JPH0778633A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
- Publication number
- JPH0778633A JPH0778633A JP5221920A JP22192093A JPH0778633A JP H0778633 A JPH0778633 A JP H0778633A JP 5221920 A JP5221920 A JP 5221920A JP 22192093 A JP22192093 A JP 22192093A JP H0778633 A JPH0778633 A JP H0778633A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- aqueous electrolyte
- manganese
- secondary battery
- electrolyte secondary
- aqueous
- Prior art date
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- Pending
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】 軽金属又はその合金を活物質とする負極と、
二酸化マンガン及び／又はマンガンと他の金属との複合
酸化物を主体とする正極と、非水溶媒中に電解質を溶解
した非水電解液とを備えた非水電解液二次電池におい
て、前記非水電解液中にマンガン成分を含むことを特徴
とする非水電解液二次電池。 【効果】 充放電サイクル寿命が大きく、かつ電解液の
分解による自己放電が少なく、貯蔵特性が優れている。
二酸化マンガン及び／又はマンガンと他の金属との複合
酸化物を主体とする正極と、非水溶媒中に電解質を溶解
した非水電解液とを備えた非水電解液二次電池におい
て、前記非水電解液中にマンガン成分を含むことを特徴
とする非水電解液二次電池。 【効果】 充放電サイクル寿命が大きく、かつ電解液の
分解による自己放電が少なく、貯蔵特性が優れている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、非水電解液を改良した
非水電解液二次電池に関する。
非水電解液二次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
負極活物質としてリチウム、ナトリウム、アルミニウム
等の軽金属を用いた非水電解液電池は高エネルギー密度
電池として注目されており、正極活物質に二酸化マンガ
ン（ＭｎＯ2 ）、フッ化炭素〔（ＣＦ)n〕、塩化チオニ
ル（ＳＯＣｌ2 ）等を用いた一次電池は、既に電卓、時
計の電源やメモリのバックアップ電池として多用されて
いる。更に、近年、ＶＴＲ、通信機器等の各種の電子機
器の小型、計量化に伴い、それらの電源として高エネル
ギー密度の二次電池の要求が高まり、軽金属を負極活物
質とする非水電解液二次電池の研究が活発に行われてい
る。
負極活物質としてリチウム、ナトリウム、アルミニウム
等の軽金属を用いた非水電解液電池は高エネルギー密度
電池として注目されており、正極活物質に二酸化マンガ
ン（ＭｎＯ2 ）、フッ化炭素〔（ＣＦ)n〕、塩化チオニ
ル（ＳＯＣｌ2 ）等を用いた一次電池は、既に電卓、時
計の電源やメモリのバックアップ電池として多用されて
いる。更に、近年、ＶＴＲ、通信機器等の各種の電子機
器の小型、計量化に伴い、それらの電源として高エネル
ギー密度の二次電池の要求が高まり、軽金属を負極活物
質とする非水電解液二次電池の研究が活発に行われてい
る。
【０００３】これらの非水電解液二次電池は、一般的
に、負極活物質としてリチウム、ナトリウム、アルミニ
ウム等の軽金属が、電解液として炭酸プロピレン（Ｐ
Ｃ）、１，２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、γ−ブチ
ロラクトン（γ−ＢＬ）、テトラヒドロフラン（ＴＨ
Ｆ）等の非水溶媒中にＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＢＦ4 、Ｌｉ
ＡｓＦ6 、ＬｉＰＦ6 等の電解質を溶解したものが、正
極活物質としてリチウムとの間でトポケミカル反応する
ＭｎＯ2 、ＴｉＳ2 、ＭｏＳ2 、Ｖ2 Ｏ5 、Ｖ6 Ｏ13等
が用いられている。
に、負極活物質としてリチウム、ナトリウム、アルミニ
ウム等の軽金属が、電解液として炭酸プロピレン（Ｐ
Ｃ）、１，２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、γ−ブチ
ロラクトン（γ−ＢＬ）、テトラヒドロフラン（ＴＨ
Ｆ）等の非水溶媒中にＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＢＦ4 、Ｌｉ
ＡｓＦ6 、ＬｉＰＦ6 等の電解質を溶解したものが、正
極活物質としてリチウムとの間でトポケミカル反応する
ＭｎＯ2 、ＴｉＳ2 、ＭｏＳ2 、Ｖ2 Ｏ5 、Ｖ6 Ｏ13等
が用いられている。
【０００４】これらの中でも、正極活物質として二酸化
マンガンあるいはマンガンと他の金属との複合酸化物を
用いた非水電解液二次電池が、安価で高エネルギー密度
を期待できるため特に注目されている。
マンガンあるいはマンガンと他の金属との複合酸化物を
用いた非水電解液二次電池が、安価で高エネルギー密度
を期待できるため特に注目されている。
【０００５】しかしながら、二酸化マンガンあるいはマ
ンガンと他の金属との複合酸化物を正極活物質として用
いた非水電解液二次電池では、充電時に、電解液中のリ
チウムイオンが金属リチウムとして析出するときに、溶
媒とリチウムとが反応し、リチウム表面の一部が不活性
化する。そのため、充放電を繰返すうちに、析出するリ
チウムがデンドライト状（樹枝状）または小球状を呈し
て集電体より脱離するという欠点があり、また、成長し
たデンドライト状の金属リチウムが、正極と負極を絶縁
するセパレータを貫通し、またはセパレータの周辺部か
ら回り込んで正極に達して短絡するという欠点があるこ
とから、充放電効率が低く、しかも充放電回数（サイク
ル）寿命が短いという問題点があった。
ンガンと他の金属との複合酸化物を正極活物質として用
いた非水電解液二次電池では、充電時に、電解液中のリ
チウムイオンが金属リチウムとして析出するときに、溶
媒とリチウムとが反応し、リチウム表面の一部が不活性
化する。そのため、充放電を繰返すうちに、析出するリ
チウムがデンドライト状（樹枝状）または小球状を呈し
て集電体より脱離するという欠点があり、また、成長し
たデンドライト状の金属リチウムが、正極と負極を絶縁
するセパレータを貫通し、またはセパレータの周辺部か
ら回り込んで正極に達して短絡するという欠点があるこ
とから、充放電効率が低く、しかも充放電回数（サイク
ル）寿命が短いという問題点があった。
【０００６】一方、このような欠点を解決する試みとし
て、電解液中にデンドライト状のリチウム発生を防止す
る添加剤を加えたり、或いは負極材料としてリチウム−
アルミニウム合金を用いること等が検討されているが、
いずれも満足する結果が得られず、また、例えばＬｉＰ
Ｆ6 などを非水溶媒中に溶解した電解液を用いた電池で
は、電解液の分解により長期貯蔵後の電池性能が劣化す
るという欠点があった。
て、電解液中にデンドライト状のリチウム発生を防止す
る添加剤を加えたり、或いは負極材料としてリチウム−
アルミニウム合金を用いること等が検討されているが、
いずれも満足する結果が得られず、また、例えばＬｉＰ
Ｆ6 などを非水溶媒中に溶解した電解液を用いた電池で
は、電解液の分解により長期貯蔵後の電池性能が劣化す
るという欠点があった。
【０００７】本発明の目的は、充電効率及び充放電サイ
クル寿命が優れ、しかも貯蔵特性が優れた非水電解液二
次電池を提供することにある。
クル寿命が優れ、しかも貯蔵特性が優れた非水電解液二
次電池を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、軽金属又はそ
の合金を活物質とする負極と、二酸化マンガン（ＭｎＯ
2 ）及び／又はマンガンと他の金属との複合酸化物を主
体とする正極と、非水溶媒中に電解質を溶解した非水電
解液とを備えた非水電解液二次電池において、前記非水
電解液中にマンガン成分を含むことを特徴とする非水電
解液二次電池である。
の合金を活物質とする負極と、二酸化マンガン（ＭｎＯ
2 ）及び／又はマンガンと他の金属との複合酸化物を主
体とする正極と、非水溶媒中に電解質を溶解した非水電
解液とを備えた非水電解液二次電池において、前記非水
電解液中にマンガン成分を含むことを特徴とする非水電
解液二次電池である。
【０００９】上記負極を構成する軽金属又はその合金と
しては、例えばリチウム、アルミニウム、リチウム−ア
ルミニウム合金等を挙げることができる。
しては、例えばリチウム、アルミニウム、リチウム−ア
ルミニウム合金等を挙げることができる。
【００１０】上記正極としては二酸化マンガン；リチウ
ム・マンガン複合酸化物；Ｍｇ、Ｃａ等のアルカリ土類
金属とマンガンとの複合酸化物、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎ
ｉ、Ｃｏ等の金属の少なくとも一種とマンガンとの複合
酸化物などを挙げることができる。
ム・マンガン複合酸化物；Ｍｇ、Ｃａ等のアルカリ土類
金属とマンガンとの複合酸化物、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎ
ｉ、Ｃｏ等の金属の少なくとも一種とマンガンとの複合
酸化物などを挙げることができる。
【００１１】上記電解質としては、例えばＬｉＰＦ6 、
ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＡｌＣ
ｌ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 等のリチウム塩を挙げることが
できる。中でも好ましいのは、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ
4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 である。
ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＡｌＣ
ｌ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 等のリチウム塩を挙げることが
できる。中でも好ましいのは、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ
4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 である。
【００１２】上記非水溶媒としては、例えばテトラヒド
ロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１，２−ジ
メトキシエタン、４−メチル−１，３−ジオキソラン、
ジエチルエーテル等のエーテル系溶媒、プロピレンカー
ボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチロラクトン
等のエステル系溶媒の単独もしくはそれらの混合物を挙
げることができる。特に、プロピレンカーボネートと
１，２−ジメトキシエタン、プロピレンカーボネートと
２−メチルテトラヒドロフラン、エチレンカーボネート
とテトラヒドロフラン、エチレンカーボネートと１．２
−ジメトキシエタン、プロピレンカーボネートとテトラ
ヒドロフラン、或いはエチレンカーボネートと２−メチ
ルテトラヒドロフラン等の混合溶媒を用いた場合は、充
放電サイクル寿命を長くすることができるので好まし
い。
ロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１，２−ジ
メトキシエタン、４−メチル−１，３−ジオキソラン、
ジエチルエーテル等のエーテル系溶媒、プロピレンカー
ボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチロラクトン
等のエステル系溶媒の単独もしくはそれらの混合物を挙
げることができる。特に、プロピレンカーボネートと
１，２−ジメトキシエタン、プロピレンカーボネートと
２−メチルテトラヒドロフラン、エチレンカーボネート
とテトラヒドロフラン、エチレンカーボネートと１．２
−ジメトキシエタン、プロピレンカーボネートとテトラ
ヒドロフラン、或いはエチレンカーボネートと２−メチ
ルテトラヒドロフラン等の混合溶媒を用いた場合は、充
放電サイクル寿命を長くすることができるので好まし
い。
【００１３】上記非水電解液中にマンガン成分を含有さ
せる方法としては、例えば、非水電解液中に硫酸マンガ
ン、硝酸マンガン、塩化マンガン、水酸化マンガン等の
マンガン塩を溶解させる方法によって調製することがで
きる。
せる方法としては、例えば、非水電解液中に硫酸マンガ
ン、硝酸マンガン、塩化マンガン、水酸化マンガン等の
マンガン塩を溶解させる方法によって調製することがで
きる。
【００１４】非水電解液中のマンガン成分の量は、０．
００５〜１重量％が好ましい。なお、マンガン成分の量
が０．００５重量％未満のときには、本発明の効果が現
われない場合があり、１重量％を超えても、相応する効
果が期待できない場合がある。
００５〜１重量％が好ましい。なお、マンガン成分の量
が０．００５重量％未満のときには、本発明の効果が現
われない場合があり、１重量％を超えても、相応する効
果が期待できない場合がある。
【００１５】
【発明の効果】本発明によると、マンガン成分を含有し
た非水電解液中では電解液と負極リチウムとの反応が抑
制され、また、充放電の繰り返しによって生ずるリチウ
ムのデンドライトの形状が変わるため、充放電時の負極
リチウムの利用効率が向上し、その結果、充放電サイク
ル寿命が優れるとともに、貯蔵特性が向上する。
た非水電解液中では電解液と負極リチウムとの反応が抑
制され、また、充放電の繰り返しによって生ずるリチウ
ムのデンドライトの形状が変わるため、充放電時の負極
リチウムの利用効率が向上し、その結果、充放電サイク
ル寿命が優れるとともに、貯蔵特性が向上する。
【００１６】
【実施例】以下、本発明を図面を参照してさらに具体的
に説明する。
に説明する。
【００１７】本実施例の非水電解液二次電池では、図１
に示すように、底部に絶縁体２を配置した、負極端子を
兼ねる有底円筒状のステンレス容器３を用いた。この容
器３内には、負極５、セパレータ６及び正極７をこの順
序で積層した帯状物を該負極６が外側に位置するように
渦巻き状にした電極群４を収納した。
に示すように、底部に絶縁体２を配置した、負極端子を
兼ねる有底円筒状のステンレス容器３を用いた。この容
器３内には、負極５、セパレータ６及び正極７をこの順
序で積層した帯状物を該負極６が外側に位置するように
渦巻き状にした電極群４を収納した。
【００１８】なお、負極５としては、帯状リチウム箔
を、セパレータ６としては、ポリプロピレン性多孔質フ
ィルムを、正極７としては、スピネル型ＬｉＭｎ2 Ｏ4
を主体とするマンガン酸化物８５％、アセチレンブラッ
ク１２％、及びエチレン・プロピレンターポリマー結着
材３％からなる混合物をステンレス製集電体に塗着した
ものを用いた。
を、セパレータ６としては、ポリプロピレン性多孔質フ
ィルムを、正極７としては、スピネル型ＬｉＭｎ2 Ｏ4
を主体とするマンガン酸化物８５％、アセチレンブラッ
ク１２％、及びエチレン・プロピレンターポリマー結着
材３％からなる混合物をステンレス製集電体に塗着した
ものを用いた。
【００１９】容器３内の電極群４の上端部近傍には、中
央部が開口した絶縁板８を配置し、さらに絶縁板８の上
に、中央部が開口した絶縁封口板９を容器３の上部をか
しめて気密に配置した。
央部が開口した絶縁板８を配置し、さらに絶縁板８の上
に、中央部が開口した絶縁封口板９を容器３の上部をか
しめて気密に配置した。
【００２０】絶縁封口板９の中央開口部には、正極端子
１０を嵌合した。なお、この正極端子１０は、前記電極
群４の正極７に正極リード１１を介して接続した。電極
群４の負極５は図示しない負極リードを介して負極端子
である前記容器３に接続した。
１０を嵌合した。なお、この正極端子１０は、前記電極
群４の正極７に正極リード１１を介して接続した。電極
群４の負極５は図示しない負極リードを介して負極端子
である前記容器３に接続した。
【００２１】本実施例では、このような電極群４等を収
納する容器３内に六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ
6 ）及びエチレンカーボネートと２−メチルテトラヒド
ロフランとの混合溶媒（混合体積比率６０：４０）から
なる非水溶液（ＬｉＰＦ6 ：０．５モル濃度）に硫酸マ
ンガン０．１重量％を添加したものを非水電解液１とし
て封入し、非水電解液二次電池を作製した。
納する容器３内に六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ
6 ）及びエチレンカーボネートと２−メチルテトラヒド
ロフランとの混合溶媒（混合体積比率６０：４０）から
なる非水溶液（ＬｉＰＦ6 ：０．５モル濃度）に硫酸マ
ンガン０．１重量％を添加したものを非水電解液１とし
て封入し、非水電解液二次電池を作製した。
【００２２】このようにして得られた非水電解液二次電
池について、放電容量とサイクル寿命を測定した。な
お、放電容量及びサイクル寿命の測定は、充電電流１０
０mA、放電電流３００mAの条件で充放電を繰り返し行っ
た。その結果を図２に示す。
池について、放電容量とサイクル寿命を測定した。な
お、放電容量及びサイクル寿命の測定は、充電電流１０
０mA、放電電流３００mAの条件で充放電を繰り返し行っ
た。その結果を図２に示す。
【００２３】比較例 非水電解液に硫酸マンガンを添加しなかったほかは、実
施例と同様に非水電解液二次電池を作製し、実施例と同
様にして放電容量とサイクル寿命を測定した。その結果
を図２に示す。
施例と同様に非水電解液二次電池を作製し、実施例と同
様にして放電容量とサイクル寿命を測定した。その結果
を図２に示す。
【００２４】図２から明らかなように、本実施例の電池
は比較例の電池に比べて初期の電池容量はほぼ同様な値
であるが、サイクル寿命が格段に大きくなっていること
がわかる。また、本実施例の非水電解液二次電池は比較
例の電池に比較して自己放電が少なく、貯蔵特性が優れ
ていた。
は比較例の電池に比べて初期の電池容量はほぼ同様な値
であるが、サイクル寿命が格段に大きくなっていること
がわかる。また、本実施例の非水電解液二次電池は比較
例の電池に比較して自己放電が少なく、貯蔵特性が優れ
ていた。
【図１】本発明の実施例における円筒形非水電解液二次
電池を示す断面図である。
電池を示す断面図である。
【図２】本実施例及び比較例の非水電解液二次電池の充
放電サイクル数と放電容量との関係を示すグラフであ
る。
放電サイクル数と放電容量との関係を示すグラフであ
る。
１…非水電解液 ２…絶縁体 ３…ステンレス容器 ４…電極群 ５…負極 ６…セパレータ ７…正極 ８…絶縁板 ９…絶縁封口板 １０…正極端子 １１…正極リード
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大崎 隆久 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 山田 修司 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 高見 則雄 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内
Claims (1)
- 【請求項１】 軽金属又はその合金を活物質とする負極
と、二酸化マンガン及び／又はマンガンと他の金属との
複合酸化物を主体とする正極と、非水溶媒中に電解質を
溶解した非水電解液とを備えた非水電解液二次電池にお
いて、前記非水電解液中にマンガン成分を含むことを特
徴とする非水電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5221920A JPH0778633A (ja) | 1993-09-07 | 1993-09-07 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5221920A JPH0778633A (ja) | 1993-09-07 | 1993-09-07 | 非水電解液二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0778633A true JPH0778633A (ja) | 1995-03-20 |
Family
ID=16774234
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5221920A Pending JPH0778633A (ja) | 1993-09-07 | 1993-09-07 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0778633A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2023236029A1 (zh) * | 2022-06-07 | 2023-12-14 | 宁德时代新能源科技股份有限公司 | 非水电解液、其制备方法、以及包含其的二次电池及用电装置 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH04188571A (ja) * | 1990-11-20 | 1992-07-07 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非水電解液二次電池 |
| JPH05101846A (ja) * | 1991-10-08 | 1993-04-23 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解液二次電池 |
-
1993
- 1993-09-07 JP JP5221920A patent/JPH0778633A/ja active Pending
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH04188571A (ja) * | 1990-11-20 | 1992-07-07 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非水電解液二次電池 |
| JPH05101846A (ja) * | 1991-10-08 | 1993-04-23 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解液二次電池 |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2023236029A1 (zh) * | 2022-06-07 | 2023-12-14 | 宁德时代新能源科技股份有限公司 | 非水电解液、其制备方法、以及包含其的二次电池及用电装置 |
| US12381260B2 (en) | 2022-06-07 | 2025-08-05 | Contemporary Amperex Technology (Hong Kong) Limited | Non-aqueous electrolyte and preparation method thereof, and secondary battery and electric apparatus containing same |
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