JPH08199051A - 改善された耐熱性及び流動性を示すポリ（フェニレンエーテル）樹脂及びポリエステル樹脂の組成物 - Google Patents
改善された耐熱性及び流動性を示すポリ（フェニレンエーテル）樹脂及びポリエステル樹脂の組成物Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 本発明は改善された耐熱性及び流動性のよう
な改善された性質を示す補強ポリ（フェニレンエーテ
ル）−ポリエステル組成物に関するものである。 【解決手段】 ポリ（フェニレンエーテル）樹脂、ポリ
エステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、補強用充填剤、
及び耐熱性増強用非繊維質充填剤とポリ（テトラフルオ
ルエチレン）樹脂との組み合わせを含んでなる、改善さ
れた加熱歪み温度特性をもつ組成物が提供される。本発
明の組成物はさらに耐衝撃性改良剤、アルケニル芳香族
化合物の非エラストマー型重合体及び添加剤パッケージ
からなる群から選んだ少なくとも一種の添加剤を含有し
得る。かゝる組成物の流動性は随意成分として流動促進
用テルペンフェノール物質を添加することによって物理
的性質を有意なほどに低下することなしにさらに改善し
得る。
な改善された性質を示す補強ポリ（フェニレンエーテ
ル）−ポリエステル組成物に関するものである。 【解決手段】 ポリ（フェニレンエーテル）樹脂、ポリ
エステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、補強用充填剤、
及び耐熱性増強用非繊維質充填剤とポリ（テトラフルオ
ルエチレン）樹脂との組み合わせを含んでなる、改善さ
れた加熱歪み温度特性をもつ組成物が提供される。本発
明の組成物はさらに耐衝撃性改良剤、アルケニル芳香族
化合物の非エラストマー型重合体及び添加剤パッケージ
からなる群から選んだ少なくとも一種の添加剤を含有し
得る。かゝる組成物の流動性は随意成分として流動促進
用テルペンフェノール物質を添加することによって物理
的性質を有意なほどに低下することなしにさらに改善し
得る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は改善された耐熱性及び流
動性のような改善された性質を示す補強ポリ（フェニレ
ンエーテル）−ポリエステル組成物に関するものであ
る。
動性のような改善された性質を示す補強ポリ（フェニレ
ンエーテル）−ポリエステル組成物に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】ポリ（フェニレンエーテル）樹脂（以下
“ＰＰＥ”という）はそれらの性質、たとえば高い強
度、寸法及び加水分解安定性及び誘電特性の独特のすぐ
れた組み合わせを有するので商業的に魅力ある材料であ
る。さらに、これらの樹脂とポリエステル樹脂とを相溶
化配合物として組み合わせると多くの自動車工業用の用
途に必要な改善された耐薬品性のような追加の全体的に
すぐれた性質を付与し得る。たとえば、有効量のポリカ
ーボネート樹脂で相溶化されたＰＰＥ−ポリエステル配
合物はこゝに参考文献として引用する米国特許第４，８
３１，０８７号、同第４，９２７，８８１号及び同第
４，９７８，７１５号明細書中に開示されている。
“ＰＰＥ”という）はそれらの性質、たとえば高い強
度、寸法及び加水分解安定性及び誘電特性の独特のすぐ
れた組み合わせを有するので商業的に魅力ある材料であ
る。さらに、これらの樹脂とポリエステル樹脂とを相溶
化配合物として組み合わせると多くの自動車工業用の用
途に必要な改善された耐薬品性のような追加の全体的に
すぐれた性質を付与し得る。たとえば、有効量のポリカ
ーボネート樹脂で相溶化されたＰＰＥ−ポリエステル配
合物はこゝに参考文献として引用する米国特許第４，８
３１，０８７号、同第４，９２７，８８１号及び同第
４，９７８，７１５号明細書中に開示されている。
【０００３】補強されたＰＰＥ−ポリエステル配合物の
全体としての物理的性質はそれらを自動車市場における
種々の製品向けに魅力あるものとしたが、たゞしこれら
の製品の多くは最終用途においてかゝる配合物の使用可
能な上限温度、２５０°Ｆを超える高温を受けるので、
そのような製品には使用し得なかった。さらに、これら
の製品の多くは射出成形のような転換技術を使用して優
先的に製造される。もっとも望ましい用途のあるもの、
たとえば計器用パネルはきわめて長い流動長をもち、し
たがって成形用具を完全に満たすためにはきわめて低粘
度をもつ樹脂を必要とする。補強ＰＰＥ−ポリエステル
配合物はこれらの樹脂の熱崩壊を最小限に抑えるために
必要とされる加工温度では不適当な流動性を有する。こ
れらの配合物の粘度を低下させるために加工温度をきわ
めて高温まで高めると脆い製品及び最終製品に多くの表
面欠陥を与え、これらはともに許容し得ないものであ
る。
全体としての物理的性質はそれらを自動車市場における
種々の製品向けに魅力あるものとしたが、たゞしこれら
の製品の多くは最終用途においてかゝる配合物の使用可
能な上限温度、２５０°Ｆを超える高温を受けるので、
そのような製品には使用し得なかった。さらに、これら
の製品の多くは射出成形のような転換技術を使用して優
先的に製造される。もっとも望ましい用途のあるもの、
たとえば計器用パネルはきわめて長い流動長をもち、し
たがって成形用具を完全に満たすためにはきわめて低粘
度をもつ樹脂を必要とする。補強ＰＰＥ−ポリエステル
配合物はこれらの樹脂の熱崩壊を最小限に抑えるために
必要とされる加工温度では不適当な流動性を有する。こ
れらの配合物の粘度を低下させるために加工温度をきわ
めて高温まで高めると脆い製品及び最終製品に多くの表
面欠陥を与え、これらはともに許容し得ないものであ
る。
【０００４】他の樹脂組成物の流動性を増加する添加剤
は一般にＰＰＥ−ポリエステル組成物には有用ではな
い。これはかゝる添加剤は典型的には組成物の成分のあ
るものの分子量を低下させることによって流動性を改善
するように作用するものであり、すなわちこれらの添加
剤は組成物の耐熱性のかなりの低下をもたらすからであ
る。これらの結果は不満足なものである。したがって、
本発明の目的の一つはＰＰＥ−ポリエステル組成物の物
理的性質を保持し又は高めながら、該組成物の流動性を
改善するにある。
は一般にＰＰＥ−ポリエステル組成物には有用ではな
い。これはかゝる添加剤は典型的には組成物の成分のあ
るものの分子量を低下させることによって流動性を改善
するように作用するものであり、すなわちこれらの添加
剤は組成物の耐熱性のかなりの低下をもたらすからであ
る。これらの結果は不満足なものである。したがって、
本発明の目的の一つはＰＰＥ−ポリエステル組成物の物
理的性質を保持し又は高めながら、該組成物の流動性を
改善するにある。
【０００５】したがって、改善された加熱歪み温度及び
改善された流動性をもち、しかもなおその他の魅力ある
物理的性質を保有する補強ＰＰＥ−ポリエステル組成物
に対する要求は引き続き存在していることは明らかであ
る。
改善された流動性をもち、しかもなおその他の魅力ある
物理的性質を保有する補強ＰＰＥ−ポリエステル組成物
に対する要求は引き続き存在していることは明らかであ
る。
【０００６】
【発明の概要】上述した長期にわたって検討されてきた
要求は本発明による改善された熱可塑性樹脂組成物の発
見によって全般的に満たされた。本発明に従う熱可塑性
樹脂組成物は、つぎの成分： （ａ）ポリ（フェニレンエーテル）樹脂； （ｂ）ポリエステル樹脂； （ｃ）組成物の延性を有効に高めるに足る量のポリカー
ボネート樹脂； （ｄ）組成物の剛性を有効に高めるに足る量の少なくと
も一種の補強用充填剤；及び （ｅ）組成物の加熱歪み温度を有効に高めるに足る量の
非繊維質充填剤とポリ（テトラフルオルエチレン）樹脂
との組合わせ；を含んでなる。
要求は本発明による改善された熱可塑性樹脂組成物の発
見によって全般的に満たされた。本発明に従う熱可塑性
樹脂組成物は、つぎの成分： （ａ）ポリ（フェニレンエーテル）樹脂； （ｂ）ポリエステル樹脂； （ｃ）組成物の延性を有効に高めるに足る量のポリカー
ボネート樹脂； （ｄ）組成物の剛性を有効に高めるに足る量の少なくと
も一種の補強用充填剤；及び （ｅ）組成物の加熱歪み温度を有効に高めるに足る量の
非繊維質充填剤とポリ（テトラフルオルエチレン）樹脂
との組合わせ；を含んでなる。
【０００７】本発明の組成物はさらにつぎの随意に使用
される追加の成分の各々の少なくとも一種： （ｆ）テルペン−フェノール物質； （ｇ）耐衝撃性改良剤； （ｈ）非エラストマー型アルケニル芳香族化合物；及び （ｉ）立体障害型フェノール、チオ化合物及び脂肪酸ア
ミドからなる群から選んだ少なくとも一種の添加剤を含
んでなる添加剤パッケージ；を含有し得る。
される追加の成分の各々の少なくとも一種： （ｆ）テルペン−フェノール物質； （ｇ）耐衝撃性改良剤； （ｈ）非エラストマー型アルケニル芳香族化合物；及び （ｉ）立体障害型フェノール、チオ化合物及び脂肪酸ア
ミドからなる群から選んだ少なくとも一種の添加剤を含
んでなる添加剤パッケージ；を含有し得る。
【０００８】
【発明の詳細な開示】ＰＰＥそれ自体は式（Ｉ）：
【０００９】
【化１】
【００１０】の多数の構造単位を含んでなる既知の重合
体である。上記の式の各構造単位について、各Ｑ1 は独
立的にハロゲン、第１級又は第２級低級アルキル基（た
とえば７個までの炭素原子を含むアルキル基）、フェニ
ル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、炭化水素オ
キシ基又は少なくとも２個の炭素原子がハロゲン原子及
び酸素原子を分離している型のハロ炭化水素オキシ基で
あり；そして各Ｑ2 は独立的に水素、ハロゲン、第１級
又は第２級低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル
基、炭化水素オキシ基又はＱ1 について定義したごとき
ハロ炭化水素オキシ基である。好ましくは、各Ｑ1 はア
ルキル基又はフェニル基、特にＣ1-4 アルキル基であ
り、そして各Ｑ2 は水素である。
体である。上記の式の各構造単位について、各Ｑ1 は独
立的にハロゲン、第１級又は第２級低級アルキル基（た
とえば７個までの炭素原子を含むアルキル基）、フェニ
ル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、炭化水素オ
キシ基又は少なくとも２個の炭素原子がハロゲン原子及
び酸素原子を分離している型のハロ炭化水素オキシ基で
あり；そして各Ｑ2 は独立的に水素、ハロゲン、第１級
又は第２級低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル
基、炭化水素オキシ基又はＱ1 について定義したごとき
ハロ炭化水素オキシ基である。好ましくは、各Ｑ1 はア
ルキル基又はフェニル基、特にＣ1-4 アルキル基であ
り、そして各Ｑ2 は水素である。
【００１１】使用し得るＰＰＥは単独重合体及び共重合
体の両者を包含する。好ましい単独重合体は２，６−ジ
メチル−１，４−フェニレンエーテル単位を含有するも
のである。適当な共重合体はたとえばかゝる単位を２，
３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル単位
との組み合わせで含有するランダム共重合体包含する。
さらに、ビニル単量体又はポリスチレンのようなビニル
重合体をグラフト化することによって製造された分子部
分を含むＰＰＥ、ならびに低分子量ポリカーボネート、
キノン、複素環式化合物及びホルマールのようなカップ
リング剤を既知の方法で２個のＰＰＥ鎖のヒドロキシル
基と、たゞし実質的割合の遊離のＯＨ基が残存するよう
な条件で、反応させてより高分子量の重合体を形成する
という方法で得られるカップル化ＰＰＥも包含される。
体の両者を包含する。好ましい単独重合体は２，６−ジ
メチル−１，４−フェニレンエーテル単位を含有するも
のである。適当な共重合体はたとえばかゝる単位を２，
３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル単位
との組み合わせで含有するランダム共重合体包含する。
さらに、ビニル単量体又はポリスチレンのようなビニル
重合体をグラフト化することによって製造された分子部
分を含むＰＰＥ、ならびに低分子量ポリカーボネート、
キノン、複素環式化合物及びホルマールのようなカップ
リング剤を既知の方法で２個のＰＰＥ鎖のヒドロキシル
基と、たゞし実質的割合の遊離のＯＨ基が残存するよう
な条件で、反応させてより高分子量の重合体を形成する
という方法で得られるカップル化ＰＰＥも包含される。
【００１２】ＰＰＥは一般にゲル透過クロマトグラフィ
ーによって測定して約３，０００−４０，０００の範囲
内の数平均分子量及び約２０，０００−８０，０００の
範囲内の重量平均分子量をもつ。その固有粘度はクロロ
ホルム中で７７°Ｆで測定して多くの場合約０．１５−
０．６ｄｌ／ｇの範囲内である。ＰＰＥは典型的には
２，６−キシレノール又は２，３，６−トリメチルフェ
ノールのような少なくとも一種のモノヒドロキシ芳香族
化合物の酸化的カップリングによって製造される。かゝ
るカップリングには一般に触媒系が使用される。かゝる
触媒系は典型的には銅、マンガン又はコバルト化合物の
ような少なくとも一種の重金属化合物を通常は種々の他
の物質との組み合わせで含有する。
ーによって測定して約３，０００−４０，０００の範囲
内の数平均分子量及び約２０，０００−８０，０００の
範囲内の重量平均分子量をもつ。その固有粘度はクロロ
ホルム中で７７°Ｆで測定して多くの場合約０．１５−
０．６ｄｌ／ｇの範囲内である。ＰＰＥは典型的には
２，６−キシレノール又は２，３，６−トリメチルフェ
ノールのような少なくとも一種のモノヒドロキシ芳香族
化合物の酸化的カップリングによって製造される。かゝ
るカップリングには一般に触媒系が使用される。かゝる
触媒系は典型的には銅、マンガン又はコバルト化合物の
ような少なくとも一種の重金属化合物を通常は種々の他
の物質との組み合わせで含有する。
【００１３】多くの目的のために特に有用なＰＰＥは少
なくとも１個のアミノアルキル基含有末端基をもつ分子
を含むものである。このアミノアルキル基は典型的には
ヒドロキシル基に対してオルト位に存在する。かゝる末
端基を含む生成物は酸化的カップリング反応混合物の成
分の一つとしてジ−ｎ−ブチルアミン又はジメチルアミ
ンのような適当な第１級又は第２級モノアミンを配合す
ることによって得ることができる。また、４−ヒドロキ
シビフェニル末端基もしばしば存在し、かゝる基は典型
的には、特に銅−ハライド−第２級又は第３級アミン系
において、副生物としてジフェノキノンが存在する反応
混合物から得られる。典型的には重合体の約９０重量％
程度を構成する実質的割合の重合体分子は該アミノアル
キル含有末端基及び４−ヒドロキシビフェニル末端基の
少なくとも一方を含有し得る。
なくとも１個のアミノアルキル基含有末端基をもつ分子
を含むものである。このアミノアルキル基は典型的には
ヒドロキシル基に対してオルト位に存在する。かゝる末
端基を含む生成物は酸化的カップリング反応混合物の成
分の一つとしてジ−ｎ−ブチルアミン又はジメチルアミ
ンのような適当な第１級又は第２級モノアミンを配合す
ることによって得ることができる。また、４−ヒドロキ
シビフェニル末端基もしばしば存在し、かゝる基は典型
的には、特に銅−ハライド−第２級又は第３級アミン系
において、副生物としてジフェノキノンが存在する反応
混合物から得られる。典型的には重合体の約９０重量％
程度を構成する実質的割合の重合体分子は該アミノアル
キル含有末端基及び４−ヒドロキシビフェニル末端基の
少なくとも一方を含有し得る。
【００１４】前述したところから、本発明において使用
を意図するＰＰＥは、構造単位又は付随的な化学的特徴
の変動に関係なく、現在既知のすべてのＰＰＥを包含す
ることは当業者には明らかであろう。実質的割合の中和
されていないアミノ型窒素を含むＰＰＥの使用は、ある
特定の条件下では、望ましくないほどに低い衝撃強さ及
び／又は引張強さをもつ組成物を与え得る。その考え得
る理由を以下に説明する。アミノ化合物はアミノアルキ
ル末端基のほかにＰＰＥの製造に使用された触媒中に存
在する痕跡量のアミン（特に第２級アミン）を包含す
る。
を意図するＰＰＥは、構造単位又は付随的な化学的特徴
の変動に関係なく、現在既知のすべてのＰＰＥを包含す
ることは当業者には明らかであろう。実質的割合の中和
されていないアミノ型窒素を含むＰＰＥの使用は、ある
特定の条件下では、望ましくないほどに低い衝撃強さ及
び／又は引張強さをもつ組成物を与え得る。その考え得
る理由を以下に説明する。アミノ化合物はアミノアルキ
ル末端基のほかにＰＰＥの製造に使用された触媒中に存
在する痕跡量のアミン（特に第２級アミン）を包含す
る。
【００１５】さらに、これらの組成物の性質はＰＰＥ中
の実質的割合のアミノ化合物を除去又は不活性化するこ
とによっていくつかの点で、特に衝撃強さの点でしばし
ば改善し得ることが認められた。かく処理された重合体
を以下では時々“不活性化ＰＰＥ”と呼ぶこととする。
これらはケルダール法によって測定して未中和のアミノ
型窒素を、それが存在するとしても、好ましくは８００
ｐｐｍ未満、より好ましくは約２００−８００ｐｐｍの
範囲の量で含有する。不活性化のためには種々の方法が
既に開発されており、それらの任意の一又はそれ以上の
方法を使用し得る。
の実質的割合のアミノ化合物を除去又は不活性化するこ
とによっていくつかの点で、特に衝撃強さの点でしばし
ば改善し得ることが認められた。かく処理された重合体
を以下では時々“不活性化ＰＰＥ”と呼ぶこととする。
これらはケルダール法によって測定して未中和のアミノ
型窒素を、それが存在するとしても、好ましくは８００
ｐｐｍ未満、より好ましくは約２００−８００ｐｐｍの
範囲の量で含有する。不活性化のためには種々の方法が
既に開発されており、それらの任意の一又はそれ以上の
方法を使用し得る。
【００１６】不活性化のための一方法は真空ガス抜きを
伴う配合条件下でのＰＰＥの押出しによるものである。
これは予備押出工程中（これは場合によっては好ましい
方法である）又は本発明の組成物の押出中にのいずれか
において、押出機のベントを圧力を約２０トル又はそれ
以下まで減じ得る真空源に連結することによって、達成
し得る。
伴う配合条件下でのＰＰＥの押出しによるものである。
これは予備押出工程中（これは場合によっては好ましい
方法である）又は本発明の組成物の押出中にのいずれか
において、押出機のベントを圧力を約２０トル又はそれ
以下まで減じ得る真空源に連結することによって、達成
し得る。
【００１７】この不活性化法は、配合工程中に、ＰＰＥ
中の熱不安定性アミンを包含する重合体中に存在し得る
すべての痕跡量の遊離アミン（主として第２級アミン）
の蒸発による除去を助長するものと考えられる。約６０
０ｐｐｍ以下の遊離アミン型窒素含量をもつＰＰＥは本
発明において特に有用であることが認められた。しかし
ながら、本発明はいかなる不活性化の理論にも依存しな
いものである。
中の熱不安定性アミンを包含する重合体中に存在し得る
すべての痕跡量の遊離アミン（主として第２級アミン）
の蒸発による除去を助長するものと考えられる。約６０
０ｐｐｍ以下の遊離アミン型窒素含量をもつＰＰＥは本
発明において特に有用であることが認められた。しかし
ながら、本発明はいかなる不活性化の理論にも依存しな
いものである。
【００１８】本発明の組成物の製造に適するポリエステ
ルは式（II）： （式中、各Ｒ1 は独立的に二価脂肪族炭化水素基、脂環
族炭化水素基、芳香族炭化水素基、ポリオキシアルキレ
ン基又はそれらの混合物でありそして各Ａ1 は独立的に
二価脂肪族、脂環族又は芳香族基又はそれらの混合物で
ある）の構造単位を含んでなるポリエステルを包含す
る。式（II）の構造単位を含む適当なポリエステルの例
はポリ（アルキレンジカルボキシレート）、エラストマ
ー状ポリエステル、液晶ポリエステル、ポリアリーレー
ト及び共ポリエステルカーボネートのようなポリエステ
ル共重合体である。枝分れ剤、たとえば３個又はそれ以
上のヒドロキシル基をもつグリコール又は三官能性又は
多官能性カルボン酸、をあらかじめ配合した枝分れポリ
エステルを使用することもできる。三官能性又は多官能
性エポキシ化合物、たとえばトリグリシジルイソシアヌ
レートによるポリエステルの処理も枝分れポリエステル
の製造に使用し得る。さらに、組成物の最終目的に応じ
て、ポリエステル上に種々の濃度の酸及びヒドロキシル
末端基をもつことが場合によっては望ましい。
ルは式（II）： （式中、各Ｒ1 は独立的に二価脂肪族炭化水素基、脂環
族炭化水素基、芳香族炭化水素基、ポリオキシアルキレ
ン基又はそれらの混合物でありそして各Ａ1 は独立的に
二価脂肪族、脂環族又は芳香族基又はそれらの混合物で
ある）の構造単位を含んでなるポリエステルを包含す
る。式（II）の構造単位を含む適当なポリエステルの例
はポリ（アルキレンジカルボキシレート）、エラストマ
ー状ポリエステル、液晶ポリエステル、ポリアリーレー
ト及び共ポリエステルカーボネートのようなポリエステ
ル共重合体である。枝分れ剤、たとえば３個又はそれ以
上のヒドロキシル基をもつグリコール又は三官能性又は
多官能性カルボン酸、をあらかじめ配合した枝分れポリ
エステルを使用することもできる。三官能性又は多官能
性エポキシ化合物、たとえばトリグリシジルイソシアヌ
レートによるポリエステルの処理も枝分れポリエステル
の製造に使用し得る。さらに、組成物の最終目的に応じ
て、ポリエステル上に種々の濃度の酸及びヒドロキシル
末端基をもつことが場合によっては望ましい。
【００１９】ある場合には、酸反応性種の使用によって
酸末端基の数を典型的には約３０ミクロ当量／ｇ未満に
まで減少することが望ましい。他の場合には、ポリエス
テルは比較的高いカルボキシル末端基濃度、たとえば約
５−２５０ミクロ当量／ｇ、より好ましくは約２０−７
０ミクロ当量／ｇをもつことが望ましい。Ｒ1 基はたと
えばＣ2-10アルキレン基、Ｃ6-10脂環式基、Ｃ6-20芳香
族又はアルキレン基中に約２−６個、多くの場合２又は
４個の炭素原子を含むポリオキシアルキレン基であり得
る。上記式（II）中のＡ1 基は多くの場合ｐ−又はｍ−
フェニレン基又はそれらの混合物である。上記したとお
り、この一群のポリエステルはポリ（アルキレンテレフ
タレート）及びポリアリーレートを包含する。かゝるポ
リエステルはこゝに参考文献として引用する米国特許第
２，４６５，３１９号、同第２，７２０，５０２号、同
第２，７２７，８８１号、同第２，８２２，３４８号、
同第３，０４７，５３９号、同第３，６７１，４８７
号、同第３，９５３，３９４号及び同第４，１２８，５
２６号明細書に記載されているごとく当該技術において
既知である。
酸末端基の数を典型的には約３０ミクロ当量／ｇ未満に
まで減少することが望ましい。他の場合には、ポリエス
テルは比較的高いカルボキシル末端基濃度、たとえば約
５−２５０ミクロ当量／ｇ、より好ましくは約２０−７
０ミクロ当量／ｇをもつことが望ましい。Ｒ1 基はたと
えばＣ2-10アルキレン基、Ｃ6-10脂環式基、Ｃ6-20芳香
族又はアルキレン基中に約２−６個、多くの場合２又は
４個の炭素原子を含むポリオキシアルキレン基であり得
る。上記式（II）中のＡ1 基は多くの場合ｐ−又はｍ−
フェニレン基又はそれらの混合物である。上記したとお
り、この一群のポリエステルはポリ（アルキレンテレフ
タレート）及びポリアリーレートを包含する。かゝるポ
リエステルはこゝに参考文献として引用する米国特許第
２，４６５，３１９号、同第２，７２０，５０２号、同
第２，７２７，８８１号、同第２，８２２，３４８号、
同第３，０４７，５３９号、同第３，６７１，４８７
号、同第３，９５３，３９４号及び同第４，１２８，５
２６号明細書に記載されているごとく当該技術において
既知である。
【００２０】ポリ（アルキレンテレフタレート）、たと
えばポリ（エチレンテレフタレート）（通常“ＰＥＴ”
と略称される）、ポリ（シクロヘキシレンテレフタレー
ト）（通常“ＰＣＴ”と略称される）及びポリ（ブチレ
ンテレフタレート）（通常“ＰＢＴ”と略称される）が
しばしば本発明のために好ましいポリエステルであり、
ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）がもっとも
好ましいポリエステルである。ＰＥＴ、ＰＣＴ及びＰＢ
Ｔの種々の混合物も場合によってはきわめて好ましいも
のである。
えばポリ（エチレンテレフタレート）（通常“ＰＥＴ”
と略称される）、ポリ（シクロヘキシレンテレフタレー
ト）（通常“ＰＣＴ”と略称される）及びポリ（ブチレ
ンテレフタレート）（通常“ＰＢＴ”と略称される）が
しばしば本発明のために好ましいポリエステルであり、
ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）がもっとも
好ましいポリエステルである。ＰＥＴ、ＰＣＴ及びＰＢ
Ｔの種々の混合物も場合によってはきわめて好ましいも
のである。
【００２１】ポリエステルは式（III)：
【００２２】
【化２】
【００２３】（式中、Ｒ1 は式（II）についてさきに定
義したとおりであり、Ｒ2 はポリオキシアルキレン基で
あり、そしてＡ2 は通常トリメリト酸から誘導されかつ
構造式（IV）：
義したとおりであり、Ｒ2 はポリオキシアルキレン基で
あり、そしてＡ2 は通常トリメリト酸から誘導されかつ
構造式（IV）：
【００２４】
【化３】
【００２５】をもつ三価の芳香族基である）の構造単位
を含み得る。かゝる重合体及びそれらの製造法はたとえ
ばこゝに参考文献として引用する米国特許第４，５４
４，７３４号、同第４，５５６，７０５号及び同第４，
５５６，６８８号明細書に記載されている。ポリエステ
ルは本発明の組成物が受けるような高い押出及び成形温
度において加水分解する傾向があるので、ポリエステル
は実質的に水を含まないことが好ましい。したがって、
ポリエステルは他の成分との混合前に予備乾燥され得
る。より普通には、ポリエステルは予備乾燥することな
しに使用されそして揮発性物質はＰＰＥの不活性化につ
いて既に述べたごとく押出機の真空ガス抜きの使用によ
って除去される。
を含み得る。かゝる重合体及びそれらの製造法はたとえ
ばこゝに参考文献として引用する米国特許第４，５４
４，７３４号、同第４，５５６，７０５号及び同第４，
５５６，６８８号明細書に記載されている。ポリエステ
ルは本発明の組成物が受けるような高い押出及び成形温
度において加水分解する傾向があるので、ポリエステル
は実質的に水を含まないことが好ましい。したがって、
ポリエステルは他の成分との混合前に予備乾燥され得
る。より普通には、ポリエステルは予備乾燥することな
しに使用されそして揮発性物質はＰＰＥの不活性化につ
いて既に述べたごとく押出機の真空ガス抜きの使用によ
って除去される。
【００２６】ポリエステルは一般にフェノール及び１，
１，２，２−テトラクロルエタンの６０：４０重量比の
混合物中で８６°Ｆで測定した固有粘度（Ｉ．Ｖ．）に
よって決定されるごとく約２０，０００−７０，０００
の範囲の数平均分子量を有する。本発明によれば、成分
Ａ及びＢの混合物が非相溶性である傾向は成分Ｃ、すな
わち実質的割合の芳香族ポリカーボネート単位を含む重
合体、を配合することによって克服される。実質的割合
とは一般に重合体中のポリカーボネート単位が約２０重
量％より多いことを意味する。この型の好ましい重合体
としてはポリカーボネート樹脂が挙げられる。かゝるポ
リカーボネート樹脂物質は式（Ｖ）： （式中、Ｒ3 は二価有機基である）の構造単位を含有す
る。
１，２，２−テトラクロルエタンの６０：４０重量比の
混合物中で８６°Ｆで測定した固有粘度（Ｉ．Ｖ．）に
よって決定されるごとく約２０，０００−７０，０００
の範囲の数平均分子量を有する。本発明によれば、成分
Ａ及びＢの混合物が非相溶性である傾向は成分Ｃ、すな
わち実質的割合の芳香族ポリカーボネート単位を含む重
合体、を配合することによって克服される。実質的割合
とは一般に重合体中のポリカーボネート単位が約２０重
量％より多いことを意味する。この型の好ましい重合体
としてはポリカーボネート樹脂が挙げられる。かゝるポ
リカーボネート樹脂物質は式（Ｖ）： （式中、Ｒ3 は二価有機基である）の構造単位を含有す
る。
【００２７】式（Ｖ）における適当なＲ3 基はエチレ
ン、プロピレン、トリメチレン、テトラメチレン、ヘキ
サメチレン、ドデカメチレン、１，４−（２−ブテニレ
ン）、１，１０−（２−エチルデシレン）、１，３−シ
クロペンチレン、１，３−シクロヘキシレン、１，４−
シクロヘキシレン、ｍ−フェニレン、ベンゼン−１，４
−ジメチレン（エチレン基のビニログであり、同様の性
質を有する）及びこゝに参考文献として引用する米国特
許第４，２１７，４３８号明細書に名称又は式（一般式
又は特定式）によって開示されているジヒドロキシ化合
物に対応する基のような類似の基を包含する。また非炭
化水素分子部分を含む基も包含される。これらはクロ
ル、ニトロ、アルコキシ等のような置換基及びさらにチ
オ、スルホキシ、スルホン、エステル、アミド、エーテ
ル及びカルボニルのような連結基であり得る。しかしな
がら、多くの場合、すべてのＲ3 基は炭化水素基であ
る。たゞし、種々の基の混合物も有用であり得る。
ン、プロピレン、トリメチレン、テトラメチレン、ヘキ
サメチレン、ドデカメチレン、１，４−（２−ブテニレ
ン）、１，１０−（２−エチルデシレン）、１，３−シ
クロペンチレン、１，３−シクロヘキシレン、１，４−
シクロヘキシレン、ｍ−フェニレン、ベンゼン−１，４
−ジメチレン（エチレン基のビニログであり、同様の性
質を有する）及びこゝに参考文献として引用する米国特
許第４，２１７，４３８号明細書に名称又は式（一般式
又は特定式）によって開示されているジヒドロキシ化合
物に対応する基のような類似の基を包含する。また非炭
化水素分子部分を含む基も包含される。これらはクロ
ル、ニトロ、アルコキシ等のような置換基及びさらにチ
オ、スルホキシ、スルホン、エステル、アミド、エーテ
ル及びカルボニルのような連結基であり得る。しかしな
がら、多くの場合、すべてのＲ3 基は炭化水素基であ
る。たゞし、種々の基の混合物も有用であり得る。
【００２８】好ましくはＲ3 基の合計数の少なくとも約
６０％、より好ましくは少なくとも約８０％、もっとも
好ましくはすべてのＲ3 基は芳香族である。好ましい芳
香族Ｒ3 基は式（VI）： −Ａ1 −Ｙ−Ａ2 − （VI） （式中、Ａ1 及びＡ2 の各々は単環二価芳香族基であり
そしてＹは１個又は２個の原子によってＡ1 をＡ2 から
分離する架橋基である）をもつ。式（VI）中の遊離の原
子価結合は通常Ｙに関してＡ1 及びＡ2 のメタ位又はパ
ラ位にある。
６０％、より好ましくは少なくとも約８０％、もっとも
好ましくはすべてのＲ3 基は芳香族である。好ましい芳
香族Ｒ3 基は式（VI）： −Ａ1 −Ｙ−Ａ2 − （VI） （式中、Ａ1 及びＡ2 の各々は単環二価芳香族基であり
そしてＹは１個又は２個の原子によってＡ1 をＡ2 から
分離する架橋基である）をもつ。式（VI）中の遊離の原
子価結合は通常Ｙに関してＡ1 及びＡ2 のメタ位又はパ
ラ位にある。
【００２９】式（VI）において、Ａ1 及びＡ2 基は非置
換フェニレン基又はそれらの置換誘導体であることがで
き、それらの置換基（１個又はそれ以上）の例はアルキ
ル、アルケニル、ハロ（特にクロル及び／又はブロ
ム）、ニトロ、アルコキシ基等である。非置換フェニレ
ン基が好ましい。Ａ1 及びＡ2 基の両者がともにｐ−フ
ェニレン基であることが好ましいが、両者はともにｏ−
フェニレン基又はｍ−フェニレン基であることもでき、
あるいは一方がｏ−フェニレン基又はｍ−フェニレン基
で、他方がｐ−フェニレン基であることもできる。
換フェニレン基又はそれらの置換誘導体であることがで
き、それらの置換基（１個又はそれ以上）の例はアルキ
ル、アルケニル、ハロ（特にクロル及び／又はブロ
ム）、ニトロ、アルコキシ基等である。非置換フェニレ
ン基が好ましい。Ａ1 及びＡ2 基の両者がともにｐ−フ
ェニレン基であることが好ましいが、両者はともにｏ−
フェニレン基又はｍ−フェニレン基であることもでき、
あるいは一方がｏ−フェニレン基又はｍ−フェニレン基
で、他方がｐ−フェニレン基であることもできる。
【００３０】架橋基Ｙは１個又は２個の原子、好ましく
は１個の原子によってＡ1 をＡ2 から分離する架橋基で
ある。Ｙ基は多くの場合炭化水素基、特に飽和炭化水素
基、たとえばメチレン、シクロヘキシルメチレン、２−
［２．２．１］−ビシクロヘプチルメチレン、エチレ
ン、イソプロピリデン、ネオペンチリデン、シクロヘキ
シリデン、シクロペンタデシリデン、シクロドデシリデ
ン又はアダマンチリデン基、特にｇｅｍ−アルキレン
（アルキリデン）基、である。しかしながら、不飽和基
及び炭素及び水素以外の原子を含む基、たとえば２，２
−ジクロルエチリデン、カルボニル、フタリジリデン、
オキシ、チオ、スルホキシ及びスルホン基も包含され
る。入手容易性及び本発明の目的に特に適するとの理由
で、式（VI）の好ましい基はビスフェノールＡから誘導
される、Ｙがイソプロピリデン基でありかつＡ1 及びＡ
2 基がそれぞれｐ−フェニレン基である２，２−ビス
（４−フェニレン）プロパン基である。
は１個の原子によってＡ1 をＡ2 から分離する架橋基で
ある。Ｙ基は多くの場合炭化水素基、特に飽和炭化水素
基、たとえばメチレン、シクロヘキシルメチレン、２−
［２．２．１］−ビシクロヘプチルメチレン、エチレ
ン、イソプロピリデン、ネオペンチリデン、シクロヘキ
シリデン、シクロペンタデシリデン、シクロドデシリデ
ン又はアダマンチリデン基、特にｇｅｍ−アルキレン
（アルキリデン）基、である。しかしながら、不飽和基
及び炭素及び水素以外の原子を含む基、たとえば２，２
−ジクロルエチリデン、カルボニル、フタリジリデン、
オキシ、チオ、スルホキシ及びスルホン基も包含され
る。入手容易性及び本発明の目的に特に適するとの理由
で、式（VI）の好ましい基はビスフェノールＡから誘導
される、Ｙがイソプロピリデン基でありかつＡ1 及びＡ
2 基がそれぞれｐ−フェニレン基である２，２−ビス
（４−フェニレン）プロパン基である。
【００３１】ポリカーボネート物質の重量平均分子量は
少なくとも約４０，０００（ポリスチレンに対するゲル
透過クロマトグラフィーによって測定して）であるべき
である。重量平均分子量は多くの場合約４０，０００−
８０，０００の範囲である。しかしながら、成分Ｃがよ
り高い分子量をもつ組成物はしばしば流動性の低下を犠
牲にして望ましい延性を有する。利用される正確な分子
量は一部は所望の応用における最終用途の要件及び成形
製品の製造における成形の難度に関係するであろう。
少なくとも約４０，０００（ポリスチレンに対するゲル
透過クロマトグラフィーによって測定して）であるべき
である。重量平均分子量は多くの場合約４０，０００−
８０，０００の範囲である。しかしながら、成分Ｃがよ
り高い分子量をもつ組成物はしばしば流動性の低下を犠
牲にして望ましい延性を有する。利用される正確な分子
量は一部は所望の応用における最終用途の要件及び成形
製品の製造における成形の難度に関係するであろう。
【００３２】多くの場合、成分Ｃ，すなわちポリカーボ
ネート物質は単独ポリカーボネートからなるか、あるい
は共ポリ（エステルカーボネート）のような共ポリカー
ボネートからなる。しかしながら、成分Ｃとしてポリカ
ーボネート物質又はポリカーボネート物質の混合物とス
チレン単独重合体との配合物を使用することも本発明の
範囲内である。ポリスチレン重合体は典型的には約５
０，０００−２５０，０００の数平均分子量をもちそし
てかゝる配合物は一般に少なくとも約５０重量％のポリ
カーボネート物質を含有する。
ネート物質は単独ポリカーボネートからなるか、あるい
は共ポリ（エステルカーボネート）のような共ポリカー
ボネートからなる。しかしながら、成分Ｃとしてポリカ
ーボネート物質又はポリカーボネート物質の混合物とス
チレン単独重合体との配合物を使用することも本発明の
範囲内である。ポリスチレン重合体は典型的には約５
０，０００−２５０，０００の数平均分子量をもちそし
てかゝる配合物は一般に少なくとも約５０重量％のポリ
カーボネート物質を含有する。
【００３３】本発明の組成物はさらに成分Ｄとして補強
用充填剤を含有する。適当な補強用充填剤は該組成物の
剛性を増加するものである。これらの補強用充填剤の中
で、繊維質物質、特に低アルカリ含量のＥ−ガラスから
製造された、約８−１４μｍの繊維直径をもち、完成射
出成形品中のガラス繊維の長さが約０．０１−０．５ｍ
ｍであるガラス繊維、が好ましい。これらのガラス繊維
はロービングとして又はチョップト又はミルドガラス繊
維として使用することができかつそれらは適当な仕上剤
及びシランを基剤とする接着促進剤又は促進剤系を備え
得る。補強用充填剤の割合は一般に組成物の剛性を増加
するに足る量である。補強用充填剤の割合は組成物の合
計重量に基づいて約５ないし約６０重量％の範囲が有利
であり、特に約１０ないし約４０重量％が好ましい。
用充填剤を含有する。適当な補強用充填剤は該組成物の
剛性を増加するものである。これらの補強用充填剤の中
で、繊維質物質、特に低アルカリ含量のＥ−ガラスから
製造された、約８−１４μｍの繊維直径をもち、完成射
出成形品中のガラス繊維の長さが約０．０１−０．５ｍ
ｍであるガラス繊維、が好ましい。これらのガラス繊維
はロービングとして又はチョップト又はミルドガラス繊
維として使用することができかつそれらは適当な仕上剤
及びシランを基剤とする接着促進剤又は促進剤系を備え
得る。補強用充填剤の割合は一般に組成物の剛性を増加
するに足る量である。補強用充填剤の割合は組成物の合
計重量に基づいて約５ないし約６０重量％の範囲が有利
であり、特に約１０ないし約４０重量％が好ましい。
【００３４】しかしながら、他の繊維質補強用充填剤、
たとえば炭素繊維及びマイクロ繊維、チタン酸カリウム
単結晶繊維、石膏繊維、酸化アルミニウム繊維又はアス
ベストも配合し得る。たとえばガラスビーズ及び中空ガ
ラスビーズのような非繊維質充填剤は別の好ましい充填
剤であり、これらの物質とガラス繊維との種々の組合わ
せも同様である。ガラス繊維と同様に、これらの非繊維
質充填剤も仕上剤及び／又は接着促進剤又は接着促進剤
系を備え得る。
たとえば炭素繊維及びマイクロ繊維、チタン酸カリウム
単結晶繊維、石膏繊維、酸化アルミニウム繊維又はアス
ベストも配合し得る。たとえばガラスビーズ及び中空ガ
ラスビーズのような非繊維質充填剤は別の好ましい充填
剤であり、これらの物質とガラス繊維との種々の組合わ
せも同様である。ガラス繊維と同様に、これらの非繊維
質充填剤も仕上剤及び／又は接着促進剤又は接着促進剤
系を備え得る。
【００３５】本発明の組成物はまた成分Ｅとして非繊維
質充填剤及びポリテトラフルオルエチレン樹脂を含んで
なる混合物も含有し得る。非繊維質充填剤はたとえばタ
ルク、クレー、雲母、金属硫酸塩、炭酸カルシウム、種
々のケイ酸塩及びそれらの混合物から選定し得る鉱物質
成分である。これらの物質は典型的には小さい平均粒
度、一般に約４０ミクロン以下、好ましくは約２０ミク
ロン以下、もっとも好ましくは約１５ミクロン以下の平
均粒度を有する。これらの鉱物質物質は単独で又はそれ
らの混合物として使用し得る。これらの鉱物質物質はま
た種々の表面処理剤も含有し得る。約２０ミクロン以下
の平均粒度をもつ微粒状タルクは好ましい鉱物質物質で
ある。好ましい商業的に入手し得るタルクの一例はモン
タナ・タルク社から商標“ニクロン（ＮＩＣＲＯＮ）”
として入手可能であり、“ニクロン５００”として販売
されている。
質充填剤及びポリテトラフルオルエチレン樹脂を含んで
なる混合物も含有し得る。非繊維質充填剤はたとえばタ
ルク、クレー、雲母、金属硫酸塩、炭酸カルシウム、種
々のケイ酸塩及びそれらの混合物から選定し得る鉱物質
成分である。これらの物質は典型的には小さい平均粒
度、一般に約４０ミクロン以下、好ましくは約２０ミク
ロン以下、もっとも好ましくは約１５ミクロン以下の平
均粒度を有する。これらの鉱物質物質は単独で又はそれ
らの混合物として使用し得る。これらの鉱物質物質はま
た種々の表面処理剤も含有し得る。約２０ミクロン以下
の平均粒度をもつ微粒状タルクは好ましい鉱物質物質で
ある。好ましい商業的に入手し得るタルクの一例はモン
タナ・タルク社から商標“ニクロン（ＮＩＣＲＯＮ）”
として入手可能であり、“ニクロン５００”として販売
されている。
【００３６】これらの鉱物質物質はポリテトラフルオル
エチレン樹脂と組み合わせて使用される。ポリテトラフ
ルオルエチレン樹脂は商業的に入手可能でありあるいは
慣用の手段によって製造し得る。ポリテトラフルオルエ
チレンは通常白色固体であり、それらはたとえばテトラ
フルオルエチレンを水性媒質中で遊離基触媒の存在下、
約１００ないし約１，０００ｐｓｉの圧力及び約３２°
Ｆないし約４００°Ｆの温度において重合することによ
って得ることができる。好ましい商業的に入手し得るポ
リテトラフルオルエチレン樹脂はＩＣＩ社から商標“ウ
ィトコン（ＷＩＴＣＯＮ）”として入手し得るものであ
り、“ＴＬ−１５５”として販売されている。
エチレン樹脂と組み合わせて使用される。ポリテトラフ
ルオルエチレン樹脂は商業的に入手可能でありあるいは
慣用の手段によって製造し得る。ポリテトラフルオルエ
チレンは通常白色固体であり、それらはたとえばテトラ
フルオルエチレンを水性媒質中で遊離基触媒の存在下、
約１００ないし約１，０００ｐｓｉの圧力及び約３２°
Ｆないし約４００°Ｆの温度において重合することによ
って得ることができる。好ましい商業的に入手し得るポ
リテトラフルオルエチレン樹脂はＩＣＩ社から商標“ウ
ィトコン（ＷＩＴＣＯＮ）”として入手し得るものであ
り、“ＴＬ−１５５”として販売されている。
【００３７】本発明の組成物はまた成分Ｆとして流動促
進性テルペンフェノール物質の有効量をさらに含有し得
る。好ましいテルペンフェノール物質は約１：１を超え
るα−ピネン：フェノールの重量比及び約２１２°Ｆを
超える、好ましくは約２４０°Ｆを超える軟化点をもつ
α−ピネン及びフェノールの縮合物を含んでなる。テル
ペンフェノール物質はたとえばα−ピネン対フェノール
のモル比約２：１のα−ピネン及びフェノールを約０．
０５−１．５モル％の三フッ化硼素で約１２０°Ｆない
し約２７０°Ｆの温度において少なくとも約１時間処理
し、ついでこの触媒を減圧蒸留によって除去することに
より製造し得る。テルペンフェノール縮合物の製造法の
例はこゝに参考文献として引用する米国特許第３，４４
８，１７８号、同第３，６９２，８４４号及び同第５，
１６４，３５７号明細書に開示されている。好ましいテ
ルペンフェノール物質はアリゾナ・ケミカル社から商標
“ニレッツ（ＮＩＲＥＺ）”として入手可能であり、
“ニレッツ”２０１９樹脂として販売されている。
進性テルペンフェノール物質の有効量をさらに含有し得
る。好ましいテルペンフェノール物質は約１：１を超え
るα−ピネン：フェノールの重量比及び約２１２°Ｆを
超える、好ましくは約２４０°Ｆを超える軟化点をもつ
α−ピネン及びフェノールの縮合物を含んでなる。テル
ペンフェノール物質はたとえばα−ピネン対フェノール
のモル比約２：１のα−ピネン及びフェノールを約０．
０５−１．５モル％の三フッ化硼素で約１２０°Ｆない
し約２７０°Ｆの温度において少なくとも約１時間処理
し、ついでこの触媒を減圧蒸留によって除去することに
より製造し得る。テルペンフェノール縮合物の製造法の
例はこゝに参考文献として引用する米国特許第３，４４
８，１７８号、同第３，６９２，８４４号及び同第５，
１６４，３５７号明細書に開示されている。好ましいテ
ルペンフェノール物質はアリゾナ・ケミカル社から商標
“ニレッツ（ＮＩＲＥＺ）”として入手可能であり、
“ニレッツ”２０１９樹脂として販売されている。
【００３８】本発明の組成物はさらに成分Ｇとして少な
くとも一種の耐衝撃性改良剤を含有し得る。好ましい耐
衝撃性改良剤はアルケニル芳香族化合物及びジエンのブ
ロック（典型的にはジブロック、トリブロック又はラジ
アルテレブロック）共重合体である。多くの場合、少な
くとも１つのブロックはスチレンからそして少なくとも
１つのブロックはブタジエン及びイソプレンの少なくと
も一方から誘導される。特に好ましいブロック共重合体
はポリスチレンブロック及び脂肪族不飽和分が水素添加
によって選択的に除去されたジエンから誘導されたブロ
ックを含んでなるトリブロック及びジブロック共重合体
である。種々の共重合体の混合物も場合によっては有用
である。耐衝撃性改良剤の重量平均分子量は典型的には
約５０，０００−３００，０００の範囲内にある。この
型のブロック共重合体はシェル・ケミカル社から商標
“クレイトン（ＫＲＡＴＯＮ）”として入手可能であ
り、それらは“クレイトン”Ｄ１１０１、Ｄ１１０２、
Ｇ１６５０、Ｇ１６５１、Ｇ１６５２、Ｇ１７０１及び
Ｇ１７０２を包含する。
くとも一種の耐衝撃性改良剤を含有し得る。好ましい耐
衝撃性改良剤はアルケニル芳香族化合物及びジエンのブ
ロック（典型的にはジブロック、トリブロック又はラジ
アルテレブロック）共重合体である。多くの場合、少な
くとも１つのブロックはスチレンからそして少なくとも
１つのブロックはブタジエン及びイソプレンの少なくと
も一方から誘導される。特に好ましいブロック共重合体
はポリスチレンブロック及び脂肪族不飽和分が水素添加
によって選択的に除去されたジエンから誘導されたブロ
ックを含んでなるトリブロック及びジブロック共重合体
である。種々の共重合体の混合物も場合によっては有用
である。耐衝撃性改良剤の重量平均分子量は典型的には
約５０，０００−３００，０００の範囲内にある。この
型のブロック共重合体はシェル・ケミカル社から商標
“クレイトン（ＫＲＡＴＯＮ）”として入手可能であ
り、それらは“クレイトン”Ｄ１１０１、Ｄ１１０２、
Ｇ１６５０、Ｇ１６５１、Ｇ１６５２、Ｇ１７０１及び
Ｇ１７０２を包含する。
【００３９】通常存在する耐衝撃性改良剤の量は所望の
耐衝撃性の程度ならびにその他の物理的性質による制限
に応じて変動するであろう。一般に、耐衝撃性改良剤は
組成物の合計重量に基づいて約１ないし約１５重量％の
範囲で存在する。好ましい範囲は組成物の合計重量に基
づいて約３ないし約１０重量％である。本発明の組成物
はさらに成分Ｈとしてアルケニル芳香族化合物の非エラ
ストマー型重合体の少なくとも一種を含有し得る。この
型の適当な重合体は塊状重合、懸濁重合及び乳化重合を
包含する当該技術において既知の方法によって製造し得
る。これらは一般に式（VII):
耐衝撃性の程度ならびにその他の物理的性質による制限
に応じて変動するであろう。一般に、耐衝撃性改良剤は
組成物の合計重量に基づいて約１ないし約１５重量％の
範囲で存在する。好ましい範囲は組成物の合計重量に基
づいて約３ないし約１０重量％である。本発明の組成物
はさらに成分Ｈとしてアルケニル芳香族化合物の非エラ
ストマー型重合体の少なくとも一種を含有し得る。この
型の適当な重合体は塊状重合、懸濁重合及び乳化重合を
包含する当該技術において既知の方法によって製造し得
る。これらは一般に式（VII):
【００４０】
【化４】
【００４１】（式中、Ｒ5 は水素、低級アルキル基又は
ハロゲンであり；Ｚはビニル基、ハロゲン又は低級アル
キル基であり；そしてｐは０ないし５である）のアルケ
ニル芳香族単量体から誘導される構造単位を少なくとも
約２５重量％含有する。これらの樹脂はスチレン、クロ
ルスチレン及びビニルトルエンの単独重合体、スチレン
とたとえばアクリロニトリル、ブタジエン、α−メチル
スチレン、エチルビニルベンゼン、ジビニルベンゼン及
び無水マレイン酸のような一種又はそれ以上の単量体と
のランダム共重合体、及びゴムがポリブタジエン又は約
９８−７８％のスチレン及び約２−３２％のジエン単量
体のゴム状共重合体である、配合物及びグラフト体、を
含んでなるゴム変性ポリスチレンを包含する。これらの
ゴム変性ポリスチレンは耐衝撃性ポリスチレン（通常Ｈ
ＩＰＳと呼ばれる）を包含する。線状ブロック、ラジア
ルブロック又はテーパーブロック共重合体構造をもつス
チレン及びブタジエンの非エラストマー型ブロック共重
合体組成物も使用し得る。これらはフィナ・オイル（Ｆ
ｉｎａ Ｏｉｌ）社から商標“フィナクリアー（ＦＩＮ
ＡＣＬＥＡＲ）”樹脂として及びフィリップス６６から
商標“Ｋ−樹脂（Ｋ−ＲＥＳＩＮＳ）”として商業的に
入手し得る。アルケニル芳香族化合物の非エラストマー
型重合体の量は、一種類で使用する場合、組成物の合計
重量に基づいて約２０重量％までの範囲である。好まし
い使用量の範囲は組成物の合計重量に基づいて約１ない
し約１５重量％であり、もっとも好ましい範囲は約３な
いし約１２重量％である。
ハロゲンであり；Ｚはビニル基、ハロゲン又は低級アル
キル基であり；そしてｐは０ないし５である）のアルケ
ニル芳香族単量体から誘導される構造単位を少なくとも
約２５重量％含有する。これらの樹脂はスチレン、クロ
ルスチレン及びビニルトルエンの単独重合体、スチレン
とたとえばアクリロニトリル、ブタジエン、α−メチル
スチレン、エチルビニルベンゼン、ジビニルベンゼン及
び無水マレイン酸のような一種又はそれ以上の単量体と
のランダム共重合体、及びゴムがポリブタジエン又は約
９８−７８％のスチレン及び約２−３２％のジエン単量
体のゴム状共重合体である、配合物及びグラフト体、を
含んでなるゴム変性ポリスチレンを包含する。これらの
ゴム変性ポリスチレンは耐衝撃性ポリスチレン（通常Ｈ
ＩＰＳと呼ばれる）を包含する。線状ブロック、ラジア
ルブロック又はテーパーブロック共重合体構造をもつス
チレン及びブタジエンの非エラストマー型ブロック共重
合体組成物も使用し得る。これらはフィナ・オイル（Ｆ
ｉｎａ Ｏｉｌ）社から商標“フィナクリアー（ＦＩＮ
ＡＣＬＥＡＲ）”樹脂として及びフィリップス６６から
商標“Ｋ−樹脂（Ｋ−ＲＥＳＩＮＳ）”として商業的に
入手し得る。アルケニル芳香族化合物の非エラストマー
型重合体の量は、一種類で使用する場合、組成物の合計
重量に基づいて約２０重量％までの範囲である。好まし
い使用量の範囲は組成物の合計重量に基づいて約１ない
し約１５重量％であり、もっとも好ましい範囲は約３な
いし約１２重量％である。
【００４２】本発明の組成物はさらに成分Ｉとして酸化
防止剤、難燃化剤、ドリップ防止剤、染料、顔料、着色
剤、安定剤、帯電防止剤、可塑剤及び滑剤からなる群か
ら選んだ少なくとも一種の添加剤を有効量で含有し得
る。これらの添加剤は当該技術において既知であり、そ
れらの有効量及び配合方法も同様に既知である。これら
の添加剤の有効量は広範囲に変動するが、これらは通常
全組成物の重量に基づいて約５０重量％まで又はそれ以
上の割合で存在する。特に好ましい添加剤は立体障害型
フェノール、チオ化合物及び種々の脂肪酸から誘導され
るアミドを包含する。これらの添加剤の好ましい使用量
は一般に組成物の合計重量に基づいて合計で約２重量％
までの範囲である。
防止剤、難燃化剤、ドリップ防止剤、染料、顔料、着色
剤、安定剤、帯電防止剤、可塑剤及び滑剤からなる群か
ら選んだ少なくとも一種の添加剤を有効量で含有し得
る。これらの添加剤は当該技術において既知であり、そ
れらの有効量及び配合方法も同様に既知である。これら
の添加剤の有効量は広範囲に変動するが、これらは通常
全組成物の重量に基づいて約５０重量％まで又はそれ以
上の割合で存在する。特に好ましい添加剤は立体障害型
フェノール、チオ化合物及び種々の脂肪酸から誘導され
るアミドを包含する。これらの添加剤の好ましい使用量
は一般に組成物の合計重量に基づいて合計で約２重量％
までの範囲である。
【００４３】本発明の組成物の製造は通常所要の成分を
均質な配合物の形成に適する条件下で単に配合処理する
ことによって達成される。かゝる条件はしばしば一軸又
は二軸スクリュー型押出機又は組成物に剪断作用を与え
得る同様の混合装置中での混合処理を包含する。組成物
中の揮発性不純物を除去するために押出機中の少なくと
も１個又はそれ以上のガス抜き口を通じて溶融物に真空
を適用することがしばしば有利である。
均質な配合物の形成に適する条件下で単に配合処理する
ことによって達成される。かゝる条件はしばしば一軸又
は二軸スクリュー型押出機又は組成物に剪断作用を与え
得る同様の混合装置中での混合処理を包含する。組成物
中の揮発性不純物を除去するために押出機中の少なくと
も１個又はそれ以上のガス抜き口を通じて溶融物に真空
を適用することがしばしば有利である。
【００４４】これらの成分のすべては最初に加工工程に
添加してもよく、あるいはある特定の添加剤を互いに又
は主たる重合体成分であるＰＰＥ，ポリエステル及びポ
リカーボネート樹脂の一つと予備混練処理することもで
きる。衝撃強さ及び伸びのようなある種の性質はＰＰＥ
を、ガラス繊維との配合処理に先立って、最初に他の成
分と予備混練処理することによってしばしば改善される
ようである。加工工程においては別々の押出機を使用し
得るが、これらの組成物は押出機の長手方向に沿って多
数個の供給口をもつ単一の押出機を使用して種々の成分
の添加を行うという方法によっても製造し得る。また、
場合によっては、これらの供給口の間の各セクション中
に溶融物のガス抜き（常圧又は減圧のいずれか）を達成
し得る少なくとも１個のガス抜き口を使用することが有
利である。配合時間及び温度の調整ならびに成分の添加
は過度の追加の実験を必要とすることなしに当業者が適
宜行い得ることである。
添加してもよく、あるいはある特定の添加剤を互いに又
は主たる重合体成分であるＰＰＥ，ポリエステル及びポ
リカーボネート樹脂の一つと予備混練処理することもで
きる。衝撃強さ及び伸びのようなある種の性質はＰＰＥ
を、ガラス繊維との配合処理に先立って、最初に他の成
分と予備混練処理することによってしばしば改善される
ようである。加工工程においては別々の押出機を使用し
得るが、これらの組成物は押出機の長手方向に沿って多
数個の供給口をもつ単一の押出機を使用して種々の成分
の添加を行うという方法によっても製造し得る。また、
場合によっては、これらの供給口の間の各セクション中
に溶融物のガス抜き（常圧又は減圧のいずれか）を達成
し得る少なくとも１個のガス抜き口を使用することが有
利である。配合時間及び温度の調整ならびに成分の添加
は過度の追加の実験を必要とすることなしに当業者が適
宜行い得ることである。
【００４５】本発明の一実施態様によれば、つぎの成分
及びそれらの任意の反応生成物を含んでなる充填剤配合
組成物が提供される。下記において、すべての％割合は
全組成物に基づく重量％である。 （Ａ）少なくとも一種のポリ（フェニレンエーテル）樹
脂又はそれとアルケニル芳香族化合物の少なくとも一種
の重合体との配合物約１５−５０％； （Ｂ）少なくとも一種のポリエステル樹脂約２０−８０
％；ただし成分Ａ対成分Ｂの重量比は最大で約１．２：
１である； （Ｃ）実質的割合の芳香族ポリカーボネート単位を含み
かつポリスチレンに対するゲル透過クロマトグラフィー
によって測定して少なくとも約４０，０００の重量平均
分子量をもつ少なくとも一種の重合体又はそれとスチレ
ンの単独重合体との配合物約３−５０％、好ましくは８
−２０％； （Ｄ）少なくとも一種の補強用充填剤、好ましくはガラ
ス繊維を約１−４０重量％の割合で含有する補強用充填
剤約５−６０％；及び （Ｅ）タルク、クレー、雲母、金属硫酸塩、炭酸カルシ
ウム、種々のケイ酸塩及びそれらの混合物からなる群か
ら選んだ非繊維質充填剤とポリ（テトラフルオルエチレ
ン）樹脂との耐熱性増強混合物約０．０５−５％、ただ
し非繊維質充填剤対ポリ（テトラフルオルエチレン）樹
脂の重量比は約１：４ないし約４：１の範囲である。
及びそれらの任意の反応生成物を含んでなる充填剤配合
組成物が提供される。下記において、すべての％割合は
全組成物に基づく重量％である。 （Ａ）少なくとも一種のポリ（フェニレンエーテル）樹
脂又はそれとアルケニル芳香族化合物の少なくとも一種
の重合体との配合物約１５−５０％； （Ｂ）少なくとも一種のポリエステル樹脂約２０−８０
％；ただし成分Ａ対成分Ｂの重量比は最大で約１．２：
１である； （Ｃ）実質的割合の芳香族ポリカーボネート単位を含み
かつポリスチレンに対するゲル透過クロマトグラフィー
によって測定して少なくとも約４０，０００の重量平均
分子量をもつ少なくとも一種の重合体又はそれとスチレ
ンの単独重合体との配合物約３−５０％、好ましくは８
−２０％； （Ｄ）少なくとも一種の補強用充填剤、好ましくはガラ
ス繊維を約１−４０重量％の割合で含有する補強用充填
剤約５−６０％；及び （Ｅ）タルク、クレー、雲母、金属硫酸塩、炭酸カルシ
ウム、種々のケイ酸塩及びそれらの混合物からなる群か
ら選んだ非繊維質充填剤とポリ（テトラフルオルエチレ
ン）樹脂との耐熱性増強混合物約０．０５−５％、ただ
し非繊維質充填剤対ポリ（テトラフルオルエチレン）樹
脂の重量比は約１：４ないし約４：１の範囲である。
【００４６】かゝる耐熱性増強混合物の配合は組成物の
耐熱性を少なくとも約２５０°Ｆまで改善するに有効で
あり、しかもその他の物理的性質はそのまゝ保有するこ
とが認められた。この耐熱性増強混合物の好ましい量は
約１：１重量比のタルク及びポリ（テトラフルオルエチ
レン）樹脂の混合物約０．２重量％である。上記の組成
物はさらに随意成分としてつぎの成分を含有し得る。 （Ｆ）流動促進用テルペン−フェノール物質約２０重量
％まで、好ましくは約１−１５重量％； （Ｇ）耐衝撃性改良剤、好ましくはアルケニル芳香族化
合物及びジエンから誘導されるブロック共重合体約１５
重量％まで、好ましくは約３ないし１０重量％； （Ｈ）アルケニル芳香族化合物の少なくとも一種の重合
体約２０重量％まで、好ましくは約１−１２重量％；及
び （Ｉ）立体障害型フェノール、チオ化合物及び脂肪酸ア
ミドを、好ましくは約１：１：２の重量比で、約５０重
量％までの量で含有する添加剤パッケージの有効量、こ
の添加剤パッケージの合計量は組成物の合計重量に基づ
いて好ましくは約２重量％までである。
耐熱性を少なくとも約２５０°Ｆまで改善するに有効で
あり、しかもその他の物理的性質はそのまゝ保有するこ
とが認められた。この耐熱性増強混合物の好ましい量は
約１：１重量比のタルク及びポリ（テトラフルオルエチ
レン）樹脂の混合物約０．２重量％である。上記の組成
物はさらに随意成分としてつぎの成分を含有し得る。 （Ｆ）流動促進用テルペン−フェノール物質約２０重量
％まで、好ましくは約１−１５重量％； （Ｇ）耐衝撃性改良剤、好ましくはアルケニル芳香族化
合物及びジエンから誘導されるブロック共重合体約１５
重量％まで、好ましくは約３ないし１０重量％； （Ｈ）アルケニル芳香族化合物の少なくとも一種の重合
体約２０重量％まで、好ましくは約１−１２重量％；及
び （Ｉ）立体障害型フェノール、チオ化合物及び脂肪酸ア
ミドを、好ましくは約１：１：２の重量比で、約５０重
量％までの量で含有する添加剤パッケージの有効量、こ
の添加剤パッケージの合計量は組成物の合計重量に基づ
いて好ましくは約２重量％までである。
【００４７】成分Ｆである流動性促進剤の配合は推奨さ
れる加工温度の範囲内での組成物の粘度を減少するに有
効であり、しかもすぐれた表面外観をもちかつ重要な物
理的性質、特に加熱歪み温度、を保有する成形製品を与
えることが認められた。有効量のテルペン−フェノール
物質を含んでなる組成物は一般に少なくとも約１０％の
流動性の改善を達成する。
れる加工温度の範囲内での組成物の粘度を減少するに有
効であり、しかもすぐれた表面外観をもちかつ重要な物
理的性質、特に加熱歪み温度、を保有する成形製品を与
えることが認められた。有効量のテルペン−フェノール
物質を含んでなる組成物は一般に少なくとも約１０％の
流動性の改善を達成する。
【００４８】耐衝撃性も重要である多くの熱可塑性樹脂
の用途に対しては、さらに成分Ｇとして少なくとも一種
の耐衝撃性改良剤を配合し得る。これらは有効量で、一
般に組成物の合計重量に基づいて約１５重量％までの量
で使用し得る。好ましい組成物は全組成物の重量に基づ
いて約３−１０重量％の耐衝撃性改良剤を含有するであ
ろう。これらの組成物はまたアルケニル芳香族化合物の
少なくとも一種の重合体を一般に約２０重量％までの量
で含有し得る。
の用途に対しては、さらに成分Ｇとして少なくとも一種
の耐衝撃性改良剤を配合し得る。これらは有効量で、一
般に組成物の合計重量に基づいて約１５重量％までの量
で使用し得る。好ましい組成物は全組成物の重量に基づ
いて約３−１０重量％の耐衝撃性改良剤を含有するであ
ろう。これらの組成物はまたアルケニル芳香族化合物の
少なくとも一種の重合体を一般に約２０重量％までの量
で含有し得る。
【００４９】本発明の好ましい一実施態様においては、
有効な添加剤パッケージを成分Ｉとして使用する。かゝ
る添加剤パッケージはそれを添加する配合物に、その他
の性質の改善に加えて、改善された耐熱老化性及び酸化
安定性を与える。この添加剤パッケージは立体障害型フ
ェノール、チオ化合物及び脂肪酸アミドからなる群から
選んだ少なくとも一種の添加剤からなる混合物を含有し
得る。有効な添加剤パッケージの好ましい一例は約１：
１：２の立体障害型フェノール：チオエステル：脂肪酸
アミドの重量比をもつ三者の混合物約０．８重量％を含
有する。正確な割合及び重量比の最適化は個々特定の配
合物及び所望の最終用途における要求に関係するであろ
う。
有効な添加剤パッケージを成分Ｉとして使用する。かゝ
る添加剤パッケージはそれを添加する配合物に、その他
の性質の改善に加えて、改善された耐熱老化性及び酸化
安定性を与える。この添加剤パッケージは立体障害型フ
ェノール、チオ化合物及び脂肪酸アミドからなる群から
選んだ少なくとも一種の添加剤からなる混合物を含有し
得る。有効な添加剤パッケージの好ましい一例は約１：
１：２の立体障害型フェノール：チオエステル：脂肪酸
アミドの重量比をもつ三者の混合物約０．８重量％を含
有する。正確な割合及び重量比の最適化は個々特定の配
合物及び所望の最終用途における要求に関係するであろ
う。
【００５０】これらの組成物中の成分のいずれか又はす
べてが配合処理に際して化学的に相互に反応するか否か
ははっきりしない。したがって、本発明は上記した成分
及びそれらの任意の反応生成物ならびに任意の他の随意
成分を含んでなる組成物を包含する。前述したごとく、
組成物の合計重量に基づく割合は好ましくはつぎのとお
りである：成分Ａについては約１５−５０重量％；成分
Ｂについては約２０−８０重量％；成分Ｃについては約
３−５０重量％；成分Ｄについては約５−６０重量％；
成分Ｅについては約０．０５−５重量％；随意成分Ｆに
ついては約２０重量％まで；随意成分Ｇについては約１
５重量％まで；そして随意成分Ｉについては約５０重量
％まで。好ましい範囲は、いずれも組成物の合計重量に
基づいて、成分Ａ対成分Ｂの重量比が最大で約１．２：
１であり；成分Ｃについては約８−２０重量％であり；
成分Ｄについては約１０−４０重量％であり；成分Ｅに
ついては約０．２重量％であり；成分Ｆについては約１
−１５重量％であり；成分Ｇについては約３−１０重量
％であり；成分Ｈについては約３−１２重量％であり；
そして成分Ｉについては約５０重量％までである。
べてが配合処理に際して化学的に相互に反応するか否か
ははっきりしない。したがって、本発明は上記した成分
及びそれらの任意の反応生成物ならびに任意の他の随意
成分を含んでなる組成物を包含する。前述したごとく、
組成物の合計重量に基づく割合は好ましくはつぎのとお
りである：成分Ａについては約１５−５０重量％；成分
Ｂについては約２０−８０重量％；成分Ｃについては約
３−５０重量％；成分Ｄについては約５−６０重量％；
成分Ｅについては約０．０５−５重量％；随意成分Ｆに
ついては約２０重量％まで；随意成分Ｇについては約１
５重量％まで；そして随意成分Ｉについては約５０重量
％まで。好ましい範囲は、いずれも組成物の合計重量に
基づいて、成分Ａ対成分Ｂの重量比が最大で約１．２：
１であり；成分Ｃについては約８−２０重量％であり；
成分Ｄについては約１０−４０重量％であり；成分Ｅに
ついては約０．２重量％であり；成分Ｆについては約１
−１５重量％であり；成分Ｇについては約３−１０重量
％であり；成分Ｈについては約３−１２重量％であり；
そして成分Ｉについては約５０重量％までである。
【００５１】本発明の組成物の成分の、いずれも組成物
の全重量に基づく、割合は種々の点で重要な考慮すべき
問題である。成分Ａ対成分Ｂの重量比が約１．２：１よ
りも著しく大である場合には、組成物の耐薬品性に悪影
響を及ぼす。成分Ｃの割合が約３重量％よりも著しく少
ない場合には、組成物の延性は低下する。逆に、成分Ｃ
の割合が５０重量％よりも著しく大である場合には、組
成物の加熱歪み温度及び耐薬品性は減少する。成分Ｄ，
すなわち補強用充填剤は組成物の剛性及び強度の確保の
ために重要である。最終用途への適用は一般にその濃度
を約５−６０％の範囲内、好ましくは約１０−４０％の
範囲内とすることを必要とする。残りの成分の最適化は
既に述べたところである。
の全重量に基づく、割合は種々の点で重要な考慮すべき
問題である。成分Ａ対成分Ｂの重量比が約１．２：１よ
りも著しく大である場合には、組成物の耐薬品性に悪影
響を及ぼす。成分Ｃの割合が約３重量％よりも著しく少
ない場合には、組成物の延性は低下する。逆に、成分Ｃ
の割合が５０重量％よりも著しく大である場合には、組
成物の加熱歪み温度及び耐薬品性は減少する。成分Ｄ，
すなわち補強用充填剤は組成物の剛性及び強度の確保の
ために重要である。最終用途への適用は一般にその濃度
を約５−６０％の範囲内、好ましくは約１０−４０％の
範囲内とすることを必要とする。残りの成分の最適化は
既に述べたところである。
【００５２】さらに、本発明の組成物から製造された改
善された成形製品が本発明の別の実施態様を構成するこ
とは明らかであろう。
善された成形製品が本発明の別の実施態様を構成するこ
とは明らかであろう。
【００５３】
【実施例の記載】つぎに本発明の若干の実施態様を例証
する実施例を示す。これらの実施例は何等本発明を限定
するものではない。特に示さない限り、すべての％表示
は全組成物の合計重量に基づくものである。また、すべ
ての部は重量部である。本発明を例証するつぎの実施例
において、使用した配合物の成分はつぎのとおりであ
る。 ＰＰＥ１：クロロホルム中で７７°Ｆで測定して約０．
４０ｄｌ／ｇの固有粘度をもつポリ（２，６−ジメチル
−１，４−フェニレンエーテル）樹脂 ＰＰＥ２：クロロホルム中で７７°Ｆで測定して約０．
４６ｄｌ／ｇの固有粘度をもつポリ（２，６−ジメチル
−１，４−フェニレンエーテル）樹脂 ＰＥＴ：フェノール及び１，１，２，２−テトラクロル
エタンの３：２（重量比）混合物中で８６°Ｆで測定し
て約０．６５ｄｌ／ｇの固有粘度をもつポリ（エチレン
テレフタレート）樹脂 ＰＣ１：約５０，０００の数平均分子量をもつビスフェ
ノールＡ単独ポリカーボネート樹脂 ＰＣ２：約７１，０００の数平均分子量をもつビスフェ
ノールＡ単独ポリカーボネート樹脂 ＩＭ：約２９，０００の重量平均分子量をもつポリスチ
レン末端ブロック及び約１１６，０００の重量平均分子
量をもつ水素添加ブタジエン中央ブロックをもつ商業的
に入手し得るトリブロック共重合体 ＨＩＰＳ：ハンツマン（Ｈｕｎｔｓｍａｎ）・ケミカル
ズ社製１８９７ゴム変性ポリスチレン ガラス：オウエンス−コーニング（Ｏｗｅｎｓ−Ｃｏｒ
ｎｉｎｇ）社製の約１１ミクロンの平均直径をもつ１８
７Ａ表面処理ガラス繊維 タルク：モンタナ・タルク社製の約２０ミクロン以下の
平均粒度をもつ“ニクロン”５００タルク ＰＴＦＥ：ＩＣＩ社製の“ウィトコン”ＴＬ−１５５マ
イクロパウダー弗素化ポリエチレン樹脂 ＦＰ：アリゾナ・ケミカル社製の“ニレッツ”２０１９
液体、フェノール及び２，６，６−トリメチルビシクロ
［３．１．１］ヘプト−２−エンの共重合体［ＣＡＳｎ
ｏ．２５３５９−８４−６］ ＡＤＤＳ：チバ・ガイギー社製の“イルガノックス”１
０１０立体障害型フェノール：アーガス（Ａｒｇｕｓ）
社製の“シーノックス（ＳＥＥＮＯＸ）”４１２ Ｓチオ化合物：ハムコ（Ｈｕｍｋｏ）・ケミカル社製の
“ケムアミド（ＫＥＭＡＭＩＤＥ）”Ｐ−１８１脂肪酸
アミドの約１：１：２の混合物 これらの実施例の組成物を、多数の供給及びガス抜き位
置を有し得るウェルナー・プライデラー（Ｗｅｒｎｅｒ
−Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）式二軸スクリュー押出機上で
約５５０°Ｆのバレルセット温度及び少なくとも１個の
ガス抜き口に適用された約１０−２０インチＨｇの真空
を使用して押出処理した。ガラス繊維を除く成分のすべ
てを押出機の供給口中に供給し、加熱しかつ第一の真空
ガス抜き口を通じて溶融物質に適用される真空を用いて
均一に混合した。ガラス繊維は第一の真空ガス抜き口の
下流地点で添加しそして別の真空をガラス繊維用の添加
口の後ろの押出機上に配置された第二の真空ガス抜き口
を通じて溶融物流に適用した。この押出体をペレットに
切断し、乾燥しそして東芝射出成形機を使用して約５４
０°Ｆのバレルセット温度及び約１６５°Ｆの金型温度
で成形した。これらの組成物の試料をさらにＡＳＴＭ試
験法Ｄ２５６に従うノッチ付きアイゾット衝撃強さ
（２．５インチ×０．５インチ×０．１２５インチの試
料寸法を使用して）、ＡＳＴＭ試験法Ｄ３７６３に従う
ダイナタップ（破断落槍試験に対するエネルギー）強さ
（直径４インチ×厚み０．１２５インチのディスクを使
用して）、ＡＳＴＭ試験法Ｄ７９０に従う曲げモジュラ
ス及び曲げ強さ（６インチ×０．５インチ×０．２５イ
ンチの試料寸法を使用して）、ＡＳＴＭ試験法Ｄ６４８
に従う２６４ｐｓｉの負荷における加熱歪み温度（６イ
ンチ×０．５インチ×０．２５インチの試料寸法を使用
して）及びＡＳＴＭ試験法Ｄ６３８に従う引張性能の測
定に供した。フローチャネルは前述した成形条件下で１
０，０００ｐｓｉの射出圧力を使用して測定した。
する実施例を示す。これらの実施例は何等本発明を限定
するものではない。特に示さない限り、すべての％表示
は全組成物の合計重量に基づくものである。また、すべ
ての部は重量部である。本発明を例証するつぎの実施例
において、使用した配合物の成分はつぎのとおりであ
る。 ＰＰＥ１：クロロホルム中で７７°Ｆで測定して約０．
４０ｄｌ／ｇの固有粘度をもつポリ（２，６−ジメチル
−１，４−フェニレンエーテル）樹脂 ＰＰＥ２：クロロホルム中で７７°Ｆで測定して約０．
４６ｄｌ／ｇの固有粘度をもつポリ（２，６−ジメチル
−１，４−フェニレンエーテル）樹脂 ＰＥＴ：フェノール及び１，１，２，２−テトラクロル
エタンの３：２（重量比）混合物中で８６°Ｆで測定し
て約０．６５ｄｌ／ｇの固有粘度をもつポリ（エチレン
テレフタレート）樹脂 ＰＣ１：約５０，０００の数平均分子量をもつビスフェ
ノールＡ単独ポリカーボネート樹脂 ＰＣ２：約７１，０００の数平均分子量をもつビスフェ
ノールＡ単独ポリカーボネート樹脂 ＩＭ：約２９，０００の重量平均分子量をもつポリスチ
レン末端ブロック及び約１１６，０００の重量平均分子
量をもつ水素添加ブタジエン中央ブロックをもつ商業的
に入手し得るトリブロック共重合体 ＨＩＰＳ：ハンツマン（Ｈｕｎｔｓｍａｎ）・ケミカル
ズ社製１８９７ゴム変性ポリスチレン ガラス：オウエンス−コーニング（Ｏｗｅｎｓ−Ｃｏｒ
ｎｉｎｇ）社製の約１１ミクロンの平均直径をもつ１８
７Ａ表面処理ガラス繊維 タルク：モンタナ・タルク社製の約２０ミクロン以下の
平均粒度をもつ“ニクロン”５００タルク ＰＴＦＥ：ＩＣＩ社製の“ウィトコン”ＴＬ−１５５マ
イクロパウダー弗素化ポリエチレン樹脂 ＦＰ：アリゾナ・ケミカル社製の“ニレッツ”２０１９
液体、フェノール及び２，６，６−トリメチルビシクロ
［３．１．１］ヘプト−２−エンの共重合体［ＣＡＳｎ
ｏ．２５３５９−８４−６］ ＡＤＤＳ：チバ・ガイギー社製の“イルガノックス”１
０１０立体障害型フェノール：アーガス（Ａｒｇｕｓ）
社製の“シーノックス（ＳＥＥＮＯＸ）”４１２ Ｓチオ化合物：ハムコ（Ｈｕｍｋｏ）・ケミカル社製の
“ケムアミド（ＫＥＭＡＭＩＤＥ）”Ｐ−１８１脂肪酸
アミドの約１：１：２の混合物 これらの実施例の組成物を、多数の供給及びガス抜き位
置を有し得るウェルナー・プライデラー（Ｗｅｒｎｅｒ
−Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）式二軸スクリュー押出機上で
約５５０°Ｆのバレルセット温度及び少なくとも１個の
ガス抜き口に適用された約１０−２０インチＨｇの真空
を使用して押出処理した。ガラス繊維を除く成分のすべ
てを押出機の供給口中に供給し、加熱しかつ第一の真空
ガス抜き口を通じて溶融物質に適用される真空を用いて
均一に混合した。ガラス繊維は第一の真空ガス抜き口の
下流地点で添加しそして別の真空をガラス繊維用の添加
口の後ろの押出機上に配置された第二の真空ガス抜き口
を通じて溶融物流に適用した。この押出体をペレットに
切断し、乾燥しそして東芝射出成形機を使用して約５４
０°Ｆのバレルセット温度及び約１６５°Ｆの金型温度
で成形した。これらの組成物の試料をさらにＡＳＴＭ試
験法Ｄ２５６に従うノッチ付きアイゾット衝撃強さ
（２．５インチ×０．５インチ×０．１２５インチの試
料寸法を使用して）、ＡＳＴＭ試験法Ｄ３７６３に従う
ダイナタップ（破断落槍試験に対するエネルギー）強さ
（直径４インチ×厚み０．１２５インチのディスクを使
用して）、ＡＳＴＭ試験法Ｄ７９０に従う曲げモジュラ
ス及び曲げ強さ（６インチ×０．５インチ×０．２５イ
ンチの試料寸法を使用して）、ＡＳＴＭ試験法Ｄ６４８
に従う２６４ｐｓｉの負荷における加熱歪み温度（６イ
ンチ×０．５インチ×０．２５インチの試料寸法を使用
して）及びＡＳＴＭ試験法Ｄ６３８に従う引張性能の測
定に供した。フローチャネルは前述した成形条件下で１
０，０００ｐｓｉの射出圧力を使用して測定した。
【００５４】表１中のデータは、試料１、２又は３に対
して試料４がすぐれた物理的性質の予想外の組み合わせ
を与えることによって示されるごとく、タルク及びＰＴ
ＦＥの組み合わせがタルク又はＰＴＦＥのいずれかの単
独使用を超える効果を示すことを例証している。さら
に、この物理的性質のすぐれたバランスはＰＴＦＥを使
用せずに単にタルクの濃度を増加することによっては達
成し得ない。これはタルクの高い濃度は低下したダイナ
タップ衝撃強さ及び引張伸びによって示されるごとく延
性に悪影響を与えるからである。同様に、タルクを使用
せずに単にＰＴＦＥの濃度を増加した場合には、加熱歪
み温度の有意の改善は達成されない。しかるに、上記し
たごとく、タルク及びＰＴＦＥの組み合わせのみが物理
的性質の予想外に改善されたバランスを与える。
して試料４がすぐれた物理的性質の予想外の組み合わせ
を与えることによって示されるごとく、タルク及びＰＴ
ＦＥの組み合わせがタルク又はＰＴＦＥのいずれかの単
独使用を超える効果を示すことを例証している。さら
に、この物理的性質のすぐれたバランスはＰＴＦＥを使
用せずに単にタルクの濃度を増加することによっては達
成し得ない。これはタルクの高い濃度は低下したダイナ
タップ衝撃強さ及び引張伸びによって示されるごとく延
性に悪影響を与えるからである。同様に、タルクを使用
せずに単にＰＴＦＥの濃度を増加した場合には、加熱歪
み温度の有意の改善は達成されない。しかるに、上記し
たごとく、タルク及びＰＴＦＥの組み合わせのみが物理
的性質の予想外に改善されたバランスを与える。
【００５５】表２のデータはタルク及びＰＴＦＥを補強
充填剤含有ＰＰＥ−ＰＥＴ組成物に添加することによっ
て加熱歪み温度の予想外の顕著な改善が達成されること
を裏付ける別の例証である。試料５−８は試料９−１２
に対するそれぞれの対照例である。たとえば、試料５及
び９の詳細な分析はタルク及びＰＴＦＥの添加によって
３５°Ｆを超える加熱歪み温度の増加を達成し、しかも
他の物理的性質は保有されることを示している。試料６
と１０、又は７と１１、又は８と１２の比較も同様に、
引張伸び及び引張強さならびにダイナタップ落槍衝撃強
さのような他の物理的性質の実質的な保有又は改善を伴
って加熱歪み温度の予想外の改善が達成されることを示
している。
充填剤含有ＰＰＥ−ＰＥＴ組成物に添加することによっ
て加熱歪み温度の予想外の顕著な改善が達成されること
を裏付ける別の例証である。試料５−８は試料９−１２
に対するそれぞれの対照例である。たとえば、試料５及
び９の詳細な分析はタルク及びＰＴＦＥの添加によって
３５°Ｆを超える加熱歪み温度の増加を達成し、しかも
他の物理的性質は保有されることを示している。試料６
と１０、又は７と１１、又は８と１２の比較も同様に、
引張伸び及び引張強さならびにダイナタップ落槍衝撃強
さのような他の物理的性質の実質的な保有又は改善を伴
って加熱歪み温度の予想外の改善が達成されることを示
している。
【００５６】表３のデータは補強充填剤含有ＰＰＥ−Ｐ
ＥＴ組成物に流動促進剤を添加する場合、フローチャネ
ルのインチ数として表示される流動性の予想外の改善が
達成されることを例証している。試料１３、１４及び１
５の詳細な分析は、流動促進剤の添加によって他の物理
的性質、特に加熱歪み温度を保有しつつ、ほぼ５０％に
達するフローチャネル値の予想外の増加が達成されるこ
とを示す。
ＥＴ組成物に流動促進剤を添加する場合、フローチャネ
ルのインチ数として表示される流動性の予想外の改善が
達成されることを例証している。試料１３、１４及び１
５の詳細な分析は、流動促進剤の添加によって他の物理
的性質、特に加熱歪み温度を保有しつつ、ほぼ５０％に
達するフローチャネル値の予想外の増加が達成されるこ
とを示す。
【００５７】表３はさらにポリエステル用の既知の核剤
であるステアリン酸亜鉛を含有する配合物についてのデ
ータも含む。フローチャネルデータによって認められる
ごとく、配合物１６−１８の各々は有意量のオフガスの
生成を示し、したがって成形製品に使用することは受入
れ難いものである。試料１８は試験片を取得し得なかっ
たほどの激しいガスの排出を示した。
であるステアリン酸亜鉛を含有する配合物についてのデ
ータも含む。フローチャネルデータによって認められる
ごとく、配合物１６−１８の各々は有意量のオフガスの
生成を示し、したがって成形製品に使用することは受入
れ難いものである。試料１８は試験片を取得し得なかっ
たほどの激しいガスの排出を示した。
【００５８】 表１ 試 料 １ ２ ３ ４ ＰＰＥ１ １２．５ １２．５ １２．５ １２．５ ＰＥＴ ４１ ４１ ４１ ４１ ＰＣ２ １２ １２ １２ １２ ガラス ２９．３ ２９．３ ２９．３ ２９．３ ＨＩＰＳ １２．５ １２．５ １２．５ １２．５ タルク ---- ---- ０．１ ０．１ ＰＴＦＥ ---- ０．１ ---- ０．１ ＩＭ ８ ８ ８ ８ ＦＰ ８ ８ ８ ８ ＡＤＤＳ ０．８ ０．８ ０．８ ０．８ ＴＥＮ．ＳＴＲ． １７．５ １５．８ １６．２ １６．１ ＴＥ ６．１ ６ ５．８ ６ ＦＳ ２３．６ ２１．０ ２２．３ ２２．３ ＦＭ １．０ ０．９ ０．９ ０．９ ＮＩ １．４ １．１ １．１ １．１ Ｕ−ＮＩ １１．６ ８．９ ８．９ ８．９ ＤＹＮ ６１ ６０ ４７ ６３ ＦＣ ３２ ３４ ３４ ３４ ＨＤＴ ２２５ ２５８ ２６４ ２６８ 注： ＴＥＮ．ＳＴＲ．：Ｋｐｓｉで表した破断点引張強さ ＴＥ：％で表した破断点引張伸び ＦＳ：Ｋｐｓｉで表した曲げ強さ ＦＭ：１００×Ｋｐｓｉで表した曲げモジュラス ＮＩ：ｆｔ−ｌｂ／ｉｎで表したノッチ付きアイゾット衝撃強さ Ｕ−ＮＩ：ｆｔ−ｌｂｓで表したノッチなしアイゾット衝撃強さ ＤＹＮ：ｉｎ−ｌｂｓで表したダイナタップ落槍衝撃強さ ＦＣ：インチ数で表したフローチャネル ＨＤＴ：２６４ｐｓｉの負荷における°Ｆで表した加熱歪み温度 表２ 試 料 ５ ６ ７ ８ ９ １０ １１ １２ ＰＰＥ１ 12.5 -- 12.5 -- 12.5 -- 12.5 -- ＰＰＥ２ -- 12.5 -- 12.5 -- 12.5 -- 12.5 ＰＥＴ 37 37 37 37 37 37 37 37 ＰＣ１ -- -- 12 12 -- -- 12 12 ＰＣ２ 12 12 -- -- 12 12 -- -- ガラス 35.5 35.5 35.5 35.5 35.5 35.5 35.5 35.5 ＨＩＰＳ 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 タルク -- -- -- -- 0.1 0.1 0.1 0.1 ＰＴＦＥ -- -- -- -- 0.1 0.1 0.1 0.1 ＩＭ 8 8 8 8 8 8 8 8 ＡＤＤＳ 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 TEN.STR. 16.5 16.5 16.7 16.7 16.6 16.7 16.7 16.7 ＴＥ 5.5 5.4 5.8 5.5 5.5 5.7 5.7 5.7 ＦＳ 23.9 24.2 24.2 24.5 25.1 25 24.9 24.8 ＦＭ 1.1 1.1 1.1 1.1 1.1 1.1 1.1 1.1 ＮＩ 1.8 1.9 1.7 1.7 1.8 1.9 1.6 1.8 Ｕ−ＮＩ 12.5 14.2 12.5 12.5 12.9 12.9 12.4 12.6 ＤＹＮ 148 120 122 130 119 135 94 123 ＦＣ 27.5 26.5 28 28 26.5 26.5 26.5 27 ＨＤＴ 240 237 247 242 278 265 279 276 注： TEN.STR.: Ｋｐｓｉで表した破断点引張強さ ＴＥ：％で表した破断点引張伸び ＦＳ：Ｋｐｓｉで表した曲げ強さ ＦＭ：１００×Ｋｐｓｉで表した曲げモジュラス ＮＩ：ｆｔ−ｌｂ／ｉｎで表したノッチ付きアイゾット衝撃強さ Ｕ−ＮＩ：ｆｔ−ｌｂｓで表したノッチなしアイゾット衝撃強さ ＤＹＮ：ｉｎ−ｌｂｓで表したダイナタップ落槍衝撃強さ ＦＣ：インチ数で表したフローチャネル ＨＤＴ：２６４ｐｓｉの負荷における°Ｆで表した加熱歪み温度 表３ 試 料 １３ １４ １５ １６ １７ １８ ＰＰＥ１ 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 ＰＥＴ 41 41 41 37 37 37 ＰＣ２ 12 12 12 12 12 12 ガラス 27.7 27.7 27.7 27.7 29.4 31 ＨＩＰＳ 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 ＩＭ 4 4 4 4 4 4 タルク 0.1 0.1 0.1 -- -- -- ＰＴＦＥ 0.1 0.1 0.1 -- -- -- ＺｎＳｔ -- -- -- 0.2 0.2 0.2 ＦＰ -- 5 10 -- 5 10 ＡＤＤＳ 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 ＴＥＮ．ＳＴＲ． 18.3 17.5 17.9 17.6 17.7 -- ＴＥ 7.1 6.8 6.6 6.3 6 -- ＦＳ 26 20.1 23.8 25.1 23.6 -- ＦＭ 1 0.9 0.9 1.0 1.0 -- ＮＩ 1.7 1.5 1.4 1.6 1.4 -- Ｕ−ＮＩ 10.2 10 9.3 11.2 8.8 -- ＤＹＮ 71 63 55 63 62 -- ＦＣ 22 31 34 ガス ガス ガス ＨＤＴ 259 265 260 208 210 -- 注： ＴＥＮ．ＳＴＲ．：Ｋｐｓｉで表した破断点引張強さ ＴＥ：％で表した破断点引張伸び ＦＳ：Ｋｐｓｉで表した曲げ強さ ＦＭ：１００×Ｋｐｓｉで表した曲げモジュラス ＮＩ：ｆｔ−ｌｂ／ｉｎで表したノッチ付きアイゾット衝撃強さ Ｕ−ＮＩ：ｆｔ−ｌｂｓで表したノッチなしアイゾット衝撃強さ ＤＹＮ：ｉｎ−ｌｂｓで表したダイナタップ落槍衝撃強さ ＦＣ：インチ数で表したフローチャネル ＨＤＴ：２６４ｐｓｉの負荷における°Ｆで表した加熱歪み温度
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 61/14 ＬＮＣ 69/00 ＬＰＮ 71/12 ＬＱＰ
Claims (11)
- 【請求項１】 つぎの成分： （ａ）ポリ（フェニレンエーテル）樹脂； （ｂ）ポリエステル樹脂； （ｃ）組成物の延性を有効に高めるに足る量のポリカー
ボネート樹脂； （ｄ）組成物の剛性を有効に高めるに足る量の少なくと
も一種の補強用充填剤；及び （ｅ）組成物の加熱歪み温度を有効に高めるに足る量の
非繊維質充填剤とポリ（テトラフルオルエチレン）樹脂
との組合わせ；を含んでなる組成物。 - 【請求項２】 非繊維質充填剤がタルク、クレー、雲
母、金属硫酸塩、炭酸カルシウム、ケイ酸塩及びそれら
の混合物からなる群から選んだものである請求項１記載
の組成物。 - 【請求項３】 非繊維質充填剤がタルクであり、しかも
タルクの量が組成物に少なくとも約２５０°Ｆの加熱歪
み温度を付与するに足るものである請求項２記載の組成
物。 - 【請求項４】 さらに組成物に少なくとも約１０％の流
動性の増加を与えるに足る流動性増大量のテルペン−フ
ェノール物質を含んでなる請求項１記載の組成物。 - 【請求項５】 テルペン−フェノール物質が約１：１を
超えるα−ピネン対フェノールの重量比及び約２１２°
Ｆより高い軟化点をもつα−ピネン及びフェノールの縮
合物を含んでなる請求項４記載の組成物。 - 【請求項６】 さらに少なくとも一種の耐衝撃性改良剤
を含んでなる請求項１記載の組成物。 - 【請求項７】 さらに少なくとも一種のアルケニル芳香
族化合物の非エラストマー型重合体を含んでなる請求項
１記載の組成物。 - 【請求項８】 つぎの成分： （ａ）少なくとも一種のポリ（フェニレンエーテル）樹
脂約１５−５０重量％； （ｂ）少なくとも一種のポリエステル樹脂約２０−８０
重量％；たゞしポリ（フェニレンエーテル）樹脂対ポリ
エステル樹脂の重量比は最大で約１．２：１である； （ｃ）実質的割合の芳香族ポリカーボネート単位を含み
かつポリスチレンに対するゲル透過クロマトグラフィー
によって測定して少なくとも約４０，０００の重量平均
分子量をもつ少なくとも一種の重合体又はそれとスチレ
ン単独重合体との配合物約３−５０重量％； （ｄ）少なくとも一種の補強用充填剤約５−６０重量
％； （ｅ）タルク、クレー、雲母、金属硫酸塩、炭酸カルシ
ウム、ケイ酸塩及びそれらの混合物からなる群から選ん
だ非繊維質充填剤及びポリ（テトラフルオルエチレン）
樹脂の重量比約１：４ないし約４：１の混合物約０．０
５−５重量％； （ｆ）随意成分として約２０重量％までのテルペン−フ
ェノール物質； （ｇ）随意成分として約１５重量％までの少なくとも一
種の耐衝撃性改良剤； （ｈ）随意成分として約２０重量％までの少なくとも一
種のアルケニル芳香族化合物の非エラストマー型重合
体；及び （ｉ）随意成分として約２重量％までの立体障害型フェ
ノール、チオ化合物及び脂肪酸アミドからなる群から選
んだ少なくとも一種の添加剤を含んでなる添加剤パッケ
ージ；たゞしすべての重量％は組成物の全重量に基づく
ものとする；を含んでなる組成物。 - 【請求項９】 成分（ｅ）の混合物がタルク及びポリ
（テトラフルオルエチレン）樹脂の約１：１重量比の混
合物からなりかつそれが組成物の全重量に基づいて約
０．２重量％の量で存在する請求項８記載の組成物。 - 【請求項１０】 テルペン−フェノール物質が約１：１
を超えるα−ピネン対フェノールの重量比及び約２１２
°Ｆより高い軟化点をもつα−ピネン及びフェノールの
縮合物を含んでなりかつ該組成物が該テルペン−フェノ
ール物質を含まない当該組成物と比較して少なくとも約
１０％増加した流動性をもつ請求項９記載の組成物。 - 【請求項１１】 つぎの工程： （ｉ）ポリ（フェニレンエーテル）樹脂；ポリエステル
樹脂；ポリカーボネート樹脂；非繊維質充填剤とポリ
（テトラフルオルエチレン）樹脂との混合物；随意成分
として少なくとも一種の耐衝撃性改良剤；随意成分とし
て少なくとも一種のアルケニル芳香族化合物の非エラス
トマー型重合体；及び随意成分としてテルペン−フェノ
ール物質を混合して混合物を形成し； （ii）この混合物を真空ガス抜きし；そして (iii) この混合物に補強用充填剤を混合する；工程を含
んでなる組成物の製造法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/299721 | 1994-09-01 | ||
| US08/299,721 US5489640A (en) | 1994-09-01 | 1994-09-01 | Compositions of poly(phenylene ether) and polyester resins, which exhibit improved heat resistance and flow |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08199051A true JPH08199051A (ja) | 1996-08-06 |
Family
ID=23156004
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7221302A Withdrawn JPH08199051A (ja) | 1994-09-01 | 1995-08-30 | 改善された耐熱性及び流動性を示すポリ（フェニレンエーテル）樹脂及びポリエステル樹脂の組成物 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5489640A (ja) |
| EP (1) | EP0699714A2 (ja) |
| JP (1) | JPH08199051A (ja) |
| KR (1) | KR960010775A (ja) |
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