JPH0795111B2 - マイクロ波加熱脱硝方法および装置 - Google Patents

マイクロ波加熱脱硝方法および装置

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JPH0795111B2
JPH0795111B2 JP60218697A JP21869785A JPH0795111B2 JP H0795111 B2 JPH0795111 B2 JP H0795111B2 JP 60218697 A JP60218697 A JP 60218697A JP 21869785 A JP21869785 A JP 21869785A JP H0795111 B2 JPH0795111 B2 JP H0795111B2
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Description

【発明の詳細な説明】 <産業上の利用分野> この発明は、硝酸ウラニル,硝酸プルトニウムまたはそ
れらの混合溶液などの硝酸塩溶液にマイクロ波を印加し
て加熱することによって、この溶液を蒸発濃縮、脱硝し
て脱硝体とするための方法と装置に関するものである。
かようなマイクロ波加熱による脱硝技術は、使用済みの
核燃料の再処理工程で得られた上記の如き硝酸塩溶液か
ら核燃料ペレット用酸化物粉末を得る際に特に有効に使
用することができる。
<従来の技術> 従来、マイクロ波加熱により硝酸塩溶液を蒸発濃縮,脱
硝するに際しては、第5図に例示したように、被処理物
である硝酸塩溶液Sを収容した円筒状の加熱容器1を、
マイクロ波が印加されている通常矩形のオーブン2内に
置き、加熱容器1を回転装置3により水平に回転させな
がら加熱する方法が一般的に行なわれている。図中、参
照番号4はマイクロ波導波管、5はガス排出管を示す。
このようにしてマイクロ波を被処理物である溶液に照射
するに伴い、被処理物はマイクロ波を吸収して昇温して
いく。第6図は硝酸ウラニル溶液にマイクロ波を照射し
た場合の温度変化の一例を示すグラフであり、溶液が10
0〜120℃に達すると沸騰する(A点)。溶液が沸騰し蒸
発している間は溶液温度はほぼ一定となるが、蒸発が進
むにつれて溶液は濃縮されて硝酸塩となる(B点)。こ
の硝酸塩は次いで時間とともに昇温して水分子を脱離し
つつ、約300℃(C点)までに硝酸根の分解に伴うNOx
スを放出しながら脱硝体である酸化物(UO3)に転換し
ていく。脱硝反応が生じている間は温度はほぼ一定であ
るが、脱硝反応が殆んど終了すると(D点)再び温度が
上昇する。加熱容器内に部分的に残留している湿り気を
帯びた硝酸塩が分解して脱硝反応が進行していく。残留
硝酸塩の脱硝反応も終了して完全に酸化物に転換され
(E点)、さらに温度が上昇する。従ってこの時点でマ
イクロ波照射を停止し、脱硝体の酸化物(UO3)を加熱
容器から取出せばよい。
<発明が解決しようとする問題点> しかしながら、マイクロ波を照射しながら被処理物の温
度を正確に測定することは極めて難しく、従って脱硝完
了点(E点)を正確に把握することは困難となる。その
ためマイクロ波を印加し過ぎて酸化物(UO3)の過加熱
体(U3O8)が部分的に生成してしまったり、あるいは脱
硝不完全の段階でマイクロ波印加を停止してしまう可能
性がある。過加熱体であるU3O8が生成すると、このもの
はUO3に比べてマイクロ波を吸収しやすいため加速度的
に昇温し、周囲のUO3を次々にU3O8に変化させる現象が
起る。U3O8に変化すると高温になり機器の損傷が起る可
能性があるため、U3O8ができた時点でマイクロ波の印加
を停止する必要がある。この停止した時点がD〜E点の
間の場合には、未脱硝部分が残ることになる。一方、脱
硝不完全の段階でマイクロ波印加を停止した場合には、
湿り気を帯びた残留硝酸塩のために加熱容器からの脱硝
体の取出しが効果的に行なえなくなる。
マイクロ波照射中の被処理物の加熱状態を検知する方法
として、被処理物からのマイクロ波の反射波を測定する
方法が考えられる。しかしながら第5図に示したような
従来装置でマイクロ波加熱を行なった場合には、オーブ
ン2内で回転する加熱容器1がオーブン内のマイクロ波
分布を乱すことによってマイクロ波反射に大きな影響を
与えるため、第7図のグラフに示したように、反射波の
最大値と最小値の差が大きくなってしまう。さらにオー
ブン2の一辺の寸法がマイクロ波数波長に相当するよう
な大型の場合には、被処理物Sの表面積(加熱容器1の
表面積)に対してオーブン2内面の表面積が大きくなる
ため、マイクロ波反射波はオーブン内面からの影響が大
きくなり、被処理物からのマイクロ波反射波をぼやかし
てしまうことになる。
マイクロ波の反射波を測定する装置自体は既に開発され
ているが、上述したような理由のために、第5図のごと
き従来のマイクロ波加熱脱硝装置にマイクロ波反射波測
定装置を適用しても、被処理物からの反射波を正確に測
定することは不可能であった。
そこでこの発明は、被処理物からのマイクロ波反射波を
効果的に測定することができ、これによって被処理物の
加熱状態を把握してマイクロ波照射の停止時期等を正確
に検知できるマイクロ波加熱脱硝方法および装置を提供
することを目的としてなされたものである。
<問題点を解決するための手段> すなわちこの発明の第1の発明は、被処理物である硝酸
塩溶液にマイクロ波を印加して加熱脱硝する方法におい
て、マイクロ波の漏洩を阻止するチョーク機構を介して
上部と下部とに分割されかつマイクロ波が印加されてい
る円筒状オーブン内に直接被処理物を導入して該オーブ
ンの下部を回転させるとともに、発生するマイクロ波の
反射波を経時的に検出して被処理物の加熱状態を把握
し、この反射波の検出値に応じて印加するマイクロ波電
力を制御することを特徴とするマイクロ波加熱脱硝方法
である。
またこの発明の第2の発明は上記の方法を効率よく行な
うための装置に関するものであり、この装置は、マイク
ロ波が印加される円筒状オーブンをマイクロ波の漏洩を
阻止するチョーク機構を介して上部と下部とに分割でき
る構造とし、該オーブン下部を被処理物を収容する有底
容器としかつ該容器を回転装置により回転可能とし、該
オーブン上部の頂壁にマイクロ波導波管およびガス排出
管を取付け、該導波管をマイクロ波発生装置に接続する
とともに該導波管途中にマイクロ波反射波検出装置を配
設し、該反射波検出装置を制御装置を介して該マイクロ
波発生装置と電気的に接続して該反射波検出装置の検出
値に応じて該マイクロ波発生装置のマイクロ波電力を該
制御装置により制御するように構成したことを特徴とす
るものである。
なお、この発明において“マイクロ波電力を制御する”
という用語は、マイクロ波の印加を停止すること、およ
び印加中のマイクロ波電力を増減させることを含むもの
として使用している。
<作 用> この発明によれば、オーブンを回転可能な円筒状にし、
これをそのまま被処理物の収容容器として用いることに
よって、マイクロ波反射波はオーブン内面からの影響を
受けることが少なくなり、さらには、オーブン内に別体
の加熱容器を置いて回転させる構造ではないから、オー
ブン内のマイクロ波分布を乱すことがなく、従って被処
理物からのマイクロ波反射波を正確に検知することがで
き、これによって被処理物の加熱状態に応じて印加する
マイクロ波電力を適切に制御することができるのであ
る。
<実施例> 以下に実施例を示す図面を参照してこの発明を更に説明
する。
第1図はこの発明の装置の実施例を示しており、マイク
ロ波が印加されるオーブン10はチョーク機構13を介して
オーブン上部11とオーブン下部12とに分割でき、オーブ
ン下部12は被処理物Sを収容する有底容器として使用す
るようになっている。オーブン10は全体として略円筒形
状を有しており、オーブン下部12をモータのごとき回転
装置14に接続することにより、オーブン上部11を固定し
たままでチョーク機構13から下方のオーブン下部12のみ
を回転させることができる。オーブン上部11の頂壁には
マイクロ波導波管15とガス排出管16とが取付けられ、導
波管15はマイクロ波発生装置17に接続される。ガス排出
管16は、被処理物の加熱脱硝過程で発生する排ガスをオ
ーブン外部に排出するものであり、排出されたガスは凝
縮器やスクラバ(図示せず)へ導かれて処理される。
導波管15の途中にはマイクロ波反射波検出装置18が設置
されており、マイクロ波発生装置17から導波管15を通っ
てオーブン下部12内の被処理物Sに印加されたマイクロ
波のうち、被処理物で吸収されずに反射されて導波管15
を通って戻ってきた反射波が検出装置18により検出され
る。
マイクロ波反射波検出装置18とマイクロ波発生装置17と
は制御装置19を介して電気的に接続され、反射波検出装
置18からの検出値信号に応じてマイクロ波発生装置17の
マイクロ波電力を制御装置19によって制御できるように
なっている。
なお、オーブン10と反射波検出装置18との間の導波管15
の途中には、マイクロ波透過性物質からなる仕切窓20が
嵌め込まれている。
次にこの装置の動作を記述しながら、併せてこの発明の
マイクロ波加熱脱硝方法の実施例を説明する。マイクロ
波発生装置17からオーブン10内へ印加されるマイクロ波
周波数を2450MHz(波長12.24cm)とし、円筒状オーブン
10の寸法は直径約4波長、高さ約2波長とする。被処理
物として硝酸ラウニル溶液(酸濃度0.5〜3.0N)を用
い、これをオーブン下部12からなる有底容器に入れる。
このときの硝酸ウラニル溶液の仕込量は、容器12の単位
底面積当りウラン・メタル量が0.95〜1.10g/cm2の範囲
となるようにすることが、未脱硝部分を残さないで効果
的にマイクロ波加熱脱硝を行なえるという観点から、一
般的に望ましい。被処理物Sを入れた容器12を、次いで
導波管15と接続されて固定されているオーブン上部11の
下方に置き、チョーク機構13が形成されるように所定個
所にセットする。このチョーク機構13によりマイクロ波
の漏洩を阻止できる。
次に、回転装置14を駆動してオーブン下部の有底容器12
のみを水平に回転させながら、マイクロ波発生装置17を
作動させてマイクロ波をオーブン10内の被処理物Sへ印
加することにより、被処理物Sは時間の経過とともに第
6図の温度変化パターンに示したような加熱状態を経て
蒸発濃縮,脱硝され、脱硝体である酸化物(UO3)とな
る。
この発明においては、第6図に示したような加熱状態の
パターンを、被処理物Sの温度変化を測定するのではな
く、被処理物Sからのマイクロ波反射波を検出装置18に
より検出することによって把握するのである。反射波検
出装置18でマイクロ波の反反射量を経時的に検出して得
られたグラフは第2図のようになる。このグラフにおけ
るA〜E点は、各々第6図の温度変化パターンに示した
A〜E点に対応している。すなわち、A−B点の間は溶
液が沸騰し濃縮されている状態、B−C点の間は濃縮さ
れた硝酸塩から水分子が脱離している状態、C−D点は
NOxガスを放出しながら硝酸根が分解する脱硝反応が進
行している状態、D−E点は残留硝酸塩が脱硝している
状態における反射波パターンを各々表わしている。
ここでD点は脱硝反応がほぼ終了した点、E点は脱硝反
応が完全に終了した点を示している。従って、D点直後
の被処理物中には脱硝体UO3と残留硝酸塩とが混在して
おり、D点以降のマイクロ波加熱は残留硝酸塩の硝酸が
目的であり、硝酸生成物であるUO3の加熱はできるだけ
抑えなければならない。既に述べたように、UO3を過度
に加熱すると過加熱体であるU3O8が生成し、これはUO3
に比べてマイクロ波を吸収しやすいため局部的に高温域
を形成して周囲のUO3をU3O8に変化させてしまうからで
ある。そのため、D点以降では既に生成されているUO3
の温度を過度に上昇させずに、残留硝酸塩を脱硝してUO
3を生成させるのに必要なマイクロ波電力をマイクロ波
発生装置17から印加してやればよい。一方、E点では残
留硝酸塩の脱硝反応も終了しているため、生成したUO3
を過度に加熱しないように速やかにマイクロ波発生装置
17を停止させる必要がある。
そこでこの発明によれば、反射波検出装置18により得ら
れる第2図のごとき反射波変化パターンに基づいて、反
射波が零付近から急激に増大するD点を検知し、このD
点付近の適当な時期に制御装置19を介してマイクロ発生
装置17に信号を伝え、マイクロ波発生装置17からの照射
マイクロ波電力を所定値に低減させるように制御するこ
とができる。また、引続き反射波変化パターンに基づい
て、反射波の増大が徐々に緩やかになって平坦に移行す
るE点を検知し、この時点で制御装置19を介してマイク
ロ波発生装置17を停止することができる。
なお、マイクロ波印加の開始から溶液が蒸発濃縮してい
るB点までの間は、その時間を短縮するために印加する
マイクロ波電力を高めるように制御装置19によりマイク
ロ波発生装置17を制御することもできる。印加マイクロ
波電力を高めるような制御を行なう場合には、複数本の
導波管をオーブン上部11の頂壁に接続してもよい。
第3図および第4図は、第1図のこの発明装置を連続加
熱脱硝装置に適用した実施例を示すものである。図中、
第1図の装置における要素と同じ要素には、第1図と同
じ参照番号を付すことにより説明を省略する。この連続
装置は、所定の時間間隔で間欠的に回転するターンテー
ブル30上に、4個の有底容器31,32,33,34を載置し、各
々の容器において被処理物である硝酸塩溶液の蒸発濃縮
工程I、濃縮された硝酸塩の脱硝工程II、得られた脱硝
体の冷却工程III、および脱硝体の掻取払出工程IVが各
々なされるようになっている(第3図)。図示の実施例
においては硝酸工程IIを行なう装置に、第1図のごとき
この発明のマイクロ波加熱脱硝装置を用いている。ま
た、蒸発濃縮工程Iを行なうマイクロ波加熱装置のオー
ブン部分は、第1図と同様にチョーク機構35を介して上
下2分割しうるオーブン31,31aを用いて行なうようにし
てあり、このオーブン上部31aにはマイクロ波発生装置3
6からの導波管37とガス排出管38が取付けられ、導波管3
7途中にはマイクロ波整合装置39とマイクロ波反射波検
出装置40が配設されている。この反射波検出装置40は、
照射されたマイクロ波の反射波を検出してマイクロ波整
合装置39を機能させるためのものである。第4図におけ
る参照番号41はターンテーブル30を所定時間間隔で間欠
的に回転させるモータであり、42および43はそれぞれ蒸
発濃縮工程Iおよび脱硝工程IIにある有底容器31,32を
連続的に回転させるモータである。
この連続脱硝装置の動作は次の通りである。蒸発濃縮工
程Iのオーブン下部の有底容器31に被処理物である硝酸
塩溶液を導入し、オーブン上部31aの下方に置いて、チ
ョーク機構35が形成されるように所定個所にセットす
る。次いでマイクロ波発生装置36を動作させて導波管37
を通して容器31内の硝酸塩溶液にマイクロ波を印加し、
蒸発濃縮を行なう。この間、モータ42により1〜9rpmの
速度で容器31を水平回転させる。所定時間の蒸発濃縮を
おこなったのちモータ41によりターンテーブル30を回転
させて、チョーク機構35より下方の容器31のみを脱硝工
程II位置に移動させ、脱硝装置のオーブン上部32aとチ
ョーク機構が形成されるようにセットする。この位置
で、容器32(容器31がII位置に移動してきたもの)内の
濃縮済被処理物は、マイクロ波発生装置17からのマイク
ロ波により加熱されて脱硝処理され、脱硝体である酸化
物粉末に転換される。この間、モータ43により1〜9rpm
の速度で容器32を水平回転させる。この脱硝工程IIにお
いてこの発明のマイクロ波加熱脱硝装置を用いているた
め、マイクロ波反射波検出装置18によって得られた第2
図のごとき反射波変化パターンに基づいて、脱硝反応が
ほぼ終了したD点および脱硝反応の完了したE点を正確
に把握して、適切な時期に制御装置19を介してマイクロ
波発生装置17からのマイクロ波電力を低減させ、さらに
はマイクロ波発生装置17を停止させることが可能とな
る。
かくして所定時間の脱硝処理をおこなったのち再びモー
タ41によりターンテーブル30を回転させて、チョーク機
構13より下方の容器32のみを冷却工程IIIの位置に移動
させ、この位置での停止期間中に容器33(容器32がIII
位置に移動してきたもの)内の脱硝体は放冷される。所
定時間の放冷後再びモータ41によりターンテーブル30を
回転させて、容器33を掻取払出工程IVの位置に移動さ
せ、この位置で容器34(容器33がIV位置に移動してきた
もの)内の冷却済脱硝体を掻取装置(図示せず)により
掻き取り、容器から払い出す。上記の説明からわかるよ
うに、冷却工程IIIおよび掻取払出工程IVの位置に置か
れる有底容器33および34はその上部が覆われておらず、
従って第3図のIIIおよびIVの位置には有底容器のみが
示されている。
上述の説明は1つの有底容器に着目して、その1つの容
器内の被処理物の処理工程を順次説明したが、1つの容
器についての蒸発濃縮工程Iが終了してこの容器を脱硝
工程IIへ移動させたのちは、硝酸塩溶液を収容した別の
新たな容器を引続き蒸発濃縮工程Iの位置にセットする
ことにより、蒸発濃縮工程−脱硝工程−冷却工程−掻取
払出工程の一連の処理をターンテーブル30の回転ととも
に連続して行なうことができる。
図示した連続装置の実施例においては、4つの工程の各
々に1個宛の容器を使用したが、蒸発濃縮工程Iと脱硝
工程IIの両工程を1個の容器を用いて行なってもよく、
あるいはこれら各工程の処理時間を短くするために蒸発
濃縮工程Iと脱硝工程IIのそれぞれの工程を複数個の容
器を用いて行なうこともできる。
<発明の効果> この発明は上述したような構成としたため、被処理物か
らのマイクロ波反射波をオーブン壁面からの影響を最小
にして検出でき、この検出値によって被処理物の加熱状
態を正確に把握することができる。従って、反射波検出
装置による反射波の検出値に応じて、被処理物に印加し
ているマイクロ波電力を適切な時期に正確に制御するこ
とができ、その結果、未脱硝部分や過加熱体を生成する
ことなく良好な脱硝体を安定して得ることができるもの
である。
【図面の簡単な説明】
第1図はこの発明の装置の実施例を示す断面図、第2図
はこの発明の装置を用いて硝酸ウラニル溶液をマイクロ
波加熱脱硝したときのマイクロ波反射波検出装置により
検出された反射波変化パターンを示すグラフ、第3図は
この発明の装置を連続加熱脱硝装置に適用した実施例を
示す平面図、第4図は第3図の装置の部分の縦断面図、
第5図は従来のマイクロ波加熱脱硝装置の代表例を示す
断面図、第6図は硝酸ウラニル溶液をマイクロ波加熱脱
硝したときの被処理物温度の変化パターンを示すグラ
フ、および第7図は第5図の従来装置を用いてマイクロ
波反射波検出装置により検出された反射波変化パターン
の一例を示すグラフである。 10……オーブン、11……オーブン上部、12……オーブン
下部(有底容器)、13……チョーク機構、14……回転装
置、15……導波管、16……ガス排出管、17……マイクロ
波発生装置、18……マイクロ波反射波検出装置、19……
制御装置、S……被処理物(硝酸塩溶液)。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 川戸 喜実 茨城県那珂郡東海村大字村松4番地33 動 力炉・核燃料開発事業団東海事業所内 (72)発明者 有重 達志 神奈川県相模原市上鶴間5−13―2 (72)発明者 玉井 秀昭 埼玉県上福岡市大字福岡1500番地23 新日 本無線株式会社川越製作所内 (72)発明者 峯 志津雄 埼玉県上福岡市大字福岡1500番地23 新日 本無線株式会社川越製作所内 (56)参考文献 特開 昭56−55843(JP,A) 特開 昭57−149829(JP,A) 実開 昭59−69928(JP,U)

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】被処理物である硝酸塩溶液にマイクロ波を
    印加して加熱脱硝する方法において、マイクロ波の漏洩
    を阻止するチョーク機構を介して上部と下部とに分割さ
    れかつマイクロ波が印加されている円筒状オーブン内に
    直接被処理物を導入して該オーブン下部を回転させると
    ともに、発生するマイクロ波の反射波を経時的に検出し
    て被処理物の加熱状態を把握し、この反射波の検出値に
    応じて印加するマイクロ波電力を制御することを特徴と
    するマイクロ波加熱脱硝方法。
  2. 【請求項2】被処理物である硝酸塩溶液にマイクロ波を
    印加して加熱脱硝する装置において、マイクロ波が印加
    される円筒状オーブンをマイクロ波の漏洩を阻止するチ
    ョーク機構を介して上部と下部とに分割できる構造と
    し、該オーブン下部を被処理物を収容する有底容器とし
    かつ該容器を回転装置により回転可能とし、該オーブン
    上部の頂壁にマイクロ波導波管およびガス排出管を取付
    け、該導波管をマイクロ波発生装置に接続するとともに
    該導波管途中にマイクロ波反射波検出装置を配設し、該
    反射波検出装置を制御装置を介して該マイクロ波発生装
    置と電気的に接続して該反射波検出装置の検出値に応じ
    て該マイクロ波発生装置のマイクロ波電力を該制御装置
    により制御するように構成したことを特徴とするマイク
    ロ波脱硝装置。
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