改質ガスを酸化鉄を主成分
とする触媒に接触させて硫黄化合物を除去し、CO変成後
ニッケル−アルミナ系触媒に接触させて該ガス中の一酸
化炭素と水素を反応させてメタンを生成させ、液化石油
ガス添加を行なうことを特徴とする都市ガスの12A又は1
3Aの規格に入る高カロリーガスの製造方法
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2332050A JPH0774349B2 (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | Ｌｐｇ改質ガスから高カロリーガスを製造する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2332050A JPH0774349B2 (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | Ｌｐｇ改質ガスから高カロリーガスを製造する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04202292A JPH04202292A (ja) | 1992-07-23 |
| JPH0774349B2 true JPH0774349B2 (ja) | 1995-08-09 |
Family
ID=18250581
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2332050A Expired - Lifetime JPH0774349B2 (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | Ｌｐｇ改質ガスから高カロリーガスを製造する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0774349B2 (ja) |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4435371A (en) * | 1982-02-26 | 1984-03-06 | The Goodyear Tire & Rubber Company | Sulfur removal from a gas stream |
| JPS594183A (ja) * | 1982-06-30 | 1984-01-10 | Fujitsu Ltd | カラ−検出方式 |
| JPS60264304A (ja) * | 1984-06-12 | 1985-12-27 | Osaka Gas Co Ltd | 燃料ガス製造装置 |
-
1990
- 1990-11-29 JP JP2332050A patent/JPH0774349B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04202292A (ja) | 1992-07-23 |
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