JPH0822799B2

JPH0822799B2 - 酸化物単結晶の製造方法

Info

Publication number: JPH0822799B2
Application number: JP657990A
Authority: JP
Inventors: 明博高橋; 周平豊田; 武志大渕; 淳奥村
Original assignee: NGK Insulators Ltd
Current assignee: NGK Insulators Ltd
Priority date: 1990-01-16
Filing date: 1990-01-16
Publication date: 1996-03-06
Anticipated expiration: 2011-03-06
Also published as: JPH03215386A

Description

【発明の詳細な説明】（技術分野）本発明は、LiNbO₃,LiTaO₃等の酸化物単結晶を製造す
る方法に係り、特にそのような酸化物単結晶を引上げ法
にて製造する方法に関するものである。

（背景技術）従来から、この種の酸化物単結晶の製造手法として、
各種の方法が知られているが、そのうちの一つである引
上げ法（チョクラルスキー法）は、ルツボ内の融液か
ら、目的とする酸化物単結晶を育成しつつ引き上げるも
のであり、大口径で、良質な酸化物単結晶を製造し得る
手法として実用に供されている。

ところで、かかる引上げ法にて良質な単結晶を育成す
るためには、単結晶の固液界面を制御することが重要で
あり、このために、従来から、融液を収容するルツボを
加熱するためのワークコイルを移動させたり、ルツボと
単結晶の相対的な回転数や引上げ速度を遅くする等し
て、単結晶の育成が行なわれている。良質な単結晶を育
成するためには固液界面形状が平坦であることが望まし
いと言われているからである。そのような固液界面形状
が平坦でないと、引上げ育成した単結晶内にクラックや
気泡等の巨視的欠陥が出現するようになるのである。

しかしながら、このような従来から提案されている条
件変更だけでは、引上げ法における単結晶の良好な固液
界面制御は困難であり、従って良質な単結晶が得られな
いという問題点があった。

（解決課題）ここにおいて、本発明は、かかる事情を背景にして為
されたものであって、その課題とするところは、引上げ
法において、酸化物単結晶引上げ時の融液固液界面の形
状を効果的に制御し得る手法を提供することにある。

（解決手段）そして、本発明は、かかる課題解決のために、酸化物
単結晶を引上げ法にてルツボ内の融液から育成するに際
し、引上げ単結晶の結晶径とルツボ内径との比を0.65以
上、0.75以下として育成を行なうことを特徴とする酸化
物単結晶の製造方法を、その要旨とするものである。

（具体的構成・作用）要するに、引上げ法における酸化物単結晶の引上げに
際し、固液界面形状が結晶の回転数等に依存することは
従来から知られているが、本発明者らが種々検討した結
果、かかる固液界面形状が、引上げ結晶と引上げに用い
られる融解用ルツボの内径（直径）との比（結晶径／ル
ツボ径）に依存することが見い出されたのであり、そし
て本発明は、そのような知見に基づいて完成されたもの
である。

すなわち、第１図に引上げ法の一例が概略的に示され
ているが、そのような引上げ法において、結晶径（Ｌ）
／ルツボ径（φ）の比が大きくなるに従い、結晶の固液
界面形状は下方に凸なる形状となるのであり、本発明に
おいては、かかるL/φの比が0.65〜0.75となるように結
晶の育成を行なうようにしたものであり、これによって
固液界面形状が平坦かやや下凸となるようにして、結晶
性を改善せしめ、以て結晶欠陥の発生を抑制して、得ら
れる単結晶の品質を向上せしめたのである。

なお、本発明は、引上げ法として公知の各種の手法の
何れに対しても適用され得、それによって、かかる引上
げ法にて製造されるLiNbO₃,LiTaO₃等の酸化物単結晶を
有利に与えるものである。

例えば、第１図に概略的に示される引上げ法において
は高周波誘導加熱炉が用いられ、そのワークコイル（誘
導コイル）２にて、ルツボ４が加熱せしめられるように
なっている。そして、ルツボ４内には、目的とする単結
晶を与える酸化物の融液６が収容されており、この融液
６に対して公知の如く種結晶にて種付けが行なわれ、そ
の種結晶から結晶を成長させつつ、その育成された単結
晶８が融液６から漸次引き上げられるのである。なお、
このような結晶８の育成に際しては、従来と同様に、単
結晶８がその軸回りに回転せしめられたり、ルツボ４が
回転せしめられたりして、単結晶８とルツボ４との相対
的な回転が行なわれる。また、単結晶８の結晶径（Ｌ）
の制御は、公知の結晶径自動制御装置（ADC）等を用い
て行なわれることとなる。この結晶径自動制御装置（AD
C）は、成長した単結晶８の重量測定から結晶径（Ｌ）
の計測を行ない、ワークコイル２等による加熱量を制御
することによって、育成される単結晶８が目的とする結
晶径（Ｌ）となるようにするものである。

本発明は、かくの如き引上げ法において、結晶径
（Ｌ）／ルツボ径（φ）の比が0.65〜0.75となるように
単結晶８を育成するものであり、それによって、第２図
に示される如き、テール部が平坦かやや下凸となる外形
形状を呈する単結晶８が得られることとなるのである。
なお、かかるL/φが0.65未満であると、固液界面の形状
比（a/L）が−0.05よりも小さな値となって、界面形状
が凹（上凸）状となり、結晶性が悪化するようになるの
であり、一方、L/φが0.75を越えるようになると、界面
形状は下凸であるものの、結晶性が悪くなり、得られる
単結晶８の品質を向上せしめることが困難となる。

（実施例）以下に、本発明の代表的な実施例を示し、本発明を更
に具体的に明らかにすることとするが、本発明が、その
ような実施例の記載によって、何等の制約をも受けるも
のでないことは、言うまでもないところである。

先ず、120mmφの白金ルツボにLiNbO₃焼結体を入れ、
高周波誘導加熱により、1300℃に加熱して溶融せしめ、
そして種付けした後、結晶肩部を育成し、引上げ速度:3
mm/hr、結晶の回転数:8rpm、ルツボの回転数:0rpmなる
条件下において、結晶径を下記第１表の如く設定して結
晶径自動制御装置（ADC）にて制御しつつ、LiNbO₃単結
晶を成長させた。そして、引上げ後、得られた単結晶を
切断し、その界面形状（a/L）を観察して、その結果
を、下記第１表に示した。また、150mmφのルツボを用
いて、上記と同様にしてLiNbO₃単結晶を育成した結果
も、下記第１表に併わせて示した。更に、この第１表の
結果を、第３図に示した。

かかる第１表並びに第３図の結果より、L/φを0.65以
上とすることにより、固液界面が平坦化乃至は下凸状化
することが判った。

また、かくして得られた各種のLiNbO₃単結晶につい
て、結晶欠陥の測定をそれぞれ行なったところ、結晶径
／ルツボ径（L/φ）が0.65〜0.75の場合において、固液
界面形状（a/L）が−0.05〜0.10となり、結晶欠陥の少
ない、良好な結晶が得られることが判った。

なお、結晶欠陥の良否は、それぞれの単結晶から0.5m
mの厚さのウエハを切り出し、Ｘ線トポグラフによって
測定した写真より、判定した。即ち、ウエハ内を7mm角
の桝目に区切り、その桝目の欠陥の有無を測定し、全測
定桝目に対する欠陥の存在する桝目の比を取り、０〜10
％のものを良好：○とし、また10〜20％のものを中程
度：△とし、更に欠陥割合が20％以上のものは不良：×
とした。結果を、下記第１表に併わせ示した。

（発明の効果）以上の説明から明らかなように、本発明によれば、酸
化物単結晶の引上げ法による製造において、任意に固液
界面形状を制御することが出来ることとなり、以て有効
な固液界面形状での育成によって、高品質な単結晶を有
利に得ることが出来ることとなったのである。

【図面の簡単な説明】

第１図は、単結晶引上げ装置の一例を概略的に示す説明
図であり、第２図は、そのような引上げ装置によって製
造される単結晶の一例を示す外形図であり、第３図は、
実施例において得られた各種結晶径／ルツボ径（L/φ）
に対する固液界面形状（a/L）の結果を示すグラフであ
る。 2:ワークコイル、4:ルツボ 6:融液、8:単結晶

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】酸化物単結晶を引上げ法にてルツボ内の融
液から育成するに際し、引上げ単結晶の結晶径とルツボ
内径との比を0.65以上、0.75以下として育成を行なうこ
とを特徴とする酸化物単結晶の製造方法。
【請求項２】前記酸化物単結晶がLiNbO₃である請求項
（１）記載の製造方法。