JPH0848822A - 改良された光安定性および有害生物防除剤耐性を有するポリオレフィンまたはオレフィンコポリマーフィルム - Google Patents

改良された光安定性および有害生物防除剤耐性を有するポリオレフィンまたはオレフィンコポリマーフィルム

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JPH0848822A
JPH0848822A JP7183528A JP18352895A JPH0848822A JP H0848822 A JPH0848822 A JP H0848822A JP 7183528 A JP7183528 A JP 7183528A JP 18352895 A JP18352895 A JP 18352895A JP H0848822 A JPH0848822 A JP H0848822A
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polyolefin
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zinc
carbon atoms
calcium
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JP7183528A
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Michela Dr Bonora
ボノラ ミケラ
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Novartis AG
Original Assignee
Ciba Geigy AG
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    • C08K3/18—Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
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    • C08J5/18—Manufacture of films or sheets
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Abstract

(57)【要約】 【目的】農業用のポリオレフィン（コポリマー）フィル
ムの光安定性および有害生物防除剤耐性の改良。 【構成】立体障害性アミン（特にポリアルキルピペリジ
ン類）と、Ｚｎ、Ａｌ、ＣａおよびＭｇの酸化物、およ
びＺｎ、ＡｌおよびＣａの水酸化物からの金属酸化物ま
たは水酸化物（特にＺｎＯ）とからなる安定剤組成物
（場合によりカルボン酸塩やヒドロタルサイト等をさら
に含有し得る）を含むポリオレフィンまたはそのコポリ
マーから得られる、有害生物防除剤〔ピレスロイド，チ
オ尿素，ジチオカルバメート，（イソ）チオシアネート
等〕と接触する場に使用されるフィルム。該フィルムを
用いた温室。安定剤組成物でのフィルムの安定化方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、有害生物防除剤と接触
する安定化されたポリオレフィンまたはポリオレフィン
コポリマーフィルム、農業用途のためにポリオレフィン
またはポリオレフィンコポリマーフィルムを安定化する
方法、そのようにして安定化されたポリオレフィンまた
はポリオレフィンコポリマーフィルムの相当する使用方
法、および立体障害性アミンと亜鉛、アルミニウム、カ
ルシウムおよびマグネシウムの酸化物、および亜鉛、ア
ルミニウムおよびカルシウムの水酸化物から選択される
金属酸化物または水酸化物とからなる安定剤組成物の新
規使用方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ポリオレフィンのための光安定剤として
の立体障害性アミンの使用方法は公知である。改良され
た光安定性を得るために、立体障害性アミンと金属カル
ボキシレート、例えばステアリン酸カルシウムおよび／
または金属酸化物、例えば酸化亜鉛との組合せは提案さ
れている（ＵＳ−Ａ−５１３４１８１，ＵＳ−Ａ−４９
２９６５２，ＵＳ−Ａ−５０３７８７０，ＵＳ−Ａ−５
１８０７６２）。
【０００３】農業に適用するためのポリオレフィンまた
はポリオレフィンコポリマーフィルムの良好な安定化の
達成は、上記の適用においてフィルムと接触するように
なる有害生物防除剤の有害作用により妨害される。有害
生物防除剤の適用によるこれらの否定的な影響を克服す
るために、特別な安定剤組成物が提案されている；例え
ばＮ−ヒドロキシカルビルオキシ置換立体障害性アミン
とステアリン酸カルシウムとの組合せ（ＵＳ−Ａ−５０
９６９５０）、または慣用の立体障害性アミンとヒドロ
タルサイトおよび場合によりＵＶ吸収剤との組合せ（Ｅ
Ｐ−Ａ−５０００７３，Chem. Abstr. 109:151118q, Ｅ
Ｐ−Ａ−４２９７３１）。立体障害性アミンとヒドロタ
ルサイトとの組合せによる塩素含有有害生物防除剤に対
するポリエチレンフィルムの安定化は、立体障害性アミ
ンと水酸化マグネシウムとの組合せに比べ、より良好で
あることが報告されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】有害生物防除剤に対す
るポリオレフィンまたはポリオレフィンコポリマーの安
定性を改良するための要望は依然として存在する。そこ
で、本発明は改良された光安定性および有害生物防除剤
耐性を有するポリオレフィンまたはオレフィンコポリマ
ーフィルムおよびその使用方法の提供を課題としてなさ
れたものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】驚くべきことに、ポリオ
レフィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルムの光
安定性および有害生物防除剤耐性は、立体障害性アミン
と、亜鉛、アルミニウム、カルシウムおよびマグネシウ
ムの酸化物、および亜鉛、アルミニウムおよびカルシウ
ムの水酸化物から選択される金属酸化物または水酸化物
との組合せにより著しく改良されることが今見出され
た。従って、本発明の主題は、有害生物防除剤と接触
し、そして光崩壊に対して安定化されたポリオレフィン
またはポリオレフィンコポリマーフィルムであって、前
記ポリオレフィンまたはポリオレフィンコポリマーは立
体障害性アミンと、亜鉛、アルミニウム、カルシウムお
よびマグネシウムの酸化物、および亜鉛、アルミニウム
およびカルシウムの水酸化物から選択される金属酸化物
または水酸化物とを含有することを特徴とする前記ポリ
オレフィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルムで
ある。従って、本発明はまた、立体障害性アミンと、亜
鉛、アルミニウム、カルシウムおよびマグネシウムの酸
化物、および亜鉛、アルミニウムおよびカルシウムの水
酸化物から選択される金属酸化物または水酸化物とで安
定化されたポリオレフィンまたはポリオレフィンコポリ
マーフィルムおよび有害生物防除剤からなる組成物に関
するものである。
【０００６】好ましくは、本発明のポリオレフィンまた
はポリオレフィンコポリマーフィルムは農業用途、特に
温室用途に使用される。
【０００７】より迅速な光崩壊に寄与し得る有害生物防
除剤はハロゲン原子および／または硫黄原子を含有する
ものである。ハロゲン原子含有有害生物防除剤は通常フ
ッ素原子、塩素原子または臭素原子、特に塩素原子を含
有する化合物を意味する。ポリオレフィンまたはポリオ
レフィンコポリマーフィルムの光安定性への有害作用が
本発明により最も有効に防止される化合物群はペルメト
リンおよびフェンバレレート型のピレスロイド、チオ尿
素、ジチオカルバメート、チオ−およびイソチオシアネ
ートおよび上記化合物を生成する化合物、特に塩素原子
を含有するペルメトリン型の化合物およびジチオカルバ
メート、例えば二塩化ビニリデンおよびアルキルジチオ
カルバミン酸の金属塩を包含する。
【０００８】上記ポリオレフィンまたはポリオレフィン
コポリマーは通常、農業用フィルムのためのポリマーで
ある。本発明のフィルムのためのポリオレフィンまたは
ポリオレフィンコポリマーは主に下記の物質である： １．モノオレフィンおよびジオレフィンのポリマー、例
えばポリプロピレン、ポリイソブチレン、ポリブテン−
１、ポリ−４−メチルペンテン−１、ポリイソプレンま
たはポリブタジエン、並びにシクロオレフィン例えばシ
クロペンテンまたはノルボルネンのポリマー、ポリエチ
レン（非架橋でも架橋されていてもよい）、例えば高密
度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（Ｌ
ＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、分
岐低密度ポリエチレン（ＢＬＤＰＥ）。
【０００９】ポリオレフィン、すなわち前項に例示した
モノオレフィンのポリマー、好ましくはポリエチレンお
よびポリプロピレンは異なる方法、特に以下の方法によ
り製造され得る： ａ）ラジカル重合（通常、高温高圧下）。 ｂ）周期表のＩＶｂ、Ｖｂ、ＶＩｂまたはＶＩＩＩ族の
金属１種以上を通常含有する触媒を用いる接触重合。こ
れらの金属は通常１以上の配位子、典型的にはπ（パ
イ）−またはσ（シグマ）−配位されていてよい酸化
物、ハロゲン化物、アルコレート、エステル、エーテ
ル、アミン、アルキル、アルケニルおよび／またはアリ
ールを有する。これらの金属錯体は遊離体であっても、
または基体(substrate) 、典型的には活性化塩化マグネ
シウム、塩化チタン（ＩＩＩ）、アルミナまたは酸化ケ
イ素に固定されていてもよい。これらの触媒は重合化媒
体に可溶性であっても、不溶性であってもよい。触媒は
重合においてそれ自体で使用され得、またその他の活性
化剤、典型的には金属アルキル、金属水素化物、金属ア
ルキルハロゲン化物、金属アルキル酸化物または金属ア
ルキルオキサンが使用され得る（上記金属は周期表のＩ
ａ、ＩＩａおよび／またはＩＩＩａ族の元素である）。
活性化剤はその他のエステル、エーテル、アミンまたは
シリルエーテル基で慣用方法により変性されてもよい。
上記触媒系は通常フィリップス、スタンダード・オイル
・インディアナ、チーグラー（−ナッタ）、ＴＮＺ（デ
ュポン）、メタロセンまたは単一部位触媒（single sit
e catalyst, SSC)と命名されている。
【００１０】２．前項１．に記載したポリマーの混合
物、例えばポリプロピレンとポリイソブチレンとの混合
物、ポリプロピレンとポリエチレンとの混合物（例えば
ＰＰ／ＨＤＰＥ，ＰＰ／ＬＤＰＥ）および異なる種類の
ポリエチレンの混合物（例えばＬＤＰＥ／ＨＤＰＥ）。
【００１１】３．モノオレフィンとジオレフィン相互ま
たは他のビニルモノマーとのコポリマー、例えばエチレ
ン／プロピレンコポリマー、線状低密度ポリエチレン
（ＬＬＤＰＥ）およびこれと低密度ポリエチレン（ＬＤ
ＰＥ）との混合物、プロピレン／ブテン−１コポリマ
ー、プロピレン／イソブチレンコポリマー、エチレン／
ブテン−１コポリマー、エチレン／ヘキセンコポリマ
ー、エチレン／メチルペンテンコポリマー、エチレン／
ヘプテンコポリマー、エチレン／オクテンコポリマー、
プロピレン／ブタジエンコポリマー、イソブチレン／イ
ソプレンコポリマー、エチレン／アルキルアクリレート
コポリマー、エチレン／アルキルメタクリレートコポリ
マー、エチレン／酢酸ビニルコポリマーおよびそれらの
一酸化炭素とのコポリマーまたはエチレン／アクリル酸
コポリマーおよびそれらの塩類（アイオノマー）、並び
にエチレンとプロピレンとジエン例えばヘキサジエン、
ジシクロペンタジエンまたはエチリデンノルボルネンと
のターポリマー；および上記コポリマー相互の、および
項１．に記載のポリマーとの混合物、例えばポリプロピ
レン／エチレンプロピレンコポリマー、ＬＤＰＥ／エチ
レン−酢酸ビニルコポリマー（ＥＶＡ）、ＬＤＰＥ／エ
チレン−アクリル酸コポリマー（ＥＡＡ）、ＬＬＤＰＥ
／ＥＶＡ、ＬＬＤＰＥ／ＥＡＡおよび交互またはランダ
ムポリアルキレン／一酸化炭素コポリマー、およびそれ
らとその他のポリマー例えばポリアミドとの混合物。
【００１２】モノオレフィンのポリマー、特にα−モノ
オレフィン、例えばポリプロピレン、ポリイソブチレ
ン、ポリブテ−１−エン、ポリ−４−メチルペンテ−１
−エン、並びにシクロオレフィンのポリマー、ポリエチ
レン（場合により架橋されてもよい）、例えば高密度ポ
リエチレン（ＨＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰ
Ｅ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、分岐状
低密度ポリエチレン（ＢＬＤＰＥ）および上記モノマー
と酢酸ビニルとのコポリマーが主に興味深い。ポリエチ
レン、エチレン／プロピレンコポリマー、エチレン／酢
酸ビニルコポリマーおよびポリプロピレン；特に、しば
しばＬＤＰＥであるポリエチレンが好ましい。
【００１３】本発明に係るポリオレフィンまたはポリオ
レフィンコポリマーフィルムにおける金属酸化物または
水酸化物は主に亜鉛、アルミニウム、カルシウムおよび
マグネシウムの酸化物、または亜鉛、アルミニウムおよ
びカルシウムの水酸化物、特に酸化亜鉛（ＺｎＯ）、水
酸化亜鉛（Ｚｎ〔ＯＨ〕2 ）、オルトまたはメタ水酸化
アルミニウム（Ａｌ〔ＯＨ〕3 ）、α−またはγ−酸化
アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3 ）、または酸化マグネシウム
（ＭｇＯ）、例えばＺｎＯ、Ｚｎ（ＯＨ）2 またはＭｇ
Ｏである。亜鉛の酸化物または水酸化物が好ましく、酸
化亜鉛が最も好ましい。
【００１４】一般に、本発明に従って安定化されたポリ
オレフィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルムは
ポリオレフィンまたはポリオレフィンコポリマーの重量
に対して立体障害性アミンを０．０１ないし５重量％そ
して金属酸化物または水酸化物を０．００５ないし３重
量％含有する。両方の安定剤成分の有利な範囲はポリオ
レフィンまたはポリオレフィンコポリマーの重量に対し
て、立体障害性アミンが０．０２５ないし２重量％、特
に０．０５ないし１重量％、そして金属酸化物または水
酸化物が０．００５ないし１重量％、特に０．０２５な
いし０．５重量％である。
【００１５】多くの場合において、本発明のポリオレフ
ィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルムは、炭素
原子数１ないし３０のカルボン酸、特に炭素原子数８な
いし２２のカルボン酸の塩を含有し、炭素原子数８ない
し１８のカルボン酸の塩が最も重要である。
【００１６】ポリオレフィンまたはポリオレフィンコポ
リマーが炭素原子数１ないし３０のカルボン酸のアルカ
リ土類金属塩、亜鉛塩およびアルミニウム塩、ヒドロタ
ルサイト（マナセアイト，ハイドロタルク石，hydrotal
cite）およびＵＶ吸収剤から選択されるその他の成分を
１種またはそれ以上含有するポリオレフィンまたはポリ
オレフィンコポリマーフィルムが好ましい。
【００１７】炭素原子数１ないし３０のカルボン酸の塩
を含有するポリオレフィンまたはポリオレフィンコポリ
マーフィルムが主として興味深い。場合により添加され
るべき金属カルボキシレートは主にＡｌ、Ｂａ、Ｃａ、
Ｍｇ、ＳｒまたはＺｎの塩である。特に、炭素原子数１
２ないし１８のカルボン酸のアルミニウム、カルシウ
ム、マグネシウムまたは亜鉛の塩が好ましい。最も好ま
しくはカルシウム塩、例えばステアリン酸カルシウムで
ある。
【００１８】金属カルボキシレートはポリオレフィンま
たはポリオレフィンコポリマーの０．０５ないし２重量
％、特に０．１ないし１重量％の量で有利に使用され
る。
【００１９】場合に応じ添加されるべきＵＶ吸収剤は、
２−（２’−ヒドロキシフェニル)ベンゾトリアゾー
ル、２−ヒドロキシベンゾフェノン、オキサミドおよび
／または２−（２−ヒドロキシフェニル）−１，３，５
−トリアジンからしばしば選択される。２−（２’−ヒ
ドロキシフェニル) ベンゾトリアゾールＵＶ吸収剤が好
ましく、該化合物の例は以下のとおりである：２−
（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾト
リアゾール、２−（３’，５’−ジ第三ブチル−２’−
ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（５’
−第三ブチル−２’−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリ
アゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−（１，１，
３，３−テトラメチルブチル）フェニル）ベンゾトリア
ゾール、２−（３’，５’−ジ第三ブチル−２’−ヒド
ロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２
−（３’−第三ブチル−２’−ヒドロキシ−５’−メチ
ルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−
（３’−第二ブチル−５’−第三ブチル−２’−ヒドロ
キシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒド
ロキシ−４’−オクチルオキシフェニル）ベンゾトリア
ゾール、２−（３’，５’−ジ第三アミル−２’−ヒド
ロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（３’，
５’−ビス（α，α−ジメチルベンジル）−２’−ヒド
ロキシフェニル）ベンゾトリアゾール；２−（３’−第
三ブチル−２’−ヒドロキシ−５’−（２−オクチルオ
キシカルボニルエチル）フェニル）−５−クロロベンゾ
トリアゾール、２−（３’−第三ブチル−５’−〔２−
（２−エチルヘキシルオキシ）カルボニルエチル〕−
２’−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリア
ゾール、２−（３’−第三ブチル−２’−ヒドロキシ−
５’−（２−メトキシカルボニルエチル）フェニル）−
５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３’−第三ブチ
ル−２’−ヒドロキシ−５’−（２−メトキシカルボニ
ルエチル）フェニル）ベンゾトリアゾール、２−（３’
−第三ブチル−２’−ヒドロキシ−５’−（２−オクチ
ルオキシカルボニルエチル）フェニル）ベンゾトリアゾ
ール、２−（３’−第三ブチル−５’−〔２−（２−エ
チルヘキシルオキシ）カルボニルエチル〕−２’−ヒド
ロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（３’−ド
デシル−２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベ
ンゾトリアゾールおよび２−（３’−第三ブチル−２’
−ヒドロキシ−５’−（２−イソオクチルオキシカルボ
ニルエチル）フェニルベンゾトリアゾールの混合物、
２，２’−メチレン−ビス〔４−（１，１，３，３−テ
トラメチルブチル）−６−ベンゾトリアゾール−２−イ
ルフェノール〕；２−〔３’−第三ブチル−５’−（２
−メトキシカルボニルエチル）−２’−ヒドロキシフェ
ニル〕−２Ｈ−ベンゾトリアゾールとポリエチレングリ
コール３００とのエステル交換体；〔Ｒ−ＣＨ2 ＣＨ2
−ＣＯＯ（ＣＨ2 ）3 −〕2 −（式中、Ｒ＝３’−第三
ブチル−４’−ヒドロキシ−５’−２Ｈ−ベンゾトリア
ゾール−２−イルフェニル）。
【００２０】ＵＶ吸収剤はポリオレフィンまたはポリオ
レフィンコポリマーの０．０１ないし５重量％、特に
０．０５ないし２重量％の量で有利には使用される。
【００２１】本発明に係るポリオレフィンまたはポリオ
レフィンコポリマーフィルムは有利にはその他の成分と
してヒドロタルサイトを含有してもよい。
【００２２】そのようなヒドロタルサイトは次式Ｉ：
【化２】 （式中、Ｍ2+はＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｚｎ，Ｐｂ，
Ｓｎおよび／またはＮｉを表し、Ｍ3+はＡｌ，Ｂまたは
Ｂｉを表し、Ａn は原子価ｎのアニオンを表し、ｎは１
ないし４の数を表し、ｘは０ないし０．５の数を表し、
ｐは０ないし２の数を表し、そしてＡは次式：
【化３】 のアニオンを表す）で表される化合物を包含する。
【００２３】上記式Ｉ中、Ｍ2+がＣａ2+、Ｍｇ2+または
Ｍｇ2+とＺｎ2+との混合物を表し、Ａn-がＣＯ3 2- 、Ｂ
Ｏ3 3- またはＰＯ3 3- を表し、ｘが０ないし０．５の数
を表し、そしてｐが０ないし２を数を表すヒドロタルサ
イトが好ましい。
【００２４】有利に添加され得るその他のヒドロタルサ
イトは次式Ｉａ：
【化４】 （式中、Ｍ2+はＭｇまたはＺｎ、好ましくはＭｇを表
し、Ａn-はアニオン、例えばＣＯ3 2- ，
【化５】 ＯＨ- およびＳ2-からなる群から選択されるアニオンを
表し、ｎはアニオンの原子価を表し、ｐは正の数、好ま
しくは０ないし５、例えば０．５ないし５の範囲の数を
表し、そしてｘおよびｚは正の数を表し、ｘは好ましく
は２ないし６、そしてｚは２未満の数を表す）で表され
る化合物である。
【００２５】次式Ｉｂ−Ｉｈ：
【化６】 で表されるヒドロタルサイトが最も好ましい。
【００２６】ヒドロタルサイトはポリオレフィンまたは
ポリオレフィンコポリマーの０．０１ないし５重量％、
特に０．２ないし３重量％の量で有利に使用される。
【００２７】立体障害性アミンは個々の化合物であって
も、また化合物の混合物であってもよい。化合物の混合
物の場合、与えられた量は各々の場合において使用され
る立体障害性アミンの全量に相当する。
【００２８】本明細書において立体障害性アミンは特に
次式ＩＩ：
【化７】 （式中、Ｇは水素原子またはメチル基を表し、式ＩＩ中
の１個以下の自由原子価は水素原子で飽和され、そして
２個または３個全ての自由原子価は炭素原子または異原
子への結合を形成する）で表される３価の基を１または
それ以上含有する化合物を意味すると理解されるべきで
ある。
【００２９】そのような化合物の例は米国特許第４０８
６２０４号、同第４１０８８２９号、同第４２６３４３
４号、同第４２３３４１２号、同第４２８８５９３号、
同第４３１５８５９号、同第４３２１３７４号、同第４
３３１５８６号、同第４４１３０９３号、同第４４３５
５５５号、同第４４７７６１５号、同第４３３５２４２
号、同第４３７６８３６号、同第４４３３１４５号、同
第４４５９３９５号、同第４４７７６１５号、同第４５
３３６８８号、同第４５４０７２８号、同第４５４７５
４８号および同第４７４０５４４号、および刊行物ＥＰ
−Ａ−２２０８０、ＥＰ−Ａ−２９５２２、ＥＰ−Ａ−
２４３３８、ＥＰ−Ａ−４２５５４、ＥＰ−Ａ−４４４
９９、ＥＰ−Ａ−７０３８６、ＥＰ−Ａ−７２００９、
ＥＰ−Ａ−７５８４９、ＥＰ−Ａ−８２２４４、ＥＰ−
Ａ−９４０４８、ＥＰ−Ａ−１０７６１５、ＥＰ−Ａ−
４０２８８９、ＥＰ−Ａ−３５７２２３およびＤＥ−Ａ
−３５３０６６６に見出され得、これら文献の開示は本
明細書の一部と見なされる。
【００３０】多くの場合において、立体障害性アミンは
環状立体障害性アミン、特に次式ＩＩＩ：
【化８】 （式中、Ｇは水素原子またはメチル基を表し、そしてＧ
1 およびＧ2 は水素原子、メチル基または一緒になって
置換基＝Ｏを表し；好ましくは式ＩＩＩで表されるポリ
アルキルピペリジン基は４位において１または２個の極
性置換基または極性スピロ環系により置換されるてい
る）で表される基を少なくとも１個有するポリアルキル
ピペリジン誘導体群からの化合物である。
【００３１】上記式ＩＩＩ中、Ｇが水素原子を表し、そ
してＧ1 およびＧ2 が水素原子または一緒になって置換
基＝Ｏを表す基を少なくとも１個有する環状立体障害性
アミンが重要である。
【００３２】特に有利には、２，２，６，６−テトラメ
チルピペリジンの誘導体が本発明に従って使用される。
【００３３】重要であるのは、特に、下の（ａ）ないし
（ｈ）に記載した上記式ＩＩＩで表される基を少なくと
も１個有するポリアルキルピペリジン群の使用である： （ａ）次式ＩＶ：
【化９】 〔式中、ｎは１ないし４の数を表し、ＧおよびＧ1 は互
いに独立して水素原子またはメチル基を表し、Ｇ11は水
素原子、炭素原子数１ないし１８のアルキル基、炭素原
子数３ないし８のアルケニル基、炭素原子数３ないし８
のアルキニル基、炭素原子数７ないし１２のアルアルキ
ル基、炭素原子数１ないし８のアルカノイル基、炭素原
子数３ないし５のアルケノイル基、グリシジル基または
次式：−ＣＨ2 ＣＨ（ＯＨ）−Ｚ（式中、Ｚは水素原
子、メチル基またはフェニル基を表す）で表される基を
表し、Ｇ11は好ましくはＨ、炭素原子数１ないし４のア
ルキル基、アリル基、ベンジル基、アセチル基またはア
クリロイル基を表し、そしてｎが１の場合、Ｇ12は水素
原子、１もしくはそれ以上の酸素原子により中断されて
もよい炭素原子数１ないし１８のアルキル基、シアノエ
チル基、ベンジル基、グリシジル基、脂肪族、環状脂肪
族、芳香脂肪族、不飽和もしくは芳香族カルボン酸、カ
ルバミン酸またはリン含有酸の１価の基、または１価の
シリル基、好ましくは炭素原子数２ないし１８の脂肪族
カルボン酸、炭素原子数７ないし１５の環状脂肪族カル
ボン酸、炭素原子数３ないし５のα，β−不飽和カルボ
ン酸もしくは炭素原子数７ないし１５の芳香族カルボン
酸の基を表し、上記カルボン酸は脂肪族、環状脂肪族も
しくは芳香族部分において次式：−ＣＯＯＺ12（式中、
Ｚ12はＨ、炭素原子数１ないし２０のアルキル基、炭素
原子数３ないし１２のアルケニル基、炭素原子数５ない
し７のシクロアルキル基、フェニル基またはベンジル基
を表す）で表される基１ないし３個により置換されてい
てもよく、ｎが２の場合、Ｇ12は炭素原子数２ないし１
２のアルキレン基、炭素原子数４ないし１２のアルケニ
レン基、キシリレン基、脂肪族、環状脂肪族、芳香脂肪
族もしくは芳香族ジカルボン酸、ジカルバミン酸または
リン含有酸の２価の基、または２価のシリル基、好まし
くは炭素原子数２ないし３６の脂肪族ジカルボン酸、炭
素原子数８ないし１４の環状脂肪族もしくは芳香族ジカ
ルボン酸、または炭素原子数８ないし１４の脂肪族、環
状脂肪族もしくは芳香族ジカルバミン酸の基を表し、上
記ジカルボン酸は脂肪族、環状脂肪族もしくは芳香族部
分において次式：−ＣＯＯＺ12で表される基１または２
個により置換されていてもよく、ｎが３の場合、Ｇ12は
脂肪族、環状脂肪族もしくは芳香族部分において次式：
−ＣＯＯＺ12で表される基により置換されていてもよい
脂肪族、環状脂肪族もしくは芳香族トリカルボン酸、芳
香族トリカルバミン酸、またはリン含有酸の３価の基、
または３価のシリル基を表し、そしてｎが４の場合、Ｇ
12は脂肪族、環状脂肪族または芳香族テトラカルボン酸
の４価の基を表す〕で表される化合物。
【００３４】上記カルボン酸基は各々の場合において次
式：（−ＣＯ）n Ｒで表される基を包含し、ｎの意味は
上に与えられており、そしてＲの意味は上記の定義から
明らかである。
【００３５】存在するあらゆる炭素原子数１ないし１２
のアルキル基は例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピ
ル基、ｎ−ブチル基、第二ブチル基、第三ブチル基、ｎ
−ヘキシル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル
基、ｎ−ノニル基、ｎ−デシル基、ｎ−ウンデシル基ま
たはｎ−ドデシル基である。
【００３６】炭素原子数１ないし１８のアルキル基とし
てのＧ11またはＧ12の例は上に挙げた基、そしてさらに
例えばｎ−トリデシル基、ｎ−テトラデシル基、ｎ−ヘ
キサデシル基またはｎ−オクタデシル基であってよい。
炭素原子数３ないし８のアルケニル基としてのＧ11の例
は１−プロペニル基、アリル基、メタリル基、２−ブテ
ニル基、２−ペンテニル基、２−ヘキセニル基、２−オ
クテニル基、４−第三ブチル−２−ブテニル基であって
よい。炭素原子数３ないし８のアルキニル基としてのＧ
11は好ましくはプロパルギル基である。炭素原子数７な
いし１２のアルアルキル基としてのＧ11は特にフェネチ
ル基であり、そして特にベンジル基である。炭素原子数
１ないし８のアルカノイル基としてのＧ11の例はホルミ
ル基、プロピオニル基、ブチリル基、オクタノイル基で
あるが、好ましくはアセチル基であり、そして炭素原子
数３ないし５のアルケノイル基としてのＧ11の例は特に
アクリロイル基である。
【００３７】カルボン酸の１価の基としてのＧ12は例え
ば酢酸、カプロン酸、ステアリン酸、アクリル酸、メタ
クリル酸、安息香酸またはβ−（３，５−ジ第三ブチル
−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸の基である。
１価のシリル基としてのＧ12は例えば次式：−（Ｃj Ｈ
2j）−Ｓｉ（Ｚ’）2Ｚ”（式中、ｊは２ないし５の範
囲の整数を表し、そしてＺ’およびＺ”は互いに独立し
て炭素原子数１ないし４のアルキル基または炭素原子数
１ないし４のアルコキシ基を表す）で表される基であ
る。ジカルボン酸の２価の基としてのＧ12は例えばマロ
ン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、スベリン
酸、セバシン酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、
ジブチルマロン酸、ジベンジルマロン酸、ブチル（３，
５−ジ第三ブチル−４−ヒドロキシベンジル）マロン酸
またはビシクロヘプテンジカルボン酸の基である。トリ
カルボン酸の３価の基としてのＧ12は例えばトリメリッ
ト酸、クエン酸またはニトリロトリ酢酸の基である。テ
トラカルボン酸の４価の基としてのＧ12は例えばブタン
−１，２，３，４−テトラカルボン酸またはピロメリッ
ト酸の４価の基である。ジカルバミン酸の２価の基とし
てのＧ12は例えばヘキサメチレンジカルバミン酸または
２，４−トルイレンジカルバミン酸の基である。
【００３８】上記式ＩＶ中、Ｇが水素原子を表し、Ｇ11
が水素原子またはメチル基を表し、ｎが２を表し、そし
てＧ12が炭素原子数４ないし１２の脂肪族ジカルボン酸
のジアシル基を表す化合物が好ましい。
【００３９】この群のポリアルキルピペリジン化合物の
例は以下の化合物である： １）４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピ
ペリジン、 ２）１−アリル−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テ
トラメチルピペリジン、 ３）１−ベンジル−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−
テトラメチルピペリジン、 ４）１−（４−第三ブチル−２−ブテニル）−４−ヒド
ロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、 ５）４−ステアロイルオキシ−２，２，６，６−テトラ
メチルピペリジン、 ６）１−エチル−４−サリチロイルオキシ−２，２，
６，６−テトラメチルピペリジン、 ７）４−メタクリロイルオキシ−１，２，２，６，６−
ペンタメチルピペリジン、 ８）１，２，２，６，６−ペンタメチルピペリジン−４
−イル−β−（３，５−ジ第三ブチル−４−ヒドロキシ
フェニル）プロピオネート、 ９）ジ（１−ベンジル−２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン−４−イル）マレエート、 １０）ジ（２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−
４−イル）スクシネート、 １１）ジ（２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−
４−イル）グルタレート、 １２）ジ（２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−
４−イル）アジペート、 １３）ジ（２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−
４−イル）セバケート、 １４）ジ（１，２，２，６，６−ペンタメチルピペリジ
ン−４−イル）セバケート、 １５）ジ（１，２，３，６−テトラメチル−２，６−ジ
エチルピペリジン−４−イル）セバケート、 １６）ジ（１−アリル−２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン−４−イル）フタレート、 １８）１−アセチル−２，２，６，６−テトラメチルピ
ペリジン−４−イルアセテート、 １９）トリメリット酸トリ（２，２，６，６−テトラメ
チルピペリジン−４−イル）エステル、 ２０）１−アクリロイル−４−ベンジルオキシ−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、 ２１）ジ（２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−
４−イル）ジエチルマロネート、 ２２）ジ（１，２，２，６，６−ペンタメチルピペリジ
ン−４−イル）ジブチルマロネート、 ２３）ジ（１，２，２，６，６−ペンタメチルピペリジ
ン−４−イル）ブチル（３，５−ジ第三ブチル−４−ヒ
ドロキシベンジル）マロネート、 ２６）ヘキサン−１’，６’−ビス（４−カルバモイル
オキシ−１−ｎ−ブチル−２，２，６，６−テトラメチ
ルピペリジン）、 ２７）トルエン−２’，４’−ビス（４−カルバモイル
オキシ−１−ｎ−プロピル−２，２，６，６−テトラメ
チルピペリジン）、 ２８）ジメチル−ビス（２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン−４−オキシ）シラン、 ２９）フェニル−トリス（２，２，６，６−テトラメチ
ルピペリジン−４−オキシ）シラン、 ３０）トリス（１−プロピル−２，２，６，６−テトラ
メチルピペリジン−４−イル）ホスフィット、 ３１）トリス（１−プロピル−２，２，６，６−テトラ
メチルピペリジン−４−イル）ホスフェート、 ３２）ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチルピペリ
ジン−４−イル）フェニルホスホネート、 ３３）４−ヒドロキシ−１，２，２，６，６−ペンタメ
チルピペリジン、 ３４）４−ヒドロキシ−Ｎ−ヒドロキシエチル−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、 ３５）４−ヒドロキシ−Ｎ−（２−ヒドロキシプロピ
ル）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、 ３６）１−グリシジル−４−ヒドロキシ−２，２，６，
６−テトラメチルピペリジン。
【００４０】（ｂ）次式Ｖ：
【化１０】 〔式中、ｎは１または２を表し、Ｇ、Ｇ1 およびＧ11は
（ａ）において定義したものと同じ意味を表し、Ｇ13は
水素原子、炭素原子数１ないし１２のアルキル基、炭素
原子数２ないし５のヒドロキシアルキル基、炭素原子数
５ないし７のシクロアルキル基、炭素原子数７または８
のアルアルキル基、炭素原子数２ないし１８のアルカノ
イル基、炭素原子数３ないし５のアルケノイル基、ベン
ゾイル基または次式：
【化１１】 で表される基を表し、そしてｎが１の場合、Ｇ14は水素
原子、炭素原子数１ないし１８のアルキル基、炭素原子
数３ないし８のアルケニル基、炭素原子数５ないし７の
シクロアルキル基、ヒドロキシ基、シアノ基、アルコキ
シカルボニル基もしくはカルバミド基により置換された
炭素原子数１ないし４のアルキル基を表すか、またはグ
リシジル基、次式：−ＣＨ2 −ＣＨ（ＯＨ）−Ｚまたは
−ＣＯＮＨ−Ｚ（式中、Ｚは水素原子、メチル基または
フェニル基を表す）で表される基を表し、ｎが２の場
合、Ｇ14は炭素原子数２ないし１２のアルキレン基、炭
素原子数６ないし１２のアリーレン基、キシリレン基、
次式：−ＣＨ2 −ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ2 −または−ＣＨ
2 −ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ2 −Ｏ−Ｄ−Ｏ−（式中、Ｄは
炭素原子数２ないし１０のアルキレン基、炭素原子数６
ないし１５のアリーレン基、炭素原子数６ないし１２の
シクロアルキレン基）で表される基を表し、また、Ｇ13
がアルカノイル基、アルケノイル基またはベンゾイル基
を表さないという条件で、Ｇ14はまた、１−オキソ−炭
素原子数２ないし１２のアルキレン基、脂肪族、環状脂
肪族もしくは芳香族ジカルボン酸またはジカルバミン酸
の２価の基または−ＣＯ−基を表し得、また、ｎが１の
場合、Ｇ13およびＧ14は一緒になって脂肪族、環状脂肪
族または芳香族の１，２−または１，３−ジカルボン酸
の２価の基であってよい〕で表される化合物。
【００４１】アリール基は芳香族炭化水素残基、例えば
フェニル基またはナフチル基を意味する。アルアルキル
基は芳香族炭化水素残基、例えば炭素原子数６ないし１
０の炭化水素残基により置換されたアルキル基を意味す
る。アルアルキル基の例はベンジル基およびα−メチル
ベンジル基を包含する。
【００４２】存在するあらゆる炭素原子数１ないし１２
のアルキルまたは炭素原子数１ないし１８のアルキル置
換基は既に（ａ）において定義されたものである。存在
するあらゆる炭素原子数５ないし７のシクロアルキル置
換基は特にシクロヘキシル基である。炭素原子数７また
は８のアルアルキル基としてのＧ13は特にフェニルエチ
ル基、とりわけベンジル基である。炭素原子数２ないし
５のヒドロキシアルキル基としてのＧ13は特に２−ヒド
ロキシエチル基または２−ヒドロキシプロピル基であ
る。炭素原子数２ないし１８のアルカノイル基としてＧ
13の例はプロピオニル基、ブチリル基、オクタノイル
基、ドデカノイル基、ヘキサデカノイル基、オクタデカ
ノイル基であるが、好ましくはアセチル基であり、そし
て炭素原子数３ないし５のアルケノイル基は特にアクリ
ロイル基である。
【００４３】炭素原子数２ないし８のアルケニル基とし
てのＧ14の例はアリル基、メタリル基、２−ブテニル
基、２−ペンテニル基、２−ヘキセニル基または２−オ
クテニル基である。ヒドロキシ基、シアノ基、アルコキ
シカルボニル基またはカルバミド基により置換された炭
素原子数１ないし４のアルキル基としてのＧ14の例は２
−ヒドロキシエチル基、２−ヒドロキシプロピル基、２
−シアノエチル基、メトキシカルボニルメチル基、２−
エトキシカルボニルエチル基、２−アミノカルボニルプ
ロピル基または２−（ジメチルアミノカルボニル）エチ
ル基であってよい。存在するあらゆる炭素原子数２ない
し１２のアルキレン置換基は、例えばエチレン基、プロ
ピレン基、２，２−ジメチルプロピレン基、テトラメチ
レン基、ヘキサメチレン基、オクタメチレン基、デカメ
チレン基またはドデカメチレン基である。存在するあら
ゆる炭素原子数６ないし１５のアリーレン基は、例えば
ｏ−、ｍ−もしくはｐ−フェニレン基、１，４−ナフチ
レン基または４，４’−ジフェニレン基である。炭素原
子数６ないし１２のシクロアルキレン基は特にシクロヘ
キシレン基である。
【００４４】上記式Ｖ中、ｎが１または２を表し、Ｇが
水素原子を表し、Ｇ11が水素原子またはメチル基を表
し、Ｇ13が水素原子、炭素原子数１ないし１２のアルキ
ル基または次式：
【化１２】 で表される基を表し、そしてｎが１の場合、Ｇ14が水素
原子、炭素原子数１ないし１２のアルキル基を表し、そ
してｎが２の場合、Ｇ14が炭素原子数２ないし８のアル
キレン基または１−オキソ−炭素原子数２ないし８のア
ルキレン基を表す化合物が好ましい。
【００４５】この群のポリアルキルピペリジン化合物の
例は以下のものである： ３７）Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン−４−イル）ヘキサメチレン−１，６−ジア
ミン、 ３８）Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン−４−イル）ヘキサメチレン−１，６−ジア
セトアミド、 ３９）ビス（２，２，６，６−テトラメチルピペリジン
−４−イル）アミン、 ４０）４−ベンゾイルアミノ−２，２，６，６−テトラ
メチルピペリジン、 ４１）Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン−４−イル）−Ｎ，Ｎ’−ジブチルアジパミ
ド、 ４２）Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン−４−イル）−Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル
−２−ヒドロキシプロピレン−１，３−ジアミン、 ４３）Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン−４−イル）−ｐ−キシレンジアミン、 ４４）Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン−４−イル）スクシンジアミド、 ４５）ジ（２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−
４−イル）−Ｎ−（２，２，６，６−テトラメチルピペ
リジン−４−イル）−β−アミノジプロピオネート、 ４６）次式：
【化１３】 で表される化合物、 ４７）４−〔ビス（２−ヒドロキシエチル）アミノ〕−
１，２，２，６，６−ペンタメチルピペリジン、 ４８）４−（３−メチル−４−ヒドロキシ−５−第三ブ
チルベンズアミド）−２，２，６，６−テトラメチルピ
ペリジン、 ４９）４−メチルアクリルアミド−１，２，２，６，６
−ペンタメチルピペリジン。
【００４６】（ｃ）次式ＶＩ：
【化１４】 （式中、ｎは１または２を表し、Ｇ、Ｇ1 およびＧ11は
（ａ）において定義したものと同じ意味を表し、そして
ｎが１の場合、Ｇ15は炭素原子数２ないし８のアルキレ
ン基もしくは−ヒドロキシアルキレン基または炭素原子
数４ないし２２のアシルオキシアルキレン基を表し、そ
してｎが２の場合、Ｇ15は次式：（−ＣＨ2 ）2 Ｃ（Ｃ
Ｈ2 −）2 で表される基を表す）で表される化合物。炭
素原子数２ないし８のアルキレン基または−ヒドロキシ
アルキレン基としてのＧ15の例はエチレン基、１−メチ
ルエチレン基、プロピレン基、２−エチルプロピレン基
または２−エチル−２−ヒドロキシメチルプロピレン基
である。炭素原子数４ないし２２のアシルオキシアルキ
レン基としてのＧ15の例は２−エチル−２−アセトキシ
メチルプロピレン基である。
【００４７】この群のポリアルキルピペリジン化合物の
例は以下のものである： ５０）９−アザ−８，８，１０，１０−テトラメチル−
１，５−ジオキサスピロ〔５．５〕ウンデカン、 ５１）９−アザ−８，８，１０，１０−テトラメチル−
３−エチル−１，５−ジオキサスピロ〔５．５〕ウンデ
カン、 ５２）８−アザ−２，７，７，８，９，９−ヘキサメチ
ル−１，４−ジオキサスピロ〔５．５〕デカン、 ５３）９−アザ−３−ヒドロキシメチル−３−エチル−
８，８，９，１０，１０−ペンタメチル−１，５−ジオ
キサスピロ〔５．５〕ウンデカン、 ５４）９−アザ−３−エチル−３−アセトキシメチル−
９−アセチル−８，８，１０，１０−テトラメチル−
１，５−ジオキサスピロ〔５．５〕ウンデカン、 ５５）２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−
スピロ−２’−（１’，３’−ジオキサン）−５’−ス
ピロ−５”−（１”，３”−ジオキサン）−２”−スピ
ロ−４”’−（２”’，２”’，６”’，６”’−テト
ラメチルピペリジン）。
【００４８】（ｄ）次式ＶＩＩＡ，ＶＩＩＢおよびＶＩ
ＩＣで表される化合物（式ＶＩＩＣで表される化合物が
好ましい）：
【化１５】 〔式中、ｎは１または２を表し、Ｇ、Ｇ1 およびＧ11は
（ａ）において定義したものと同じ意味を表し、Ｇ16は
水素原子、炭素原子数１ないし１２のアルキル基、アリ
ル基、ベンジル基、グリシジル基または炭素原子数２な
いし６のアルコキシアルキル基を表し、そしてｎが１の
場合、Ｇ17は水素原子、炭素原子数１ないし１２のアル
キル基、炭素原子数３ないし５のアルケニル基、炭素原
子数７ないし９のアルアルキル基、炭素原子数５ないし
７のシクロアルキル基、炭素原子数２ないし４のヒドロ
キシアルキル基、炭素原子数２ないし６のアルコキシア
ルキル基、炭素原子数６ないし１０のアリール基、グリ
シジル基または次式：−（ＣＨ2 ）p −ＣＯＯ−Ｑまた
は−（ＣＨ2 ）p −Ｏ−ＣＯ−Ｑ（式中、ｐは１または
２を表し、そしてＱは炭素原子数１ないし４のアルキル
基またはフェニル基を表す）で表される基を表し、ｎが
２の場合、Ｇ17は炭素原子数２ないし１２のアルキレン
基、炭素原子数４ないし１２のアルケニレン基、炭素原
子数６ないし１２のアリーレン基、次式：−ＣＨ2 −Ｃ
Ｈ（ＯＨ）−ＣＨ2 −Ｏ−Ｄ−Ｏ−ＣＨ2 −ＣＨ（Ｏ
Ｈ）−ＣＨ2−｛式中、Ｄは炭素原子数２ないし１０の
アルキレン基、炭素原子数６ないし１５のアリーレン
基、炭素原子数６ないし１２のシクロアルキレン基また
は次式：−ＣＨ2 ＣＨ（ＯＺ’）ＣＨ2 −（ＯＣＨ2 −
ＣＨ（ＯＺ’）ＣＨ2 ）2 −（式中、Ｚ’は水素原子、
炭素原子数１ないし１８のアルキル基、アリル基、ベン
ジル基、炭素原子数２ないし１２のアルカノイル基また
はベンゾイル基を表す）で表される基を表す｝で表され
る基を表し、Ｔ1 およびＴ2 は互いに独立して水素原
子、炭素原子数１ないし１８のアルキル基または炭素原
子数６ないし１０のアリール基または炭素原子数７ない
し９のアルアルキル基を表すが、それらの各々は非置換
であっても、ハロゲン原子または炭素原子数１ないし４
のアルキル基により置換されていてもよく、また、Ｔ1
およびＴ2 はそれらを結合しているＣ原子と一緒になっ
て炭素原子数５ないし１４のシクロアルカン環を形成す
る〕。
【００４９】存在するあらゆる炭素原子数１ないし１２
のアルキル置換基は、例えばメチル基、エチル基、ｎ−
プロピル基、ｎ−ブチル基、第二ブチル基、第三ブチル
基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキ
シル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デシル基、ｎ−ウンデシル
基またはｎ−ドデシル基である。存在するあらゆる炭素
原子数１ないし１８のアルキル置換基は、例えば上記の
基、さらに、例えばｎ−トリデシル基、ｎ−テトラデシ
ル基、ｎ−ヘキサデシル基またはｎ−オクタデシル基で
あってよい。存在するあらゆる炭素原子数２ないし６の
アルコキシアルキル置換基は、例えばメトキシメチル
基、エトキシメチル基、プロポキシメチル基、第三ブト
キシメチル基、エトキシエチル基、エトキシプロピル
基、ｎ−ブトキシエチル基、第三ブトキシエチル基、イ
ソプロポキシエチル基またはプロポキシプロピル基であ
る。
【００５０】炭素原子数３ないし５のアルケニル基とし
てのＧ17の例は１−プロペニル基、アリル基、メタリル
基、２−ブテニル基または２−ペンテニル基である。炭
素原子数７ないし９のアルアルキル基としてのＧ17、Ｔ
1 およびＴ2 は特にフェネチル基またはとりわけベンジ
ル基である。Ｃ原子と一緒なってＴ1 およびＴ2 により
形成されるシクロアルカン環は例えばシクロペンタン、
シクロヘキサン、シクロオクタンまたはシクロドデカン
環であってよい。炭素原子数２ないし４のヒドロキシア
ルキル基としてのＧ17の例は２−ヒドロキシエチル基、
２−ヒドロキシプロピル基、２−ヒドロキシブチル基ま
たは４−ヒドロキシブチル基である。炭素原子数６ない
し１０のアリール基としてのＧ17、Ｔ1 およびＴ2 は特
にフェニル基、α−またはβ−ナフチル基であるが、そ
れらの各々は非置換であっても、ハロゲン原子または炭
素原子数１ないし４のアルキル基により置換されていて
もよい。
【００５１】炭素原子数２ないし１２のアルキレン基と
してのＧ17の例はエチレン基、プロピレン基、２，２−
ジメチルプロピレン基、テトラメチレン基、ヘキサメチ
レン基、オクタメチレン基、デカメチレン基またはドデ
カメチレン基である。炭素原子数４ないし１２のアルケ
ニレン基としてのＧ17は特に２−ブテニレン基、２−ペ
ンテニレン基または３−ヘキセニレン基である。炭素原
子数６ないし１２のアリーレン基としてのＧ17の例はｏ
−、ｍ−もしくはｐ−フェニレン基、１，４−ナフチレ
ン基または４，４’−ジフェニレン基である。炭素原子
数２ないし１２のアルカノイル基としてのＺ’の例はプ
ロピオニル基、ブチリル基、オクタノイル基、ドデカノ
イル基であり、好ましくはアセチル基である。炭素原子
数２ないし１０のアルキレン基、炭素原子数６ないし１
５のアリーレン基または炭素原子数６ないし１２のシク
ロアルキレン基としてのＤは（ｂ）において定義された
ものと同じである。
【００５２】この群のポリアルキルピペリジン化合物の
例は以下のものである： ５６）３−ベンジル−１，３，８−トリアザ−７，７，
９，９−テトラメチルスピロ〔４．５〕デカン−２，４
−ジオン、 ５７）３−ｎ−オクチル−１，３，８−トリアザ−７，
７，９，９−テトラメチルスピロ〔４．５〕デカン−
２，４−ジオン、 ５８）３−アリル−１，３，８−トリアザ−１，７，
７，９，９−ペンタメチルスピロ〔４．５〕デカン−
２，４−ジオン、 ５９）３−グリシジル−１，３，８−トリアザ−７，
７，８，９，９−ペンタメチルスピロ〔４．５〕デカン
−２，４−ジオン、 ６０）１，３，７，７，８，９，９−ヘプタメチル−
１，３，８−トリアザスピロ〔４．５〕デカン−２，４
−ジオン、 ６１）２−イソプロピル−７，７，９，９−テトラメチ
ル−１−オキソ−３，８−ジアザ−４−オキサスピロ
〔４．５〕デカン、 ６２）２，２−ジブチル−７，７，９，９−テトラメチ
ル−１−オキソ−３，８−ジアザ−４−オキサスピロ
〔４．５〕デカン、 ６３）２，２，４，４−テトラメチル−７−オキサ−
３，２０−ジアザ−２１−オキソジスピロ〔５．１．１
１．２〕ヘンエイコサン、 ６４）２−ブチル−７，７，９，９−テトラメチル−１
−オキサ−４，８−ジアザ−３−オキソスピロ〔４．
５〕デカン。
【００５３】そして好ましくは以下の化合物： ６５）８−アセチル−３−ドデシル−１，３，８−トリ
アザ−７，７，９，９−テトラメチルスピロ〔４．５〕
デカン−２，４−ジオン、または以下の式で表される化
合物である：
【化１６】
【００５４】（ｅ）次式ＶＩＩＩで表される化合物（そ
の一部が好ましい）：
【化１７】 〔式中、ｎは１または２を表し、そしてＧ18は次式：
【化１８】 で表される基を表し、ＧおよびＧ11は（ａ）で定義され
たものと同じ意味を表し、そしてＧ1 およびＧ2 は水素
原子、メチル基または一緒になって置換基＝Ｏを表し、
Ｅは−Ｏ−または−ＮＧ13−を表し、Ａは炭素原子数２
ないし６のアルキレン基または−（ＣＨ2 ）3 −Ｏ−を
表し、ｘは０または１を表し、Ｇ13は水素原子、炭素原
子数１ないし１２のアルキル基、炭素原子数２ないし５
のヒドロキシアルキル基または炭素原子数５ないし７の
シクロアルキル基を表し、Ｇ19はＧ18と同一であるか、
または次式：−ＮＧ21Ｇ22，−ＯＧ23，−ＮＨＣＨ2 Ｏ
Ｇ23または−Ｎ（ＣＨ2 ＯＧ23）2 で表される基の一つ
を表し、ｎが１の場合、Ｇ20はＧ18またはＧ19と同一で
あり、そしてｎが２の場合、次式：−Ｅ−Ｂ−Ｅ−（式
中、Ｂは炭素原子数２ないし８のアルキレン基または１
もしくは２個の−Ｎ（Ｇ21）−基により中断された炭素
原子数２ないし８のアルキレン基を表す）で表される基
を表し、Ｇ21は炭素原子数１ないし１２のアルキル基、
シクロヘキシル基、ベンジル基または炭素原子数１ない
し４のヒドロキシアルキル基または次式：
【化１９】 で表される基を表し、Ｇ22は炭素原子数１ないし１２の
アルキル基、シクロヘキシル基、ベンジル基または炭素
原子数１ないし４のヒドロキシアルキル基を表し、そし
てＧ23は水素原子、炭素原子数１ないし１２のアルキル
基またはフェニル基を表すか、またはＧ21およびＧ22は
一緒になって炭素原子数４または５のアルキレン基また
は−オキサアルキレン基、例えば次式：
【化２０】 で表される基を表すか、または次式：
【化２１】 で表される基を表すか、またはＧ21は次式：
【化２２】 で表される基を表す〕。
【００５５】存在するあらゆる炭素原子数１ないし１２
のアルキル置換基は、例えばメチル基、エチル基、ｎ−
プロピル基、ｎ−ブチル基、第二ブチル基、第三ブチル
基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキ
シル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デシル基、ｎ−ウンデシル
基またはｎ−ドデシル基である。存在するあらゆる炭素
原子数１ないし４のヒドロキシアルキル置換基は、例え
ば２−ヒドロキシエチル基、２−ヒドロキシプロピル
基、３−ヒドロキシプロピル基、２−ヒドロキシブチル
基または４−ヒドロキシブチル基である。炭素原子数２
ないし６のアルキレン基としてのＡの例はエチレン基、
プロピレン基、２，２−ジメチルプロピレン基、テトラ
メチレン基またはヘキサメチレン基である。炭素原子数
４または５のアルキレン基またはオキサアルキレン基と
しての一緒になったＧ21およびＧ22の例は、テトラメチ
レン基、ペンタメチレン基または３−オキサペンタメチ
レン基である。
【００５６】この群のポリアルキルピペリジン化合物の
例は下記式で表される化合物である：
【化２３】
【化２４】
【化２５】
【化２６】
【００５７】（ｆ）反復構造単位が式ＩＩＩの２，２，
６，６−テトラメチルピペリジン基を含有するオリゴマ
ーまたはポリマー化合物、特にホリエステル、ポリエー
テル、ポリアミド、ポリアミン、ポリウレタン、ポリ尿
素、ポリアミノトリアジン、ポリ（メタ）アクリレー
ト、ポリ（メタ）アクリルアミドおよび上記の基を含有
するそれらのコポリマー。
【００５８】この群の２，２，６，６−ポリアルキルピ
ペリジン光安定剤の例は下記式で表され、式中、ｍは２
ないし約２００の数である化合物である：
【化２７】
【化２８】
【化２９】
【化３０】 を表すか、または分岐鎖：
【化３１】 を表し、ｍ’およびｍ”は各々０−２００の範囲の整数
であり、ｍ’＋ｍ”はｍである。
【００５９】ポリマー光安定剤のその他の例は以下の化
合物である：
【化３２】 で表される化合物とエピクロロヒドリンとの反応生成
物；ブタン−１，２，３，４−テトラカルボン酸と次
式：
【化３３】 で表される２官能価のアルコールとから得られるポリエ
ステルであって、テトラカルボン酸に由来するそのカル
ボキシル側鎖は２，２，６，６−テトラメチル−４−ヒ
ドロキシピペリジンでエステル化されているもの；次
式：
【化３４】 （式中、Ｒのおよそ３分の１は−Ｃ2 Ｈ5 であり、その
他は次式：
【化３５】 で表される基であり、そしてｍは２ないし２００の範囲
の数である）で表される化合物；または反復構造単位が
次式：
【化３６】 で表される基を２単位と、次式：
【化３７】 で表される基を各１単位とからなるコポリマー。
【００６０】（ｇ）次式ＩＸ：
【化３８】 （式中、Ｇ、Ｇ1 およびＧ11は（ａ）で定義したものと
同じ意味を表す）で表される化合物。
【００６１】上記式ＩＸ中、Ｇが水素原子またはメチル
基を表し、そしてＧ11が水素原子またはメチル基を表す
化合物が好ましい。そのような化合物の例は以下のもの
である： ９６）２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリドン
（トリアセトンアミン） ９７）１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリ
ドン ９８）２，３，６−トリメチル−２，６−ジエチル−４
−ピペリドン。
【００６２】（ｈ）次式Ｘ：
【化３９】 （式中、Ｇ11は（ａ）で定義したものと同じ意味を表
し、そしてＧ25は直接結合、メチレン基または好ましく
はカルボニル基を表す）で表される化合物であって、Ｄ
Ｅ−Ａ−３５３０６６６に開示されているようなもの。
【００６３】本発明に係る組成物への使用のために特に
好ましいアミンは以下の（１）−（５）群および（ｉ）
−（ｏ）群である： （１）上記式ＩＶ中、ｎが１ないし４の整数を表し、Ｇ
およびＧ1 が水素原子を表し、そして、Ｇ11が水素原子
または炭素原子数１ないし１８のアルキル基を表し、そ
してｎが１の場合、Ｇ12が次式：−（Ｃj Ｈ2j）−Ｓｉ
（Ｚ’）2 Ｚ”（式中、ｊは２ないし５の範囲の整数を
表し、そしてＺ’およびＺ”は互いに独立して炭素原子
数１ないし４のアルキル基または炭素原子数１ないし４
のアルコキシ基を表す）で表される基を表し、そしてｎ
が２の場合、Ｇ12が次式：−ＣＯＯＺ12（式中、Ｚ12は
炭素原子数１ないし２０のアルキル基を表す）で表され
る基により置換されていてもよい炭素原子数２ないし１
２の脂肪族ジカルボン酸の基を表し、ｎが３の場合、Ｇ
12が炭素原子数９ないし１５の芳香族トリカルボン酸の
基を表し、ｎが４の場合、Ｇ12が炭素原子数８ないし１
２の脂肪族テトラカルボン酸の基を表す化合物。
【００６４】特に技術的に興味深いこの（１）群からの
アミンは次式：
【化４０】 で表される化合物、および１，２，２，６，６−ペンタ
メチル−４−ヒドロキシ−ピペリジンとＣ13Ｈ27−ＯＨ
の各々を２単位含有するブタン−１，２，３，４−テト
ラカルボン酸のエステル（アミンＦ）である。
【００６５】（２）上記式Ｖ中、ｎが２を表し、Ｇおよ
びＧ1 が水素原子を表し、Ｇ11が水素原子またはメチル
基を表し、そしてＧ13が水素原子または炭素原子数１な
いし８のアルキル基を表し、そしてＧ14が炭素原子数２
ないし８のアルキレン基または１−オキソ−炭素原子数
２ないし８のアルキレン基を表す化合物であり；特に技
術的に興味深いこの群からのアミンは次式：
【化４１】 で表される化合物である。
【００６６】（３）上記式ＶＩＩＣ中、ｎが１を表し、
Ｇ、Ｇ1 およびＧ17が水素原子を表し、Ｇ11が水素原子
またはメチル基を表し、そしてそれらを結合するＣ原子
と一緒なってＴ1 およびＴ2 が炭素原子数５ないし１４
のシクロアルカン環を形成する化合物であり；特に技術
的に興味深いこの群からのアミンは次式：
【化４２】 で表される化合物である。
【００６７】（４）上記式ＶＩＩＩ中、ｎが１または２
を表し、Ｇ18およびＧ19が次式：
【化４３】 で表される基を表し、Ｇ11が水素原子またはメチル基を
表し、Ｇ1 およびＧ2 が水素原子または一緒になって置
換基＝Ｏを表し、Ｅが−Ｏ−または−ＮＧ13−を表し、
Ａが炭素原子数２ないし６のアルキレン基を表し、そし
てｘが０または１を表し、Ｇ13が水素原子、炭素原子数
１ないし１２のアルキル基またはシクロヘキシル基を表
し、ｎが１の場合、Ｇ20がＧ18と同一であり、そしてｎ
が２の場合、次式：−Ｅ−Ｂ−Ｅ−（式中、Ｂは炭素原
子数２ないし８のアルキレン基または１もしくは２個の
−Ｎ（Ｇ21）−基により中断された炭素原子数２ないし
８のアルキレン基を表す）で表される基を表し、Ｇ21が
炭素原子数１ないし１２のアルキル基、シクロヘキシル
基、ベンジル基または炭素原子数１ないし４のヒドロキ
シアルキル基または次式：
【化４４】 で表される基を表すか、またはＧ21が次式：
【化４５】 で表される基を表す化合物であり；特に技術的に興味深
いこの群からのアミンは上記の化合物（７６）〔＝アミ
ンＪ〕およびＥＰ−Ａ−１０７６１５に開示されている
ような次式：
【化４６】 で表される化合物（アミンＫ）である。 （５）上記式Ｘ中、Ｇ11が水素原子またはメチル基を表
す化合物。
【００６８】以下の反応から得られるような２ないし１
０個の反復単位を有するオリゴマー化合物： （ｉ）次式：
【化４７】 （式中、Ｇ24は炭素原子数２ないし５のヒドロキシアル
キル基を表す）で表される化合物と炭素原子数２ないし
１２の脂肪族ジカルボン酸または適当な反応性誘導体、
例えばジエステル、二塩化物または無水物とから得られ
る上記オリゴマー； （ｊ）ジアルコールおよびブタン−１，２，３，４−テ
トラカルボン酸と２，２，６，６−テトラメチル−４−
ヒドロキシピペリジンとから得られる線状オリゴマーポ
リエステル； （ｋ）次式：
【化４８】 で表される化合物と次式：
【化４９】 （式中、Ａは炭素原子数２ないし６のアルキル基を表
し、Ｔ3 は炭素原子数１ないし１８のアルキル基または
シクロヘキシル基を表し、Ｔ4 は水素原子または炭素原
子数１ないし１８のアルキル基を表すか、またはＴ3 お
よびＴ4 は一緒になって炭素原子数４ないし６のアルキ
レン基または炭素原子数３ないし５のオキサアルキレン
基を表す）で表される化合物とから得られる上記オリゴ
マー； （ｌ）Ｈ2 Ｎ−Ａ−ＮＨ−Ａ−ＮＨ2 と次式：
【化５０】 で表される化合物および次式：Ｂｒ−Ａ−Ｂｒ（式中、
Ａは炭素原子数２ないし６のアルキレン基を表す）で表
される化合物とから得られる上記オリゴマー； （ｍ）次式：
【化５１】 で表される化合物とエピクロロヒドリンとから得られる
上記オリゴマー； （ｎ）次式：
【化５２】 で表される化合物と次式：
【化５３】 および
【化５４】 で表される化合物とから得られる上記オリゴマー；およ
び （ｏ）次式：
【化５５】 （式中、Ｒのおよそ３分の１は−Ｃ2 Ｈ5 であり、その
他は次式：
【化５６】 で表される基であり、そしてｍは２ないし１０の範囲の
数である）で表される化合物である上記オリゴマー。
【００６９】オリゴマーアミンはしばしば、鎖長が互い
に異なる化合物の混合物である。立体障害性アミンの好
ましい群はトリアジン環を含有する化合物である。立体
障害性アミンのこれらの群の中で、技術的に非常に興味
深いアミンは下記式で表されるものである（式中のｍは
再び２ないし１０の範囲の数である）：ＵＳ−Ａ−４１
０８８２９およびＵＳ−Ａ−４２６３４３４に開示され
ているような次式：
【化５７】 （式中、Ｒは次式：
【化５８】 で表される基を表す）で表される化合物（アミンＪ）；
ＥＰ−Ａ−１０７６１５に開示されているような次式：
【化５９】 で表される基を表す）で表される化合物（アミンＫ）；
ＤＥ−Ａ−３５３０６６６に開示されているような次
式：
【化６０】 で表される化合物（アミンＬ）；次式：
【化６１】 で表される化合物（アミンＭ）；ＵＳ−Ａ−４２３３４
１２に開示されているような次式：
【化６２】 で表される化合物（アミンＮ）；ＵＳ−Ａ−４０８６２
０４に開示されているような次式：
【化６３】 で表される化合物（アミンＰ）；ＵＳ−Ａ−４３３１５
８６に開示されているような次式：
【化６４】 で表される化合物（アミンＱ）；ＥＰ−Ａ−３５７２２
３に開示されているような次式：
【化６５】 で表される化合物（アミンＲ）； 次式：Ｈ2 Ｎ−（ＣＨ2 ）2 −ＮＨ−（ＣＨ2 ）2 −Ｎ
Ｈ2 で表される化合物と次式：
【化６６】 で表される化合物および次式：Ｂｒ−（ＣＨ2 ）2 −Ｂ
ｒで表される化合物との反応生成物（上記化合物〔９
５〕；アミンＵ）；およびＥＰ−Ａ−４０２８８９に開
示されているような次式：
【化６７】 で表される化合物とエピクロロヒドリンとの反応生成物
であって、次式：
【化６８】 で表される反復構造単位を有する化合物（アミンＷ）。
【００７０】本発明に係る組成物に対して、特に、その
分子量または平均分子量が３００ないし１００００の範
囲、特に１０００ないし１００００の範囲にある上記立
体障害性アミンの添加が好ましい。それらの中で、分子
量または平均分子量が１５００ないし１００００、例え
ば２０００ないし７５００である上記立体障害性アミン
が再び特記され得る。
【００７１】上記の本発明に係る安定剤組成物の全ての
成分は公知化合物であり、それらの多くは市販のものが
利用可能である。
【００７２】ポリオレフィンまたはポリオレフィンコポ
リマー中への安定剤の混入は、本発明に係る安定剤およ
び所望するならばその他の添加剤を当業界で慣用の方法
により添加することにより行われ得る。混入は成形前ま
たは成形中に、例えば粉末成分を混合するか、またはポ
リマーの溶融液もしくは溶液に安定剤を添加するか、ま
たは溶解もしくは分散させた安定剤をポリマーに適用
し、必要ならば次に溶媒を蒸発させることにより行われ
得る。本発明に係る安定剤をポリマー中に混入するため
のその他の可能性は、相当するモノマーの重合前もしく
は重合中、または架橋前の添加からなる。
【００７３】本発明に係る安定剤またはそれらの混合物
はまた、安定化されるべきポリオレフィンまたはポリオ
レフィンコポリマーに、上記安定剤を例えば２．５ない
し２５重量％の濃度で含有するマスターバッチの形態で
添加され得る。
【００７４】本発明に係る安定剤は以下の可能な方法に
より混入されるのが有利である： −エマルジョンまたは分散液として（例えばラテックス
またはエマルジョンポリマーに対して） −追加の成分またはポリマー混合物の混合の間の乾燥混
合物として −加工装置（例えば押出機、カレンダー等）への直接添
加により −溶液または溶融液として。
【００７５】得られる安定化されたポリオレフィンまた
はポリオレフィンコポリマー組成物は慣用の方法により
フィルムに変換され得る。
【００７６】それ故に、本発明はまた、立体障害性アミ
ンと、亜鉛、アルミニウム、カルシウムおよびマグネシ
ウムの酸化物、および亜鉛、アルミニウムおよびカルシ
ウムの水酸化物から選択される金属酸化物または水酸化
物とをポリオレフィンまたはポリオレフィンコポリマー
に混合することからなる、改良された光安定性および有
害生物防除剤耐性を有する、農業用途、特に温室用途の
ためのポリオレフィンまたはポリオレフィンコポリマー
フィルムを安定化する方法に関する。本発明のその他の
主題は、改良された光安定性および有害生物防除剤耐性
を有し、そして立体障害性アミンと、亜鉛、アルミニウ
ム、カルシウムおよびマグネシウムの酸化物、および亜
鉛、アルミニウムおよびカルシウムの水酸化物から選択
される金属酸化物または水酸化物とで安定化されたポリ
オレフィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルムに
より覆われていることを特徴とする温室、および立体障
害性アミンと、亜鉛、アルミニウム、カルシウムおよび
マグネシウムの酸化物、および亜鉛、アルミニウムおよ
びカルシウムの水酸化物から選択される金属酸化物また
は水酸化物とをポリオレフィンまたはポリオレフィンコ
ポリマー温室用フィルムに混合することからなる、有害
生物防除剤および光、酸素および／または熱の有害作用
に対して前記温室用フィルムを安定化する方法である。
【００７７】本発明の別の主題は、立体障害性アミン
と、亜鉛、アルミニウム、カルシウムおよびマグネシウ
ムの酸化物、および亜鉛、アルミニウムおよびカルシウ
ムの水酸化物から選択される金属酸化物または水酸化物
とで安定化されたポリオレフィンまたはポリオレフィン
コポリマーフィルムを、有害生物防除剤を伴う農業用
途、特に温室用途に使用する方法、および有害生物防除
剤と接触するポリオレフィンまたはポリオレフィンコポ
リマーフィルムを光崩壊および有害生物防除剤による損
傷から安定化するために、亜鉛、アルミニウム、カルシ
ウムおよびマグネシウムの酸化物、および亜鉛、アルミ
ニウムおよびカルシウムの水酸化物から選択される金属
酸化物または水酸化物と組み合わせて立体障害性アミン
を使用する方法である。
【００７８】以下の実施例は本発明の態様をさらに説明
する。特記しない限り、部は全て重量部である。 実施例１：温室への適用 表１に示す化合物を密度０．９２１ｇ／ｃｍ3 およびメ
ルトフローインデックス（１９０℃／２．１６ｋｇ）
０．２５により特徴づけられるＬＤＰＥ（低密度ポリエ
チレン）ペレット〔登録商標リブレン(Riblene) ＥＦ２
１００Ｖ，イタリー国ミラノのエニケム(ENICHEM) 製
造〕とのマスターバッチを介してスローミキサー内で混
合する。上記マスターバッチは粉末化ＬＤＰＥと立体障
害性アミン化合物Ａ１０重量％および化合物Ｂ（＝金属
酸化物または水酸化物）、化合物Ｃ（＝カルボン酸の
塩）および化合物Ｄ（ヒドロタルサイト）の相当濃度と
を押出することにより前もって調製した。混合物を２０
０℃でインフレーション法に供し、そして厚さ１５０ミ
クロンのフィルムを得る。
【００７９】フィルムは裏打ちせずに、ポンテッキオ・
マルコニ（イタリー国ボローニャ）にある温室の南面の
屋根に暴露される。以下の有害生物防除剤が温室に適用
される：登録商標バパム(VAPAM) 〔イタリー国トレビグ
リオ／ＢＧにあるバスリニ社(BASLINI SpA) 製造〕＝次
式：ＣＨ3 −ＮＨ−ＣＳ−ＳＮａで表されるメタム−ナ
トリウム３８２ｇ／リットルの水溶液；登録商標セスメ
トリン(SESMETRIN) 〔イタリー国イソラ／ＶＩにあるビ
メックス社(BIMEX SpA) 製造〕＝次式：
【化６９】 で表されるペルメトリンの２３．７５％（％ｗ／ｗ）水
溶液。
【００８０】温室は水１０リットル中にバパム４リット
ルの溶液で６ヵ月毎に処理され、そしてセスメトリン
（水５リットル中５ｇ）で毎月処理される。暴露の間、
力量計（引張試験機）により一定速度で残留伸び（新し
いポリエチレンフィルムの初期伸びの％）を測定するこ
とにより、性能は定期的に評価される。表１において、
１３７キロラングレー（Ｋｌｙｓ；面積あたりのエネル
ギー）に相当する暴露１６ヵ月後の残留伸び、および暴
露２２ヵ月後（＝１９８Ｋｌｙｓ）の残留伸びが報告さ
れている。全ての濃度はポリマーの重量を基準としてい
る。
【００８１】
【表１】 １６ヵ月および２２ヵ月暴露後の残留伸び（単位：初期伸びの％） ──────────────────────────────── 化合物（濃度） 下記時間後の残留伸び Ａ Ｂ* Ｃ** Ｄ*** １６カ月 ２２カ月 ──────────────────────────────── アミンＰ(0.4) なし なし なし 84% 16% アミンＰ(0.4) (0.2) (0.2) なし 100% 69% アミンＪ(0.4) なし なし なし 64% 8% アミンＪ(0.4) (0.2) (0.2) なし 88% 59% アミンＪ(0.4) (0.2) (0.2) (0.5) 92% 65% ────────────────────────────────* ＝化合物ＢはＺｎＯである** ＝化合物Ｃはステアリン酸カルシウムである*** ＝化合物Ｄは次式：Ｍｇ4.5 Ａｌ2 （ＯＨ）13・ＣＯ3 のヒドロタルサイト である
【００８２】金属酸化物および所望によりその他の成分
を含有する本発明に従って安定化されたフィルムの優秀
性が明白である。
【００８３】実施例２：有害生物防除剤の適用なしでの
比較 比較のために、実施例１のようにして製造した別のフィ
ルムを、有害生物防除剤を適用せずに、トタン板および
松材の支持体上に暴露する。フィルム表面は南に向けて
４５°傾斜して固定される。残留伸びが実施例１に記載
したように追跡される。表２は、３１０キロラングレー
（Ｋｌｙｓ；面積あたりのエネルギー）に相当する暴露
３４ヵ月後の残留伸びを示す。全ての濃度はポリマーの
重量を基準としている。
【００８４】
【表２】 ３４ヵ月暴露後の残留伸び（単位：初期伸びの％） ──────────────────────────────── 化合物（濃度） ３４ヵ月後の残留伸び Ａ Ｂ* Ｃ** 松材 トタン板 ──────────────────────────────── アミンＪ(0.4) なし なし 37% 42% アミンＪ(0.4) (0.2) (0.2) 51% 83% ────────────────────────────────* ＝化合物ＢはＺｎＯである** ＝化合物Ｃはステアリン酸カルシウムである
【００８５】実施例１の表１に示したデータと比較する
と、実施例１における有害生物防除剤処理の強力な作用
がわかる。
【００８６】実施例３ 密度０．９２１ｇ／ｃｍ3 およびメルトフローインデッ
クス（１９０℃／２．１６ｋｇ）０．６により特徴づけ
られる粉末にしたＬＤＰＥ〔登録商標リブレン(RIBLEN
E) ＦＦ２９；イタリー国ミラノのエニケム製造）を表
３および４に示す化合物とターボミキサー内で混合する
ことにより安定化されたＬＤＰＥフィルムが製造され
る。有害生物防除剤の適用および暴露は実施例１に記載
したように行われる。暴露の間、力量計（引張試験機）
により一定速度で残留伸び（新しいポリエチレンフィル
ムの初期伸びの％）を測定することにより、そして、Ｉ
Ｒ−ＦＴ分光計〔ＩＲフーリエ変換分光計，パーキンエ
ルマルー(Perkin Elmer)製造〕でのカルボニル増加を測
定することにより、性能は定期的に評価される。１１０
キロラングレーに相当する暴露１４ヵ月後の結果が下の
表３および４に示されている。
【００８７】
【表３】 １４ヵ月暴露後の残留伸び（単位：初期伸びの％） ──────────────────────────────── 化合物（濃度） １４ヵ月後の残留伸び Ａ Ｂ* Ｃ** ──────────────────────────────── アミンＷ(0.4) なし なし 25% アミンＷ(0.4) (0.2) (0.2) 47% ──────────────────────────────── アミンＷ(0.8) なし なし 30% アミンＷ(0.8) (0.2) (0.2) 93% ──────────────────────────────── アミンＮ(0.6) なし なし 13% アミンＮ(0.6) (0.2) (0.2) 39% ────────────────────────────────* ＝化合物ＢはＺｎＯである** ＝化合物Ｃはステアリン酸カルシウムである
【００８８】
【表４】 １４ヵ月暴露後のカルボニル増加 ──────────────────────────────── 化合物（濃度） １４ヵ月後の Ａ Ｂ* Ｃ** Ｄ*** カルボニル増加 ──────────────────────────────── アミンＰ(0.4) なし なし なし 0.46 アミンＰ(0.4) (0.2) (0.2) なし 0.08 アミンＪ(0.4) なし なし なし 0.44 アミンＪ(0.4) (0.2) (0.2) なし 0.08 アミンＪ(0.4) (0.2) なし なし 0.25 アミンＪ(0.4) (0.2) (0.2) (0.5) 0.06 ────────────────────────────────* ＝化合物ＢはＺｎＯである** ＝化合物Ｃはステアリン酸カルシウムである*** ＝化合物Ｄは次式：Ｍｇ4.5 Ａｌ2 （ＯＨ）13・ＣＯ3 のヒドロタルサイト である
【００８９】これらの結果から、酸化亜鉛がヒンダード
アミンに加えて追加の安定剤として使用される場合、ポ
リマーフィルムの寿命が著しく改良されることが明らか
である。金属カルボキシレートまたはヒドロタルサイト
化合物を添加することによりさらに改良を図ることがで
きる。
【００９０】実施例４ 使用されるマスターバッチがヒンダードアミン（化合物
Ａ）５重量％および化合物ＢまたはＣ（金属酸化物）お
よびＤ（カルボン酸の塩）の相当濃度を含有する以外は
実施例１に記載したように、密度０．９２１ｇ／ｃｍ3
およびメルトフローインデックス（１９０℃／２．１６
ｋｇ）０．６により特徴づけられる粉末にしたＬＤＰＥ
〔登録商標リブレン(RIBLENE) ＦＦ２９；イタリー国ミ
ラノのエニケム製造）から、表５に示す化合物で安定化
されたＬＤＰＥフィルムが製造される。有害生物防除剤
の適用および暴露は実施例１に記載したように行われ
る。暴露の間、力量計（引張試験機）により一定速度で
残留伸び（新しいポリエチレンフィルムの初期伸びの
％）を測定することにより、性能は定期的に評価され
る。結果は下の表５に示されている。
【００９１】
【表５】 一定期間暴露後の残留伸び（単位：初期伸びの％） ──────────────────────────────── 化合物（濃度） 暴露後の残留伸び Ａ Ｂ* Ｃ** Ｄ*** ──────────────────────────────── アミンＰ(0.4) なし なし なし アミンＰ(0.4) (0.2) なし なし アミンＰ(0.4) なし (0.2) なし アミンＰ(0.4) なし (0.2) (0.2) ────────────────────────────────* ＝化合物ＢはＺｎＯである** ＝化合物ＣはＭｇＯである*** ＝化合物Ｄはステアリン酸カルシウムである
【００９２】実施例５ 密度０．９２１ｇ／ｃｍ3 およびメルトフローインデッ
クス（１９０℃／２．１６ｋｇ）０．６により特徴づけ
られる粉末にしたＬＤＰＥ〔登録商標リブレン(RIBLEN
E) ＦＦ２９；イタリー国ミラノのエニケム製造）を表
６および７に示す化合物とターボミキサー内で混合する
ことにより安定化されたＬＤＰＥフィルムが製造され
る。有害生物防除剤の適用および暴露は実施例１に記載
したように行われる。暴露の間、力量計（引張試験機）
により一定速度で残留伸び（新しいポリエチレンフィル
ムの初期伸びの％）を測定することにより、そして、Ｉ
Ｒ−ＦＴ分光計〔ＩＲフーリエ変換分光計，パーキンエ
ルマルー(Perkin Elmer)製造〕でのカルボニル増加を測
定することにより、性能は定期的に評価される。暴露後
（あるキロラングレーに相当）の結果が下の表６および
７に示されている。
【００９３】
【表６】 一定期間暴露後の残留伸び（単位：初期伸びの％） ──────────────────────────────── 化合物（濃度） 暴露後の残留伸び Ａ Ｂ* Ｃ** Ｄ*** ──────────────────────────────── アミンＭ(0.4) なし なし なし アミンＭ(0.4) (0.2) (0.2) なし ──────────────────────────────── アミンＱ(0.4) なし なし なし アミンＱ(0.4) (0.2) (0.2) なし ──────────────────────────────── アミンＰ(0.4) なし なし なし アミンＰ(0.4) (0.2) (0.2) なし ──────────────────────────────── アミンＪ(0.4) なし なし なし アミンＪ(0.4) (0.2) (0.2) なし アミンＪ(0.4) (0.2) なし なし アミンＪ(0.4) (0.4) なし なし アミンＪ(0.4) (0.2) (0.2) (0.5) ────────────────────────────────* ＝化合物ＢはＺｎＯである** ＝化合物Ｃはステアリン酸カルシウムである*** ＝化合物Ｄは次式：Ｍｇ4.5 Ａｌ2 （ＯＨ）13・ＣＯ3 のヒドロタルサイト である
【００９４】
【表７】 一定期間暴露後のカルボニル増加 ──────────────────────────────── 化合物（濃度） 暴露後の Ａ Ｂ* Ｃ** Ｄ*** カルボニル増加 ──────────────────────────────── アミンＷ(0.4) なし なし なし アミンＷ(0.4) (0.2) (0.2) なし ──────────────────────────────── アミンＷ(0.8) なし なし なし アミンＷ(0.8) (0.2) (0.2) なし ──────────────────────────────── アミンＮ(0.6) なし なし なし アミンＮ(0.6) (0.2) (0.2) なし ──────────────────────────────── アミンＭ(0.4) なし なし なし アミンＭ(0.4) (0.2) (0.2) なし ──────────────────────────────── アミンＱ(0.4) なし なし なし アミンＱ(0.4) (0.2) (0.2) なし ──────────────────────────────── アミンＰ(0.4) なし なし なし アミンＰ(0.4) (0.2) (0.2) なし ──────────────────────────────── アミンＪ(0.4) なし なし なし アミンＪ(0.4) (0.2) (0.2) なし アミンＪ(0.4) (0.2) なし なし アミンＪ(0.4) (0.4) なし なし アミンＪ(0.4) (0.2) (0.2) (0.5) ────────────────────────────────* ＝化合物ＢはＺｎＯである** ＝化合物Ｃはステアリン酸カルシウムである*** ＝化合物Ｄは次式：Ｍｇ4.5 Ａｌ2 （ＯＨ）13・ＣＯ3 のヒドロタルサイト である
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ａ０１Ｇ 9/14 Ｓ

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 改良された光安定性および有害生物防除
    剤耐性を有する、有害生物防除剤と接触し、そして光崩
    壊に対して安定化されたポリオレフィンまたはポリオレ
    フィンコポリマーフィルムであって、前記ポリオレフィ
    ンまたはポリオレフィンコポリマーは立体障害性アミン
    と、亜鉛、アルミニウム、カルシウムおよびマグネシウ
    ムの酸化物、および亜鉛、アルミニウムおよびカルシウ
    ムの水酸化物から選択される金属酸化物または水酸化物
    とを含有することを特徴とする前記ポリオレフィンまた
    はポリオレフィンコポリマーフィルム。
  2. 【請求項２】 有害生物防除剤がハロゲン原子および／
    または硫黄原子を含有する請求項１記載のポリオレフィ
    ンまたはポリオレフィンコポリマーフィルム。
  3. 【請求項３】 ポリオレフィンまたはポリオレフィンコ
    ポリマーがポリエチレン、エチレン／プロピレンコポリ
    マー、エチレン／酢酸ビニルコポリマーまたはポリプロ
    ピレンである請求項１記載のポリオレフィンまたはポリ
    オレフィンコポリマーフィルム。
  4. 【請求項４】 立体障害性アミンが次式ＩＩＩ： 【化１】 （式中、Ｇは水素原子またはメチル基を表し、そしてＧ
    1 およびＧ2 は水素原子、メチル基または一緒になって
    ＝Ｏを表す）で表される基を少なくとも１個有する環状
    立体障害性アミンである請求項１記載のポリオレフィン
    またはポリオレフィンコポリマーフィルム。
  5. 【請求項５】 金属酸化物または水酸化物が酸化亜鉛、
    水酸化亜鉛および酸化マグネシウムから選択される請求
    項１記載のポリオレフィンまたはポリオレフィンコポリ
    マーフィルム。
  6. 【請求項６】 ポリオレフィンまたはポリオレフィンコ
    ポリマーが、該ポリオレフィンまたはポリオレフィンコ
    ポリマーの重量に対して、金属酸化物または水酸化物を
    ０．００５ないし３重量％、そして立体障害性アミンを
    ０．０１ないし５重量％含有する請求項１記載のポリオ
    レフィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルム。
  7. 【請求項７】 ポリオレフィンまたはポリオレフィンコ
    ポリマーが、炭素原子数１ないし３０のカルボン酸のア
    ルカリ土類金属塩、亜鉛塩およびアルミニウム塩、ヒド
    ロタルサイトおよびＵＶ吸収剤から選択されるその他の
    成分を１種またはそれ以上含有する請求項１記載のポリ
    オレフィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルム。
  8. 【請求項８】 ポリオレフィンまたはポリオレフィンコ
    ポリマーが２−（２’−ヒドロキシフェニル）ベンゾト
    リアゾールＵＶ吸収剤を含有する請求項７記載のポリオ
    レフィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルム。
  9. 【請求項９】 ポリオレフィンまたはポリオレフィンコ
    ポリマーが炭素原子数１２ないし１８のカルボン酸とア
    ルミニウム、カルシウム、マグネシウムまたは亜鉛との
    塩を含有する請求項７記載のポリオレフィンまたはポリ
    オレフィンコポリマーフィルム。
  10. 【請求項１０】 ポリオレフィンまたはポリオレフィン
    コポリマーがその他の成分としてヒドロタルサイトを含
    有する請求項７記載のポリオレフィンまたはポリオレフ
    ィンコポリマーフィルム。
  11. 【請求項１１】 改良された光安定性および有害生物防
    除剤耐性を有し、そして立体障害性アミンと、亜鉛、ア
    ルミニウム、カルシウムおよびマグネシウムの酸化物、
    および亜鉛、アルミニウムおよびカルシウムの水酸化物
    から選択される金属酸化物または水酸化物とで安定化さ
    れたポリオレフィンまたはポリオレフィンコポリマーフ
    ィルムにより覆われていることを特徴とする温室。
  12. 【請求項１２】 立体障害性アミンと、亜鉛、アルミニ
    ウム、カルシウムおよびマグネシウムの酸化物、および
    亜鉛、アルミニウムおよびカルシウムの水酸化物から選
    択される金属酸化物または水酸化物とをポリオレフィン
    またはポリオレフィンコポリマー温室用フィルムに混合
    することからなる、有害生物防除剤および光、酸素およ
    び／または熱の有害作用に対して前記温室用フィルムを
    安定化する方法。
  13. 【請求項１３】 立体障害性アミンと、亜鉛、アルミニ
    ウム、カルシウムおよびマグネシウムの酸化物、および
    亜鉛、アルミニウムおよびカルシウムの水酸化物から選
    択される金属酸化物または水酸化物とで安定化されたポ
    リオレフィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルム
    を、有害生物防除剤を伴う農業用途に使用する方法。
  14. 【請求項１４】 有害生物防除剤と接触するポリオレフ
    ィンまたはポリオレフィンコポリマーフィルムを光崩壊
    および有害生物防除剤による損傷から安定化するため
    に、亜鉛、アルミニウム、カルシウムおよびマグネシウ
    ムの酸化物、および亜鉛、アルミニウムおよびカルシウ
    ムの水酸化物から選択される金属酸化物または水酸化物
    と組み合わせて立体障害性アミンを使用する方法。
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