JPH08325332A - エチレン・α−オレフィン共重合体 - Google Patents
エチレン・α−オレフィン共重合体Info
- Publication number
- JPH08325332A JPH08325332A JP15710395A JP15710395A JPH08325332A JP H08325332 A JPH08325332 A JP H08325332A JP 15710395 A JP15710395 A JP 15710395A JP 15710395 A JP15710395 A JP 15710395A JP H08325332 A JPH08325332 A JP H08325332A
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- zirconium
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 エチレン・α−オレフィン共重合体を提供す
ること。 【構成】 (Ａ)メルトフローレイトが０．０１ないし２
００ｇ／１０ｍｉｎ、(Ｂ)密度が０．８８０ないし０．
９６０ｇ／ｃｍ3、(Ｃ)昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）に
より測定される溶出ピークが２個以上あり，その内少な
くとも１個の溶出ピーク温度が９５℃以上であり，かつ
少なくとも１個の溶出ピーク温度が９０℃以下の範囲に
あり、(Ｄ)ダイスエルレシオが１．５以上、(Ｅ)ｎ値が
１．４０以上、(Ｆ)ＧＰＣより測定したＭｗ／Ｍｎが
５．０以上であるエチレン・α−オレフィン共重合体。
ること。 【構成】 (Ａ)メルトフローレイトが０．０１ないし２
００ｇ／１０ｍｉｎ、(Ｂ)密度が０．８８０ないし０．
９６０ｇ／ｃｍ3、(Ｃ)昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）に
より測定される溶出ピークが２個以上あり，その内少な
くとも１個の溶出ピーク温度が９５℃以上であり，かつ
少なくとも１個の溶出ピーク温度が９０℃以下の範囲に
あり、(Ｄ)ダイスエルレシオが１．５以上、(Ｅ)ｎ値が
１．４０以上、(Ｆ)ＧＰＣより測定したＭｗ／Ｍｎが
５．０以上であるエチレン・α−オレフィン共重合体。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は，分子量分布が広く，加
工性に優れたエチレン・α−オレフィン共重合体に関す
る。さらに詳しくは，中空成形，射出成形，インフレー
ション成形などに適した，分子量分布が広く，ｎ値が大
きく，溶融張力の大きく，ダイスエルレシオの大きく，
組成分布の狭いエチレン・α−オレフィン共重合体に関
する。
工性に優れたエチレン・α−オレフィン共重合体に関す
る。さらに詳しくは，中空成形，射出成形，インフレー
ション成形などに適した，分子量分布が広く，ｎ値が大
きく，溶融張力の大きく，ダイスエルレシオの大きく，
組成分布の狭いエチレン・α−オレフィン共重合体に関
する。
【０００２】
【従来の技術】エチレン・α−オレフィン共重合体は各
種の成形体樹脂として広く用いられている。なかでも中
空成形やインフレイション成形用の樹脂としては，分子
量が比較的高く，溶融張力が大きく，ダイスエルレシオ
が大きいことが望まれる。一方射出成形用樹脂として
は，分子量は比較的低く，ｎ値が大きいことが望まれ
る。いずれの用途においても組成分布は狭いほうが強度
が高くなるので望ましい。
種の成形体樹脂として広く用いられている。なかでも中
空成形やインフレイション成形用の樹脂としては，分子
量が比較的高く，溶融張力が大きく，ダイスエルレシオ
が大きいことが望まれる。一方射出成形用樹脂として
は，分子量は比較的低く，ｎ値が大きいことが望まれ
る。いずれの用途においても組成分布は狭いほうが強度
が高くなるので望ましい。
【０００３】従来，エチレン・α−オレフィン共重合体
を製造するには，一般にチタニウムまたはバナジウム化
合物と有機アルミニウム化合物からなるオレフィン重合
用触媒，いわゆるチーグラー触媒が使用されてきた。こ
の触媒を用いて，重合条件を選択することによって，溶
融張力が大きく，ダイスエルレシオが大きく，ｎ値が大
きいエチレン・α−オレフィン共重合体を得ることは可
能であるが，組成分布の狭いポリマーを得ることはでき
なかった。一方組成分布に注目すれば，最近ジルコニウ
ム化合物およびアルミノキサンからなる触媒，いわゆる
カミンスキー触媒が提案されている。この触媒を用い
て，組成分布の狭いエチレン・α−オレフィン共重合体
を得ることは可能であるが，同時に分子量分布も狭くな
り，ｎ値も小さくなって加工性に欠点がある。
を製造するには，一般にチタニウムまたはバナジウム化
合物と有機アルミニウム化合物からなるオレフィン重合
用触媒，いわゆるチーグラー触媒が使用されてきた。こ
の触媒を用いて，重合条件を選択することによって，溶
融張力が大きく，ダイスエルレシオが大きく，ｎ値が大
きいエチレン・α−オレフィン共重合体を得ることは可
能であるが，組成分布の狭いポリマーを得ることはでき
なかった。一方組成分布に注目すれば，最近ジルコニウ
ム化合物およびアルミノキサンからなる触媒，いわゆる
カミンスキー触媒が提案されている。この触媒を用い
て，組成分布の狭いエチレン・α−オレフィン共重合体
を得ることは可能であるが，同時に分子量分布も狭くな
り，ｎ値も小さくなって加工性に欠点がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記従来技術
の問題点を解決し，分子量分布が広く，溶融張力が大き
く，ダイスエルレシオが大きく，ｎ値が大きく，かつ組
成分布の狭いエチレン・α−オレフィン共重合体を提供
することを目的として鋭意研究の結果、本発明に到達し
たものである。
の問題点を解決し，分子量分布が広く，溶融張力が大き
く，ダイスエルレシオが大きく，ｎ値が大きく，かつ組
成分布の狭いエチレン・α−オレフィン共重合体を提供
することを目的として鋭意研究の結果、本発明に到達し
たものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】すなわち，本発明は，エ
チレンと炭素数３〜２０のα−オレフィン共重合体であ
って， (Ａ)メルトフローレイトが０．０１ないし２００ｇ／１
０ｍｉｎ (Ｂ)密度が０．８８０ないし０．９６０ｇ／ｃｍ3 (Ｃ)昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）により測定される溶出
ピークが２個以上あり，その内少なくとも１個の溶出ピ
ーク温度が９５℃以上であり，かつ少なくとも１個の溶
出ピーク温度が９０℃以下の範囲にある (Ｄ)ダイスエルレシオが１．５以上 (Ｅ)ｎ値が１．４０以上 (Ｆ)ＧＰＣより測定したＭｗ／Ｍｎが５．０以上 であることを特徴とするエチレン・α−オレフィン共重
合体に関する。本発明のエチレン・α−オレフィン共重
合体を用いることにより，中空成形，インフレーション
成形および射出成形等において，加工性に優れまた性能
の優れた成形品を得ることができる。
チレンと炭素数３〜２０のα−オレフィン共重合体であ
って， (Ａ)メルトフローレイトが０．０１ないし２００ｇ／１
０ｍｉｎ (Ｂ)密度が０．８８０ないし０．９６０ｇ／ｃｍ3 (Ｃ)昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）により測定される溶出
ピークが２個以上あり，その内少なくとも１個の溶出ピ
ーク温度が９５℃以上であり，かつ少なくとも１個の溶
出ピーク温度が９０℃以下の範囲にある (Ｄ)ダイスエルレシオが１．５以上 (Ｅ)ｎ値が１．４０以上 (Ｆ)ＧＰＣより測定したＭｗ／Ｍｎが５．０以上 であることを特徴とするエチレン・α−オレフィン共重
合体に関する。本発明のエチレン・α−オレフィン共重
合体を用いることにより，中空成形，インフレーション
成形および射出成形等において，加工性に優れまた性能
の優れた成形品を得ることができる。
【０００６】以下，本発明を具体的に説明する。本発明
のエチレン・α−オレフィン共重合体は，メルトフロー
レイト（ＭＦＲ）が０．０１ないし２００ｇ／１０ｍｉ
ｎ，好ましくは０．０２ないし１００ｇ／１０ｍｉｎ，
更に好ましくは０．０３ないし５０ｇ／１０ｍｉｎであ
る。なおメルトフローレイトは，ＪＩＳ Ｋ−６７６０
（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）に従って測定した。
のエチレン・α−オレフィン共重合体は，メルトフロー
レイト（ＭＦＲ）が０．０１ないし２００ｇ／１０ｍｉ
ｎ，好ましくは０．０２ないし１００ｇ／１０ｍｉｎ，
更に好ましくは０．０３ないし５０ｇ／１０ｍｉｎであ
る。なおメルトフローレイトは，ＪＩＳ Ｋ−６７６０
（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）に従って測定した。
【０００７】本発明のエチレン・α−オレフィン共重合
体は，密度が０．８８０ないし０．９６０ｇ／ｃｍ3，
好ましくは０．８９０ないし０．９５０ｇ／ｃｍ3，さ
らに好ましくは０．９００ないし０．９４０ｇ／ｃｍ3
である。なお密度は１９０℃における２．１６ｋｇ荷重
でのＭＦＲ測定時に得られるストランドを用い密度勾配
管で測定した。本発明のエチレン・α−オレフィン共重
合体は，昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）により測定される
溶出ピークが２個以上あり，少なくともその内２個の溶
出ピーク温度が９５℃以上および９０℃以下，好ましく
は１００℃以上および８５℃以下の範囲にある。なお昇
温溶出分別法（ＴＲＥＦ）の測定はポリマーサンプルを
ｏ−ジクロロベンゼンに１ｍｇ／ｍｌとなるように溶解
し，１４０℃から４℃／ｈの徐冷条件で冷却しガラスビ
ーズ上にポリマー層を結晶化させる。室温まで結晶化が
完了した後，ｏ−ジクロロベンゼンを１ｍｌ／ｍｉｎの
流速で流しながら１℃／ｍｉｎの速度で連続的に昇温し
溶出した成分を赤外分光法にて連続的に検出した。本発
明のエチレン・α−オレフィン共重合体は，ダイスウエ
ルレシオが１．５以上，好ましくは１．７以上，さらに
好ましくは２．０以上である。また、上限は特に限定さ
れないが、通常３．０程度である。なおダイスウエルレ
シオはＭＦＲと同じ装置を用い，ＭＦＲ測定時の押し出
し物の外径とオリフィス径との比で表した。ダイスウエ
ルレシオが１．５より小さい場合は，特に中空成形にお
ける成形加工性が低下し，本発明の目的を達成すること
ができない。本発明のエチレン・α−オレフィン共重合
体は，ｎ値が１．４０以上，好ましくは１．４５以上，
さらに好ましくは１．５０以上である。また、上限は特
に限定されないが、通常４．０程度である。ｎ値が１．
４０より小さい場合は中空成形，インフレーション成形
および射出成形などにおける成形加工性が低下し，本発
明の目的を達成することができない。なおｎ値は島津製
フローテスター（ＣＦＴ−５００）を使用し、１７０℃
で試料に種々の荷重を加え、直径２．０±０．０１ｍ
ｍ、長さ４０．０±０．０１ｍｍダイより押し出し、下
式によりせん断応力に対するせん断速度勾配を計算しｎ
値とする。 γH：１５０ｋｇｆ／ｃｍ2の見かけのせん断速度 （ｓｅｃ-1） γL：１５０ｋｇｆ／ｃｍ2の見かけのせん断速度 （ｓｅｃ-1） τ ：見かけのせん断応力 （ｄｙｎｅ／ｃｍ2） Ｑ ：流れ値 （ｍｌ／ｓｅｃ） Ｐ ：荷重 （ｋｇ） 本発明のエチレン・α−オレフィン共重合体は，ＧＰＣ
より測定したＭｗ／Ｍｎが５．０以上，好ましくは６．
０以上，さらに好ましくは７．０以上である。また、上
限は特に限定されないが、通常５０程度である。Ｍｗ／
Ｍｎが５．０より小さい場合は成形加工性が低下し，本
発明の目的を達成することができない。
体は，密度が０．８８０ないし０．９６０ｇ／ｃｍ3，
好ましくは０．８９０ないし０．９５０ｇ／ｃｍ3，さ
らに好ましくは０．９００ないし０．９４０ｇ／ｃｍ3
である。なお密度は１９０℃における２．１６ｋｇ荷重
でのＭＦＲ測定時に得られるストランドを用い密度勾配
管で測定した。本発明のエチレン・α−オレフィン共重
合体は，昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）により測定される
溶出ピークが２個以上あり，少なくともその内２個の溶
出ピーク温度が９５℃以上および９０℃以下，好ましく
は１００℃以上および８５℃以下の範囲にある。なお昇
温溶出分別法（ＴＲＥＦ）の測定はポリマーサンプルを
ｏ−ジクロロベンゼンに１ｍｇ／ｍｌとなるように溶解
し，１４０℃から４℃／ｈの徐冷条件で冷却しガラスビ
ーズ上にポリマー層を結晶化させる。室温まで結晶化が
完了した後，ｏ−ジクロロベンゼンを１ｍｌ／ｍｉｎの
流速で流しながら１℃／ｍｉｎの速度で連続的に昇温し
溶出した成分を赤外分光法にて連続的に検出した。本発
明のエチレン・α−オレフィン共重合体は，ダイスウエ
ルレシオが１．５以上，好ましくは１．７以上，さらに
好ましくは２．０以上である。また、上限は特に限定さ
れないが、通常３．０程度である。なおダイスウエルレ
シオはＭＦＲと同じ装置を用い，ＭＦＲ測定時の押し出
し物の外径とオリフィス径との比で表した。ダイスウエ
ルレシオが１．５より小さい場合は，特に中空成形にお
ける成形加工性が低下し，本発明の目的を達成すること
ができない。本発明のエチレン・α−オレフィン共重合
体は，ｎ値が１．４０以上，好ましくは１．４５以上，
さらに好ましくは１．５０以上である。また、上限は特
に限定されないが、通常４．０程度である。ｎ値が１．
４０より小さい場合は中空成形，インフレーション成形
および射出成形などにおける成形加工性が低下し，本発
明の目的を達成することができない。なおｎ値は島津製
フローテスター（ＣＦＴ−５００）を使用し、１７０℃
で試料に種々の荷重を加え、直径２．０±０．０１ｍ
ｍ、長さ４０．０±０．０１ｍｍダイより押し出し、下
式によりせん断応力に対するせん断速度勾配を計算しｎ
値とする。 γH：１５０ｋｇｆ／ｃｍ2の見かけのせん断速度 （ｓｅｃ-1） γL：１５０ｋｇｆ／ｃｍ2の見かけのせん断速度 （ｓｅｃ-1） τ ：見かけのせん断応力 （ｄｙｎｅ／ｃｍ2） Ｑ ：流れ値 （ｍｌ／ｓｅｃ） Ｐ ：荷重 （ｋｇ） 本発明のエチレン・α−オレフィン共重合体は，ＧＰＣ
より測定したＭｗ／Ｍｎが５．０以上，好ましくは６．
０以上，さらに好ましくは７．０以上である。また、上
限は特に限定されないが、通常５０程度である。Ｍｗ／
Ｍｎが５．０より小さい場合は成形加工性が低下し，本
発明の目的を達成することができない。
【０００８】上記のような本発明のエチレン・α−オレ
フィン共重合体は，特にその製造方法は限定されなく、
任意の製造方法により得ることができるが、好適な方法
としては、以下の各種触媒の存在下，エチレンとα−オ
レフィンとを共重合させることにより製造することがで
きる。 触媒Ａ： （１）ケイ素酸化物および／またはアルミニウム酸化物
と （２）一般式 Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q
で表される化合物 （式中、Ｒ1 ，Ｒ2 は個別に炭素数１〜２４の炭化水素
基、Ｘ1 はハロゲン原子または水素原子、Ｍｅ1はＴ
ｉ、Ｚｒ又はＨｆを示し、p は０≦p ≦４、q は０≦q
≦４、p ＋q は０≦p ＋q ≦４である）とを接触反応さ
せた後， （３）一般式 Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n
で表される化合物 （式中、Ｒ3，Ｒ4 は個別に炭素数１〜２４の炭化水素
基、Ｘ2 はハロゲン原子または水素原子、Ｍｅ2 は周期
律表第Ｉ〜III 族元素、z はＭｅ2 の価数を示し、m は
０≦m ≦ｚ、n は０≦n ≦ｚで、しかも１≦m ＋n ≦ｚ
である）、および （４）環状で共役二重結合を２個以上持つ有機化合物 を接触反応させ，その後 （５）Ａｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む変性有機アルミニウム
化合物 を接触させることにより得られる触媒 触媒Ｂ：上記触媒Ａにおいて、成分（２）〜（４）を接
触反応させ，次に成分（５）を接触反応させ，最後に成
分（１）と接触させることにより得られる触媒。 触媒Ｃ：上記触媒Ａにおいて、成分（１）と（５）を接
触反応させ，次に成分（２），（３），（４）を順次接
触反応させることにより得られる触媒、など。
フィン共重合体は，特にその製造方法は限定されなく、
任意の製造方法により得ることができるが、好適な方法
としては、以下の各種触媒の存在下，エチレンとα−オ
レフィンとを共重合させることにより製造することがで
きる。 触媒Ａ： （１）ケイ素酸化物および／またはアルミニウム酸化物
と （２）一般式 Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q
で表される化合物 （式中、Ｒ1 ，Ｒ2 は個別に炭素数１〜２４の炭化水素
基、Ｘ1 はハロゲン原子または水素原子、Ｍｅ1はＴ
ｉ、Ｚｒ又はＨｆを示し、p は０≦p ≦４、q は０≦q
≦４、p ＋q は０≦p ＋q ≦４である）とを接触反応さ
せた後， （３）一般式 Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n
で表される化合物 （式中、Ｒ3，Ｒ4 は個別に炭素数１〜２４の炭化水素
基、Ｘ2 はハロゲン原子または水素原子、Ｍｅ2 は周期
律表第Ｉ〜III 族元素、z はＭｅ2 の価数を示し、m は
０≦m ≦ｚ、n は０≦n ≦ｚで、しかも１≦m ＋n ≦ｚ
である）、および （４）環状で共役二重結合を２個以上持つ有機化合物 を接触反応させ，その後 （５）Ａｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む変性有機アルミニウム
化合物 を接触させることにより得られる触媒 触媒Ｂ：上記触媒Ａにおいて、成分（２）〜（４）を接
触反応させ，次に成分（５）を接触反応させ，最後に成
分（１）と接触させることにより得られる触媒。 触媒Ｃ：上記触媒Ａにおいて、成分（１）と（５）を接
触反応させ，次に成分（２），（３），（４）を順次接
触反応させることにより得られる触媒、など。
【０００９】本発明において成分（１）として用いられ
るケイ素酸化物とはシリカもしくはケイ素と周期律表Ｉ
〜VIII族の少なくとも一種の他の金属との複酸化物であ
る。本発明において成分（１）として用いられるアルミ
ニウム酸化物とはアルミナもしくはアルミニウムと周期
律表Ｉ〜VIII族の少なくとも−種の他の金属との複酸化
物である。ケイ素またはアルミニウムと周期律表Ｉ〜VI
II族の少なくとも−種の他の金属との複酸化物の代表的
なものとしてはＡl2Ｏ3・ＭｇＯ、Ａl2Ｏ3・ＣａＯ、Ａ
l2Ｏ3・ＳｉＯ2、Ａl2Ｏ3・ＭｇＯ・ＣａＯ、Ａl2Ｏ3・
ＭｇＯ・ＳｉＯ2、Ａl2Ｏ3・ＣｕＯ、Ａl2Ｏ3・Ｆｅ2Ｏ
3、Ａl2Ｏ3・ＮｉＯ、ＳｉＯ2・ＭｇＯなどの天然また
は合成の各種複酸化物を例示する事ができる。ここで上
記の式は分子式ではなく、組織のみを表すものであっ
て、本発明において用いられる複酸化物の構造および成
分比率は特に限定されるものではない。なお、当然のこ
とながら、本発明において用いるケイ素酸化物および／
またはアルミニウム酸化物は少量の水分を吸収していて
も差しつかえなく、また少量の不純物を含有していても
支障なく使用できる。また、これらのケイ素酸化物およ
び／またはアルミニウム酸化物の性状は、本発明の目的
を損なわない限り特に限定されないが、好ましくは粒径
が１〜２００μｍ、細孔容積が０．３ｍｌ／ｇ以上、表
面積が５０ｍ2／ｇ以上のシリカが望ましい。また使用
するにあたって予め２００〜８００℃で常法により焼成
処理を施すことが望ましい。
るケイ素酸化物とはシリカもしくはケイ素と周期律表Ｉ
〜VIII族の少なくとも一種の他の金属との複酸化物であ
る。本発明において成分（１）として用いられるアルミ
ニウム酸化物とはアルミナもしくはアルミニウムと周期
律表Ｉ〜VIII族の少なくとも−種の他の金属との複酸化
物である。ケイ素またはアルミニウムと周期律表Ｉ〜VI
II族の少なくとも−種の他の金属との複酸化物の代表的
なものとしてはＡl2Ｏ3・ＭｇＯ、Ａl2Ｏ3・ＣａＯ、Ａ
l2Ｏ3・ＳｉＯ2、Ａl2Ｏ3・ＭｇＯ・ＣａＯ、Ａl2Ｏ3・
ＭｇＯ・ＳｉＯ2、Ａl2Ｏ3・ＣｕＯ、Ａl2Ｏ3・Ｆｅ2Ｏ
3、Ａl2Ｏ3・ＮｉＯ、ＳｉＯ2・ＭｇＯなどの天然また
は合成の各種複酸化物を例示する事ができる。ここで上
記の式は分子式ではなく、組織のみを表すものであっ
て、本発明において用いられる複酸化物の構造および成
分比率は特に限定されるものではない。なお、当然のこ
とながら、本発明において用いるケイ素酸化物および／
またはアルミニウム酸化物は少量の水分を吸収していて
も差しつかえなく、また少量の不純物を含有していても
支障なく使用できる。また、これらのケイ素酸化物およ
び／またはアルミニウム酸化物の性状は、本発明の目的
を損なわない限り特に限定されないが、好ましくは粒径
が１〜２００μｍ、細孔容積が０．３ｍｌ／ｇ以上、表
面積が５０ｍ2／ｇ以上のシリカが望ましい。また使用
するにあたって予め２００〜８００℃で常法により焼成
処理を施すことが望ましい。
【００１０】本発明で用いられる成分（２） は、下記
の一般式で表される。 一般式 Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q 式中、Ｒ1 、Ｒ2 は個別に炭素数１〜24、好ましくは１
〜12、さらに好ましくは１〜８の炭化水素基を示す。こ
れには、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピ
ル基、シクロプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ
ｅｒｔ−ブチル基、シクロブチル基、ペンチル基、イソ
ペンチル基、ネオペンチル基、シクロペンチル基、ヘキ
シル基、イソヘキシル基、シクロヘキシル基、ヘプチル
基、オクチル基などのアルキル基、ビニル基、アリル基
などのアルケニル基、フェニル基、トリル基、キシリル
基、メシチル基、インデニル基、ナフチル基などのアリ
ール基、ベンジル基、トリチル基、フェネチル基、スチ
リル基、ベンズヒドリル基、フェニルブチル基、フェニ
ルプロピル基、ネオフィル基などのアラルキル基などが
挙げられる。これらは分岐があっても良い。成分(１)
が２つ以上のＲ1 又はＲ2 を有する場合、それらの炭化
水素残基は同一であっても、相違していても差し支えな
い。Ｘ1 はフッ素、ヨウ素、塩素又は臭素のハロゲン原
子または水素原子、Ｍｅ1 はＺｒ、Ｔｉ又はＨｆを示
し、好ましくはＺｒである。p 及びq はそれぞれ０≦p
≦４、０≦q ≦４、０≦p ＋q ≦４あり、好ましくは０
＜p ＋q ≦４である。成分(1) として使用できる化合物
の具体例を摘記すると、テトラメチルジルコニウム、テ
トラエチルジルコニウム、テトラプロピルジルコニウ
ム、テトラn-ブチルジルコニウム、テトラペンチルジル
コニウム、テトラフェニルジルコニウム、テトラトリル
ジルコニウム、テトラベンジルジルコニウム、テトラメ
トキシジルコニウム、テトラエトキシジルコニウム、テ
トラプロポキシジルコニウム、テトラブトキシジルコニ
ウム、テトラフェノキシジルコニウム、テトラトリルオ
キシジルコニウム、テトラペンチルオキシジルコニウ
ム、テトラベンジルオキシジルコニウム、テトラアリル
ジルコニウム、テトラネオフィルジルコニウム、トリメ
チルモノクロロジルコニウム、トリエチルモノクロロジ
ルコニウム、トリプロピルモノクロロジルコニウム、ト
リn-ブチルモノクロロジルコニウム、トリベンジルモノ
クロロジルコニウム、ジメチルジクロロジルコニウム、
ジエチルジクロロジルコニウム、ジn-ブチルジクロロジ
ルコニウム、ジベンジルジクロロジルコニウム、モノメ
チルトリクロロジルコニウム、モノエチルトリクロロジ
ルコニウム、モノn-ブチルトリクロロジルコニウム、モ
ノベンジルトリクロロジルコニウム、テトラクロロジル
コニウム、トリメトキシモノクロロジルコニウム、ジメ
トキシジクロロジルコニウム、モノメトキシトリクロロ
ジルコニウム、テトラエトキシジルコニウム、トリエト
キシモノクロロジルコニウム、ジエトキシジクロロジル
コニウム、モノエトキシトリクロロジルコニウム、テト
ライソプロポキシジルコニウム、トリイソプロポキシモ
ノクロロジルコニウム、ジイソプロポキシジクロロジル
コニウム、モノイソプロポキシトリクロロジルコニウ
ム、テトラn-ブトキシジルコニウム、トリn-ブトキシモ
ノクロロジルコニウム、ジn-ブトキシジクロロジルコニ
ウム、モノn-ブトキシトリクロロジルコニウム、テトラ
ペントキシジルコニウム、．トリペントキシモノクロロ
ジルコニウム、ジペントキシジクロロジルコニウム、モ
ノペントキシトリクロロジルコニウム、テトラフェノキ
シジルコニウム、トリフェノキシモノクロロジルコニウ
ム、ジフェノキシジクロロジルコニウム、モノフェノキ
シトリクロロジルコニウム、テトラトリルオキシルコニ
ウム、トリトリルオキシモノクロロジルコニウム、ジト
リルオキシジクロロジルコニウム、モノトリルオキシト
リクロロジルコニウム、テトラベンジルオキシジルコニ
ウム、トリベンジルオキシモノクロロジルコニウム、ジ
ベンジルオキシジクロロジルコニウム、モノベンジルオ
キシトリクロロジルコニウム、トリメチルモノブロモジ
ルコニウム、トリエチルモノブロモジルコニウム、トリ
プロピルモノブロモジルコニウム、トリ-n- ブチルモノ
ブロモジルコニウム、トリベンジルモノブロモジルコニ
ウム、ジメチルジブロモジルコニウム、ジエチルジブロ
モジルコニウム、ジn-ブチルジブロモジルコニウム、ジ
ベンジルジブロモジルコニウム、モノメチルトリブロモ
ジルコニウム、モノエチルトリブロモジルコニウム、モ
ノn-ブチルトリブロモジルコニウム、モノベンジルトリ
ブロモジルコニウム、テトラブロモジルコニウム、トリ
メトキシモノブロモジルコニウム、ジメトキシジブロモ
ジルコニウム、モノメトキシトリブロモジルコニウム、
トリエトキシモノブロモジルコニウム、ジエトキシジブ
ロモジルコニウム、モノエトキシトリブロモジルコニウ
ム、トリイソプロポキシモノブロモジルコニウム、ジイ
ソプロポキシジブロモジルコニウム、モノイソプロポキ
シトリブロモジルコニウム、トリn-ブトキシモノブロモ
ジルコニウム、ジn-ブトキシジブロモジルコニウム、モ
ノn-ブトキシトリブロモジルコニウム、トリペントキシ
モノブロモジルコニウム、ジペントキシジブロモジルコ
ニウム、モノペントキシトリブロモジルコニウム、トリ
フェノキシモノブロモジルコニウム、ジフェノキシジブ
ロモジルコニウム、モノフェノキシトリブロモジルコニ
ウム、トリトリルオキシモノブロモジルコニウム、ジト
リルオキシジブロモジルコニウム、モノトリルオキシト
リブロモジルコニウム、トリベンジルオキシモノブロモ
ジルコニウム、ジベンジルオキシジブロモジルコニウ
ム、モノベンジルオキシトリブロモジルコニウム、トリ
メチルモノヨードジルコニウム、トリエチルモノヨード
ジルコニウム、トリプロピルモノヨードジルコニウム、
トリ-n- ブチルモノヨードジルコニウム、トリベンジル
モノヨードジルコニウム、ジメチルジヨードジルコニウ
ム、ジエチルジヨードジルコニウム、ジn-ブチルジヨー
ドジルコニウム、ジベンジルジヨードジルコニウム、モ
ノメチルトリヨードジルコニウム、モノエチルトリヨー
ドジルコニウム、モノn-ブチルトリヨードジルコニウ
ム、モノベンジルトリヨードジルコニウム、テトラヨー
ドジルコニウム、トリメトキシモノヨードジルコニウ
ム、ジメトキシジヨードジルコニウム、モノメトキシト
リヨードジルコニウム、トリエトキシモノヨードジルコ
ニウム、ジエトキシジヨードジルコニウム、モノエトキ
シトリヨードジルコニウム、トリイソプロポキシモノヨ
ードジルコニウム、ジイソプロポキシジヨードジルコニ
ウム、モノイソプロポキシトリヨードジルコニウム、ト
リn-ブトキシモノヨードジルコニウム、ジn-ブトキシジ
ヨードジルコニウム、モノn-ブトキシトリヨードジルコ
ニウム、トリペントキシモノヨードジルコニウム、ジペ
ントキシジヨードジルコニウム、モノペントキシトリヨ
ードジルコニウム、トリフェノキシモノヨードジルコニ
ウム、ジフェノキシジヨードジルコニウム、モノフェノ
キシトリヨードジルコニウム、トリトリルオキシモノヨ
ードジルコニウム、ジトリルオキシジヨードジルコニウ
ム、モノトリルオキシトリヨードジルコニウム、トリベ
ンジルオキシモノヨードジルコニウム、ジベンジルオキ
シジヨードジルコニウム、モノベンジルオキシトリヨー
ドジルコニウム、トリベンジルモノメトキシジルコニウ
ム、トリベンジルモノエトキシジルコニウム、トリベン
ジルモノプロポキシジルコニウム、トリベンジルモノブ
トキシジルコニウム、トリベンジルモノフェノキシジル
コニウム、ジベンジルジメトキシジルコニウム、ジベン
ジルジエトキシジルコニウム、ジベンジルジプロポキシ
ジルコニウム、ジベンジルジブトキシジルコニウム、ジ
ベンジルジフェノキシジルコニウム、モノベンジルトリ
メトキシジルコニウム、モノベンジルトリエトキシジル
コニウム、モノベンジルトリプロポキシジルコニウム、
モノベンジルトリブトキシジルコニウム、モノベンジル
トリフェノキシジルコニウム、トリネオフィルモノメト
キシジルコニウム、トリネオフィルモノエトキシジルコ
ニウム、トリネオフィルモノプロポキシジルコニウム、
トリネオフィルモノブトキシジルコニウム、トリネオフ
ィルモノフェノキシジルコニウム、ジネオフィルジメト
キシジルコニウム、ジネオフィルジエトキシジルコニウ
ム、ジネオフィルジプロポキシジルコニウム、ジネオフ
ィルジブトキシジルコニウム、ジネオフィルジフェノキ
シジルコニウム、モノネオフィルトリメトキシジルコニ
ウム、モノネオフィルトリエトキシジルコニウム、モノ
ネオフィルトリプロポキシジルコニウム、モノネオフィ
ルトリブトキシジルコニウム、モノネオフィルトリフェ
ノキシジルコニウム、テトラメチルチタニウム、テトラ
エチルチタニウム、テトラプロピルチタニウム、テトラ
n-ブチルチタニウム、テトラペンチルチタニウム、テト
ラフェニルチタニウム、テトラトリルチタニウム、テト
ラベンジルチタニウム、テトラメトキシチタニウム、テ
トラエトキシチタニウム、テトラプロポキシチタニウ
ム、テトラブトキシチタニウム、テトラフェノキシチタ
ニウム、テトラトリルオキシチタニウム、テトラペンチ
ルオキシチタニウム、テトラベンジルオキシチタニウ
ム、テトラアリルチタニウム、テトラネオフィルチタニ
ウム、トリメチルモノクロロチタニウム、トリエチルモ
ノクロロチタニウム、トリプロピルモノクロロチタニウ
ム、トリn-ブチルモノクロロチタニウム、トリベンジル
モノクロロチタニウム、ジメチルジクロロチタニウム、
ジエチルジクロロチタニウム、ジn-ブチルジクロロチタ
ニウム、ジベンジルジクロロチタニウム、モノメチルト
リクロロチタニウム、モノエチルトリクロロチタニウ
ム、モノn-ブチルトリクロロチタニウム、モノベンジル
トリクロロチタニウム、テトラメトキシチタニウム、ト
リメトキシモノクロロチタニウム、ジメトキシジクロロ
チタニウム、モノメトキシトリクロロチタニウム、テト
ラエトキシチタニウム、トリエトキシモノクロロチタニ
ウム、ジエトキシジクロロチタニウム、モノエトキシト
リクロロチタニウム、テトライソプロポキシチタニウ
ム、トリイソプロポキシモノクロロチタニウム、ジイソ
プロポキシジクロロチタニウム、モノイソプロポキシト
リクロロチタニウム、テトラn-ブトキシチタニウム、ト
リn-ブトキシモノクロロチタニウム、ジn-ブトキシジク
ロロチタニウム、モノn-ブトキシトリクロロチタニウ
ム、テトラペントキシチタニウム、トリペントキシモノ
クロロチタニウム、ジペントキシジクロロチタニウム、
モノペントキシトリクロロチタニウム、テトラフェノキ
シチタニウム、トリフェノキシモノクロロチタニウム、
ジフェノキシジクロロチタニウム、モノフェノキシトリ
クロロチタニウム、テトラトリルオキシチタニウム、ト
リトリルオキシモノクロロチタニウム、ジトリルオキシ
ジクロロチタニウム、モノトリルオキシトリクロロチタ
ニウム、テトラベンジルオキシチタニウム、トリベンジ
ルオキシモノクロロチタニウム、ジベンジルオキシジク
ロロチタニウム、モノベンジルオキシトリクロロチタニ
ウム、トリメチルモノブロモチタニウム、トリエチルモ
ノブロモチタニウム、トリプロピルモノブロモチタニウ
ム、トリ-n- ブチルモノブロモチタニウム、トリベンジ
ルモノブロモチタニウム、ジメチルジブロモチタニウ
ム、ジエチルジブロモチタニウム、ジn-ブチルジブロモ
チタニウム、ジベンジルジブロモチタニウム、モノメチ
ルトリブロモチタニウム、モノエチルトリブロモチタニ
ウム、モノn-ブチルトリブロモチタニウム、モノベンジ
ルトリブロモチタニウム、テトラブロモチタニウム、ト
リメトキシモノブロモチタニウム、ジメトキシジブロモ
チタニウム、モノメトキシトリブロモチタニウム、トリ
エトキシモノブロモチタニウム、ジエトキシジブロモチ
タニウム、モノエトキシトリブロモチタニウム、トリイ
ソプロポキシモノブロモチタニウム、ジイソプロポキシ
ジブロモチタニウム、モノイソプロポキシトリブロモチ
タニウム、トリn-ブトキシモノブロモチタニウム、ジn-
ブトキシジブロモチタニウム、モノn-ブトキシトリブロ
モチタニウム、トリペントキシモノブロモチタニウム、
ジペントキシジブロモチタニウム、モノペントキシトリ
ブロモチタニウム、トリフェノキシモノブロモチタニウ
ム、ジフェノキシジブロモチタニウム、モノフェノキシ
トリブロモチタニウム、トリトリルオキシモノブロモチ
タニウム、ジトリルオキシジブロモチタニウム、モノト
リルオキシトリブロモチタニウム、トリベンジルオキシ
モノブロモチタニウム、ジベンジルオキシジブロモチタ
ニウム、モノベンジルオキシトリブロモチタニウム、ト
リメチルモノヨードチタニウム、トリエチルモノヨード
チタニウム、トリプロピルモノヨードチタニウム、トリ
-n- ブチルモノヨードチタニウム、トリベレジルモノヨ
ードチタニウム、ジメチルジヨードチタニウム、ジエチ
ルジヨードチタニウム、ジn-ブチルジヨードチタニウ
ム、ジベンジルジヨードチタニウム、モノメチルトリヨ
ードチタニウム、モノエチルトリヨードチタニウム、モ
ノn-ブチルトリヨードチタニウム、モノベンジルトリヨ
ードチタニウム、テトラヨードチタニウム、トリメトキ
シモノヨードチタニウム、ジメトキシジヨードチタニウ
ム、モノメトキシトリヨードチタニウム、トリエトキシ
モノヨードチタニウム、ジエトキシジヨードチタニウ
ム、モノエトキシトリヨードチタニウム、トリイソプロ
ポキシモノヨードチタニウム、ジイソプロポキシジヨー
ドチタニウム、モノイソプロポキシトリヨードチタニウ
ム、トリn-ブトキシモノヨードチタニウム、ジn-ブトキ
シジヨードチタニウム、モノn-ブトキシトリヨードチタ
ニウム、トリペントキシモノヨードチタニウム、ジペン
トキシジヨードチタニウム、モノペントキシトリヨード
チタニウム、トリフェノキシモノヨードチタニウム、ジ
フェノキシジヨードチタニウム、モノフェノキシトリヨ
ードチタニウム、トリトリルオキシモノヨードチタニウ
ム、ジトリルオキシジヨードチタニウム、モノトリルオ
キシトリヨードチタニウム、トリベンジルオキシモノヨ
ードチタニウム、ジベンジルオキシジヨードドチタニウ
ム、モノベンジルオキシトリヨードチタニウム、トリベ
ンジルモノメトキシチタニウム、トリベンジルモノエト
キシチタニウム、トリベンジルモノプロポキシチタニウ
ム、トリベンジルモノブトキシチタニウム、トリベンジ
ルモノフェノキシチタニウム、ジベンジルジメトキシチ
タニウム、ジベンジルジエトキシチタニウム、ジベンジ
ルジプロポキシチタニウム、ジベンジルジブトキシチタ
ニウム、ジベンジルジフェノキシチタニウム、モノベン
ジルトリメトキシチタニウム、モノベンジルトリエトキ
シチタニウム、モノベンジルトリプロポキシチタニウ
ム、モノベンジルトリブトキシチタニウム、モノベンジ
ルトリフェノキシチタニウム、トリネオフィルモノメト
キシチタニウム、トリネオフィルモノエトキシチタニウ
ム、トリネオフィルモノプロポキシチタニウム、トリネ
オフィルモノブトキシチタニウム、トリネオフィルモノ
フェノキシチタニウム、ジネオフィルジメトキシチタニ
ウム、ジネオフィルジエトキシチタニウム、ジネオフィ
ルジプロポキシチタニウム、ジネオフィルジブトキシチ
タニウム、ジネオフィルジフェノキシチタニウム、モノ
ネオフィルトリメトキシチタニウム、モノネオフィルト
リエトキシチタニウム、モノネオフィルトリプロポキシ
チタニウム、モノネオフィルトリブトキシチタニウム、
モノネオフィルトリフェノキシチタニウム、テトラメチ
ルハフニウム、テトラエチルハフニウム、テトラプロピ
ルハフニウム、テトラn-ブチルハフニウム、テトラペン
チルハフニウム、テトラフェニルハフニウム、テトラト
リルハフニウム、テトラベンジルハフニウム、テトラメ
トキシハフニウム、テトラエトキシハフニウム、テトラ
プロポキシハフニウム、テトラブシトリヨードチタニウ
ム、トキシハフニウム、テトラフェノキシハフニウム、
テトラトリルオキシハフニウム、テトラペンチルオキシ
ハフニウム、テトラベンジルオキシハフニウム、テトラ
アリルハフニウム、テトラネオフィルハフニウム、トリ
メチルモノクロロハフニウム、トリエチルモノクロロハ
フニウム、トリプロピルモノクロロハフニウム、トリn-
ブチルモノクロロハフニウム、トリベンジルモノクロロ
ハフニウム、ジメチルジクロロハフニウム、ジエチルジ
クロロハフニウム、ジn-ブチルジクロロハフニウム、ジ
ベンジルジクロロハフニウム、モノメチルトリクロロハ
フニウム、モノエチルトリクロロハフニウム、モノn-ブ
チルトリクロロハフニウム、モノベンジルトリクロロハ
フニウム、テトラメトキシハフニウム、トリメトキシモ
ノクロロハフニウム、ジメトキシジクロロハフニウム、
モノメトキシトリクロロハフニウム、テトラエトキシハ
フニウム、トリエトキシモノクロロハフニウム、ジエト
キシジクロロハフニウム、モノエトキシトリクロロハフ
ニウム、テトライソプロポキシハフニウム、トリイソプ
ロポキシモノクロロハフニウム、ジイソプロポキシジク
ロロハフニウム、モノイソプロポキシトリクロロハフニ
ウム、テトラn-ブトキシハフニウム、トリn-ブトキシモ
ノクロロハフニウム、ジn-ブトキシジクロロハフニウ
ム、モノn-ブトキシトリクロロハフニウム、テトラペン
トキシハフニウム、トリペントキシモノクロロハフニウ
ム、ジペントキシジクロロハフニウム、モノペントキシ
トリクロロハフニウム、テトラフェノキシハフニウム、
トリフェノキシモノクロロハフニウム、ジフェノキシジ
クロロハフニウム、モノフェノキシトリクロロハフニウ
ム、テトラトリルオキシハフニウム、トリトリルオキシ
モノクロロハフニウム、ジトリルオキシジクロロハフニ
ウム、モノトリルオキシトリクロロハフニウム、テトラ
ベンジルオキシハフニウム、トリベンジルオキシモノク
ロロハフニウム、ジベンジルオキシジクロロハフニウ
ム、モノベンジルオキシトリクロロハフニウム、トリメ
チルモノブロモハフニウム、トリエチルモノブロモハフ
ニウム、トリプロピルモノブロモハフニウム、トリ-n-
ブチルモノブロモハフニウム、トリベンジルモノブロモ
ハフニウム、ジメチルジブロモハフニウム、ジエチルジ
ブロモハフニウム、ジn-ブチルジブロモハフニウム、ジ
ベンジルジブロモハフニウム、モノメチルトリブロモハ
フニウム、モノエチルトリブロモハフニウム、モノn-ブ
チルトリブロモハフニウム、モノベンジルトリブロモハ
フニウム、テトラブロモハフニウム、トリメトキシモノ
ブロモハフニウム、ジメトキシジブロモハフニウム、モ
ノメトキシトリブロモハフニウム、トリエトキシモノブ
ロモハフニウム、ジエトキシジブロモハフニウム、モノ
エトキシトリブロモハフニウム、トリイソプロポキシモ
ノブロモハフニウム、ジイソプロポキシジブロモハフニ
ウム、モノイソプロポキシトリブロモハフニウム、トリ
n-ブトキシモノブロモハフニウム、ジn-ブトキシジブロ
モハフニウム、モノn-ブトキシトリブロモハフニウム、
トリペントキシモノブロモハフニウム、ジペントキシジ
ブロモハフニウム、モノペントキシトリブロモハフニウ
ム、トリフェノキシモノブロモハフニウム、ジエノキシ
ジブロモハフニウム、モノフェノキシトリブロモハフニ
ウム、トリトリルオキシモノブロモハフニウム、ジトリ
ルオキシジブロモハフニウム、モノトリルオキシトリブ
ロモハフニウム、トリベンジルオキシモノブロモハフニ
ウム、ジベンジルオキシジブロモハフニウム、モノベン
ジルオキシトリブロモハフニウム、トリメチルモノヨー
ドハフニウム、トリエチルモノヨードハフニウム、トリ
プロピルモノヨードハフニウム、トリ-n- ブチルモノヨ
ードハフニウム、トリベンジルモノヨードハフニウム、
ジメチルジヨードハフニウム、ジエチルジヨードハフニ
ウム、ジn-ブチルジヨードハフニウム、ジベンジルジヨ
ードハフニウム、モノメチルトリヨードハフニウム、モ
ノエチルトリヨードハフニウム、モノn-ブチルトリヨー
ドハフニウム、モノベンジルトリヨードハフニウム、テ
トラヨードハフニウム、トリメトキシモノヨードハフニ
ウム、ジメトキシジヨードハフニウム、モノメトキシト
リヨードハフニウム、トリエトキシモノヨードハフニウ
ム、ジエトキシジヨードハフニウム、モノエトキシトリ
ヨードハフニウム、トリイソプロポキシモノヨードハフ
ニウム、ジイソプロポキシジヨードハフニウム、モノイ
ソプロポキシトリヨードハフニウム、トリn-ブトキシモ
ノヨードハフニウム、ジn-ブトキシジヨードハフニウ
ム、モノn-ブトキシトリヨードハフニウム、トリペント
キシモノヨードハフニウム、ジペントキシジヨードハフ
ニウム、モノペントキシトリヨードハフニウム、トリフ
ェノキシモノヨードハフニウム、ジエノキシジヨードハ
フニウム、モノフェノキシトリヨードハフニウム、トリ
トリルオキシモノヨードハフニウム、ジトリルオキシジ
ヨードハフニウム、モノトリルオキシトリヨードハフニ
ウム、トリベンジルオキシモノヨードハフニウム、ジベ
ンジルオキシジヨードハフニウム、モノベンジルオキシ
トリヨードハフニウム、トリベンジルモノメトキシハフ
ニウム、トリベンジルモノエトキシハフニウム、トリベ
ンジルモノプロポキシハフニウム、トリベンジルモノブ
トキシハフニウム、トリベンジルモノフェノキシハフニ
ウム、ジベンジルジメトキシハフニウム、ジベンジルジ
エトキシハフニウム、ジベンジルジプロポキシハフニウ
ム、ジベンジルジブトキシハフニウム、ジベンジルジフ
ェノキシハフニウム、モノベンジルトリメトキシハフニ
ウム、モノベンジルトリエトキシハフニウム、モノベン
ジルトリプロポキシハフニウム、モノベンジルトリブト
キシハフニウム、モノベンジルトリフェノキシハフニウ
ム、トリネオフィルモノメトキシハフニウム、トリネオ
フィルモノエトキシハフニウム、トリネオフィルモノプ
ロポキシハフニウム、トリネオフィルモノブトキシハフ
ニウム、トリネオフィルモノフェノキシハフニウム、ジ
ネオフィルジメトキシハフニウム、ジネオフィルジエト
キシハフニウム、ジネオフィルジプロポキシハフニウ
ム、ジネオフィルジブトキシハフニウム、ジネオフィル
ジフェノキシハフニウム、モノネオフィルトリメトキシ
ハフニウム、モノネオフィルトリエトキシハフニウム、
モノネオフィルトリプロポキシハフニウム、モノネオフ
ィルトリブトキシハフニウム、モノネオフィルトリフェ
ノキシハフニム、ジルコニウムテトラハイドライド，ジ
ルコニウムモノハイドライドトリメトキサイド，ジルコ
ニウムモノハイドライドトリエトキサイド，ジルコニウ
ムモノハイドライドトリプロポキサイド，ジルコニウム
モノハイドライドトリブトキサイド，ジルコニウムジハ
イドライドジメトキサイド，ジルコニウムジハイドライ
ドジエトキサイド，ジルコニウムジハイドライドジプロ
ポキサイド，ジルコニウムジハイドライドジブトキサイ
ド，ジルコニウムトリハイドライドモノメトキサイド，
ジルコニウムトリハイドライドモノエトキサイド，ジル
コニウムトリハイドライドモノプロポキサイド，ジルコ
ニウムトリハイドライドモノブトキサイド，ジルコニウ
ムモノハイドライドトリクロライド，ジルコニウムモノ
ハイドライドトリブロマイド，ジルコニウムモノハイド
ライドトリアイオダイド，ジルコニウムモノハイドライ
ドトリフルオライド，ジルコニウムジハイドライドジク
ロライド，ジルコニウムジハイドライドジブロマイド，
ジルコニウムジハイドライドジアイオダイド，ジルコニ
ウムジハイドライドジフルオライド，ジルコニウムトリ
ハイドライドモノクロライド，ジルコニウムトリハイド
ライドモノブロマイド，ジルコニウムトリハイドライド
モノアイオダイド，ジルコニウムトリハイドライドモノ
フルオライド，ジルコニウムモノハイドライドトリメチ
ル，ジルコニウムモノハイドライドトリベンジル，ジル
コニウムモノハイドライドトリフェニル，ジルコニウム
ジハイドライドジメチル，ジルコニウムジハイドライド
ジベンジル，ジルコニウムジハイドライドジフェニル，
ジルコニウムトリハイドライドモノメチル，ジルコニウ
ムトリハイドライドモノベンジル，ジルコニウムトリハ
イドライドモノフェニル，ジルコニウムモノハイドライ
ドジメトキサイドモノクロライド，ジルコニウムモノハ
イドライドジエトキサイドモノクロライド，ジルコニウ
ムモノハイドライドジプロポキサイドモノクロライド，
ジルコニウムモノハイドライドジブトキサイドモノクロ
ライド，ジルコニウムジハイドライドモノメトキサイド
モノクロライド，ジルコニウムジハイドライドモノエト
キサイドモノクロライド，ジルコニウムジハイドライド
モノプロポキサイドモノクロライド，ジルコニウムジハ
イドライドモノブトキサイドモノクロライド，ジルコニ
ウムモノハイドライドジメトキサイドモノメチル，ジル
コニウムモノハイドライドジエトキサイドモノベンジ
ル，ジルコニウムモノハイドライドジプロポキサイドモ
ノフェニル，ジルコニウムジハイドライドモノメトキサ
イドモノメチル，ジルコニウムジハイドライドモノエト
キサイドモノベンジル，ジルコニウムジハイドライドモ
ノプロポキサイドモノフェニル，ジルコニウムモノハイ
ドライドモノメトキサイドモノクロライドモノベンジ
ル，ジルコニウムモノハイドライドモノメトキサイドモ
ノクロライドモノフェニル，ジルコニウムモノハイドラ
イドモノメトキサイドモノクロライドモノメチルなどで
ある。中でもテトラメチルジルコニウム、テトラエチル
ジルコニウム、テトラベンジルジルコニウム、テトラプ
ロポキシジルコニウム、テトラブトキシジルコニム、テ
トラクロロジルコニウムが好ましい。これらの化合物は
２種以上混合して用いることも可能である。
の一般式で表される。 一般式 Ｍｅ1 （ＯＲ1 ）p Ｒ2 q Ｘ1 4-p-q 式中、Ｒ1 、Ｒ2 は個別に炭素数１〜24、好ましくは１
〜12、さらに好ましくは１〜８の炭化水素基を示す。こ
れには、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピ
ル基、シクロプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ
ｅｒｔ−ブチル基、シクロブチル基、ペンチル基、イソ
ペンチル基、ネオペンチル基、シクロペンチル基、ヘキ
シル基、イソヘキシル基、シクロヘキシル基、ヘプチル
基、オクチル基などのアルキル基、ビニル基、アリル基
などのアルケニル基、フェニル基、トリル基、キシリル
基、メシチル基、インデニル基、ナフチル基などのアリ
ール基、ベンジル基、トリチル基、フェネチル基、スチ
リル基、ベンズヒドリル基、フェニルブチル基、フェニ
ルプロピル基、ネオフィル基などのアラルキル基などが
挙げられる。これらは分岐があっても良い。成分(１)
が２つ以上のＲ1 又はＲ2 を有する場合、それらの炭化
水素残基は同一であっても、相違していても差し支えな
い。Ｘ1 はフッ素、ヨウ素、塩素又は臭素のハロゲン原
子または水素原子、Ｍｅ1 はＺｒ、Ｔｉ又はＨｆを示
し、好ましくはＺｒである。p 及びq はそれぞれ０≦p
≦４、０≦q ≦４、０≦p ＋q ≦４あり、好ましくは０
＜p ＋q ≦４である。成分(1) として使用できる化合物
の具体例を摘記すると、テトラメチルジルコニウム、テ
トラエチルジルコニウム、テトラプロピルジルコニウ
ム、テトラn-ブチルジルコニウム、テトラペンチルジル
コニウム、テトラフェニルジルコニウム、テトラトリル
ジルコニウム、テトラベンジルジルコニウム、テトラメ
トキシジルコニウム、テトラエトキシジルコニウム、テ
トラプロポキシジルコニウム、テトラブトキシジルコニ
ウム、テトラフェノキシジルコニウム、テトラトリルオ
キシジルコニウム、テトラペンチルオキシジルコニウ
ム、テトラベンジルオキシジルコニウム、テトラアリル
ジルコニウム、テトラネオフィルジルコニウム、トリメ
チルモノクロロジルコニウム、トリエチルモノクロロジ
ルコニウム、トリプロピルモノクロロジルコニウム、ト
リn-ブチルモノクロロジルコニウム、トリベンジルモノ
クロロジルコニウム、ジメチルジクロロジルコニウム、
ジエチルジクロロジルコニウム、ジn-ブチルジクロロジ
ルコニウム、ジベンジルジクロロジルコニウム、モノメ
チルトリクロロジルコニウム、モノエチルトリクロロジ
ルコニウム、モノn-ブチルトリクロロジルコニウム、モ
ノベンジルトリクロロジルコニウム、テトラクロロジル
コニウム、トリメトキシモノクロロジルコニウム、ジメ
トキシジクロロジルコニウム、モノメトキシトリクロロ
ジルコニウム、テトラエトキシジルコニウム、トリエト
キシモノクロロジルコニウム、ジエトキシジクロロジル
コニウム、モノエトキシトリクロロジルコニウム、テト
ライソプロポキシジルコニウム、トリイソプロポキシモ
ノクロロジルコニウム、ジイソプロポキシジクロロジル
コニウム、モノイソプロポキシトリクロロジルコニウ
ム、テトラn-ブトキシジルコニウム、トリn-ブトキシモ
ノクロロジルコニウム、ジn-ブトキシジクロロジルコニ
ウム、モノn-ブトキシトリクロロジルコニウム、テトラ
ペントキシジルコニウム、．トリペントキシモノクロロ
ジルコニウム、ジペントキシジクロロジルコニウム、モ
ノペントキシトリクロロジルコニウム、テトラフェノキ
シジルコニウム、トリフェノキシモノクロロジルコニウ
ム、ジフェノキシジクロロジルコニウム、モノフェノキ
シトリクロロジルコニウム、テトラトリルオキシルコニ
ウム、トリトリルオキシモノクロロジルコニウム、ジト
リルオキシジクロロジルコニウム、モノトリルオキシト
リクロロジルコニウム、テトラベンジルオキシジルコニ
ウム、トリベンジルオキシモノクロロジルコニウム、ジ
ベンジルオキシジクロロジルコニウム、モノベンジルオ
キシトリクロロジルコニウム、トリメチルモノブロモジ
ルコニウム、トリエチルモノブロモジルコニウム、トリ
プロピルモノブロモジルコニウム、トリ-n- ブチルモノ
ブロモジルコニウム、トリベンジルモノブロモジルコニ
ウム、ジメチルジブロモジルコニウム、ジエチルジブロ
モジルコニウム、ジn-ブチルジブロモジルコニウム、ジ
ベンジルジブロモジルコニウム、モノメチルトリブロモ
ジルコニウム、モノエチルトリブロモジルコニウム、モ
ノn-ブチルトリブロモジルコニウム、モノベンジルトリ
ブロモジルコニウム、テトラブロモジルコニウム、トリ
メトキシモノブロモジルコニウム、ジメトキシジブロモ
ジルコニウム、モノメトキシトリブロモジルコニウム、
トリエトキシモノブロモジルコニウム、ジエトキシジブ
ロモジルコニウム、モノエトキシトリブロモジルコニウ
ム、トリイソプロポキシモノブロモジルコニウム、ジイ
ソプロポキシジブロモジルコニウム、モノイソプロポキ
シトリブロモジルコニウム、トリn-ブトキシモノブロモ
ジルコニウム、ジn-ブトキシジブロモジルコニウム、モ
ノn-ブトキシトリブロモジルコニウム、トリペントキシ
モノブロモジルコニウム、ジペントキシジブロモジルコ
ニウム、モノペントキシトリブロモジルコニウム、トリ
フェノキシモノブロモジルコニウム、ジフェノキシジブ
ロモジルコニウム、モノフェノキシトリブロモジルコニ
ウム、トリトリルオキシモノブロモジルコニウム、ジト
リルオキシジブロモジルコニウム、モノトリルオキシト
リブロモジルコニウム、トリベンジルオキシモノブロモ
ジルコニウム、ジベンジルオキシジブロモジルコニウ
ム、モノベンジルオキシトリブロモジルコニウム、トリ
メチルモノヨードジルコニウム、トリエチルモノヨード
ジルコニウム、トリプロピルモノヨードジルコニウム、
トリ-n- ブチルモノヨードジルコニウム、トリベンジル
モノヨードジルコニウム、ジメチルジヨードジルコニウ
ム、ジエチルジヨードジルコニウム、ジn-ブチルジヨー
ドジルコニウム、ジベンジルジヨードジルコニウム、モ
ノメチルトリヨードジルコニウム、モノエチルトリヨー
ドジルコニウム、モノn-ブチルトリヨードジルコニウ
ム、モノベンジルトリヨードジルコニウム、テトラヨー
ドジルコニウム、トリメトキシモノヨードジルコニウ
ム、ジメトキシジヨードジルコニウム、モノメトキシト
リヨードジルコニウム、トリエトキシモノヨードジルコ
ニウム、ジエトキシジヨードジルコニウム、モノエトキ
シトリヨードジルコニウム、トリイソプロポキシモノヨ
ードジルコニウム、ジイソプロポキシジヨードジルコニ
ウム、モノイソプロポキシトリヨードジルコニウム、ト
リn-ブトキシモノヨードジルコニウム、ジn-ブトキシジ
ヨードジルコニウム、モノn-ブトキシトリヨードジルコ
ニウム、トリペントキシモノヨードジルコニウム、ジペ
ントキシジヨードジルコニウム、モノペントキシトリヨ
ードジルコニウム、トリフェノキシモノヨードジルコニ
ウム、ジフェノキシジヨードジルコニウム、モノフェノ
キシトリヨードジルコニウム、トリトリルオキシモノヨ
ードジルコニウム、ジトリルオキシジヨードジルコニウ
ム、モノトリルオキシトリヨードジルコニウム、トリベ
ンジルオキシモノヨードジルコニウム、ジベンジルオキ
シジヨードジルコニウム、モノベンジルオキシトリヨー
ドジルコニウム、トリベンジルモノメトキシジルコニウ
ム、トリベンジルモノエトキシジルコニウム、トリベン
ジルモノプロポキシジルコニウム、トリベンジルモノブ
トキシジルコニウム、トリベンジルモノフェノキシジル
コニウム、ジベンジルジメトキシジルコニウム、ジベン
ジルジエトキシジルコニウム、ジベンジルジプロポキシ
ジルコニウム、ジベンジルジブトキシジルコニウム、ジ
ベンジルジフェノキシジルコニウム、モノベンジルトリ
メトキシジルコニウム、モノベンジルトリエトキシジル
コニウム、モノベンジルトリプロポキシジルコニウム、
モノベンジルトリブトキシジルコニウム、モノベンジル
トリフェノキシジルコニウム、トリネオフィルモノメト
キシジルコニウム、トリネオフィルモノエトキシジルコ
ニウム、トリネオフィルモノプロポキシジルコニウム、
トリネオフィルモノブトキシジルコニウム、トリネオフ
ィルモノフェノキシジルコニウム、ジネオフィルジメト
キシジルコニウム、ジネオフィルジエトキシジルコニウ
ム、ジネオフィルジプロポキシジルコニウム、ジネオフ
ィルジブトキシジルコニウム、ジネオフィルジフェノキ
シジルコニウム、モノネオフィルトリメトキシジルコニ
ウム、モノネオフィルトリエトキシジルコニウム、モノ
ネオフィルトリプロポキシジルコニウム、モノネオフィ
ルトリブトキシジルコニウム、モノネオフィルトリフェ
ノキシジルコニウム、テトラメチルチタニウム、テトラ
エチルチタニウム、テトラプロピルチタニウム、テトラ
n-ブチルチタニウム、テトラペンチルチタニウム、テト
ラフェニルチタニウム、テトラトリルチタニウム、テト
ラベンジルチタニウム、テトラメトキシチタニウム、テ
トラエトキシチタニウム、テトラプロポキシチタニウ
ム、テトラブトキシチタニウム、テトラフェノキシチタ
ニウム、テトラトリルオキシチタニウム、テトラペンチ
ルオキシチタニウム、テトラベンジルオキシチタニウ
ム、テトラアリルチタニウム、テトラネオフィルチタニ
ウム、トリメチルモノクロロチタニウム、トリエチルモ
ノクロロチタニウム、トリプロピルモノクロロチタニウ
ム、トリn-ブチルモノクロロチタニウム、トリベンジル
モノクロロチタニウム、ジメチルジクロロチタニウム、
ジエチルジクロロチタニウム、ジn-ブチルジクロロチタ
ニウム、ジベンジルジクロロチタニウム、モノメチルト
リクロロチタニウム、モノエチルトリクロロチタニウ
ム、モノn-ブチルトリクロロチタニウム、モノベンジル
トリクロロチタニウム、テトラメトキシチタニウム、ト
リメトキシモノクロロチタニウム、ジメトキシジクロロ
チタニウム、モノメトキシトリクロロチタニウム、テト
ラエトキシチタニウム、トリエトキシモノクロロチタニ
ウム、ジエトキシジクロロチタニウム、モノエトキシト
リクロロチタニウム、テトライソプロポキシチタニウ
ム、トリイソプロポキシモノクロロチタニウム、ジイソ
プロポキシジクロロチタニウム、モノイソプロポキシト
リクロロチタニウム、テトラn-ブトキシチタニウム、ト
リn-ブトキシモノクロロチタニウム、ジn-ブトキシジク
ロロチタニウム、モノn-ブトキシトリクロロチタニウ
ム、テトラペントキシチタニウム、トリペントキシモノ
クロロチタニウム、ジペントキシジクロロチタニウム、
モノペントキシトリクロロチタニウム、テトラフェノキ
シチタニウム、トリフェノキシモノクロロチタニウム、
ジフェノキシジクロロチタニウム、モノフェノキシトリ
クロロチタニウム、テトラトリルオキシチタニウム、ト
リトリルオキシモノクロロチタニウム、ジトリルオキシ
ジクロロチタニウム、モノトリルオキシトリクロロチタ
ニウム、テトラベンジルオキシチタニウム、トリベンジ
ルオキシモノクロロチタニウム、ジベンジルオキシジク
ロロチタニウム、モノベンジルオキシトリクロロチタニ
ウム、トリメチルモノブロモチタニウム、トリエチルモ
ノブロモチタニウム、トリプロピルモノブロモチタニウ
ム、トリ-n- ブチルモノブロモチタニウム、トリベンジ
ルモノブロモチタニウム、ジメチルジブロモチタニウ
ム、ジエチルジブロモチタニウム、ジn-ブチルジブロモ
チタニウム、ジベンジルジブロモチタニウム、モノメチ
ルトリブロモチタニウム、モノエチルトリブロモチタニ
ウム、モノn-ブチルトリブロモチタニウム、モノベンジ
ルトリブロモチタニウム、テトラブロモチタニウム、ト
リメトキシモノブロモチタニウム、ジメトキシジブロモ
チタニウム、モノメトキシトリブロモチタニウム、トリ
エトキシモノブロモチタニウム、ジエトキシジブロモチ
タニウム、モノエトキシトリブロモチタニウム、トリイ
ソプロポキシモノブロモチタニウム、ジイソプロポキシ
ジブロモチタニウム、モノイソプロポキシトリブロモチ
タニウム、トリn-ブトキシモノブロモチタニウム、ジn-
ブトキシジブロモチタニウム、モノn-ブトキシトリブロ
モチタニウム、トリペントキシモノブロモチタニウム、
ジペントキシジブロモチタニウム、モノペントキシトリ
ブロモチタニウム、トリフェノキシモノブロモチタニウ
ム、ジフェノキシジブロモチタニウム、モノフェノキシ
トリブロモチタニウム、トリトリルオキシモノブロモチ
タニウム、ジトリルオキシジブロモチタニウム、モノト
リルオキシトリブロモチタニウム、トリベンジルオキシ
モノブロモチタニウム、ジベンジルオキシジブロモチタ
ニウム、モノベンジルオキシトリブロモチタニウム、ト
リメチルモノヨードチタニウム、トリエチルモノヨード
チタニウム、トリプロピルモノヨードチタニウム、トリ
-n- ブチルモノヨードチタニウム、トリベレジルモノヨ
ードチタニウム、ジメチルジヨードチタニウム、ジエチ
ルジヨードチタニウム、ジn-ブチルジヨードチタニウ
ム、ジベンジルジヨードチタニウム、モノメチルトリヨ
ードチタニウム、モノエチルトリヨードチタニウム、モ
ノn-ブチルトリヨードチタニウム、モノベンジルトリヨ
ードチタニウム、テトラヨードチタニウム、トリメトキ
シモノヨードチタニウム、ジメトキシジヨードチタニウ
ム、モノメトキシトリヨードチタニウム、トリエトキシ
モノヨードチタニウム、ジエトキシジヨードチタニウ
ム、モノエトキシトリヨードチタニウム、トリイソプロ
ポキシモノヨードチタニウム、ジイソプロポキシジヨー
ドチタニウム、モノイソプロポキシトリヨードチタニウ
ム、トリn-ブトキシモノヨードチタニウム、ジn-ブトキ
シジヨードチタニウム、モノn-ブトキシトリヨードチタ
ニウム、トリペントキシモノヨードチタニウム、ジペン
トキシジヨードチタニウム、モノペントキシトリヨード
チタニウム、トリフェノキシモノヨードチタニウム、ジ
フェノキシジヨードチタニウム、モノフェノキシトリヨ
ードチタニウム、トリトリルオキシモノヨードチタニウ
ム、ジトリルオキシジヨードチタニウム、モノトリルオ
キシトリヨードチタニウム、トリベンジルオキシモノヨ
ードチタニウム、ジベンジルオキシジヨードドチタニウ
ム、モノベンジルオキシトリヨードチタニウム、トリベ
ンジルモノメトキシチタニウム、トリベンジルモノエト
キシチタニウム、トリベンジルモノプロポキシチタニウ
ム、トリベンジルモノブトキシチタニウム、トリベンジ
ルモノフェノキシチタニウム、ジベンジルジメトキシチ
タニウム、ジベンジルジエトキシチタニウム、ジベンジ
ルジプロポキシチタニウム、ジベンジルジブトキシチタ
ニウム、ジベンジルジフェノキシチタニウム、モノベン
ジルトリメトキシチタニウム、モノベンジルトリエトキ
シチタニウム、モノベンジルトリプロポキシチタニウ
ム、モノベンジルトリブトキシチタニウム、モノベンジ
ルトリフェノキシチタニウム、トリネオフィルモノメト
キシチタニウム、トリネオフィルモノエトキシチタニウ
ム、トリネオフィルモノプロポキシチタニウム、トリネ
オフィルモノブトキシチタニウム、トリネオフィルモノ
フェノキシチタニウム、ジネオフィルジメトキシチタニ
ウム、ジネオフィルジエトキシチタニウム、ジネオフィ
ルジプロポキシチタニウム、ジネオフィルジブトキシチ
タニウム、ジネオフィルジフェノキシチタニウム、モノ
ネオフィルトリメトキシチタニウム、モノネオフィルト
リエトキシチタニウム、モノネオフィルトリプロポキシ
チタニウム、モノネオフィルトリブトキシチタニウム、
モノネオフィルトリフェノキシチタニウム、テトラメチ
ルハフニウム、テトラエチルハフニウム、テトラプロピ
ルハフニウム、テトラn-ブチルハフニウム、テトラペン
チルハフニウム、テトラフェニルハフニウム、テトラト
リルハフニウム、テトラベンジルハフニウム、テトラメ
トキシハフニウム、テトラエトキシハフニウム、テトラ
プロポキシハフニウム、テトラブシトリヨードチタニウ
ム、トキシハフニウム、テトラフェノキシハフニウム、
テトラトリルオキシハフニウム、テトラペンチルオキシ
ハフニウム、テトラベンジルオキシハフニウム、テトラ
アリルハフニウム、テトラネオフィルハフニウム、トリ
メチルモノクロロハフニウム、トリエチルモノクロロハ
フニウム、トリプロピルモノクロロハフニウム、トリn-
ブチルモノクロロハフニウム、トリベンジルモノクロロ
ハフニウム、ジメチルジクロロハフニウム、ジエチルジ
クロロハフニウム、ジn-ブチルジクロロハフニウム、ジ
ベンジルジクロロハフニウム、モノメチルトリクロロハ
フニウム、モノエチルトリクロロハフニウム、モノn-ブ
チルトリクロロハフニウム、モノベンジルトリクロロハ
フニウム、テトラメトキシハフニウム、トリメトキシモ
ノクロロハフニウム、ジメトキシジクロロハフニウム、
モノメトキシトリクロロハフニウム、テトラエトキシハ
フニウム、トリエトキシモノクロロハフニウム、ジエト
キシジクロロハフニウム、モノエトキシトリクロロハフ
ニウム、テトライソプロポキシハフニウム、トリイソプ
ロポキシモノクロロハフニウム、ジイソプロポキシジク
ロロハフニウム、モノイソプロポキシトリクロロハフニ
ウム、テトラn-ブトキシハフニウム、トリn-ブトキシモ
ノクロロハフニウム、ジn-ブトキシジクロロハフニウ
ム、モノn-ブトキシトリクロロハフニウム、テトラペン
トキシハフニウム、トリペントキシモノクロロハフニウ
ム、ジペントキシジクロロハフニウム、モノペントキシ
トリクロロハフニウム、テトラフェノキシハフニウム、
トリフェノキシモノクロロハフニウム、ジフェノキシジ
クロロハフニウム、モノフェノキシトリクロロハフニウ
ム、テトラトリルオキシハフニウム、トリトリルオキシ
モノクロロハフニウム、ジトリルオキシジクロロハフニ
ウム、モノトリルオキシトリクロロハフニウム、テトラ
ベンジルオキシハフニウム、トリベンジルオキシモノク
ロロハフニウム、ジベンジルオキシジクロロハフニウ
ム、モノベンジルオキシトリクロロハフニウム、トリメ
チルモノブロモハフニウム、トリエチルモノブロモハフ
ニウム、トリプロピルモノブロモハフニウム、トリ-n-
ブチルモノブロモハフニウム、トリベンジルモノブロモ
ハフニウム、ジメチルジブロモハフニウム、ジエチルジ
ブロモハフニウム、ジn-ブチルジブロモハフニウム、ジ
ベンジルジブロモハフニウム、モノメチルトリブロモハ
フニウム、モノエチルトリブロモハフニウム、モノn-ブ
チルトリブロモハフニウム、モノベンジルトリブロモハ
フニウム、テトラブロモハフニウム、トリメトキシモノ
ブロモハフニウム、ジメトキシジブロモハフニウム、モ
ノメトキシトリブロモハフニウム、トリエトキシモノブ
ロモハフニウム、ジエトキシジブロモハフニウム、モノ
エトキシトリブロモハフニウム、トリイソプロポキシモ
ノブロモハフニウム、ジイソプロポキシジブロモハフニ
ウム、モノイソプロポキシトリブロモハフニウム、トリ
n-ブトキシモノブロモハフニウム、ジn-ブトキシジブロ
モハフニウム、モノn-ブトキシトリブロモハフニウム、
トリペントキシモノブロモハフニウム、ジペントキシジ
ブロモハフニウム、モノペントキシトリブロモハフニウ
ム、トリフェノキシモノブロモハフニウム、ジエノキシ
ジブロモハフニウム、モノフェノキシトリブロモハフニ
ウム、トリトリルオキシモノブロモハフニウム、ジトリ
ルオキシジブロモハフニウム、モノトリルオキシトリブ
ロモハフニウム、トリベンジルオキシモノブロモハフニ
ウム、ジベンジルオキシジブロモハフニウム、モノベン
ジルオキシトリブロモハフニウム、トリメチルモノヨー
ドハフニウム、トリエチルモノヨードハフニウム、トリ
プロピルモノヨードハフニウム、トリ-n- ブチルモノヨ
ードハフニウム、トリベンジルモノヨードハフニウム、
ジメチルジヨードハフニウム、ジエチルジヨードハフニ
ウム、ジn-ブチルジヨードハフニウム、ジベンジルジヨ
ードハフニウム、モノメチルトリヨードハフニウム、モ
ノエチルトリヨードハフニウム、モノn-ブチルトリヨー
ドハフニウム、モノベンジルトリヨードハフニウム、テ
トラヨードハフニウム、トリメトキシモノヨードハフニ
ウム、ジメトキシジヨードハフニウム、モノメトキシト
リヨードハフニウム、トリエトキシモノヨードハフニウ
ム、ジエトキシジヨードハフニウム、モノエトキシトリ
ヨードハフニウム、トリイソプロポキシモノヨードハフ
ニウム、ジイソプロポキシジヨードハフニウム、モノイ
ソプロポキシトリヨードハフニウム、トリn-ブトキシモ
ノヨードハフニウム、ジn-ブトキシジヨードハフニウ
ム、モノn-ブトキシトリヨードハフニウム、トリペント
キシモノヨードハフニウム、ジペントキシジヨードハフ
ニウム、モノペントキシトリヨードハフニウム、トリフ
ェノキシモノヨードハフニウム、ジエノキシジヨードハ
フニウム、モノフェノキシトリヨードハフニウム、トリ
トリルオキシモノヨードハフニウム、ジトリルオキシジ
ヨードハフニウム、モノトリルオキシトリヨードハフニ
ウム、トリベンジルオキシモノヨードハフニウム、ジベ
ンジルオキシジヨードハフニウム、モノベンジルオキシ
トリヨードハフニウム、トリベンジルモノメトキシハフ
ニウム、トリベンジルモノエトキシハフニウム、トリベ
ンジルモノプロポキシハフニウム、トリベンジルモノブ
トキシハフニウム、トリベンジルモノフェノキシハフニ
ウム、ジベンジルジメトキシハフニウム、ジベンジルジ
エトキシハフニウム、ジベンジルジプロポキシハフニウ
ム、ジベンジルジブトキシハフニウム、ジベンジルジフ
ェノキシハフニウム、モノベンジルトリメトキシハフニ
ウム、モノベンジルトリエトキシハフニウム、モノベン
ジルトリプロポキシハフニウム、モノベンジルトリブト
キシハフニウム、モノベンジルトリフェノキシハフニウ
ム、トリネオフィルモノメトキシハフニウム、トリネオ
フィルモノエトキシハフニウム、トリネオフィルモノプ
ロポキシハフニウム、トリネオフィルモノブトキシハフ
ニウム、トリネオフィルモノフェノキシハフニウム、ジ
ネオフィルジメトキシハフニウム、ジネオフィルジエト
キシハフニウム、ジネオフィルジプロポキシハフニウ
ム、ジネオフィルジブトキシハフニウム、ジネオフィル
ジフェノキシハフニウム、モノネオフィルトリメトキシ
ハフニウム、モノネオフィルトリエトキシハフニウム、
モノネオフィルトリプロポキシハフニウム、モノネオフ
ィルトリブトキシハフニウム、モノネオフィルトリフェ
ノキシハフニム、ジルコニウムテトラハイドライド，ジ
ルコニウムモノハイドライドトリメトキサイド，ジルコ
ニウムモノハイドライドトリエトキサイド，ジルコニウ
ムモノハイドライドトリプロポキサイド，ジルコニウム
モノハイドライドトリブトキサイド，ジルコニウムジハ
イドライドジメトキサイド，ジルコニウムジハイドライ
ドジエトキサイド，ジルコニウムジハイドライドジプロ
ポキサイド，ジルコニウムジハイドライドジブトキサイ
ド，ジルコニウムトリハイドライドモノメトキサイド，
ジルコニウムトリハイドライドモノエトキサイド，ジル
コニウムトリハイドライドモノプロポキサイド，ジルコ
ニウムトリハイドライドモノブトキサイド，ジルコニウ
ムモノハイドライドトリクロライド，ジルコニウムモノ
ハイドライドトリブロマイド，ジルコニウムモノハイド
ライドトリアイオダイド，ジルコニウムモノハイドライ
ドトリフルオライド，ジルコニウムジハイドライドジク
ロライド，ジルコニウムジハイドライドジブロマイド，
ジルコニウムジハイドライドジアイオダイド，ジルコニ
ウムジハイドライドジフルオライド，ジルコニウムトリ
ハイドライドモノクロライド，ジルコニウムトリハイド
ライドモノブロマイド，ジルコニウムトリハイドライド
モノアイオダイド，ジルコニウムトリハイドライドモノ
フルオライド，ジルコニウムモノハイドライドトリメチ
ル，ジルコニウムモノハイドライドトリベンジル，ジル
コニウムモノハイドライドトリフェニル，ジルコニウム
ジハイドライドジメチル，ジルコニウムジハイドライド
ジベンジル，ジルコニウムジハイドライドジフェニル，
ジルコニウムトリハイドライドモノメチル，ジルコニウ
ムトリハイドライドモノベンジル，ジルコニウムトリハ
イドライドモノフェニル，ジルコニウムモノハイドライ
ドジメトキサイドモノクロライド，ジルコニウムモノハ
イドライドジエトキサイドモノクロライド，ジルコニウ
ムモノハイドライドジプロポキサイドモノクロライド，
ジルコニウムモノハイドライドジブトキサイドモノクロ
ライド，ジルコニウムジハイドライドモノメトキサイド
モノクロライド，ジルコニウムジハイドライドモノエト
キサイドモノクロライド，ジルコニウムジハイドライド
モノプロポキサイドモノクロライド，ジルコニウムジハ
イドライドモノブトキサイドモノクロライド，ジルコニ
ウムモノハイドライドジメトキサイドモノメチル，ジル
コニウムモノハイドライドジエトキサイドモノベンジ
ル，ジルコニウムモノハイドライドジプロポキサイドモ
ノフェニル，ジルコニウムジハイドライドモノメトキサ
イドモノメチル，ジルコニウムジハイドライドモノエト
キサイドモノベンジル，ジルコニウムジハイドライドモ
ノプロポキサイドモノフェニル，ジルコニウムモノハイ
ドライドモノメトキサイドモノクロライドモノベンジ
ル，ジルコニウムモノハイドライドモノメトキサイドモ
ノクロライドモノフェニル，ジルコニウムモノハイドラ
イドモノメトキサイドモノクロライドモノメチルなどで
ある。中でもテトラメチルジルコニウム、テトラエチル
ジルコニウム、テトラベンジルジルコニウム、テトラプ
ロポキシジルコニウム、テトラブトキシジルコニム、テ
トラクロロジルコニウムが好ましい。これらの化合物は
２種以上混合して用いることも可能である。
【００１１】成分（３） は下記の一般式で表される。 一般式 Ｍｅ2 （ＯＲ3 ）m Ｒ4 n Ｘ2 z-m-n 式中、Ｍｅ2 は周期律表第Ｉ〜III 族、好ましくはＩ〜
II族元素を示し、かかる元素としては、例えばリチウ
ム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウ
ム、亜鉛、ホウ素、アルミニウムなどが挙げられる。Ｒ
3およびＲ4は各々炭素数１〜２４、好ましくは１〜１
２、さらに好ましくは１〜８の炭化水素基を示すもので
あり、かかる炭化水素残基としては、分岐があってもな
くてもまた環状鎖状のいずれでもよい。メチル基、エチ
ル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブ
チル基、t-ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ネ
オペンチル基、シクロペンチル基、ヘキシル基、シクロ
ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、トデ
シル基などのアルキル基やシクロアルキル基、ビニル
基、アリル基などのアルケニル基、フェニル基、トリル
基、キシリル基などのアリール基、ベンジル基、フェネ
チル基、スチリル基、ネオフィル基、ベンズヒドリル
基、フェニルブチル基、フェニルプロピル基、などのア
ラルキル基等が挙げられれる。成分（２）が２つ以上の
Ｒ3又はＲ4を有する場合、それらの炭化水素残基は同一
であっても、相違していても差し支えない。Ｘ2 はフッ
素、ヨウ素、塩素および臭素のハロゲン原子または水素
原子である。但し、Ｘ2が水素原子の場合はＭｅ2はホウ
素、アルミニウム等に例示される周期律表III族元素の
場合に限る。ｚはＭｅ2 の価数を示すものであり、通常
ｚは１〜３であり、ｍは０＜ｍ≦ｚ、ｎは０＜ｎ≦ｚ
０＜ｍ＋ｎ≦ｚの範囲の数である。成分（３） として
使用可能な化合物の具体例を挙げれば、メチルリチウ
ム、エチルリチウム、n-プロピルリチウム、イソプロピ
ルリチウム、n-ブチルリチウム、t-ブチルリチウム、ペ
ンチルリチウム、オクチルリチウム、フェニルリチウ
ム、ベンジルリチウム、ジメチルマグネシウム、ジエチ
ルマグネシウム、ジn-プロピルマグネシウム、ジイソプ
ロピルマグネシウム、ジn-ブチルマグネシウム、ジt-ブ
チルマグネシウム、ジペンチルマグネシウム、ジオクチ
ルマグネシウム、ジフェニルマグネシウム、ジベンジル
マグネシウム、メチルマグネシウムクロライド、エチル
マグネシウムクロライド、n-プロピルマグネシウムクロ
ライド、イソプロピルマグネシウムクロライド、n-ブチ
ルマグネシウムクロライド、t-ブチルマグネシウムクロ
ライド、ペンチルマグネシウムクロライド、オクチルマ
グネシウムクロライド、フェニルマグネシウムクロライ
ド、ベンジルマグネシウムクロライド、メチルマグネシ
ウムブロマイド、メチルマグネシウムアイオダイド、エ
チルマグネシウムブロマイド、エチルマグネシウムアイ
オダイド、n-プロピルマグネシウムブロマイド、n-プロ
ピルマグネシウムアイオダイド、イソプロピルマグネシ
ウムブロマイド、イソプロピルマグネシウムアイオダイ
ド、n-ブチルマグネシウムブロマイド、n-ブチルマグネ
シウムアイオダイド、t-ブチルマグネシウムブロマイ
ド、t-ブチルマグネシウムアイオダイド、ペンチルマグ
ネシウムブロマイド、ペンチルマグネシウムアイオダイ
ド、オクチルマグネシウムブロマイド、オクチルマグネ
シウムアイオダイド、フェニルマグネシウムブロマイ
ド、フェニルマグネシウムアイオダイド、ベンジルマグ
ネシウムブロマイド、ベンジルマグネシウムアイオダイ
ド、ジメチル亜鉛、ジエチル亜鉛、ジn-プロピル亜鉛、
ジイソプロピル亜鉛、ジn-ブチル亜鉛、ジt-ブチル亜
鉛、ジペンチル亜鉛、ジオクチル亜鉛、ジフェニル亜
鉛、ジベンジル亜鉛、トリメチルボロン、トリエチルボ
ロン、トリn-プロピルボロン、トリイソプロピルボロ
ン、トリn-ブチルボロン、トリt-ブチルボロン、トリペ
ンチルボロン、トリオクチルボロン、トリフェニルボロ
ン、トリベンジルボロン、トリメチルアルミニウム、ト
リエチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライ
ド、ジエチルアルミニウムブロマイド、ジエチルアルミ
ニウムフルオライド、ジエチルアルミニウムアイオダイ
ド、エチルアルミニウムジクロライド、エチルアルミニ
ウムジブロマイド、エチルアルミニウムジフルオライ
ド、エチルアルミニウムジアイオダイド、トリプロピロ
アルミニウム、ジプロピルアルミニウムクロライド、ジ
プロピルアルミニウムブロマイド、ジプロピルアルミニ
ウムフルオライド、ジプロピルアルミニウムアイオダイ
ド、プロピルアルミニウムジクロライド、プロピロアル
ミニウムジブロマイド、プロピルアルミニウムジフルオ
ライド、プロピルアルミニウムジアイオダイド、トリイ
ソプロピルアルミニウム、ジイソプロピルアルミニウム
クロライド、ジイソプロピルアルミニウムブロマイド、
ジイソプロピルアルミニウムフルオライド、ジイソプロ
ピルアルミニウアイオダイド、エチルアルミニウムセス
キクロライド、エチルアルミニウムセスキブロマイド、
プロピルアルミニウムセスキクロライド、プロピルアル
ミニウムセスキブロマイド、n-ブチルアルミニウムセス
キクロライド、n-ブチルアルミニウムセスキブロマイ
ド、イソプロピルアルミニウムジクロライド、イソプロ
ピルアルミニウムジブロマイド、イソプロピルアルミニ
ウムジフルオライド、イソプロピルアルミニウムジアイ
オダイド、トリブチルアルミニウム、ジブチルアルミニ
ウムクロライド、ジブチルアルミニウムブロマイド、ジ
ブチルアルミニウムフルオライド、ジブチルアルミニウ
ムアイオダイド、ブチルアルミニウムジクロライド、ブ
チルアルミニウムジブロマイド、ブチルアルミニウムジ
フルオライド、ブチルアルミニウムジアイオダイド、ト
リsec-ブチルアルミニウム、ジsec-ブチルアルミニウム
クロライド、ジsec-ブチルアルミニウムブロマイド、ジ
sec-ブチルアルミニウムフルオライド、ジsec-ブチルア
ルミニウムアイオダイド、sec-ブチルアルミニウムジク
ロライド、sec-ブチルアルミニウムジブロマイド、sec-
ブチルアルミニウムジフルオライド、sec-ブチルアルミ
ニウムジアイオダイド、トリtert- ブチルアルミニウ
ム、ジtert- ブチルアルミニウムクロライド、ジtert-
ブチルアルミニウムブロマイド、ジtert- ブチルアルミ
ニウムフルオライド、ジtert- ブチルアルミニウムアイ
オダイド、tert- ブチルアルミニウムジクロライド、te
rt- ブチルアルミニウムジブロマイド、tert- ブチルア
ルミニウムジフルオライド、tert- ブチルアルミニウム
ジアイオダイド、トリイソブチルアルミニウム、ジイソ
ブチルアルミニウムクロライド、ジイソブチルアルミニ
ウムブロマイド、ジイソブチルアルミニウムフルオライ
ド、ジイソブチルアルミニウムアイオダイド、イソブチ
ルアルミニウムジクロライド、イソブチルアルミニウム
ジブロマイド、イソブチルアルミニウムジフルオライ
ド、イソブチルアルミニウムジアイオダイド、トリヘキ
シルアルミニウム、ジヘキシルアルミニウムクロライ
ド、ジヘキシルアルミニウムブロマイド、ジヘキシルア
ルミニウムフルオライド、ジヘキシルアルミニウムアイ
オダイド、ヘキシルアルミニウムジクロライド、ヘキシ
ルアルミニウムジブロマイド、ヘキシルアルミニウムジ
フルオライド、ヘキシルアルミニウムジアイオダイド、
トリペンチルアルミニウム、ジペンチルアルミニウムク
ロライド、ジペンチルアルミニウムブロマイド、ジペン
チルアルミニウムフルオライド、ジペンチルアルミニウ
ムアイオダイド、ペンチルアルミニウムジクロライド、
ペンチルアルミニウムジブロマイド、ペンチルアルミニ
ウムジフルオライドおよびペンチルアルミニウムジアイ
オダイド、メチルアルミニウムメトキシド、メチルアル
ミニウムエトキシド、メチルアルミニウムプロポキシ
ド、メチルアルミニウムブトキシド、ジメチルアルミニ
ウムメトキシド、ジメチルアルミニウムエトキシド、ジ
メチルアルミニウムプロポキシド、ジメチルアルミニウ
ムブトキシド、エチルアルミニウムメトキシド、エチル
アルミニウムエトキシド、エチルアルミニウムプロポキ
シド、エチルアルミニウムブトキシド、ジエチルアルミ
ニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、
ジエチルアルミニウムプロポキシド、ジエチルアルミニ
ウムブトキシド、プロピルアルミニウムメトキシド、プ
ロピルアルミニウムエトキシド、プロピルアルミニウム
プロポキシド、プロピルアルミニウムブトキシド、ジプ
ロピルアルミニウムメトキシド、ジプロピルアルミニウ
ムエトキシド、ジプロピルアルミニウムプロポキシド、
ジプロピルアルミニウムブトキシド、ブチルアルミニウ
ムメトキシド、ブチルアルミニウムエトキシド、ブチル
アルミニウムプロポキシド、ブチルアルミニウムブトキ
シド、ジブチルアルミニウムメトキシド、ジブチルアル
ミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムプロポキシ
ド、ジブチルアルミニウムブトキシド、トリデシルアル
ミニウム、水素化アルミニウム、ジメチルアルミニウム
ハイドライド、ジエチルアルミニウムハイドライド、ジ
プロピルアルミニウムハイドライド、ジイソプロピルア
ルミニウムハイドライド、ジブチルアルミニウムハイド
ライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライド、ジヘ
キシルアルミニウムハイドライド、ジシクロヘキシルア
ルミニウムハイドライド、メチルアルミニウムジハイド
ライド、エチルアルミニウムジハイドライド、プロピル
アルミニウムジハイドライド、イソプロピルアルミニウ
ムジハイドライド、ブチルアルミニウムジハイドライ
ド、イソブチルアルミニウムジハイドライド、ヘキシル
アルミニウムジハイドライド、シクロヘキシルアルミニ
ウムジハイドライド、ボラン、ジメチルボロンハイドラ
イド、ジエチルボロンハイドライド、メチルボロンジハ
イドライド、エチルボロンジハイドライド、ジボランな
どが挙げられる。 中でもトリメチルアルミニウム、ト
リエチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライ
ド、トリプロピロアルミニウム、トリイソプロピルアル
ミニウム、トリブチルアルミニウム、トリsec-ブチルア
ルミニウム、トリtert- ブチルアルミニウム、トリイソ
ブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリ
ペンチルアルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイ
ドライド、トリデシルアルミニウムが好ましい。また、
これらの化合物は２種以上混合して用いることも可能で
ある。などが挙げられる。
II族元素を示し、かかる元素としては、例えばリチウ
ム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウ
ム、亜鉛、ホウ素、アルミニウムなどが挙げられる。Ｒ
3およびＲ4は各々炭素数１〜２４、好ましくは１〜１
２、さらに好ましくは１〜８の炭化水素基を示すもので
あり、かかる炭化水素残基としては、分岐があってもな
くてもまた環状鎖状のいずれでもよい。メチル基、エチ
ル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブ
チル基、t-ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ネ
オペンチル基、シクロペンチル基、ヘキシル基、シクロ
ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、トデ
シル基などのアルキル基やシクロアルキル基、ビニル
基、アリル基などのアルケニル基、フェニル基、トリル
基、キシリル基などのアリール基、ベンジル基、フェネ
チル基、スチリル基、ネオフィル基、ベンズヒドリル
基、フェニルブチル基、フェニルプロピル基、などのア
ラルキル基等が挙げられれる。成分（２）が２つ以上の
Ｒ3又はＲ4を有する場合、それらの炭化水素残基は同一
であっても、相違していても差し支えない。Ｘ2 はフッ
素、ヨウ素、塩素および臭素のハロゲン原子または水素
原子である。但し、Ｘ2が水素原子の場合はＭｅ2はホウ
素、アルミニウム等に例示される周期律表III族元素の
場合に限る。ｚはＭｅ2 の価数を示すものであり、通常
ｚは１〜３であり、ｍは０＜ｍ≦ｚ、ｎは０＜ｎ≦ｚ
０＜ｍ＋ｎ≦ｚの範囲の数である。成分（３） として
使用可能な化合物の具体例を挙げれば、メチルリチウ
ム、エチルリチウム、n-プロピルリチウム、イソプロピ
ルリチウム、n-ブチルリチウム、t-ブチルリチウム、ペ
ンチルリチウム、オクチルリチウム、フェニルリチウ
ム、ベンジルリチウム、ジメチルマグネシウム、ジエチ
ルマグネシウム、ジn-プロピルマグネシウム、ジイソプ
ロピルマグネシウム、ジn-ブチルマグネシウム、ジt-ブ
チルマグネシウム、ジペンチルマグネシウム、ジオクチ
ルマグネシウム、ジフェニルマグネシウム、ジベンジル
マグネシウム、メチルマグネシウムクロライド、エチル
マグネシウムクロライド、n-プロピルマグネシウムクロ
ライド、イソプロピルマグネシウムクロライド、n-ブチ
ルマグネシウムクロライド、t-ブチルマグネシウムクロ
ライド、ペンチルマグネシウムクロライド、オクチルマ
グネシウムクロライド、フェニルマグネシウムクロライ
ド、ベンジルマグネシウムクロライド、メチルマグネシ
ウムブロマイド、メチルマグネシウムアイオダイド、エ
チルマグネシウムブロマイド、エチルマグネシウムアイ
オダイド、n-プロピルマグネシウムブロマイド、n-プロ
ピルマグネシウムアイオダイド、イソプロピルマグネシ
ウムブロマイド、イソプロピルマグネシウムアイオダイ
ド、n-ブチルマグネシウムブロマイド、n-ブチルマグネ
シウムアイオダイド、t-ブチルマグネシウムブロマイ
ド、t-ブチルマグネシウムアイオダイド、ペンチルマグ
ネシウムブロマイド、ペンチルマグネシウムアイオダイ
ド、オクチルマグネシウムブロマイド、オクチルマグネ
シウムアイオダイド、フェニルマグネシウムブロマイ
ド、フェニルマグネシウムアイオダイド、ベンジルマグ
ネシウムブロマイド、ベンジルマグネシウムアイオダイ
ド、ジメチル亜鉛、ジエチル亜鉛、ジn-プロピル亜鉛、
ジイソプロピル亜鉛、ジn-ブチル亜鉛、ジt-ブチル亜
鉛、ジペンチル亜鉛、ジオクチル亜鉛、ジフェニル亜
鉛、ジベンジル亜鉛、トリメチルボロン、トリエチルボ
ロン、トリn-プロピルボロン、トリイソプロピルボロ
ン、トリn-ブチルボロン、トリt-ブチルボロン、トリペ
ンチルボロン、トリオクチルボロン、トリフェニルボロ
ン、トリベンジルボロン、トリメチルアルミニウム、ト
リエチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライ
ド、ジエチルアルミニウムブロマイド、ジエチルアルミ
ニウムフルオライド、ジエチルアルミニウムアイオダイ
ド、エチルアルミニウムジクロライド、エチルアルミニ
ウムジブロマイド、エチルアルミニウムジフルオライ
ド、エチルアルミニウムジアイオダイド、トリプロピロ
アルミニウム、ジプロピルアルミニウムクロライド、ジ
プロピルアルミニウムブロマイド、ジプロピルアルミニ
ウムフルオライド、ジプロピルアルミニウムアイオダイ
ド、プロピルアルミニウムジクロライド、プロピロアル
ミニウムジブロマイド、プロピルアルミニウムジフルオ
ライド、プロピルアルミニウムジアイオダイド、トリイ
ソプロピルアルミニウム、ジイソプロピルアルミニウム
クロライド、ジイソプロピルアルミニウムブロマイド、
ジイソプロピルアルミニウムフルオライド、ジイソプロ
ピルアルミニウアイオダイド、エチルアルミニウムセス
キクロライド、エチルアルミニウムセスキブロマイド、
プロピルアルミニウムセスキクロライド、プロピルアル
ミニウムセスキブロマイド、n-ブチルアルミニウムセス
キクロライド、n-ブチルアルミニウムセスキブロマイ
ド、イソプロピルアルミニウムジクロライド、イソプロ
ピルアルミニウムジブロマイド、イソプロピルアルミニ
ウムジフルオライド、イソプロピルアルミニウムジアイ
オダイド、トリブチルアルミニウム、ジブチルアルミニ
ウムクロライド、ジブチルアルミニウムブロマイド、ジ
ブチルアルミニウムフルオライド、ジブチルアルミニウ
ムアイオダイド、ブチルアルミニウムジクロライド、ブ
チルアルミニウムジブロマイド、ブチルアルミニウムジ
フルオライド、ブチルアルミニウムジアイオダイド、ト
リsec-ブチルアルミニウム、ジsec-ブチルアルミニウム
クロライド、ジsec-ブチルアルミニウムブロマイド、ジ
sec-ブチルアルミニウムフルオライド、ジsec-ブチルア
ルミニウムアイオダイド、sec-ブチルアルミニウムジク
ロライド、sec-ブチルアルミニウムジブロマイド、sec-
ブチルアルミニウムジフルオライド、sec-ブチルアルミ
ニウムジアイオダイド、トリtert- ブチルアルミニウ
ム、ジtert- ブチルアルミニウムクロライド、ジtert-
ブチルアルミニウムブロマイド、ジtert- ブチルアルミ
ニウムフルオライド、ジtert- ブチルアルミニウムアイ
オダイド、tert- ブチルアルミニウムジクロライド、te
rt- ブチルアルミニウムジブロマイド、tert- ブチルア
ルミニウムジフルオライド、tert- ブチルアルミニウム
ジアイオダイド、トリイソブチルアルミニウム、ジイソ
ブチルアルミニウムクロライド、ジイソブチルアルミニ
ウムブロマイド、ジイソブチルアルミニウムフルオライ
ド、ジイソブチルアルミニウムアイオダイド、イソブチ
ルアルミニウムジクロライド、イソブチルアルミニウム
ジブロマイド、イソブチルアルミニウムジフルオライ
ド、イソブチルアルミニウムジアイオダイド、トリヘキ
シルアルミニウム、ジヘキシルアルミニウムクロライ
ド、ジヘキシルアルミニウムブロマイド、ジヘキシルア
ルミニウムフルオライド、ジヘキシルアルミニウムアイ
オダイド、ヘキシルアルミニウムジクロライド、ヘキシ
ルアルミニウムジブロマイド、ヘキシルアルミニウムジ
フルオライド、ヘキシルアルミニウムジアイオダイド、
トリペンチルアルミニウム、ジペンチルアルミニウムク
ロライド、ジペンチルアルミニウムブロマイド、ジペン
チルアルミニウムフルオライド、ジペンチルアルミニウ
ムアイオダイド、ペンチルアルミニウムジクロライド、
ペンチルアルミニウムジブロマイド、ペンチルアルミニ
ウムジフルオライドおよびペンチルアルミニウムジアイ
オダイド、メチルアルミニウムメトキシド、メチルアル
ミニウムエトキシド、メチルアルミニウムプロポキシ
ド、メチルアルミニウムブトキシド、ジメチルアルミニ
ウムメトキシド、ジメチルアルミニウムエトキシド、ジ
メチルアルミニウムプロポキシド、ジメチルアルミニウ
ムブトキシド、エチルアルミニウムメトキシド、エチル
アルミニウムエトキシド、エチルアルミニウムプロポキ
シド、エチルアルミニウムブトキシド、ジエチルアルミ
ニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、
ジエチルアルミニウムプロポキシド、ジエチルアルミニ
ウムブトキシド、プロピルアルミニウムメトキシド、プ
ロピルアルミニウムエトキシド、プロピルアルミニウム
プロポキシド、プロピルアルミニウムブトキシド、ジプ
ロピルアルミニウムメトキシド、ジプロピルアルミニウ
ムエトキシド、ジプロピルアルミニウムプロポキシド、
ジプロピルアルミニウムブトキシド、ブチルアルミニウ
ムメトキシド、ブチルアルミニウムエトキシド、ブチル
アルミニウムプロポキシド、ブチルアルミニウムブトキ
シド、ジブチルアルミニウムメトキシド、ジブチルアル
ミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムプロポキシ
ド、ジブチルアルミニウムブトキシド、トリデシルアル
ミニウム、水素化アルミニウム、ジメチルアルミニウム
ハイドライド、ジエチルアルミニウムハイドライド、ジ
プロピルアルミニウムハイドライド、ジイソプロピルア
ルミニウムハイドライド、ジブチルアルミニウムハイド
ライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライド、ジヘ
キシルアルミニウムハイドライド、ジシクロヘキシルア
ルミニウムハイドライド、メチルアルミニウムジハイド
ライド、エチルアルミニウムジハイドライド、プロピル
アルミニウムジハイドライド、イソプロピルアルミニウ
ムジハイドライド、ブチルアルミニウムジハイドライ
ド、イソブチルアルミニウムジハイドライド、ヘキシル
アルミニウムジハイドライド、シクロヘキシルアルミニ
ウムジハイドライド、ボラン、ジメチルボロンハイドラ
イド、ジエチルボロンハイドライド、メチルボロンジハ
イドライド、エチルボロンジハイドライド、ジボランな
どが挙げられる。 中でもトリメチルアルミニウム、ト
リエチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライ
ド、トリプロピロアルミニウム、トリイソプロピルアル
ミニウム、トリブチルアルミニウム、トリsec-ブチルア
ルミニウム、トリtert- ブチルアルミニウム、トリイソ
ブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリ
ペンチルアルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイ
ドライド、トリデシルアルミニウムが好ましい。また、
これらの化合物は２種以上混合して用いることも可能で
ある。などが挙げられる。
【００１２】成分（４） としては、環状で共役二重結
合を２つ以上有する有機化合物が使用され、例えば、共
役二重結合を２個以上、好ましくは２〜４個、さらに好
ましくは２〜３個有する環を１個または２個以上有し、
全炭素数が４〜２４、好ましくは４〜１２である環状炭
化水素化合物；前記環状炭化水素化合物が部分的に１〜
６個の炭化水素基（典型的には、炭素数１〜１２のアル
キル基又はアラルキル基）で置換された環状炭化水素化
合物；共役二重結合を２個以上、好ましくは２〜４個、
さらに好ましくは２〜３個有する環を１個または２個以
上有し、全炭素数が４〜２４、好ましくは４〜１２であ
る環状炭化水素基を有する有機ケイ素化合物；前記環状
炭化水素基が部分的に１〜６個の炭化水素残基で置換さ
れた有機ケイ素化合物；さらにはこれらの化合物のアル
カリ金属塩（ナトリウム塩、リチウム塩など）も包含さ
れる。特に好ましくは分子中のいずれかにシクロペンタ
ジエン構造をもつものが望ましい。環状炭化水素化合物
の好適な一例としては下記一般式で表される化合物が挙
げられる。
合を２つ以上有する有機化合物が使用され、例えば、共
役二重結合を２個以上、好ましくは２〜４個、さらに好
ましくは２〜３個有する環を１個または２個以上有し、
全炭素数が４〜２４、好ましくは４〜１２である環状炭
化水素化合物；前記環状炭化水素化合物が部分的に１〜
６個の炭化水素基（典型的には、炭素数１〜１２のアル
キル基又はアラルキル基）で置換された環状炭化水素化
合物；共役二重結合を２個以上、好ましくは２〜４個、
さらに好ましくは２〜３個有する環を１個または２個以
上有し、全炭素数が４〜２４、好ましくは４〜１２であ
る環状炭化水素基を有する有機ケイ素化合物；前記環状
炭化水素基が部分的に１〜６個の炭化水素残基で置換さ
れた有機ケイ素化合物；さらにはこれらの化合物のアル
カリ金属塩（ナトリウム塩、リチウム塩など）も包含さ
れる。特に好ましくは分子中のいずれかにシクロペンタ
ジエン構造をもつものが望ましい。環状炭化水素化合物
の好適な一例としては下記一般式で表される化合物が挙
げられる。
【化１】 式中において、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9は、各々水素
または炭素数１〜１０などの炭化水素残基であり、さら
にＲ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8は任意の２つが共同して環状の炭
化水素基を形成してもよい。炭化水素残基としては、メ
チル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチ
ル基、t-ブチル基、ヘキシル基、オクチル基等のアルキ
ル基、フェニル基などのアリール基、メトキシ基、エト
キシ基、プロポキシ基、などのアルコキシ基、フェノキ
シ基などのアリールオキシ基、ベンジル基などのアラル
キル基や、任意の２つが共同して環状の炭化水素基を形
成するんばあいの該環状炭化水素基の骨格としては、シ
クロヘプタトリエン、アリールおよびそれらの縮合環な
どが挙げられる。化１で表される化合物としては、好適
なものとしてシクロペンタジエン、インデン、アズレン
またはこれらの炭素数１〜１０のアルキル、アリール、
アラルキル、アルコキシまたはアリールオキシ置換誘導
体などが挙げられる。また、化１で表される化がアルキ
レン基（その炭素数は通常２〜８、好ましくは２〜３）
を介して結合（架橋）した化合物も好適に用いられる。
または炭素数１〜１０などの炭化水素残基であり、さら
にＲ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8は任意の２つが共同して環状の炭
化水素基を形成してもよい。炭化水素残基としては、メ
チル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチ
ル基、t-ブチル基、ヘキシル基、オクチル基等のアルキ
ル基、フェニル基などのアリール基、メトキシ基、エト
キシ基、プロポキシ基、などのアルコキシ基、フェノキ
シ基などのアリールオキシ基、ベンジル基などのアラル
キル基や、任意の２つが共同して環状の炭化水素基を形
成するんばあいの該環状炭化水素基の骨格としては、シ
クロヘプタトリエン、アリールおよびそれらの縮合環な
どが挙げられる。化１で表される化合物としては、好適
なものとしてシクロペンタジエン、インデン、アズレン
またはこれらの炭素数１〜１０のアルキル、アリール、
アラルキル、アルコキシまたはアリールオキシ置換誘導
体などが挙げられる。また、化１で表される化がアルキ
レン基（その炭素数は通常２〜８、好ましくは２〜３）
を介して結合（架橋）した化合物も好適に用いられる。
【００１３】また、環状炭化水素基を有する有機ケイ素
化合物は、下記の一般式で表示することができる。 （Ｃｐ) r ＳｉＲ10 s Ｘ3 4-r-s ここで、Ｃｐはシクロペンタジエニル基、置換シクロペ
ンタジエニル基、インデニル基、置換インデニル基で例
示される前記環状炭化水素基を示し、Ｒ10 はメチル
基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル
基、ｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル
基などのアルキル基；ビニル基、アリル基などのアルケ
ニル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブト
キシ基などのアルコキシ基；フェニル基、トリル基、キ
シリル基などのアリール基；フェノキシ基などのアリー
ルオキシ基；ベンジル基、フェネチル基、スチリル基、
ネオフィル基などのアラルキル基で例示されるような、
炭素数１〜２４、好ましくは１〜１２の炭化水素残基ま
たは水素を示し、Ｒ10 がｎ−のみならずｉｓｏ−，ｓ
−，ｔ−，ｎｅｏ−等の各種構造異性基である場合も包
含しているものである。Ｘ3 はフッ素、ヨウ素、塩素ま
たは臭素のハロゲン原子を示し、ｒおよびｓは１≦ｒ≦
４、０≦ｓ≦３、好ましくはＳ＝０の範囲であり、１≦
ｒ＋ｓ≦４である。
化合物は、下記の一般式で表示することができる。 （Ｃｐ) r ＳｉＲ10 s Ｘ3 4-r-s ここで、Ｃｐはシクロペンタジエニル基、置換シクロペ
ンタジエニル基、インデニル基、置換インデニル基で例
示される前記環状炭化水素基を示し、Ｒ10 はメチル
基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル
基、ｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル
基などのアルキル基；ビニル基、アリル基などのアルケ
ニル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブト
キシ基などのアルコキシ基；フェニル基、トリル基、キ
シリル基などのアリール基；フェノキシ基などのアリー
ルオキシ基；ベンジル基、フェネチル基、スチリル基、
ネオフィル基などのアラルキル基で例示されるような、
炭素数１〜２４、好ましくは１〜１２の炭化水素残基ま
たは水素を示し、Ｒ10 がｎ−のみならずｉｓｏ−，ｓ
−，ｔ−，ｎｅｏ−等の各種構造異性基である場合も包
含しているものである。Ｘ3 はフッ素、ヨウ素、塩素ま
たは臭素のハロゲン原子を示し、ｒおよびｓは１≦ｒ≦
４、０≦ｓ≦３、好ましくはＳ＝０の範囲であり、１≦
ｒ＋ｓ≦４である。
【００１４】従って、成分(４) として使用可能な有機
環状炭化水素化合物を具体的に示せば、シクロペンタジ
エン、メチルシクロペンタジエン、エチルシクロペンタ
ジエン、ｔ−ブチルシクロペンタジエン、ヘキシルシク
ロペンタジエン、オクチルシクロペンタジエン、１，２
−ジメチルシクロペンタジエン、１，３−ジメチルシク
ロペンタジエン、１，２，４−トリメチルシクロペンタ
ジエン、１，２，３，４−テトラメチルシクロペンタジ
エン、ペンタメチルシクロペンタジエンなどの置換シク
ロペンタジエン、インデン、４−メチル−１−インデ
ン、４，７−ジメチルインデン、４，５，６，７−テト
ラハイドロインデンなどの置換インデン、シクロヘプタ
トリエン、メチルシクロヘプタトリエンなどの置換シク
ロヘプタトリエン、シクロオクタテトラエン、メチルシ
クロオクタテトラエンなどの置換シクロオクタテトラエ
ン、アズレン、メチルアズレン、エチルアズレン、フル
オレン、メチルフルオレンなどの置換フルオレンのよう
な炭素数７〜２４のシクロポリエン又は置換シクロポリ
エン、モノシクロペンタジエニルシラン、ジシクロペン
タジエニルシラン、トリシクロペンタジエニルシラン、
テトラシクロペンタジエニルシラン、モノシクロペンタ
ジエニルモノメチルシラン、モノシクロペンタジエニル
モノエチルシラン、モノシクロペンタジエニルジメチル
シラン、モノシクロペンタジエニルジエチルシラン、モ
ノシクロペンタジエニルトリメチルシラン、モノシクロ
ペンタジエニルトリエチルシラン、モノシクロペンタジ
エニルモノメトキシシラン、モノシクロペンタジエニル
モノエトキシシラン、モノシクロペンタジエニルモノフ
ェノキシシラン、ジシクロペンタジエニルモノメチルシ
ラン、ジシクロペンタジエニルモノエチルシラン、ジシ
クロペンタジエニルジメチルシラン、ジシクロペンタジ
エニルジエチルシラン、ジシクロペンタジエニルメチル
エチルシラン、ジシクロペンタジエニルジプロピルシラ
ン、ジシクロペンタジエニルエチルプロピルシラン、ジ
シクロペンタジエニルジフェニルシラン、ジシクロペン
タジエニルフェニルメチルシラン、ジシクロペンタジエ
ニルモノメトキシシラン、ジシクロペンタジエニルモノ
エトキシシラン、トリシクロペンタジエニルモノメチル
シラン、トリシクロペンタジエニルモノエチルシラン、
トリシクロペンタジエニルモノメトキシシラン、トリシ
クロペンタジエニルモノエトキシシラン、3-メチルシク
ロペンタジエニルシラン、ビス3-メチルシクロペンタジ
エニルシラン、3-メチルシクロペンタジエニルメチルシ
ラン、1,2-ジメチルシクロペンタジエニルシラン、1,3-
ジメチルシクロペンタジエニルシラン、1,2,4-トリメチ
ルシクロペンタジエニルシラン、1,2,3,4-テトラメチル
シクロペンタジエニルシラン、ペンタメチルシクロペン
タジエニルシラン、モノシクロペンタジエニルモノメチ
ルモノクロロシラン、モノシクロペンタジエニルモノエ
チルモノクロロシラン、モノシクロペンタジエニルモノ
メチルジクロロシラン、モノシクロペンタジエニルモノ
エチルジクロロシラン、モノシクロペンタジエニルトリ
クロロシラン、ジシクロペンタジエニルメチルクロロシ
ラン、ジシクロペンタジエニルエチルクロロシラン、ジ
シクロペンタジエニルジクロロシラン、ジシクロペンタ
ジエニルモノメトキシモノクロロシラン、ジシクロペン
タジエニルモノエトキシモノクロロシラン、トリシクロ
ペンタジエニルモノクロロシラン、モノインデニルシラ
ン、ジインデニルシラン、トリインデニルシラン、テト
ラインデニルシラン、モノインデニルモノメチルシラ
ン、モノインデニルモノエチルシラン、モノインデニル
ジメチルシラン、モノインデニルジエチルシラン、モノ
インデニルトリメチルシラン、モノインデニルトリエチ
ルシラン、モノインデニルモノメトキシシラン、モノイ
ンデニルモノエトキシシラン、モノインデニルモノフェ
ノキシシラン、ジインデニルモノメチルシラン、ジイン
デニルモノエチルシラン、ジインデニルジメチルシラ
ン、ジインデニルジエチルシラン、ジインデニルメチル
エチルシラン、ジインデニルジプロピルシラン、ジイン
デニルエチルプロピルシラン、ジインデニルジエフェニ
ルシラン、ジインデニルフェニルメチルシラン、ジイン
デニルモノメトキシシラン、ジインデニルモノエトキシ
シラン、トリインデニルモノメチルシラン、トリインデ
ニルモノエチルシラン、トリインデニルモノメトキシシ
ラン、トリインデニルモノエトキシシラン、3-メチルイ
ンデニルシラン、ビス3-メチルインデニルシラン、3-メ
チルインデニルメチルシラン、1,2-ジメチルインデニル
シラン、1,3-ジメチルインデニルシラン、1,2,4-トリメ
チルインデニルシラン、1,2,3,4-テトラメチルインデニ
ルシラン、ペンタメチルインデニルシランモノインデニ
ルモノメチルモノクロロシラン、モノインデニルモノエ
チルモノクロロシラン、モノインデニルモノメチルジク
ロロシラン、モノインデニルモノエチルジクロロシラ
ン、モノインデニルトリクロロシラン、ジインデニルモ
ノメトキシモノクロロシラン、ジインデニルモノエトキ
シモノクロロシラン、トリインデニルモノクロロシラン
等がある。
環状炭化水素化合物を具体的に示せば、シクロペンタジ
エン、メチルシクロペンタジエン、エチルシクロペンタ
ジエン、ｔ−ブチルシクロペンタジエン、ヘキシルシク
ロペンタジエン、オクチルシクロペンタジエン、１，２
−ジメチルシクロペンタジエン、１，３−ジメチルシク
ロペンタジエン、１，２，４−トリメチルシクロペンタ
ジエン、１，２，３，４−テトラメチルシクロペンタジ
エン、ペンタメチルシクロペンタジエンなどの置換シク
ロペンタジエン、インデン、４−メチル−１−インデ
ン、４，７−ジメチルインデン、４，５，６，７−テト
ラハイドロインデンなどの置換インデン、シクロヘプタ
トリエン、メチルシクロヘプタトリエンなどの置換シク
ロヘプタトリエン、シクロオクタテトラエン、メチルシ
クロオクタテトラエンなどの置換シクロオクタテトラエ
ン、アズレン、メチルアズレン、エチルアズレン、フル
オレン、メチルフルオレンなどの置換フルオレンのよう
な炭素数７〜２４のシクロポリエン又は置換シクロポリ
エン、モノシクロペンタジエニルシラン、ジシクロペン
タジエニルシラン、トリシクロペンタジエニルシラン、
テトラシクロペンタジエニルシラン、モノシクロペンタ
ジエニルモノメチルシラン、モノシクロペンタジエニル
モノエチルシラン、モノシクロペンタジエニルジメチル
シラン、モノシクロペンタジエニルジエチルシラン、モ
ノシクロペンタジエニルトリメチルシラン、モノシクロ
ペンタジエニルトリエチルシラン、モノシクロペンタジ
エニルモノメトキシシラン、モノシクロペンタジエニル
モノエトキシシラン、モノシクロペンタジエニルモノフ
ェノキシシラン、ジシクロペンタジエニルモノメチルシ
ラン、ジシクロペンタジエニルモノエチルシラン、ジシ
クロペンタジエニルジメチルシラン、ジシクロペンタジ
エニルジエチルシラン、ジシクロペンタジエニルメチル
エチルシラン、ジシクロペンタジエニルジプロピルシラ
ン、ジシクロペンタジエニルエチルプロピルシラン、ジ
シクロペンタジエニルジフェニルシラン、ジシクロペン
タジエニルフェニルメチルシラン、ジシクロペンタジエ
ニルモノメトキシシラン、ジシクロペンタジエニルモノ
エトキシシラン、トリシクロペンタジエニルモノメチル
シラン、トリシクロペンタジエニルモノエチルシラン、
トリシクロペンタジエニルモノメトキシシラン、トリシ
クロペンタジエニルモノエトキシシラン、3-メチルシク
ロペンタジエニルシラン、ビス3-メチルシクロペンタジ
エニルシラン、3-メチルシクロペンタジエニルメチルシ
ラン、1,2-ジメチルシクロペンタジエニルシラン、1,3-
ジメチルシクロペンタジエニルシラン、1,2,4-トリメチ
ルシクロペンタジエニルシラン、1,2,3,4-テトラメチル
シクロペンタジエニルシラン、ペンタメチルシクロペン
タジエニルシラン、モノシクロペンタジエニルモノメチ
ルモノクロロシラン、モノシクロペンタジエニルモノエ
チルモノクロロシラン、モノシクロペンタジエニルモノ
メチルジクロロシラン、モノシクロペンタジエニルモノ
エチルジクロロシラン、モノシクロペンタジエニルトリ
クロロシラン、ジシクロペンタジエニルメチルクロロシ
ラン、ジシクロペンタジエニルエチルクロロシラン、ジ
シクロペンタジエニルジクロロシラン、ジシクロペンタ
ジエニルモノメトキシモノクロロシラン、ジシクロペン
タジエニルモノエトキシモノクロロシラン、トリシクロ
ペンタジエニルモノクロロシラン、モノインデニルシラ
ン、ジインデニルシラン、トリインデニルシラン、テト
ラインデニルシラン、モノインデニルモノメチルシラ
ン、モノインデニルモノエチルシラン、モノインデニル
ジメチルシラン、モノインデニルジエチルシラン、モノ
インデニルトリメチルシラン、モノインデニルトリエチ
ルシラン、モノインデニルモノメトキシシラン、モノイ
ンデニルモノエトキシシラン、モノインデニルモノフェ
ノキシシラン、ジインデニルモノメチルシラン、ジイン
デニルモノエチルシラン、ジインデニルジメチルシラ
ン、ジインデニルジエチルシラン、ジインデニルメチル
エチルシラン、ジインデニルジプロピルシラン、ジイン
デニルエチルプロピルシラン、ジインデニルジエフェニ
ルシラン、ジインデニルフェニルメチルシラン、ジイン
デニルモノメトキシシラン、ジインデニルモノエトキシ
シラン、トリインデニルモノメチルシラン、トリインデ
ニルモノエチルシラン、トリインデニルモノメトキシシ
ラン、トリインデニルモノエトキシシラン、3-メチルイ
ンデニルシラン、ビス3-メチルインデニルシラン、3-メ
チルインデニルメチルシラン、1,2-ジメチルインデニル
シラン、1,3-ジメチルインデニルシラン、1,2,4-トリメ
チルインデニルシラン、1,2,3,4-テトラメチルインデニ
ルシラン、ペンタメチルインデニルシランモノインデニ
ルモノメチルモノクロロシラン、モノインデニルモノエ
チルモノクロロシラン、モノインデニルモノメチルジク
ロロシラン、モノインデニルモノエチルジクロロシラ
ン、モノインデニルトリクロロシラン、ジインデニルモ
ノメトキシモノクロロシラン、ジインデニルモノエトキ
シモノクロロシラン、トリインデニルモノクロロシラン
等がある。
【００１５】また、上記した各化合物のいずれかが、ア
ルキレン基（その炭素数は通常２〜８、好ましくは２〜
３）を介して結合した化合物も、本発明の成分(３) と
して使用できる。例えば、ビスインデニルエタン、ビス
（4,5,6,7-テトラハイドロ-1-インデニル）エタン、1,3
-プロパンジニルビスインデン、1,3-プロパンジニルビ
ス（4,5,6,7-テトラハイドロ）インデン、プロピレンビ
ス（1-インデン）、イソプロピル（1-インデニル）シク
ロペンタジエン、ジフェニルメチレン（9-フルオレニ
ル）シクロペンタジエン、イソプロピルシクロペンタジ
エニル-1- フルオレンなどは、いずれも本発明の成分
(４)として使用可能な化合物である。中でもシクロペン
タジエン、メチルシクロペンタジエン、エチルシクロペ
ンタジエン、t-ブチルシクロペンタジエン、1,3-ジメチ
ルシクロペンタジエン、1,2,4-トリメチルシクロペンタ
ジエン、ペンタメチルシクロペンタジエン、インデン、
4-メチル-1- インデン、4,7-ジメチルインデン、ジイン
デニルジメチルシラン、ビスインデニルエタン、が好ま
しい。
ルキレン基（その炭素数は通常２〜８、好ましくは２〜
３）を介して結合した化合物も、本発明の成分(３) と
して使用できる。例えば、ビスインデニルエタン、ビス
（4,5,6,7-テトラハイドロ-1-インデニル）エタン、1,3
-プロパンジニルビスインデン、1,3-プロパンジニルビ
ス（4,5,6,7-テトラハイドロ）インデン、プロピレンビ
ス（1-インデン）、イソプロピル（1-インデニル）シク
ロペンタジエン、ジフェニルメチレン（9-フルオレニ
ル）シクロペンタジエン、イソプロピルシクロペンタジ
エニル-1- フルオレンなどは、いずれも本発明の成分
(４)として使用可能な化合物である。中でもシクロペン
タジエン、メチルシクロペンタジエン、エチルシクロペ
ンタジエン、t-ブチルシクロペンタジエン、1,3-ジメチ
ルシクロペンタジエン、1,2,4-トリメチルシクロペンタ
ジエン、ペンタメチルシクロペンタジエン、インデン、
4-メチル-1- インデン、4,7-ジメチルインデン、ジイン
デニルジメチルシラン、ビスインデニルエタン、が好ま
しい。
【００１６】本発明の成分（５）としては，変性有機ア
ルミニウム化合物が使用される。係る化合物としては、
分子中にＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含むものであり、その結
合数は、通常１〜１００、好ましくは１〜５０個である
ことが望ましい。このような変性有機アルミニウム化合
物は、通常有機アルミニウム化合物と水との反応するこ
とにより得られる生成物である。有機アルミニウムと水
との反応は、通常不活性炭化水素中で行われる。不活性
炭化水素としてはペンタン、ヘキサン、ヘプタン、シク
ロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエ
ン、キシレン等の脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素及び
芳香族炭化水素が使用できるが、脂肪族炭化水素又は芳
香族炭化水素を使用することが好ましい。変性有機アル
ミニウム化合物の調製に用いる有機アルミニウム化合物
は、一般式Ｒ11 c ＡｌＸ3-c （式中、Ｒ11 は炭素数１
〜１８、好ましくは１〜１２のアルキル基、アルケニル
基、アリール基、アラルキル基等の炭化水素基、Ｘは水
素原子又はハロゲン原子を示し、ｃは１≦ｃ≦３の整数
を示す）で表される化合物がいずれも使用可能である
が、好ましくはトリアルキルアルミニウムが使用され
る。トリアルキルアルミニウムのアルキル基は、メチル
基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル
基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル
基、デシル基、ドデシル基等のいずれでも差し支えない
が、メチル基であることが特に好ましい。水と有機アル
ミニウム化合物との反応比（水／Ａｌモル比）は、０．
２５／１〜１．２／１、特に、０．５／１〜１／１であ
ることが好ましく、反応温度は通常−７０〜１００℃、
好ましくは−２０〜２０℃の範囲にある。反応時間は通
常５〜２４時間、好ましくは１０〜５時間の範囲で選ば
れる。反応に要する水として、単なる水のみならず、硫
酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物等に含まれる結晶
水や反応系中に水が生成しうる成分も利用することもで
きる。なお、これらの変性有機アルミニウム化合物のう
ち、アルキルアルミニウムと水とを反応させて得られる
ものは通常アルミノキサンと呼ばれ、特にメチルアルミ
ノキサン（もしくはメチルアルミノキサンから実質的に
なるもの）が好適である。もちろん、本発明において２
種以上の変性有機アルミニウム化合物を組み合わせて使
用することもできる。
ルミニウム化合物が使用される。係る化合物としては、
分子中にＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含むものであり、その結
合数は、通常１〜１００、好ましくは１〜５０個である
ことが望ましい。このような変性有機アルミニウム化合
物は、通常有機アルミニウム化合物と水との反応するこ
とにより得られる生成物である。有機アルミニウムと水
との反応は、通常不活性炭化水素中で行われる。不活性
炭化水素としてはペンタン、ヘキサン、ヘプタン、シク
ロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエ
ン、キシレン等の脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素及び
芳香族炭化水素が使用できるが、脂肪族炭化水素又は芳
香族炭化水素を使用することが好ましい。変性有機アル
ミニウム化合物の調製に用いる有機アルミニウム化合物
は、一般式Ｒ11 c ＡｌＸ3-c （式中、Ｒ11 は炭素数１
〜１８、好ましくは１〜１２のアルキル基、アルケニル
基、アリール基、アラルキル基等の炭化水素基、Ｘは水
素原子又はハロゲン原子を示し、ｃは１≦ｃ≦３の整数
を示す）で表される化合物がいずれも使用可能である
が、好ましくはトリアルキルアルミニウムが使用され
る。トリアルキルアルミニウムのアルキル基は、メチル
基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル
基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル
基、デシル基、ドデシル基等のいずれでも差し支えない
が、メチル基であることが特に好ましい。水と有機アル
ミニウム化合物との反応比（水／Ａｌモル比）は、０．
２５／１〜１．２／１、特に、０．５／１〜１／１であ
ることが好ましく、反応温度は通常−７０〜１００℃、
好ましくは−２０〜２０℃の範囲にある。反応時間は通
常５〜２４時間、好ましくは１０〜５時間の範囲で選ば
れる。反応に要する水として、単なる水のみならず、硫
酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物等に含まれる結晶
水や反応系中に水が生成しうる成分も利用することもで
きる。なお、これらの変性有機アルミニウム化合物のう
ち、アルキルアルミニウムと水とを反応させて得られる
ものは通常アルミノキサンと呼ばれ、特にメチルアルミ
ノキサン（もしくはメチルアルミノキサンから実質的に
なるもの）が好適である。もちろん、本発明において２
種以上の変性有機アルミニウム化合物を組み合わせて使
用することもできる。
【００１７】上記触媒を調製するに際し，各成分の接触
方法には特に限定はないが，通常窒素またはアルゴンの
不活性雰囲気中，一般にベンゼン，トルエン，キシレ
ン，エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素（通常炭素数
は６〜１２），ヘプタン，ヘキサン，デカン，ドデカ
ン，シクロヘキサンなどの脂肪族あるいは脂環族炭化水
素（通常５〜１２）等の液状不活性炭化水素の存在下，
攪拌下または非攪拌下に，各成分を接触させる方法が採
用される。この接触は，通常−１００℃〜２００℃，好
ましくは−５０℃〜１００℃の温度にて，３０分〜５０
時間，好ましくは１時間〜２４時間行うことが望まし
い。また接触反応の後，最終的に上記溶媒を除去して固
体触媒を得ることが望ましい。溶媒を除去する方法は，
通常２０℃〜１５０℃，好ましくは３０℃〜８０℃の温
度にて，窒素ブローあるいは減圧で行われる。
方法には特に限定はないが，通常窒素またはアルゴンの
不活性雰囲気中，一般にベンゼン，トルエン，キシレ
ン，エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素（通常炭素数
は６〜１２），ヘプタン，ヘキサン，デカン，ドデカ
ン，シクロヘキサンなどの脂肪族あるいは脂環族炭化水
素（通常５〜１２）等の液状不活性炭化水素の存在下，
攪拌下または非攪拌下に，各成分を接触させる方法が採
用される。この接触は，通常−１００℃〜２００℃，好
ましくは−５０℃〜１００℃の温度にて，３０分〜５０
時間，好ましくは１時間〜２４時間行うことが望まし
い。また接触反応の後，最終的に上記溶媒を除去して固
体触媒を得ることが望ましい。溶媒を除去する方法は，
通常２０℃〜１５０℃，好ましくは３０℃〜８０℃の温
度にて，窒素ブローあるいは減圧で行われる。
【００１８】本発明の成分（１）〜（５）の使用割合
は，触媒Ａの場合は，成分（１）１ｇに対して，成分
（２）を遷移金属濃度（Ｍｅ1）で通常０．００１〜５
０ミリモル，好ましくは０．０１〜５ミリモル，さらに
好ましくは０．０２〜０．５の割合で使用することが望
ましい。また成分（２）１モルにたいして成分（３）を
通常０．０１〜１００モル，好ましくは０．１〜５０モ
ル，さらに好ましくは１〜１０モルの割合で，成分
（２）１モルにたいして成分（４）を通常０．０１〜１
００モル，このましくは０．１〜５０モル，さらに好ま
しくは１〜１０モルの割合で，成分（２）１モルにたい
して成分（５）を通常１〜１０，０００好ましくは１０
〜１，０００の割合で選択することが望ましい。触媒Ｂ
およびＣの場合は，成分（１）１ｇに対して，成分
（２）を遷移金属濃度（Ｍｅ1）で通常０．００１〜５
０ミリモル，好ましくは０．０１〜５ミリモル，さらに
好ましくは０．０２〜０．５の割合で使用することが望
ましい。また成分（２）１モルにたいして成分（３）を
通常０．０１〜６モル，好ましくは０．１〜４モル，さ
らに好ましくは０．５〜３モルの割合で，成分（２）１
モルにたいして成分（４）を通常０．０１〜４モル，こ
のましくは０．１〜３モル，さらに好ましくは０．５〜
２モルの割合で，成分（２）１モルにたいして成分
（５）を通常１〜１０，０００好ましくは１０〜１，０
００の割合で選択することが望ましい。上記触媒を使用
しての本発明のポリオレフィンを得るには，スラリ−重
合、溶液重合または気相重合にて行うことができる。特
に気相重合にて好適に得ることができる。すなわち反応
はすべて実質的に酸素、水などを絶った状態で不活性炭
化水素の存在化、あるいは不存在下で行われる。オレフ
ィンの重合条件は温度は２０ないし１２０℃、好ましく
は５０ないし１１０℃であり、圧力は常圧ないし７０Kg
／cm2、好ましくは２ないし６０Kg／cm2である。分子量
の調節は重合温度、触媒のモル比などの重合条件を変え
ることによってある程度調節できるが重合系中に水素を
添加することにより効果的に行われる。もちろん、水素
濃度、重合温度など重合条件の異なった２段階ないしそ
れ以上の他段階の重合反応を用いても何等支障ない。重
合系中に、水分除去を目的とした成分、いわゆるスカベ
ンジを加えても何ら支障なく実施することができる。な
お、かかるスカベンジとしては、トリメチルアルミニウ
ム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウムなどの有機アルミニウム、前記変性有機アルミニウ
ム化合物、分岐アルキルを含有する変性有機アルミニウ
ムなどが例示される。また、重合系中にさらにプローモ
ーター成分を加え重合してもよく、かかるプローモータ
ー成分としては、代表的には前記変性有機アルミニウム
化合物が挙げられる。なお、本重合前に予めオレフィン
類を接触させ、予備重合したのち、かかる予備重合触媒
の形で本重合に供してもよい。
は，触媒Ａの場合は，成分（１）１ｇに対して，成分
（２）を遷移金属濃度（Ｍｅ1）で通常０．００１〜５
０ミリモル，好ましくは０．０１〜５ミリモル，さらに
好ましくは０．０２〜０．５の割合で使用することが望
ましい。また成分（２）１モルにたいして成分（３）を
通常０．０１〜１００モル，好ましくは０．１〜５０モ
ル，さらに好ましくは１〜１０モルの割合で，成分
（２）１モルにたいして成分（４）を通常０．０１〜１
００モル，このましくは０．１〜５０モル，さらに好ま
しくは１〜１０モルの割合で，成分（２）１モルにたい
して成分（５）を通常１〜１０，０００好ましくは１０
〜１，０００の割合で選択することが望ましい。触媒Ｂ
およびＣの場合は，成分（１）１ｇに対して，成分
（２）を遷移金属濃度（Ｍｅ1）で通常０．００１〜５
０ミリモル，好ましくは０．０１〜５ミリモル，さらに
好ましくは０．０２〜０．５の割合で使用することが望
ましい。また成分（２）１モルにたいして成分（３）を
通常０．０１〜６モル，好ましくは０．１〜４モル，さ
らに好ましくは０．５〜３モルの割合で，成分（２）１
モルにたいして成分（４）を通常０．０１〜４モル，こ
のましくは０．１〜３モル，さらに好ましくは０．５〜
２モルの割合で，成分（２）１モルにたいして成分
（５）を通常１〜１０，０００好ましくは１０〜１，０
００の割合で選択することが望ましい。上記触媒を使用
しての本発明のポリオレフィンを得るには，スラリ−重
合、溶液重合または気相重合にて行うことができる。特
に気相重合にて好適に得ることができる。すなわち反応
はすべて実質的に酸素、水などを絶った状態で不活性炭
化水素の存在化、あるいは不存在下で行われる。オレフ
ィンの重合条件は温度は２０ないし１２０℃、好ましく
は５０ないし１１０℃であり、圧力は常圧ないし７０Kg
／cm2、好ましくは２ないし６０Kg／cm2である。分子量
の調節は重合温度、触媒のモル比などの重合条件を変え
ることによってある程度調節できるが重合系中に水素を
添加することにより効果的に行われる。もちろん、水素
濃度、重合温度など重合条件の異なった２段階ないしそ
れ以上の他段階の重合反応を用いても何等支障ない。重
合系中に、水分除去を目的とした成分、いわゆるスカベ
ンジを加えても何ら支障なく実施することができる。な
お、かかるスカベンジとしては、トリメチルアルミニウ
ム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウムなどの有機アルミニウム、前記変性有機アルミニウ
ム化合物、分岐アルキルを含有する変性有機アルミニウ
ムなどが例示される。また、重合系中にさらにプローモ
ーター成分を加え重合してもよく、かかるプローモータ
ー成分としては、代表的には前記変性有機アルミニウム
化合物が挙げられる。なお、本重合前に予めオレフィン
類を接触させ、予備重合したのち、かかる予備重合触媒
の形で本重合に供してもよい。
【００１９】本発明の共重合体を得るためにもちいるα
ーオレフィンは、炭素数３〜２０、好ましくは３〜１
２、さらに好ましくは３〜８のα−オレフィンが好まし
い。エチレン・α−オレフィン共重合体中のα−オレフ
ィン含有量は、通常０．１〜２０モル％、好ましくは
０．５〜１０モル％とするのが望ましい。
ーオレフィンは、炭素数３〜２０、好ましくは３〜１
２、さらに好ましくは３〜８のα−オレフィンが好まし
い。エチレン・α−オレフィン共重合体中のα−オレフ
ィン含有量は、通常０．１〜２０モル％、好ましくは
０．５〜１０モル％とするのが望ましい。
【００２０】
【実施例】以下に本発明を実施例及び比較例によって具
体的に説明するが、それに先立ち実施例及び比較例で使
用する変性有機アルミニウム化合物の調製について説明
する。 〈変性有機アルミニウム化合物（メチルアルミノキサ
ン）の調製〉硫酸銅５水塩１３ｇを容量３００ｍｌ の
電磁誘導攪拌機付き三つ口フラスコに入れ、トルエン５
０ｍｌで懸濁させた。次いで濃度１ｍｍｏｌ／ｍｌ の
トリメチルアルミニウムの溶液１５０ｍｌを、０℃の温
度条件下に、前記の懸濁液に滴下し、滴下終了後２５℃
に昇温し、その温度で２４時間反応させた。しかる後、
反応物を濾過し、反応生成物を含有する液中のトルエン
を除去して白色結晶状メチルアルモキサン（ＭＡＯ）４
ｇを得た。
体的に説明するが、それに先立ち実施例及び比較例で使
用する変性有機アルミニウム化合物の調製について説明
する。 〈変性有機アルミニウム化合物（メチルアルミノキサ
ン）の調製〉硫酸銅５水塩１３ｇを容量３００ｍｌ の
電磁誘導攪拌機付き三つ口フラスコに入れ、トルエン５
０ｍｌで懸濁させた。次いで濃度１ｍｍｏｌ／ｍｌ の
トリメチルアルミニウムの溶液１５０ｍｌを、０℃の温
度条件下に、前記の懸濁液に滴下し、滴下終了後２５℃
に昇温し、その温度で２４時間反応させた。しかる後、
反応物を濾過し、反応生成物を含有する液中のトルエン
を除去して白色結晶状メチルアルモキサン（ＭＡＯ）４
ｇを得た。
【００２１】実施例１ （１）固体触媒の調製 電磁誘導攪拌機付き３００ｍｌ三ツ口フラスコ（Ａ）に
窒素下で精製トルエン１５０ｍｌ とテトラプロポキシ
ジルコニウム０．３３ｇを加えて１５分攪拌して溶解さ
せ，そこにシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え室温で１時間攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１０
０ｍｌ三ツ口フラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン
２０ｍｌを加え，そこにトリイソブチルアルミニウム
（ＴＩＢＡ１ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）１０ｍｌと
インデン１．２ｇを加えて室温で１時間攪拌した。三ツ
口フラスコ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラス
コ（Ｂ）の中の溶液を１時間かけて滴下した後，１２０
℃に昇温し２時間反応させた。室温に冷却した後，メチ
ルアルミノキサン（ＭＡＯ）のトルエン溶液（濃度１ｍ
ｍｏｌ／ｍｌ ）１００ｍｌを加え、室温で３０分攪拌
した。その後４０℃で窒素ブローによりトルエンを除去
し固体触媒を得た。 （２）重合 攪拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを十分乾燥した後，窒素ガスで置換した。７５
℃に昇温しこれに不純物除去のためトリエチルアルミニ
ウムのヘキサン溶液（１ｍｍｏｌ／ｍｌ）を０．５ｍｌ
加え，３０分攪拌した。次ぎにエチレンと１−ブテンの
混合ガス（１−ブテン／エチレンモル比＝０．０９）を
ゲージ圧で７ｋｇｆ／ｃｍ2まで供給した。オートクレ
ーブのフランジにとりつけたボールバルブで仕切られた
触媒供給管（容量１ｍｌ）に上記固体触媒１５０ｍｇを
採取し，９．５ｋｇｆ／ｃｍ2のエチレンで加圧後直ち
にボールバルブを開いてオートクレーブに固体触媒を供
給し重合を開始した。エチレンとブテン−１の混合ガス
（ブテン−１／エチレンモル比＝０．０８）を連続的に
供給しつつ、全圧を９．５Ｋｇｆ／ｃｍ2に維持して２
時間の重合を行った。重合終了後、未反応のガスを排出
し白色ポリマ−２４ｇを得た。触媒効率は５８Ｋｇ／ｇ
Ｚｒであった。得られたポリマーのＭＦＲは２．３ｇ／
１０分，密度は０．９３２ｇ／ｃｍ3 ，ＴＲＥＦには９
７℃と８２℃に溶出ピークがあり，ダイスウエルレシオ
は２．２，ｎ値は１．５１，Ｍｗ／Ｍｎは５．９であっ
た。また、この共重合体は成形性に優れていた。
窒素下で精製トルエン１５０ｍｌ とテトラプロポキシ
ジルコニウム０．３３ｇを加えて１５分攪拌して溶解さ
せ，そこにシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え室温で１時間攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１０
０ｍｌ三ツ口フラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン
２０ｍｌを加え，そこにトリイソブチルアルミニウム
（ＴＩＢＡ１ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）１０ｍｌと
インデン１．２ｇを加えて室温で１時間攪拌した。三ツ
口フラスコ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラス
コ（Ｂ）の中の溶液を１時間かけて滴下した後，１２０
℃に昇温し２時間反応させた。室温に冷却した後，メチ
ルアルミノキサン（ＭＡＯ）のトルエン溶液（濃度１ｍ
ｍｏｌ／ｍｌ ）１００ｍｌを加え、室温で３０分攪拌
した。その後４０℃で窒素ブローによりトルエンを除去
し固体触媒を得た。 （２）重合 攪拌機を付した容量３Ｌのステンレススチール製オート
クレーブを十分乾燥した後，窒素ガスで置換した。７５
℃に昇温しこれに不純物除去のためトリエチルアルミニ
ウムのヘキサン溶液（１ｍｍｏｌ／ｍｌ）を０．５ｍｌ
加え，３０分攪拌した。次ぎにエチレンと１−ブテンの
混合ガス（１−ブテン／エチレンモル比＝０．０９）を
ゲージ圧で７ｋｇｆ／ｃｍ2まで供給した。オートクレ
ーブのフランジにとりつけたボールバルブで仕切られた
触媒供給管（容量１ｍｌ）に上記固体触媒１５０ｍｇを
採取し，９．５ｋｇｆ／ｃｍ2のエチレンで加圧後直ち
にボールバルブを開いてオートクレーブに固体触媒を供
給し重合を開始した。エチレンとブテン−１の混合ガス
（ブテン−１／エチレンモル比＝０．０８）を連続的に
供給しつつ、全圧を９．５Ｋｇｆ／ｃｍ2に維持して２
時間の重合を行った。重合終了後、未反応のガスを排出
し白色ポリマ−２４ｇを得た。触媒効率は５８Ｋｇ／ｇ
Ｚｒであった。得られたポリマーのＭＦＲは２．３ｇ／
１０分，密度は０．９３２ｇ／ｃｍ3 ，ＴＲＥＦには９
７℃と８２℃に溶出ピークがあり，ダイスウエルレシオ
は２．２，ｎ値は１．５１，Ｍｗ／Ｍｎは５．９であっ
た。また、この共重合体は成形性に優れていた。
【００２２】実施例２ （１）固体触媒の調製 電磁誘導攪拌機付き３００ｍｌ三ツ口フラスコ（Ａ）に
窒素下で精製トルエン１５０ｍｌ とテトラブトキシジ
ルコニウム０．３８ｇを加えて１５分攪拌して溶解さ
せ，そこにシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え室温で１時間攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１０
０ｍｌ三ツ口フラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン
２０ｍｌを加え，そこにトリヘキシルアルミニウム（Ｔ
ＨＡ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）８ｍｌとインデ
ン０．９６ｇを加えて室温で１時間攪拌した。三ツ口フ
ラスコ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラスコ
（Ｂ）の中の溶液を１時間かけて滴下した後，１２０℃
に昇温し２時間反応させた。室温に冷却した後，メチル
アルミノキサン（ＭＡＯ）のトルエン溶液（濃度１ｍｍ
ｏｌ／ｍｌ ）１００ｍｌを加え、室温で３０分攪拌し
た。その後４０℃で窒素ブローによりトルエンを除去し
固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−２８ｇを得た。触媒効率
は６７Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは１．９ｇ／１０分，密度は０．９２８ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには９６℃と８１℃に溶出ピークがあり，ダイ
スウエルレシオは２．１，ｎ値は１．５２，Ｍｗ／Ｍｎ
は６．０であった。また、この共重合体は成形性に優れ
ていた。
窒素下で精製トルエン１５０ｍｌ とテトラブトキシジ
ルコニウム０．３８ｇを加えて１５分攪拌して溶解さ
せ，そこにシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え室温で１時間攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１０
０ｍｌ三ツ口フラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン
２０ｍｌを加え，そこにトリヘキシルアルミニウム（Ｔ
ＨＡ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）８ｍｌとインデ
ン０．９６ｇを加えて室温で１時間攪拌した。三ツ口フ
ラスコ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラスコ
（Ｂ）の中の溶液を１時間かけて滴下した後，１２０℃
に昇温し２時間反応させた。室温に冷却した後，メチル
アルミノキサン（ＭＡＯ）のトルエン溶液（濃度１ｍｍ
ｏｌ／ｍｌ ）１００ｍｌを加え、室温で３０分攪拌し
た。その後４０℃で窒素ブローによりトルエンを除去し
固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−２８ｇを得た。触媒効率
は６７Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは１．９ｇ／１０分，密度は０．９２８ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには９６℃と８１℃に溶出ピークがあり，ダイ
スウエルレシオは２．１，ｎ値は１．５２，Ｍｗ／Ｍｎ
は６．０であった。また、この共重合体は成形性に優れ
ていた。
【００２３】実施例３ （１）固体触媒の調製 電磁誘導攪拌機付き３００ｍｌ三ツ口フラスコ（Ａ）に
窒素下で精製トルエン１５０ｍｌ とテトラプロポキシ
ジルコニウム０．８２ｇを加えて１５分攪拌して溶解さ
せ，そこにシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え室温で１時間攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１０
０ｍｌ三ツ口フラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン
２０ｍｌを加え，そこにトリエチルアルミニウム（ＴＥ
Ａ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）６ｍｌとインデン
０．５ｇを加えて室温で１時間攪拌した。三ツ口フラス
コ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラスコ（Ｂ）
の中の溶液を１時間かけて滴下した後，１２０℃に昇温
し２時間反応させた。室温に冷却した後，メチルアルミ
ノキサン（ＭＡＯ）のトルエン溶液（濃度１ｍｍｏｌ／
ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、室温で３０分攪拌した。そ
の後４０℃で窒素ブローによりトルエンを除去し固体触
媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−２１ｇを得た。触媒効率
は５０Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは２．５ｇ／１０分，密度は０．９２６ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには９７℃と８０℃に溶出ピークがあり，ダイ
スウエルレシオは１．８，ｎ値は１．４８，Ｍｗ／Ｍｎ
は５．６であった。また、この共重合体は成形性に優れ
ていた。
窒素下で精製トルエン１５０ｍｌ とテトラプロポキシ
ジルコニウム０．８２ｇを加えて１５分攪拌して溶解さ
せ，そこにシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え室温で１時間攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１０
０ｍｌ三ツ口フラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン
２０ｍｌを加え，そこにトリエチルアルミニウム（ＴＥ
Ａ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）６ｍｌとインデン
０．５ｇを加えて室温で１時間攪拌した。三ツ口フラス
コ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラスコ（Ｂ）
の中の溶液を１時間かけて滴下した後，１２０℃に昇温
し２時間反応させた。室温に冷却した後，メチルアルミ
ノキサン（ＭＡＯ）のトルエン溶液（濃度１ｍｍｏｌ／
ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、室温で３０分攪拌した。そ
の後４０℃で窒素ブローによりトルエンを除去し固体触
媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−２１ｇを得た。触媒効率
は５０Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは２．５ｇ／１０分，密度は０．９２６ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには９７℃と８０℃に溶出ピークがあり，ダイ
スウエルレシオは１．８，ｎ値は１．４８，Ｍｗ／Ｍｎ
は５．６であった。また、この共重合体は成形性に優れ
ていた。
【００２４】実施例４ （１）固体触媒の調製 電磁誘導攪拌機付き５００ｍｌ三ツ口フラスコに窒素下
で精製トルエン５０ｍｌとテトラブトキシジルコニウム
１．０ｇ，インデン０．３ｇおよびトリヘキシルアルミ
ニウム（ＴＨＡ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）５ｍ
ｌを加えて，１２０℃で２時間反応させた。室温まで冷
却後，メチルアルミノキサン（ＭＡＯ）のトルエン溶液
（濃度１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、室温で
３０分攪拌した。そこにシリカ（富士デビソン＃９５
２）２５ｇを加え室温で１時間攪拌した。その後４０℃
で窒素ブローによりトルエンを除去し固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−１５ｇを得た。触媒効率
は３６Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは０．５ｇ／１０分，密度は０．９２５ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには１０３℃，９７℃と８０℃に溶出ピークが
あり，ダイスウエルレシオは２．２，ｎ値は１．５３，
Ｍｗ／Ｍｎは７．５であった。また、この共重合体は成
形性に優れていた。
で精製トルエン５０ｍｌとテトラブトキシジルコニウム
１．０ｇ，インデン０．３ｇおよびトリヘキシルアルミ
ニウム（ＴＨＡ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）５ｍ
ｌを加えて，１２０℃で２時間反応させた。室温まで冷
却後，メチルアルミノキサン（ＭＡＯ）のトルエン溶液
（濃度１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、室温で
３０分攪拌した。そこにシリカ（富士デビソン＃９５
２）２５ｇを加え室温で１時間攪拌した。その後４０℃
で窒素ブローによりトルエンを除去し固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−１５ｇを得た。触媒効率
は３６Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは０．５ｇ／１０分，密度は０．９２５ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには１０３℃，９７℃と８０℃に溶出ピークが
あり，ダイスウエルレシオは２．２，ｎ値は１．５３，
Ｍｗ／Ｍｎは７．５であった。また、この共重合体は成
形性に優れていた。
【００２５】実施例５ （１）固体触媒の調製 電磁誘導攪拌機付き５００ｍｌ三ツ口フラスコに窒素下
で精製トルエン５０ｍｌとテトラブトキシジルコニウム
１．０ｇ，インデン１．０ｇおよびトリヘキシルアルミ
ニウム（ＴＨＡ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）１
２．５ｍｌ加えて，１２０℃で２時間反応させた。室温
まで冷却後，メチルアルミノキサン（ＭＡＯ）のトルエ
ン溶液（濃度１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、
室温で３０分攪拌した。そこにシリカ（富士デビソン＃
９５２）２５ｇを加え室温で１時間攪拌した。その後４
０℃で窒素ブローによりトルエンを除去し固体触媒を得
た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−１７ｇを得た。触媒効率
は４１Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは０．８ｇ／１０分，密度は０．９２８ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには１０４℃，９７℃と８２℃に溶出ピークが
あり，ダイスウエルレシオは２．０，ｎ値は１．５０，
Ｍｗ／Ｍｎは７．１であった。また、この共重合体は成
形性に優れていた。
で精製トルエン５０ｍｌとテトラブトキシジルコニウム
１．０ｇ，インデン１．０ｇおよびトリヘキシルアルミ
ニウム（ＴＨＡ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）１
２．５ｍｌ加えて，１２０℃で２時間反応させた。室温
まで冷却後，メチルアルミノキサン（ＭＡＯ）のトルエ
ン溶液（濃度１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、
室温で３０分攪拌した。そこにシリカ（富士デビソン＃
９５２）２５ｇを加え室温で１時間攪拌した。その後４
０℃で窒素ブローによりトルエンを除去し固体触媒を得
た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−１７ｇを得た。触媒効率
は４１Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは０．８ｇ／１０分，密度は０．９２８ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには１０４℃，９７℃と８２℃に溶出ピークが
あり，ダイスウエルレシオは２．０，ｎ値は１．５０，
Ｍｗ／Ｍｎは７．１であった。また、この共重合体は成
形性に優れていた。
【００２６】実施例６ （１）固体触媒の調製 電磁誘導攪拌機付き３００ｍｌ三ツ口フラスコ（Ａ）に
窒素下でシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え，そこにメチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度
１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、室温で３０分
攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１００ｍｌ三ツ口フ
ラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン２０ｍｌを加
え，テトラプロポキシジルコニウム０．８２ｇ，インデ
ン０．３ｇ，トリエチルアルミニウム（ＴＥＡ）０．６
ｇを加えて１２０℃に昇温し２時間反応させた。三ツ口
フラスコ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラスコ
（Ｂ）の中の溶液を１時間かけて滴下した後，室温で２
時間反応させた。その後４０℃で窒素ブローによりトル
エンを除去し固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−１６ｇを得た。触媒効率
は３８Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは０．７ｇ／１０分，密度は０．９２５ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには１０１℃，９６℃と８０℃に溶出ピークが
あり，ダイスウエルレシオは２．０，ｎ値は１．５２，
Ｍｗ／Ｍｎは６．８であった。また、この共重合体は成
形性に優れていた。
窒素下でシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え，そこにメチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度
１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、室温で３０分
攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１００ｍｌ三ツ口フ
ラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン２０ｍｌを加
え，テトラプロポキシジルコニウム０．８２ｇ，インデ
ン０．３ｇ，トリエチルアルミニウム（ＴＥＡ）０．６
ｇを加えて１２０℃に昇温し２時間反応させた。三ツ口
フラスコ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラスコ
（Ｂ）の中の溶液を１時間かけて滴下した後，室温で２
時間反応させた。その後４０℃で窒素ブローによりトル
エンを除去し固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−１６ｇを得た。触媒効率
は３８Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは０．７ｇ／１０分，密度は０．９２５ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには１０１℃，９６℃と８０℃に溶出ピークが
あり，ダイスウエルレシオは２．０，ｎ値は１．５２，
Ｍｗ／Ｍｎは６．８であった。また、この共重合体は成
形性に優れていた。
【００２７】実施例７ （１）固体触媒の調製 電磁誘導攪拌機付き３００ｍｌ三ツ口フラスコ（Ａ）に
窒素下でシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え，そこにメチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度
１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、室温で３０分
攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１００ｍｌ三ツ口フ
ラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン２０ｍｌを加
え，テトラプロポキシジルコニウム０．８２ｇ，インデ
ン０．６ｇ，トリエチルアルミニウム（ＴＥＡ）１．１
ｇを加えて１２０℃に昇温し２時間反応させた。三ツ口
フラスコ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラスコ
（Ｂ）の中の溶液を１時間かけて滴下した後，室温で２
時間反応させた。その後４０℃で窒素ブローによりトル
エンを除去し固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−１８ｇを得た。触媒効率
は４３Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは１．０ｇ／１０分，密度は０．９２６ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには１００℃，９５℃と８０℃に溶出ピークが
あり，ダイスウエルレシオは１．９，ｎ値は１．４８，
Ｍｗ／Ｍｎは６．５であった。また、この共重合体は成
形性に優れていた。
窒素下でシリカ（富士デビソン＃９５２）２５ｇを加
え，そこにメチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度
１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）２５０ｍｌを加え、室温で３０分
攪拌した。別の電磁誘導攪拌機付き１００ｍｌ三ツ口フ
ラスコ（Ｂ）に，窒素下で精製トルエン２０ｍｌを加
え，テトラプロポキシジルコニウム０．８２ｇ，インデ
ン０．６ｇ，トリエチルアルミニウム（ＴＥＡ）１．１
ｇを加えて１２０℃に昇温し２時間反応させた。三ツ口
フラスコ（Ａ）を０℃に冷却し，そこに三ツ口フラスコ
（Ｂ）の中の溶液を１時間かけて滴下した後，室温で２
時間反応させた。その後４０℃で窒素ブローによりトル
エンを除去し固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−１８ｇを得た。触媒効率
は４３Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは１．０ｇ／１０分，密度は０．９２６ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには１００℃，９５℃と８０℃に溶出ピークが
あり，ダイスウエルレシオは１．９，ｎ値は１．４８，
Ｍｗ／Ｍｎは６．５であった。また、この共重合体は成
形性に優れていた。
【００２８】比較例１ （１）固体触媒の調製 電磁誘導攪拌機付き５００ｍｌ三ツ口フラスコに窒素下
で精製トルエン５０ｍｌとテトラブトキシジルコニウム
０．３８ｇ，インデン０．９３ｇおよびトリヘキシルア
ルミニウム（ＴＨＡ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）
８ｍｌを加えて，１２０℃で２時間反応させた。室温ま
で冷却後，メチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度
１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）１００ｍｌを加え、室温で３０分
攪拌した。そこにシリカ（富士デビソン＃９５２）２５
ｇを加え室温で１時間攪拌した。その後４０℃で窒素ブ
ローによりトルエンを除去し固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−３１ｇを得た。触媒効率
は７４Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは３．３ｇ／１０分，密度は０．９２１ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには９４℃と８０℃に溶出ピークがあり，ダイ
スウエルレシオは１．２，ｎ値は１．３４，Ｍｗ／Ｍｎ
は３．０であった。
で精製トルエン５０ｍｌとテトラブトキシジルコニウム
０．３８ｇ，インデン０．９３ｇおよびトリヘキシルア
ルミニウム（ＴＨＡ １ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液）
８ｍｌを加えて，１２０℃で２時間反応させた。室温ま
で冷却後，メチルアルミノキサンのトルエン溶液（濃度
１ｍｍｏｌ／ｍｌ ）１００ｍｌを加え、室温で３０分
攪拌した。そこにシリカ（富士デビソン＃９５２）２５
ｇを加え室温で１時間攪拌した。その後４０℃で窒素ブ
ローによりトルエンを除去し固体触媒を得た。 （２）重合 実施例１と同様の重合装置を用い，実施例１と同一の条
件で重合を行い，白色ポリマ−３１ｇを得た。触媒効率
は７４Ｋｇ／ｇＺｒであった。得られたポリマーのＭＦ
Ｒは３．３ｇ／１０分，密度は０．９２１ｇ／ｃｍ3 ，
ＴＲＥＦには９４℃と８０℃に溶出ピークがあり，ダイ
スウエルレシオは１．２，ｎ値は１．３４，Ｍｗ／Ｍｎ
は３．０であった。
Claims (1)
- 【請求項１】 エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフ
ィン共重合体であって， (Ａ)メルトフローレイトが０．０１ないし２００ｇ／１
０ｍｉｎ (Ｂ)密度が０．８８０ないし０．９６０ｇ／ｃｍ3 (Ｃ)昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）により測定される溶出
ピークが２個以上あり，その内少なくとも１個の溶出ピ
ーク温度が９５℃以上であり，かつ少なくとも１個の溶
出ピーク温度が９０℃以下の範囲にある (Ｄ)ダイスエルレシオが１．５以上 (Ｅ)ｎ値が１．４０以上 (Ｆ)ＧＰＣより測定したＭｗ／Ｍｎが５．０以上 であることを特徴とするエチレン・α−オレフィン共重
合体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15710395A JPH08325332A (ja) | 1995-05-31 | 1995-05-31 | エチレン・α−オレフィン共重合体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15710395A JPH08325332A (ja) | 1995-05-31 | 1995-05-31 | エチレン・α−オレフィン共重合体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08325332A true JPH08325332A (ja) | 1996-12-10 |
Family
ID=15642304
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15710395A Pending JPH08325332A (ja) | 1995-05-31 | 1995-05-31 | エチレン・α−オレフィン共重合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08325332A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007291311A (ja) * | 2005-09-30 | 2007-11-08 | Sumitomo Chemical Co Ltd | エチレン−α−オレフィン共重合体および成形体 |
| JP2011093945A (ja) * | 2009-10-27 | 2011-05-12 | Japan Polyethylene Corp | オレフィン重合用触媒及びオレフィン重合体の製造方法 |
| US12162967B2 (en) | 2019-02-20 | 2024-12-10 | Lg Chem, Ltd. | Olefin-based polymer |
-
1995
- 1995-05-31 JP JP15710395A patent/JPH08325332A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007291311A (ja) * | 2005-09-30 | 2007-11-08 | Sumitomo Chemical Co Ltd | エチレン−α−オレフィン共重合体および成形体 |
| JP2011093945A (ja) * | 2009-10-27 | 2011-05-12 | Japan Polyethylene Corp | オレフィン重合用触媒及びオレフィン重合体の製造方法 |
| US12162967B2 (en) | 2019-02-20 | 2024-12-10 | Lg Chem, Ltd. | Olefin-based polymer |
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