JPH08169763A - 窒化ケイ素焼結体およびその製造方法 - Google Patents

窒化ケイ素焼結体およびその製造方法

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JPH08169763A
JPH08169763A JP6334514A JP33451494A JPH08169763A JP H08169763 A JPH08169763 A JP H08169763A JP 6334514 A JP6334514 A JP 6334514A JP 33451494 A JP33451494 A JP 33451494A JP H08169763 A JPH08169763 A JP H08169763A
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JP
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silicon nitride
nitride sintered
sintered body
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silicon
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Toshiyuki Yamada
俊行 山田
Bunkou So
文甲 曽
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Isuzu Ceramics Research Institute Co Ltd
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Isuzu Ceramics Research Institute Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 ケイ素を原料とする窒化ケイ素焼結体の欠点
である気孔や残留ケイ素が存せず、組織が緻密で機械的
強度に優れた、窒化ケイ素焼結体を得る。 【構成】 少なくともSi,Al,Y,O,N,Feの
各元素を含み、各元素がSi3 N4 ,AlN,Y
2 O3 ,Feとして存在する重量をa,b,c,dとす
る時、次の各式 5≦(b+c+d)×100/(a+b+c+d)≦1
5 1≦(b+c)/d 0.005≦d×100/(a+b+c+d)≦7.5 1≦c/b≦15 を満足する組成の成形体を作製し、成形体を窒素分を含
んだガス雰囲気中で加熱することにより、窒化ケイ素焼
結体を得る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は組織が緻密で機械的強度
が高い窒化ケイ素焼結体およびその製造方法に関するも
のである。
【0002】
【従来の技術】特開昭60-127266 号公報には、ケイ素
(Si)粉末とジルコン酸ストロンチウム(SrZrO
3 )またはその前駆体の粉末との混合物から成形体を作
製し、成形体を窒化した後に、温度1600℃以上で加
熱して窒化ケイ素焼結体を得る製造方法が開示されてい
る。
【0003】上述の製造方法により窒化ケイ素焼結体を
作製すると、温度1600℃での加熱中に、添加したジ
ルコン酸ストロンチウムが分解などし、ケイ素から転化
して生じた窒化ケイ素(Si3 N4 )と反応し、焼結体
の内部に気孔、膨み、割れなどを発生するので、肉厚品
の高温焼成には向かない。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は上述の
問題に鑑み、ケイ素を原料とする窒化ケイ素焼結体の欠
点である気孔や残留ケイ素が存在せず、組織が緻密で機
械的強度に優れた、窒化ケイ素焼結体およびその製造方
法を提供することにある。
【0005】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明の構成は0.005〜15wt%のFe分を含
んだ窒化ケイ素焼結体であつて、該窒化ケイ素焼結体に
含まれるFe分を含んだ粒径0.2μm以上の化合物粒
子は、200×200μmの2次元的範囲に占める面積
の割合が0.1〜12%であることを特徴とする。
【0006】
【作用】不純物としての鉄(Fe)分を多く含んだ安価
なケイ素(Si)原料と、窒化ケイ素(Si3 N4 )
と、窒化ケイ素の焼結に有効な助剤成分と、窒化アルミ
ニウム(AlN)と、の混合物から成形体をつくる。成
形体を窒素分を含んだ雰囲気中で加熱することにより、
ケイ素を窒化ケイ素に転化させ、さらに加熱して窒化ケ
イ素の焼結を行ない、気孔や残留ケイ素がなく、緻密で
高強度の窒化ケイ素焼結体を得る。
【0007】気孔や残留ケイ素がなく、緻密で高強度の
窒化ケイ素焼結体が得られる理由は次のとおりである。
すなわち、(a) ケイ素原料に含まれる鉄分が窒化を促進
し、残留ケイ素の量を減じる。(b) 破壊源となる鉄分を
含んだ化合物が、窒化ケイ素焼結体の内部に均一に分散
される。(c) 窒化アルミニウムを添加することにより粒
界相の構造が変化し、組成が変化する。
【0008】
【実施例】本発明による窒化ケイ素焼結体は、0.00
5〜15wt%の鉄分を含有するケイ素原料を用いること
を特徴とする。窒化ケイ素焼結体はケイ素(Si),ア
ルミニウム(Al),イツトリウム(Y),酸素
(O),窒素(N),鉄(Fe)の各元素を含み、窒化
ケイ素焼結体の組成は、各元素が窒化ケイ素(Si3 N
4),窒化アルミニウム(AlN),酸化イツトリウム
(Y2 O3 ),鉄(Fe)として存在する重量をそれぞ
れa,b,c,dとする時、次の各式 5≦(b+c+d)×100/(a+b+c+d)≦1
5 1≦(b+c)/d 0.005≦d×100/(a+b+c+d)≦7.5 1≦c/b≦15 を満足するものである。上述の各式は図1に示す各試料
から近似的に求めたものである。
【0009】窒化ケイ素焼結体に含まれる鉄分を含んだ
化合物粒子は、粒径0.2〜4μmのものである。詳し
くは、窒化ケイ素焼結体に含まれる粒径0.2μm以上
の化合物粒子は、200×200μmの2次元的範囲に
占める面積が0.1〜12%であり、化合物粒子の80
%以上は200×200μmの範囲を縦横20等分に区
分したセル(10μm ×10μm 単位)に占める面積が
35%以下である。
【0010】本発明による窒化ケイ素焼結体は、非常に
緻密な組織を構成する。窒化ケイ素焼結体の気孔率は
0.5%以下であり、気孔の平均内径は2μm以下であ
る。窒化ケイ素焼結体に含まれる窒化ケイ素は柱状粒子
として存在し、図2に示すように、分析結果によれば柱
状粒子の全数の80%以上が直径0.2〜1.2μm、
長さ7.5μm以下であり、かつ柱状粒子の長さ/直径
の値は1〜20である。また、柱状粒子の全数の50%
以上は長さ/直径の値が4.5〜20である。
【0011】窒化ケイ素焼結体はケイ素(Si),アル
ミニウム(Al),イツトリウム(Y),酸素(O),
窒素(N),鉄(Fe)の各元素を含み、所定の組成比
の粉末から成形体を成形し、該成形体を窒素を含んだ雰
囲気中で温度1200〜100℃で加熱してケイ素(S
i)を窒化ケイ素(Si3 N4 )に転化させ、次いで温
度1700〜2000℃で焼成して、緻密な組織を有す
る窒化ケイ素焼結体を得る。
【0012】各元素Si,Al,Y,O,N,Feの組
成比は、各元素が窒化ケイ素(Si3 N4 ),窒化アル
ミニウム(AlN),酸化イツトリウム(Y2 O3 ),
鉄(Fe)として存在する重量をそれぞれa,b,c,
dとする時、上述の各式を満足するように、予め決定さ
れる。
【0013】次に、本発明の具体的実施例を説明する。
【0014】[実施例1]ケイ素(0.36wt%の鉄分
を含有する)と、窒化アルミニウム(AlN)と、窒化
ケイ素(Si3 N4 )と、酸化イツトリウム(Y
2 O3 )との各原料粉末を図1に示す重量割合(組成
比)にて混合し、この混合物をメタノールと、分散剤
と、樹脂ボールと一緒に樹脂性ポツトへ入れ、48時間
ボールミリングを行い、スラリーを作製した。
【0015】次いで、このスラリーを乾燥・粉砕し、軸
プレス機にて縦10mm、横80mm、厚さ8mmの板
状体に成形した。次いで、板状体を圧力2000kgf/cm
2 で冷間静水圧プレス(CIP)処理を行い、成形体を
作製した。この成形体を圧力9.5kgf/cm2 の窒素雰囲
気中にて、まず温度1400℃で10時間焼成し、次い
で温度1900℃で5時間焼成して窒化ケイ素焼結体を
得た。得られた窒化ケイ素焼結体について4点曲げ強度
試験をJISR 1601に準拠し行つた。
【0016】図1は本発明による各窒化ケイ素焼結体
(試料No.2〜No.6)に用いた原料粉末の組成と、得られ
た窒化ケイ素焼結体の4点曲げ強度試験の結果を示す表
図、図2はケイ素焼結体(図1の試料No.4)の透過型電
子顕微鏡(TEM )とエネルギ分散型波長分光器(EDS )
を用いた粒界相の定量結果を示す表図である。図1には
比較例として試料1、試料7を示した。
【0017】図3は窒化ケイ素焼結体(図1の試料No.
4)をフツ酸水溶液中で粒界相を溶出させ、残つた柱状
粒子を取り出し、該柱状粒子を走査型電子顕微鏡(SEM
)により写真撮影し、写真から柱状粒子の直径、長さ
を測定した結果を示す。図4は(Si×1.67+Si
3 N4 ):Y2 O3 :Al2 O3 =90:5:5の組成
の窒化ケイ素焼結体(図1の試料No.2)に、ケイ素の純
度を調整するか鉄含有物を添加するなどして、鉄含有量
を変化させた時の4点曲げ強度の変化を示す。図5は本
発明の窒化ケイ素焼結体(図1の試料No.2〜No.6)と比
較例(図1の試料No.1,No.7)について、Y2 O3 /A
lNの値と4点曲げ強度の関係を示す。
【0018】図1,4に示すように、本発明による窒化
ケイ素焼結体(図1の試料No.2〜No.6)の抗折強度は約
1000MPa という、比較例の焼結体(図1の試料No.
1,No.7 )に比べて、非常に優れたものであることが分
つた。窒化ケイ素焼結体の抗折強度は、窒化ケイ素焼結
体の原料に含まれる鉄の量が約0.005wt%以下では
著しく低下し、また窒化ケイ素焼結体の原料に含まれる
鉄の量が約15wt%を超えても著しく低下する。
【0019】
【発明の効果】本発明は上述のように、少なくともS
i,Al,Y,O,N,Feの各元素を含み、各元素が
Si3 N4 ,AlN,Y2 O3 ,Feとして存在する重
量をa,b,c,dとする時、次の各式 5≦(b+c+d)×100/(a+b+c+d)≦1
5 1≦(b+c)/d 0.005≦d×100/(a+b+c+d)≦7.5 1≦c/b≦15 を満足する組成の成形体を作製し、該成形体を窒素を含
んだ雰囲気で加熱することにより窒化ケイ素焼結体を得
るものであるから、一般に不純物と考えられている鉄分
を多量に含んだ安価なケイ素粉末を主原料にして、寸法
安定性と機械的強度に優れた窒化ケイ素焼結体を安価に
製造できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明による窒化ケイ素焼結体に用いた原料粉
末の組成と、得られた窒化ケイ素焼結体の4点曲げ強度
試験の結果を示す表図である。
【図2】同窒化ケイ素焼結体の粒界相の定量結果を示す
表図である。
【図3】同窒化ケイ素焼結体の柱状粒子について直径と
長さを測定した結果を示す線図である。
【図4】ケイ素に含まれる鉄分と4点曲げ強度の関係を
表す線図である。
【図5】本発明の窒化ケイ素焼結体と比較例について、
Y2 O3 /AlNの値と4点曲げ強度の関係を示す線図
である。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成7年1月30日
【手続補正1】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】0011
【補正方法】変更
【補正内容】
【0011】窒化ケイ素焼結体はケイ素(Si),アル
ミニウム(Al),イツトリウム(Y),酸素(O),
窒素(N),鉄(Fe)の各元素を含み、所定の組成比
の粉末から成形体を成形し、該成形体を窒素を含んだ雰
囲気中で温度1200〜1400℃で加熱してケイ素
(Si)を窒化ケイ素(Si3N4)に転化させ、次い
で温度1700〜2000℃で焼成して、緻密な組織を
有する窒化ケイ素焼結体を得る。

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】0.005〜15wt%のFe分を含んだ窒
    化ケイ素焼結体であつて、該窒化ケイ素焼結体に含まれ
    るFe分を含んだ粒径0.2μm以上の化合物粒子は、
    200×200μmの2次元的範囲に占める面積の割合
    が0.1〜12%であることを特徴とする窒化ケイ素焼
    結体。
  2. 【請求項2】前記Fe分を含んだ化合物粒子全数の80
    %以上が粒径0.2〜4μmであり、200×200μ
    mの2次元的範囲を縦横20等分にしたセル(10×1
    0μm単位)の80%以上で、Fe分を含んだ化合物粒
    子の占める面積の割合が35%以下である、請求項1に
    記載の窒化ケイ素焼結体。
  3. 【請求項3】前記窒化ケイ素焼結体の気孔率が0.5%
    以下であり、気孔の平均孔径が2μm以下である、請求
    項1に記載の窒化ケイ素焼結体。
  4. 【請求項4】前記窒化ケイ素焼結体を構成する柱状粒子
    は柱状粒子全数の80%以上が直径0.2〜1.2μ
    m、長さ7.5μm以下で、かつ各柱状粒子の長さ/直
    径の値が1〜20であり、全柱状粒子全数の50%以上
    は長さ/直径の値が4.5〜20である、請求項1に記
    載の窒化ケイ素焼結体。
  5. 【請求項5】前記窒化ケイ素焼結体はSi,Al,Y,
    O,N,Feの各元素を含み、各元素がSi3 N4 ,A
    lN,Y2 O3 ,Feとして存在する重量をa,b,
    c,dとする時、次の各式 5≦(b+c+d)×100/(a+b+c+d)≦1
    5 1≦(b+c)/d 0.005≦d×100/(a+b+c+d)≦7.5 1≦c/b≦15 を満足する組成である、請求項1に記載の窒化ケイ素焼
    結体。
  6. 【請求項6】前記窒化ケイ素焼結体の粒界相の定量分析
    の測定値の80%以上が、組成比において、(Si量/
    Al量)が1〜30、(Si量/Y量)が0.1〜3、
    (Si量/O量)が0.1〜20、(Y量/Al量)が
    0.5〜20の範囲に含まれ、かつ(Si量/Al
    量)、(Si量/Y量)、(Si量/O量)、(Y量/
    Al量)の各値がそれぞれ、平均値×0.8≦(最大値
    −最小値)を満足する、請求項1に記載の窒化ケイ素焼
    結体。
  7. 【請求項7】材料として少なくともSi,Al,Y,
    O,N,Feの各元素を含み、各元素がSi3 N4 ,A
    lN,Y2 O3 ,Feの化合物または元素として存在す
    る重量をa,b,c,dとする時、次の各式 5≦(b+c+d)×100/(a+b+c+d)≦1
    5 1≦(b+c)/d 0.005≦d×100/(a+b+c+d)≦7.5 1≦c/b≦15 を満足する組成の成形体を作製し、該成形体を窒素分を
    含んだガス雰囲気中で温度約1200〜1500℃で加
    熱し、次いで1700〜2000℃で再加熱するするこ
    とを特徴とする窒化ケイ素焼結体の製造方法。
JP6334514A 1994-02-07 1994-12-19 窒化ケイ素焼結体およびその製造方法 Pending JPH08169763A (ja)

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EP19950101096 EP0666246B1 (en) 1994-02-07 1995-01-27 Silicon nitride based sintered product

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