JPH0833485B2 - 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の分離精製方法 - Google Patents
核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の分離精製方法Info
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- JPH0833485B2 JPH0833485B2 JP2095351A JP9535190A JPH0833485B2 JP H0833485 B2 JPH0833485 B2 JP H0833485B2 JP 2095351 A JP2095351 A JP 2095351A JP 9535190 A JP9535190 A JP 9535190A JP H0833485 B2 JPH0833485 B2 JP H0833485B2
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/08—Processing by evaporation; by distillation
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- Vaporization, Distillation, Condensation, Sublimation, And Cold Traps (AREA)
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Description
この発明は、使用済核燃料の再処理工場や核燃料製造
工場などの核燃料サイクルにおける溶媒抽出工程から排
出される使用済溶媒の分離精製方法に関するものであ
る。 この発明は、上記したような使用済溶媒の再生工程や
廃棄工程に好ましく使用することができる。
工場などの核燃料サイクルにおける溶媒抽出工程から排
出される使用済溶媒の分離精製方法に関するものであ
る。 この発明は、上記したような使用済溶媒の再生工程や
廃棄工程に好ましく使用することができる。
使用済核燃料の再処理プロセスや核燃料製造工場のス
クラップ湿式回収プロセスにおける溶媒抽出工程には、
リン酸トリブチル（TBP）のごときリン酸エステルをｎ
−ドデカン（本明細書中では単にドデカンと略記する）
やケロシンのごとき高級炭化水素で希釈した溶媒が広く
使用されている。 溶媒抽出工程に使用された使用済溶媒は、TBPの一部
が酸、熱、放射線により分解されて劣化したリン酸ジブ
チル（DBP）などの劣化物を含んでおり、使用済溶媒を
循環使用する場合にはかような劣化物は抽出に悪影響を
及ぼすため、水酸化ナトリウムや炭酸ナトリウムなど水
溶液でアルカリ洗浄して劣化物を除去している。かくし
て除去されたDBP等の劣化物を含む放射性廃棄物は、ガ
ラス添加剤やアスファルト添加剤を混合してガラス固化
体やアスファルト固化体とされるが、アルカリ洗浄で多
量に混合したナトリウム成分を安定化させるために多量
のガラス添加剤やアルファルト添加剤を使用しなければ
ならない。従ってナトリウムを使用せずにDBP等の劣化
物を除去できる使用済溶媒の分離精製方法の開発が望ま
れている。 一方、使用済溶媒中のTBP,DBP,ドデカンなどの分離方
法として、これらの沸点の差を利用した凍結真空乾燥や
低温真空蒸留等の方法も行われているが、処理能力が小
さいという欠点がある。このため、処理能力の大きい使
用済溶媒の分離方法の出現が望まれている。 さらにまた、使用済溶媒を加熱して各成分に蒸留しよ
うとする場合には、火災などの危険も考えられ、また揮
発性の核種は加熱により揮発、昇華して環境を汚染する
危険があるという問題もある。
クラップ湿式回収プロセスにおける溶媒抽出工程には、
リン酸トリブチル（TBP）のごときリン酸エステルをｎ
−ドデカン（本明細書中では単にドデカンと略記する）
やケロシンのごとき高級炭化水素で希釈した溶媒が広く
使用されている。 溶媒抽出工程に使用された使用済溶媒は、TBPの一部
が酸、熱、放射線により分解されて劣化したリン酸ジブ
チル（DBP）などの劣化物を含んでおり、使用済溶媒を
循環使用する場合にはかような劣化物は抽出に悪影響を
及ぼすため、水酸化ナトリウムや炭酸ナトリウムなど水
溶液でアルカリ洗浄して劣化物を除去している。かくし
て除去されたDBP等の劣化物を含む放射性廃棄物は、ガ
ラス添加剤やアスファルト添加剤を混合してガラス固化
体やアスファルト固化体とされるが、アルカリ洗浄で多
量に混合したナトリウム成分を安定化させるために多量
のガラス添加剤やアルファルト添加剤を使用しなければ
ならない。従ってナトリウムを使用せずにDBP等の劣化
物を除去できる使用済溶媒の分離精製方法の開発が望ま
れている。 一方、使用済溶媒中のTBP,DBP,ドデカンなどの分離方
法として、これらの沸点の差を利用した凍結真空乾燥や
低温真空蒸留等の方法も行われているが、処理能力が小
さいという欠点がある。このため、処理能力の大きい使
用済溶媒の分離方法の出現が望まれている。 さらにまた、使用済溶媒を加熱して各成分に蒸留しよ
うとする場合には、火災などの危険も考えられ、また揮
発性の核種は加熱により揮発、昇華して環境を汚染する
危険があるという問題もある。
そこでこの発明は、ナトリウム等の試薬を使用せずに
DBP等の劣化物の除去ができ、処理能力が大きくしかも
火災等の危険がなく、溶媒の循環使用が可能であるため
放射性廃棄物発生量の低減化をも図ることができる、使
用済溶媒の分離精製方法を提供することを目的としてな
されたものである。
DBP等の劣化物の除去ができ、処理能力が大きくしかも
火災等の危険がなく、溶媒の循環使用が可能であるため
放射性廃棄物発生量の低減化をも図ることができる、使
用済溶媒の分離精製方法を提供することを目的としてな
されたものである。
上記の目的を達成するためのこの発明による使用済溶
媒の分離精製方法は、核燃料サイクルで使用したリン酸
エステルとドデカン又はケロシンとを含む使用済溶媒
を、ドデカン又はケロシンの凝固点以下でかつリン酸エ
ステルの凝固点以上の温度で処理して、主としてドデカ
ン又はケロシンからなる凍結固体化とリン酸エステルを
高濃度で含む溶液とに分離することを特徴とするもので
ある。
媒の分離精製方法は、核燃料サイクルで使用したリン酸
エステルとドデカン又はケロシンとを含む使用済溶媒
を、ドデカン又はケロシンの凝固点以下でかつリン酸エ
ステルの凝固点以上の温度で処理して、主としてドデカ
ン又はケロシンからなる凍結固体化とリン酸エステルを
高濃度で含む溶液とに分離することを特徴とするもので
ある。
例えばドデカンの凝固点は−9.6℃であり、TBPの凝固
点は−80℃以下であるため、これらを含む使用済溶媒を
−9.6℃以下−80℃以上の温度で凍結処理すると、両者
の凝固点の差によって、主としてドデカンからなる凍結
固化体と、凍結されないTBPを濃縮された状態で含む溶
液とに分離される。使用済溶媒中に含まれるDBP等の劣
化物は、凍結せずに溶液中に残留する。 かくしてドデカンとTBP,DBP等が混合している使用済
溶媒を、低温操作によって、ドデカンが高濃度に濃縮さ
れた成分とTBP,DBPが高濃度に濃縮された成分とに分
離、濃縮することができる。
点は−80℃以下であるため、これらを含む使用済溶媒を
−9.6℃以下−80℃以上の温度で凍結処理すると、両者
の凝固点の差によって、主としてドデカンからなる凍結
固化体と、凍結されないTBPを濃縮された状態で含む溶
液とに分離される。使用済溶媒中に含まれるDBP等の劣
化物は、凍結せずに溶液中に残留する。 かくしてドデカンとTBP,DBP等が混合している使用済
溶媒を、低温操作によって、ドデカンが高濃度に濃縮さ
れた成分とTBP,DBPが高濃度に濃縮された成分とに分
離、濃縮することができる。
以下に実施例を挙げてこの発明を更に説明する。添付
図面はこの発明の実施例を示すフローシートである。ド
デカン、TBP、およびTBPの劣化物（DBP等）を含む使用
済溶媒１は、冷凍装置２により冷却され、主としてドデ
カンからなる凍結固化体３と、主としてTBP,DBPからな
る溶液４とに分離する。 この冷凍分離の実験例の１例を挙げると、ドデカン濃
度が70％、TBP濃度が30％である溶媒を円筒状容器に入
れ、容器外側面より冷却して−20℃で４時間維持したと
ころ、主としてドデカンからなるドーナツ状の凍結固化
体が形成され、容器中央部にはTBP濃度が80％まで濃縮
された溶液が残留した。従ってこの凍結固化体と残留溶
液とを分離することによって、ドデカンとTBPとを分離
することができた。 なおこの冷凍分離処理に際して、ドデカンより凝固点
が低く、かつTBP,DBPを溶解する物質、例えばアルコー
ル等を、被処理溶媒に予め添加して冷凍処理することに
より、ドデカンとTBP,DBPとの分離効率を向上させるこ
とができる。 図示の実施例においては、上記の冷凍処理によって粗
分離されたドデカンからなる凍結固化体３、およびTBP,
DBPを含む溶液４をそれぞれさらに精製処理を施し、ド
デカンとTBPを再利用できるようにしている。すなわ
ち、ドデカンからなる凍結固化体３は凍結真空乾燥装置
５によって処理することにより、ドデカンの凝縮物６と
残留物８とに分離する。ドデカン凝縮物６は回収して必
要に応じて再利用７し、残留物８にはTBP等を含むの
で、溶液４に混合する。一方、溶液４は低温真空蒸留装
置９により処理して、TBPの凝縮物10とDBP等からなる残
留物12とに分離し、TBP凝縮物10は回収して必要に応じ
て精製して再利用し、残留物12は必要に応じて核物質を
回収した後廃棄処理13する。 なお、冷凍装置２から分離されたTBP,DBPを含む溶液
４を再度冷凍装置２へ戻して冷凍操作を繰り返すことに
より、TBPをより一層濃縮することができる。
図面はこの発明の実施例を示すフローシートである。ド
デカン、TBP、およびTBPの劣化物（DBP等）を含む使用
済溶媒１は、冷凍装置２により冷却され、主としてドデ
カンからなる凍結固化体３と、主としてTBP,DBPからな
る溶液４とに分離する。 この冷凍分離の実験例の１例を挙げると、ドデカン濃
度が70％、TBP濃度が30％である溶媒を円筒状容器に入
れ、容器外側面より冷却して−20℃で４時間維持したと
ころ、主としてドデカンからなるドーナツ状の凍結固化
体が形成され、容器中央部にはTBP濃度が80％まで濃縮
された溶液が残留した。従ってこの凍結固化体と残留溶
液とを分離することによって、ドデカンとTBPとを分離
することができた。 なおこの冷凍分離処理に際して、ドデカンより凝固点
が低く、かつTBP,DBPを溶解する物質、例えばアルコー
ル等を、被処理溶媒に予め添加して冷凍処理することに
より、ドデカンとTBP,DBPとの分離効率を向上させるこ
とができる。 図示の実施例においては、上記の冷凍処理によって粗
分離されたドデカンからなる凍結固化体３、およびTBP,
DBPを含む溶液４をそれぞれさらに精製処理を施し、ド
デカンとTBPを再利用できるようにしている。すなわ
ち、ドデカンからなる凍結固化体３は凍結真空乾燥装置
５によって処理することにより、ドデカンの凝縮物６と
残留物８とに分離する。ドデカン凝縮物６は回収して必
要に応じて再利用７し、残留物８にはTBP等を含むの
で、溶液４に混合する。一方、溶液４は低温真空蒸留装
置９により処理して、TBPの凝縮物10とDBP等からなる残
留物12とに分離し、TBP凝縮物10は回収して必要に応じ
て精製して再利用し、残留物12は必要に応じて核物質を
回収した後廃棄処理13する。 なお、冷凍装置２から分離されたTBP,DBPを含む溶液
４を再度冷凍装置２へ戻して冷凍操作を繰り返すことに
より、TBPをより一層濃縮することができる。
以上声明したところからわかるようにこの発明によれ
ば、使用済溶媒を凍結処理することによって、ドデカン
又はケロシンとTBP,DBPのごときリン酸エステルとに効
率よく分離することができ、しかも低温操作であるため
火災などの危険がなく安全性を高めることができる。 また、凍結真空乾燥や低温真空蒸留処理に比べて溶媒
の処理量を大巾に増大させることが可能になる。さら
に、凍結処理によって得られた溶液中に含まれるTBPとD
BPは、ナトリウムによる洗浄を行わなくとも、低温真空
蒸留などによってTBPからDBPを除去することができるた
め、ナトリウムを含んだ廃棄物の発生が無くなり、従っ
てガラス固化やアスファルト固化の処理を施す必要がな
い。 さらにまた、回収されたドデカンやTBPは再利用がで
きるため、放射性廃棄物の発生量の低減を図ることが可
能となる。
ば、使用済溶媒を凍結処理することによって、ドデカン
又はケロシンとTBP,DBPのごときリン酸エステルとに効
率よく分離することができ、しかも低温操作であるため
火災などの危険がなく安全性を高めることができる。 また、凍結真空乾燥や低温真空蒸留処理に比べて溶媒
の処理量を大巾に増大させることが可能になる。さら
に、凍結処理によって得られた溶液中に含まれるTBPとD
BPは、ナトリウムによる洗浄を行わなくとも、低温真空
蒸留などによってTBPからDBPを除去することができるた
め、ナトリウムを含んだ廃棄物の発生が無くなり、従っ
てガラス固化やアスファルト固化の処理を施す必要がな
い。 さらにまた、回収されたドデカンやTBPは再利用がで
きるため、放射性廃棄物の発生量の低減を図ることが可
能となる。
添付図面はこの発明の実施例を説明するフローシートで
ある。
ある。
Claims (1)
- 【請求項１】核燃料サイクルで使用したリン酸エステル
とｎ−ドデカン又はケロシンとを含む使用済溶媒を、ｎ
−ドデカン又はケロシンの凝固点以下でかつリン酸エス
テルの凝固点以上の温度で処理して、主としてｎ−ドデ
カン又はケロシンからなる凍結固化体とリン酸エステル
を高濃度で含む溶液とに分離することを特徴とする核燃
料サイクルから発生する使用済溶媒の分離精製方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2095351A JPH0833485B2 (ja) | 1990-04-11 | 1990-04-11 | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の分離精製方法 |
| US07/673,064 US5110507A (en) | 1990-04-11 | 1991-03-22 | Method of separating and purifying spent solvent generated in nuclear fuel cycle |
| EP91303090A EP0452075B1 (en) | 1990-04-11 | 1991-04-09 | Method of separating and purifying spent solvent generated in nuclear fuel cycle |
| DE69129820T DE69129820T2 (de) | 1990-04-11 | 1991-04-09 | Verfahren zum Abtrennen und Reinigen eines durch Kernkraftstoffzyklus gewonnenes abgebautes Lösungsmittel |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2095351A JPH0833485B2 (ja) | 1990-04-11 | 1990-04-11 | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の分離精製方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03293595A JPH03293595A (ja) | 1991-12-25 |
| JPH0833485B2 true JPH0833485B2 (ja) | 1996-03-29 |
Family
ID=14135248
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2095351A Expired - Fee Related JPH0833485B2 (ja) | 1990-04-11 | 1990-04-11 | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の分離精製方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5110507A (ja) |
| EP (1) | EP0452075B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0833485B2 (ja) |
| DE (1) | DE69129820T2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0798122B2 (ja) * | 1991-07-12 | 1995-10-25 | 動力炉・核燃料開発事業団 | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の再生方法 |
| JP2818533B2 (ja) * | 1993-08-10 | 1998-10-30 | 動力炉・核燃料開発事業団 | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の分離精製方法 |
Family Cites Families (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB635487A (en) * | 1946-10-02 | 1950-04-12 | Standard Telephones Cables Ltd | Improvements in or relating to radio navigation systems |
| US2752230A (en) * | 1950-07-28 | 1956-06-26 | Phillips Petroleum Co | Crystal purification apparatus |
| US2813099A (en) * | 1953-11-16 | 1957-11-12 | Phillips Petroleum Co | Crystal purification process |
| DE1220048B (de) * | 1960-10-21 | 1966-06-30 | Leybold Hochvakuum Anlagen | Verfahren zum UEberfuehren von radioaktiven Stoffen in eine lager- und transportfaehige Dauerform |
| US3361649A (en) * | 1965-04-05 | 1968-01-02 | American Mach & Foundry | Method and apparatus for distillation of waste liquids and separate recovery of solvent and solute |
| US4266601A (en) * | 1979-09-13 | 1981-05-12 | The United States Of America As Represented By The Secretary Of The Navy | Heat exchanger for contaminated water |
| JPH073472B2 (ja) * | 1988-09-05 | 1995-01-18 | 動力炉・核燃料開発事業団 | 使用済溶媒の処理法 |
-
1990
- 1990-04-11 JP JP2095351A patent/JPH0833485B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1991
- 1991-03-22 US US07/673,064 patent/US5110507A/en not_active Expired - Fee Related
- 1991-04-09 DE DE69129820T patent/DE69129820T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1991-04-09 EP EP91303090A patent/EP0452075B1/en not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US5110507A (en) | 1992-05-05 |
| EP0452075A2 (en) | 1991-10-16 |
| DE69129820D1 (de) | 1998-08-27 |
| EP0452075A3 (en) | 1992-03-18 |
| EP0452075B1 (en) | 1998-07-22 |
| DE69129820T2 (de) | 1998-12-03 |
| JPH03293595A (ja) | 1991-12-25 |
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