JPH0859889A

JPH0859889A - 繊維強化熱可塑性樹脂シートおよびその製造方法

Info

Publication number: JPH0859889A
Application number: JP7147144A
Authority: JP
Inventors: Hidetoshi Sakai; 秀敏坂井; Akihiko Watanabe; 昭彦渡邊; Motonori Hiratsuka; 元紀平塚
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 1994-06-15
Filing date: 1995-06-14
Publication date: 1996-03-05

Abstract

(57)【要約】【目的】本発明は、スクリュおよび／またはシリンダ加
工された押出機によって、補強繊維の開繊度合および繊
維長を制御することにより、高い生産性で、流動性、機
械的性質に優れたバラツキの少ない繊維強化熱可塑性樹
脂シートを提供することを目的とする。【構成】強化繊維で補強された繊維強化熱可塑性樹脂シ
ートにおいて、シート中の強化繊維の重量平均繊維長
（Ｌｗ）に対する数平均繊維長（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／Ｌ
ｎ）が１．１から５．０であり、重量平均繊維長が３ｍ
ｍから２００ｍｍであるとともに、該シート中で、観察
される全強化繊維の内、１０本以上集束した強化繊維が
６０％以下であることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹
脂シート。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、強化繊維を開繊し繊維
長が制御され、成形性や機械的性質に優れた繊維強化熱
可塑性樹脂シート及び高い生産性を有するその製造方法
に関する。更に詳しくは、自動車のシリンダヘッドカバ
ー、バンパービーム、シートフレーム、インスツルメン
トパネル、ホイールキャップ、バッテリートレー、外板
材等や、ＯＡや家電機器のシャーシや筐体等、更には、
工具ハウジング等の熱成形用シートに適した繊維強化熱
可塑性樹脂シートに関する。

【０００２】

【従来の技術】繊維強化熱可塑性樹脂シートは、その優
れた機械的性質を活かして、構造体として利用された
り、スタンピング成形等により特定の形状に成形して自
動車部品やＯＡ機器などの種々の用途に使用されてい
る。その繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法として
は、特公昭６３−１５１３５号公報のようなガラス繊維
マットを熱可塑性樹脂シートで挟み込むラミネート法に
よるシートや特公平４−４０３７２号公報のごとき７〜
５０ｍｍの不連続繊維を含む抄紙法によるシートが知ら
れている。また特開昭５９−４９９２９号公報や特開昭
６２−２０８９１４号公報記載のように熱可塑性樹脂粉
末と強化繊維をジェット気流下で混合し、その混合物を
コンベアベルト上に集積させ搬送しながら加熱、加圧し
て熱可塑性樹脂を溶融させて熱可塑性樹脂シートを得る
方法が知られている。また、特開平２−２３５６１３号
公報のような熱可塑性樹脂と３〜１００ｍｍのガラス繊
維からなるウェブ状材料を押出機内に導入し、溶融混練
金型に供給してウェブシートを成形する方法も知られて
いる。

【０００３】また、押出機によって、強化繊維の開繊性
や繊維長を制御しようとする試みは、特開昭５８−５６
８１８号公報のごとく二軸押出機の第二の供給口からガ
ラスロービングを供給して単繊維化する方法、特開昭６
０−２２１４６０号公報のごとき強化された材料や特開
平４−１２５１１０号公報のように混練装置内で切断さ
れた短繊維を分散させた材料や特公平４−８０８１０号
公報のようにピストン運動を利用して混練する方法が知
られている。また、スクリューやシリンダ加工された押
出機としては、特公昭６２−５７４９１号公報のよう
に、有機フィラーを擦り潰すために多数の突起を有する
開繊混練領域を設けたスクリュ、特公昭６３−５６８４
５号公報のように無機物添加剤等を破砕するため凹凸加
工したバリアー型ミキシング部のスクリュや特公昭６０
−８９３４号公報のように熱可塑性樹脂を混練するため
特殊加工されたシリンダやスクリュからなる混練要素が
知られている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記繊
維強化熱可塑性樹脂シートでは高い生産性で、シート中
の繊維長を長く保ちつつ、開繊度合を制御することは難
しく、また、樹脂と繊維の界面の接着強度が低くなった
りして強度不足となる問題がある。特公昭６３−１５１
３５号公報記載の方法では機械的性質は優れるものの、
繊維が束で存在するため流動性が悪く、コーナー部等に
繊維が流れなかったり、部分的に強度がひくいところが
発生する問題がある。また、特公平４−４０３７２号公
報記載の方法では繊維破損がなく単繊維レベルまで開繊
した均質なシートが得られるものの、混練作用が小さい
ため、樹脂と強化繊維界面の接着強度が低く、機械的性
質に劣る問題点もある。また、特開昭５９−４９９２９
号公報や特開昭６２−２０８９１４号公報記載の方法に
よると、シート中に長いガラス繊維は存在するものの、
製造効率が悪かったり、樹脂とガラス繊維の分布が不均
一であったり、界面の接着力が弱かったりして高い物性
値が得られない。

【０００５】一般に押出機を用いると高い生産性が得ら
れるが、特開昭５８−５６８１８号公報、特開昭６０−
２２１４６０号公報、特開平４−１２５１１０号公報や
特公平４−８０８１０号公報の方法では、強化繊維の開
繊度合と繊維長が十分に制御できず、スクリュの混練作
用を強化すると繊維長が短くなり機械的性質が低下して
しまい、混練を弱くすると開繊度合が不十分で強化繊維
が不均一となる問題点がある。更に、特公昭６２−５７
４９１号公報、特公昭６３−５６８４５号公報や特公昭
６０−８９３４号公報は、単に無機や有機物フィラーを
擦り潰したり、熱可塑性樹脂を混練する設計になってい
るため、強化繊維の開繊度合と繊維長を制御できない課
題がある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】そこで本発明は、強化繊
維を単繊維近くまで開繊し均一に分散させると共に、そ
の重量平均繊維長を長く保ったまま、混練作用によって
特定の繊維長分布の繊維強化熱可塑性樹脂シートとする
事によって、繊維が均一に分散し、流動性や機械的性質
等の上記課題を解決できることを見出した。

【０００７】すなわち、本発明は、強化繊維で補強され
た繊維強化熱可塑性樹脂シートにおいて、シート中の強
化繊維の重量平均繊維長（Ｌｗ）に対する数平均繊維長
（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／Ｌｎ）が１．１から５．０であ
り、重量平均繊維長が３ｍｍから２００ｍｍであるとと
もに、該シート中で、観察される全強化繊維の内、１０
本以上集束した強化繊維が６０％以下であることを特徴
とする繊維強化熱可塑性樹脂シートを提供するものであ
る。更に本発明は、スクリュおよび／またはシリンダを
加工した押出機によって、連続した強化繊維を開繊し繊
維長を制御することにより、繊維を均一に分散し、流動
性や機械的性質に優れた繊維強化熱可塑性樹脂シートの
高い生産性の製造方法を提供するものである。

【０００８】本発明の特徴は、押出機シリンダ内で集束
した連続強化繊維を高度に開繊して強化繊維を均一に分
散させると共に、長い繊維長を保ったまま、混練作用に
よって特定の繊維長分布のシートを提供する点にあり、
更にスクリュ式押出機に強化繊維の開繊や繊維長の制御
機構部を設け、その機構部が連続した強化繊維に対し
“櫛”として作用することによって、特定の繊維長と繊
維長分布に制御する点にある。以下に、本発明を更に詳
細に説明する。

【０００９】本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートは、
スタンピング成形や圧縮成形や真空成形などの成形方法
により種々の用途に用いられる繊維強化熱可塑性樹脂シ
ートをいい、シート中に均一に分散した強化繊維の重量
平均繊維長（Ｌｗ）に対する数平均繊維長（Ｌｎ）の比
（Ｌｗ／Ｌｎ）が１．１から５．０、好ましくは１．３
から５．０、重量平均繊維長が３ｍｍから２００ｍｍで
あり、より好ましくは４ｍｍから５０ｍｍである。重量
平均繊維長が３ｍｍ未満の場合は、機械的性質の向上効
果が不十分となり、２００ｍｍを越えると繊維の絡み合
いのため不均一な構造のシートとなるため好ましくな
い。また、重量平均繊維長と数平均繊維長の比は、１．
１から５．０、好ましくは１．３から５．０、特に好ま
しくは、１．５から４．０、更に好ましくは１．８から
３．５である。１．１未満とは実質的に１つの繊維長か
らなるシートを表わし、この場合、良好な機械的性質と
均一性をバランス良く得ることが難しい。また、５．０
を越えると、繊維のからみあいのため不均一な流動にな
り、均一な成形品が得られないため望ましくない。

【００１０】本発明において重量平均繊維長および数平
均繊維長は、成形品の一部を５００℃の電気炉内で熱可
塑性樹脂のみ燃焼させたものを顕微鏡で写真撮影し、そ
の写真から１０００本以上の繊維の長さを計測し、その
繊維長分布から求める。また、本発明の開繊度合は、シ
ート中の繊維を顕微鏡で観察し、１０００本以上観察し
た強化繊維、すなわち観察された全強化繊維の内で１０
本以上束になった強化繊維の本数の占める割合（１０本
以上束になった強化繊維の総本数／強化繊維の総本数×
１００％）が６０％以下であり、好ましくは３５％以下
である。６０％を越えた場合では、シート中での強化繊
維の分散状態が悪く良好な流動性が得られない。

【００１１】本発明のシートを製造する方法は、上記の
規定を満足するシートが得られる方法であれば特に制限
はないが、最も好ましい方法は、熱可塑性樹脂と連続し
た強化繊維を押出機シリンダ内で溶融混練することによ
り繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造する方法である。
詳しくは、溶融した熱可塑性樹脂と連続した強化繊維と
をスクリュ表面および／またはシリンダ内壁の少なくと
も一部が表面異形化加工されたスクリュおよび／または
シリンダで形成される制御機構部を通過させることによ
り、異形化加工表面の櫛作用で熱可塑性樹脂マトリック
ス中の強化繊維を開繊し、繊維長を制御する方法であ
る。

【００１２】上述の連続した強化繊維を開繊し、繊維長
を制御するスクリュおよび／またはシリンダを加工した
押出機とは、単軸または多軸のスクリュ式の押出機であ
って、その内部に連続した強化繊維の開繊度合や繊維長
の制御機構部を含む押出機を言う。連続した強化繊維
は、スクリュフライトとシリンダ間の剪断力によって押
出機シリンダ内に一定速度で巻き込まれ、スクリュに巻
き付きながら前進する。通常樹脂はスクリュの溝を流動
するが、上記の方法において強化繊維はスクリュフライ
トを乗り越えて前進する。従って、スクリュ外周部やシ
リンダ内壁に種々の加工をほどこすことによって、スク
リュに巻き付いた強化繊維にスクリュとシリンダ間で
“櫛”の作用を及ぼすことができる。

【００１３】具体的な制御機構部の例としては、スクリ
ュ表面、好ましくは円柱状のスクリュ表面やニュートラ
ルエレメントなどの楕円状のスクリュ表面に、凹凸加工
を施す事が挙げられる。凹凸を形成する方法は特に制限
はないが、切削加工、研削加工、ブラスト加工等を採用
することができる。

【００１４】また、凹凸の形態としては、図１ａ，ｂに
示すようなスクリュ１またはシリンダ３、図１ｃ，ｄに
示すようなスクリュ５またはシリンダ７が好ましく挙げ
られ、図１ａ，ｂのスクリュ１またはシリンダ３はスク
リュ軸と垂直方向に特定の刃先角度で凹凸を形成した刃
状加工部２、４を有しており、図１ｃ，ｄのスクリュ５
またはシリンダ７は網目加工部６、８を有している。特
に刃状の加工を施したものが繊維長をより長く制御でき
る点で好ましい。図３ａはフライト上に刃状加工部１０
を有する順のフルフライトスクリュ９の例であり、図３
ｂはフライト上に網目状加工部１２を有する順のフルフ
ライトスクリュ１１の例である。

【００１５】刃状加工部２、４は図２に示すように、特
定の刃先角度（θ）、凹凸形状の山頂と谷底の高さ
（ｈ）および山頂とその隣の山頂の距離、ピッチ（ｔ）
により表現し得る。特定の刃先角度（θ）は６０度以下
が望ましく特に４５度以下が好ましい。凹凸形状の山頂
と谷底の高さ（ｈ）は繊維径の３０倍以上が望ましく、
更に７５倍以上が望ましい。刃状加工の刃先角度が大き
すぎたり台形形状の場合や、凹凸の山頂と谷底の高さの
繊維径に対する割合が小さすぎる場合は、強化繊維に対
し“櫛”として及ぼす作用が小さくなり開繊性が悪くな
ったり、擦り潰し作用により繊維長が短くなる傾向があ
る。刃先とそれに隣接する刃先の距離であるピッチ
（ｔ）は強化繊維径の３０から２００倍にすることが好
ましい。

【００１６】このようにして、連続した強化繊維を開繊
し、繊維長を制御する事ができる。上記制御機構部は、
連続した強化繊維の投入部に隣接して、設ける事が望ま
しい。投入部から離れ過ぎると、強化繊維が制御機構部
に到達する前に、通常のスクリュフライトとシリンダ間
で擦り切れてしまい、繊維長や開繊度合の制御が困難と
なるため、望ましくない。また、投入部以降に通常の混
練部を設けると、そこで強化繊維が破損するため望まし
くない。投入部と制御機構部間に混練部を設けると、前
述と同様に強化繊維が切れてしまい、制御できなくな
る。更に、制御機構部以降に混練部を設けた場合も、特
に繊維長を短くしたい場合を除けば、繊維が破損してし
まうため望ましくない。

【００１７】連続した強化繊維の投入部は、熱可塑性樹
脂の溶融部よりも下流に設け、溶融した樹脂中に投入す
る。樹脂と同時に投入すると、樹脂の溶融時に繊維が切
れてしまい、制御が困難になるため好ましくない。ま
た、連続した強化繊維の投入部は窒素などでシールし、
溶融樹脂と空気との接触を断つことが樹脂の酸化劣化を
防止する点で望ましい。

【００１８】押出機としては、特に限定する物ではない
が、特にユニット構造の二軸押出機のような多軸の押出
機が簡便である。多軸押出機としては、最も一般的な二
軸押出機が好ましく、同方向、異方向、噛み合い型、非
噛み合い型、どのタイプでも良い。また、スクリュとし
ても、深溝や浅溝、１条、２条、３条ネジ等が利用でき
る。二軸押出機は、単軸押出機に比較すると、樹脂供給
量とスクリュ回転数を独立に制御できるため、強化繊維
の添加量を制御しやすい。また、ユニット構造であれ
ば、開繊度合や繊維長の制御機構部を設けやすく、かつ
その位置も変えやすい点で有利である。

【００１９】また、樹脂や繊維から発生する揮発成分や
強化繊維が抱き込む気泡による、物性の低下や外観不良
を防止する目的から、開繊度合や繊維長の制御機構部以
降に、脱気口を設けることが望ましい。

【００２０】本発明においては、繊維供給後のスクリュ
の表面及び／又はシリンダの内壁の少なくとも一部に凹
凸を施した制御機構部を設けることが重要であり、凹凸
加工部のピッチ、深さは、目的とする制御の程度によっ
て変更できる。また、加工を有するスクリュと加工を有
するシリンダを各々単独で用いたり、組み合わせて用い
ることもできる。組み合わせて用いるときは、突起の山
と谷を各々を噛み合わせたり、山同志を近接させる事も
できる。図１．ａ．ｃ．では、スクリュ断面は楕円形の
場合を例示してあるが、円形状も可能で、特に噛み合い
型の二軸押出機の場合は、セルフクリーニング性を維持
するために、楕円形状が望ましい。また、異なる加工を
組み合わせて用いることもできる。更に、繊維長の制御
のために、制御機構部の長さを変えたり、必要に応じ両
端部で径を変えたり、ピッチや深さの異なる突起を組み
合わせて用いることもできる。好ましい制御機構部の長
さは、スクリュ径の０．１から１０倍、より好ましくは
０．２から５倍である。本発明は、これらの例に限定さ
れるものではなく、強化繊維を単繊維にまで開繊し、目
的とする繊維長に応じて、“櫛”のごとき機能を有する
加工全てを包含する物である。

【００２１】本発明で使用される熱可塑性樹脂は、押出
機によって成形することができる熱可塑性樹脂であれば
特に制限はなく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレ
ン、スチレン−ブタジエン−アクリルニトリル共重合
体、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６やナイロ
ン６６等の脂肪族ナイロン、脂肪族ナイロンにさらにテ
レフタル酸等の芳香族ジカルボン酸または芳香族ジアミ
ンを共重合した共重合体等の芳香族ポリアミド、各種共
重合ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、
ポリメチルメタアクリレート、ポリスルホン、ポリフェ
ニレンオキサイド、ポリブチレンテレフタレート、ポリ
エチレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンジエチレ
ンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート等のポリ
エステルおよびそれらの共重合体、それらポリエステル
をハードセグメントとし、ポリテトラメチレングリコー
ル等のポリエーテルやポリカプロラクトン等のポリエス
テルをソフトセグメントとする共重合ポリエステル、特
公平３−７２０９９号公報に記載されているようなサー
モトロピック液晶ポリマ、ポリフェニレンスルフィド、
ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォ
ン、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリイミ
ド、ポリウレタン、ポリエーテルアミドおよびポリエス
テルアミド等が挙げられ、これらは単独または２種以上
組み合わせて用いることも可能である。最も好ましい樹
脂は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレンテ
レフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリシク
ロヘキサンジメチレンテレフタレート、ポリエチレンテ
レフタレート共重合系液晶ポリマ、ナイロン１１、ナイ
ロン１２、ナイロン６、ナイロン６６、芳香族ナイロ
ン、共重合ナイロン、ポリフェニレンスルフィド、ＡＢ
Ｓ樹脂である。

【００２２】本発明に使用される連続した強化繊維とし
ては、連続した単繊維を集束したロービングを使用する
ことが望ましい。強化繊維としては、通常樹脂の補強用
として用いられているものならば特に限定されるもので
はなく、ガラス繊維，炭素繊維，金属繊維および有機繊
維（ナイロン，ポリエステル，アラミド，ポリフェニレ
ンスルフィド、液晶ポリマ，アクリル等）等を使用する
ことが可能であり、１種または２種以上併用することも
可能であるが、ガラス繊維や炭素繊維が最も望ましい。
また、繊維径は通常樹脂の補強用として使用されるもの
であれば特に限定されるものではなく、好ましくは、直
径１から３０μｍ、好ましくは１から２０μｍの繊維を
使用することができる。繊維の集束本数においても特に
限定されるものはないが、単繊維やモノフィラメントを
１０〜２００００本集束したものがハンドリングの点で
望ましい。通常これら強化繊維のロービングは、樹脂と
の界面接着性向上のためのシランカップリング剤等の表
面処理を行って使用することもできる。例えば、ポリエ
ステル樹脂に対しては、特公平４−４７６９７号公報等
公知の表面処理を行うことができる。これらの表面処理
は、前もって処理した強化繊維を用いても良いし、強化
繊維を押出機に投入する直前に行って、連続的に本発明
の構造体を製造することもできる。熱可塑性樹脂と繊維
の比率は、特に限定されるものではなく、最終使用目的
に応じて任意の組成比で繊維強化熱可塑性樹脂組成物及
び成形品を製造することができるが、好ましくは繊維の
含有量が０．５〜７０重量％、特に１〜６０重量％が機
械的性質や表面平滑性の点から好ましい。

【００２３】本発明の製造方法の特徴として、公知の熱
可塑性樹脂のアロイ化や種々の添加剤等の添加が同時に
行える点が挙げられる。

【００２４】本発明の繊維強化熱可塑性樹脂構造物に
は、目的に応じ所望の特性を付与するため、一般に熱可
塑性樹脂に用いられる公知の物質、例えば、酸化防止
剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤などの公知の安定剤、帯
電防止剤、難燃剤、難燃助剤、染料や含量等の着色剤、
潤滑剤、可塑剤、結晶化促進剤、結晶核剤等を配合する
事ができる。また、ガラスフレーク、ガラス粉、ガラス
ビーズ、シリカ，モンモリナイト、石英、タルク，クレ
ー、アルミナ、カーボンブラック、ウオラストナイト、
マイカ、炭酸カルシウム、金属粉等の無機充填剤を同時
に配合することも可能である。

【００２５】次に本発明の製造方法の具体例を図で説明
する。図４は本発明で好ましく使用される二条ネジスク
リュ式二軸押出機の全体断面図であり、第１の供給口１
６より熱可塑性樹脂を供給し、スクリュ１８によって押
出し方向に搬送されながら溶融され、ニーディングゾー
ン１９にて完全に熱可塑性樹脂を溶融する。その後、強
化繊維の投入口１７よりロービング状態の繊維を供給し
て、順ネジのフルフライト２０で構成されたスクリュに
よって溶融樹脂と繊維はスクリュ先端へと送られる。投
入口に隣接した制御機構部であるスクリュ凹凸面形成部
２１によって、繊維を開繊し繊維長を制御した後、シー
トダイス２２を通って繊維強化熱可塑性樹脂シート２３
を得る。尚、スクリュ凹凸面形成部２１に対応するシリ
ンダ内壁２４に、凹凸面形成部２５を形成することも可
能である。

【００２６】

【実施例】以下に実施例によって本発明を更に詳しく説
明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
実施例、比較例中で示される各機械特性値は、１０個の
サンプルについて測定し、その平均値を求めた。

【００２７】アイゾット衝撃強度の評価、曲げ弾性率の
評価は、繊維強化熱可塑性樹脂シートから試験片を切り
出し各々ＡＳＴＭＤ−２５６，ＡＳＴＭＤ−７９０
に従って測定した。

【００２８】シート中の繊維の観察は、シートを５００
℃の電気炉で熱可塑性樹脂のみ燃焼させ、重量変化から
繊維含有量を測定し、更に灰分を顕微鏡で観察して繊維
長を測定した。繊維長は１０００本以上の繊維を測定
し、重量平均繊維長（Ｌｗ）と数平均繊維長（Ｌｎ）を
求め、分布Ｌｗ／Ｌｎを求めた。また、圧縮プレス成形
後のシート成形品のコーナー部分を１ｃｍ×１ｃｍの正
方形に切り出し同様に燃焼させ繊維含有量を測定した。
繊維の開繊度合は、シートの垂直断面を顕微鏡で観察
し、１０００本以上の繊維を観察し、観察された強化繊
維の総本数の内１０本以上が集束した繊維が占める本数
の割合を求めた。

【００２９】実施例１、比較例１−２図４のごとく押出し方向に２つの供給口を有するスクリ
ュ径３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ４５．５の同方向回転２軸押出機
（（株）日本製鋼所製ＴＥＸ３０）を用い、２条ネジで
相互の噛み合い３．５ｍｍのスクリュを使用し、第一の
樹脂供給口と強化繊維投入口の間にＬ／Ｄ＝１の４５度
に傾いた５枚のニーディングディスクからなるスクリュ
エレメントを、順逆の順番に組み合わせて設けた。強化
繊維投入口の吐出側にＬ／Ｄ＝１のフルフライトスクリ
ュを介して、図１ａ．（ピッチ１ｍｍ、刃先角３０度、
山頂と谷底の高さ１ｍｍ）加工を施したＬ／Ｄ＝０．７
５、楕円断面のニューラルエレメントを用いた。スクリ
ュ式ペレット供給装置によって樹脂供給口に、ポリエチ
レンテレフタレート（東レ（株）製Ｆ２０Ａ）を供給
し、繊維投入口から直径１３μｍ、１０００ｍ当たり１
１００ｇのガラスロービング（日本電気硝子（株）製）
を導入し、シリンダ温度２９０℃，スクリュ回転数２０
０ｒｐｍの条件でシートダイスを介して押出した。シー
トは厚み５ｍｍ、幅８０ｍｍ、８０ｃｍ／分の速度で押
出され、クーリングベルトで冷却後、３００ｍｍ長にカ
ッティングして繊維強化熱可塑性樹脂シートを得た。得
られたシートは１３０℃で６時間乾燥した後、２８０℃
のプレス温度で圧縮成形し、機械特性、繊維長などを測
定した。また、得られたシートのガラス繊維含量は、４
５重量％であった（実施例１）。

【００３０】また、上記ポリエチレンテレフタレートパ
ウダを繊維径１３μｍ、繊維長１３ｍｍのチョップドス
トランド（日本電気硝子（株）製）を用い、特開平３−
７３０７号公報と同様な抄紙法でガラス繊維４５重量％
の多孔質ウエブシートを作製した。このウエブを５枚重
ね約２９０℃でプレス成形し、厚さ５ｍｍ、縦２５０ｍ
ｍ、横２５０ｍｍのシートを得た（比較例１）。

【００３１】更に実施例１と同様なポリエチレンテレフ
タレートを厚さ１．５にプレスしたシートと、目付け１
００ｇ／ｍ²、繊維長５０ｍｍのチョップドストランド
マットを、ガラス繊維含有量が４５重量％になるように
重ね、約２８０℃でプレス成形し、厚さ５ｍｍ、縦２５
０ｍｍ、横２５０ｍｍのシートを得た（比較例２）。比
較例１−２も実施例１と同様に乾燥後圧縮成形し、機械
特性、繊維長を測定した。

【００３２】表１に示すように、本実施例では機械特性
に優れ、コーナー部への繊維の流動性にも優れた繊維強
化熱可塑性樹脂シートを得ることができた。一方比較例
１は繊維と樹脂の界面の接着性が不十分となり、高い機
械特性が得られていない。また、比較例２では、高い機
械特性値は得られるものの繊維の開繊度合が悪く、コー
ナー部の繊維含有量が少なく流動性が劣っている。

【００３３】実施例２−４、比較例３−４ポリブチレンテレフタレート（東レ（株）製ＰＢＴ１１
００Ｓ）と炭素繊維（東レ（株）製”トレカ”Ｔ−３０
０Ｂ）ロービングを用いた以外は実施例１と同様の方法
で、繊維含有量２０重量％、シート厚み４ｍｍの繊維強
化熱可塑性樹脂シートを製造した。約１００ｃｍ／分の
速度で押出され、クーリングベルトで冷却後、３００ｍ
ｍ長にカッティングして繊維強化熱可塑性樹脂シートを
得た（実施例２）。更に、実施例２の押出機において開
繊性の向上を図る加工を施した楕円断面のニュートラル
エレメントの替わりにＬ／Ｄ＝０．７５の図１ｃ．（ピ
ッチ０．５ｍｍ、刃先角３０度、山頂と谷底の高さ０．
５ｍｍ）の網目状に加工を施した楕円断面のニュートラ
ルスクリュエレメントを用いた他は実施例２と同じ装
置、樹脂、補強繊維を使用して、実施例２と同様にシー
ト厚み４ｍｍの繊維強化熱可塑性樹脂シートを得た（実
施例３）。また実施例２と同じ押出機において開繊性の
向上を図る加工を施した楕円断面のニュートラルスクリ
ュエレメントの替わりにＬ／Ｄ＝０．７５の図３ａ．
（ピッチ０．５ｍｍ、刃先角３０度、山頂と谷底の高さ
０．５ｍｍ）に示すような順フルフライトスクリュのフ
ライト上に刃状の加工を施したスクリュエレメントを用
い、その他は実施例２と同じ装置、樹脂、強化繊維を使
用してシート厚み４ｍｍの繊維強化熱可塑性樹脂シート
を得た（実施例４）。

【００３４】更に、実施例２と同じ押出機において開繊
性の向上を図る加工を施した楕円断面のニュートラルエ
レメントの替わりにＬ／Ｄ＝０．７５の４５度に傾いた
５枚のニーディングディスクからなるスクリュエレメン
トを、順逆の順番に組合せて設けた他は実施例２と同じ
装置、樹脂、補強繊維を使用して、実施例２と同様にシ
ート厚み４ｍｍの繊維強化熱可塑性樹脂シートを得た
（比較例３）。更に実施例２の押出機において開繊性の
向上を図る加工を施した楕円断面のニュートラルスクリ
ュエレメントをはずし、強化繊維投入口から吐出側にか
けては全て順のフルフライトとしたスクリュを使用し、
その他は実施例２と同じ装置、樹脂、強化繊維を使用し
てシート厚み５ｍｍの繊維強化熱可塑性樹脂シートを得
た（比較例４）。これらのサンプルは、各々２６０℃の
プレス温度で実施例１と同様に圧縮成形し、切断後評価
した。

【００３５】表２のごとく、本実施例の繊維強化熱可塑
性樹脂シートはいずれも成形時の繊維の流動性に優れ、
高い機械特性値を示している。しかし、比較例４では開
繊性が不十分なため、コーナー部の繊維含有量が少なく
なっている。また、比較例３では、シート中の繊維長が
短くなり成形品の機械特性は低いものであった。

【００３６】

【表１】

【００３７】

【表２】

【００３８】

【発明の効果】以上の説明および実施例から明らかなよ
うに、本発明は、開繊度合を制御して強化繊維を均一に
分散させると共に、その重量平均繊維長を長く保ったま
ま、混練作用によって特定の繊維長分布にした繊維強化
熱可塑性樹脂シートであって、スタンピング成形や圧縮
成形等の際の流動性に優れ、得られた成形品の物性バラ
ツキが少なく、機械的性質に優れた繊維強化熱可塑性樹
脂シートを得ることが可能である。更に連続した強化繊
維がスクリュに巻き込まれることおよび、スクリュ外周
及び／またはシリンダ内面に施した加工によって、連続
した強化繊維に櫛作用を及ぼし、強化繊維の開繊度合や
繊維長を制御できる事を見出だした。これにより、従来
得られなかった高い生産性と成形時の良流動性、優れた
機械的性質の繊維強化熱可塑性樹脂シートを得ることが
可能であり、極めて工業的な価値の高いものである。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１ａは刃状の加工を施したスクリュの斜視
図、図１ｂは刃状の加工を施したシリンダの切開斜視図
である。図１ｃは本発明で網目の加工を施したスクリュ
の斜視図、図１ｄは網目の加工を施したシリンダの切開
斜視図である。

【図２】図２は図１ａまたはｂで示した刃状加工を施し
たスクリュまたはシリンダの刃状部分の側面の断面を拡
大した概念図である。

【図３】図３ａは順のフルフライトスクリュのフライト
上に刃状の加工を施したスクリュの側面図であり、図３
ｂは順のフルフライトスクリュのフライト上に網目加工
を施したスクリュの側面図である。

【図４】図４は本発明で好ましく使用される供給口を２
ケ設けた押出機の全体断面図である。

【符号の説明】

θ．刃先角度ｔ．ピッチｈ．山頂と谷底の高さ１．刃状加工部を有するスクリュ２．スクリュの刃状加工部３．刃状加工部を有するシリンダ４．シリンダ内壁の刃状加工部５．網目状加工を有するスクリュ６．スクリュの網目状加工部７．網目状加工を有するシリンダ８．シリンダ内壁の網目状加工部９．刃状加工部を有する順のフルフライトスクリュ１０．スクリュの刃状加工部１１．網目状加工を有する順のフルフライトスクリュ１２．スクリュの網目状加工部１３．スクリュフルフライト部１４．フライト面１５．シリンダ内壁１６．第１の供給口１７．第２の供給口１８．スクリュ１９．ニーディングゾーン２０．順ネジのフルフライト２１．スクリュ凹凸面形成部２２．ダイス２３．繊維強化熱可塑性樹脂シート２４．シリンダ内壁２５．シリンダ内壁凹凸面形成部

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】強化繊維で補強された繊維強化熱可塑性樹
脂シートにおいて、シート中の強化繊維の重量平均繊維
長（Ｌｗ）に対する数平均繊維長（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／
Ｌｎ）が１．１から５．０であり、重量平均繊維長が３
ｍｍから２００ｍｍであるとともに、該シート中で、観
察される全強化繊維の内、１０本以上集束した強化繊維
が６０％以下であることを特徴とする繊維強化熱可塑性
樹脂シート。
【請求項２】強化繊維で補強された繊維強化熱可塑性樹
脂シートにおいて、シート中の強化繊維の重量平均繊維
長（Ｌｗ）に対する数平均繊維長（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／
Ｌｎ）が１．３から５．０であることを特徴とする請求
項１記載の繊維強化熱可塑性樹脂シート。
【請求項３】重量平均繊維長が３ｍｍから１００ｍｍで
あることを特徴とする請求項１または２記載の繊維強化
熱可塑性樹脂シート。
【請求項４】シート中で、観察される全強化繊維の内、
１０本以上集束した強化繊維が３５％以下であることを
特徴とする請求項１〜３のいずれか記載の繊維強化熱可
塑性樹脂シート。
【請求項５】重量平均繊維長（Ｌｗ）に対する数平均繊
維長（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／Ｌｎ）が１．３から４．０で
あることを特徴とする請求項１〜４のいずれか記載の繊
維強化熱可塑性樹脂シート。
【請求項６】重量平均繊維長（Ｌｗ）に対する数平均繊
維長（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／Ｌｎ）が１．５から４．０で
あることを特徴とする請求項５記載の繊維強化熱可塑性
樹脂シート。
【請求項７】強化繊維が、ガラス繊維および／または炭
素繊維である請求項１〜６のいずれか記載の繊維強化熱
可塑性樹脂シート。
【請求項８】熱可塑性樹脂がポリエチレン、ポリプロピ
レン、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレ
フタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレ
ート、ポリエチレンテレフタレート共重合系液晶ポリ
マ、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６、ナイロ
ン６６、芳香族ナイロン、共重合ナイロン、ポリフェニ
レンスルフィド、ＡＢＳ樹脂から選ばれる少なくとも１
種類以上である請求項１〜７のいずれか記載の繊維強化
熱可塑性樹脂シート。
【請求項９】繊維強化熱可塑性樹脂シート中の強化繊維
含有量が１〜６０重量％である請求項１〜８のいずれか
記載の繊維強化熱可塑性樹脂シート。
【請求項１０】繊維強化熱可塑性樹脂シートが押出機を
用いて製造されたものである請求項１〜９のいずれか記
載の繊維強化熱可塑性樹脂シート。
【請求項１１】熱可塑性樹脂と連続した強化繊維を押出
機シリンダ内に供給し、押出機シリンダ内で溶融した熱
可塑性樹脂と強化繊維とをスクリュ表面および／または
シリンダ内壁の少なくとも一部が表面異形化加工された
スクリュおよび／またはシリンダで形成される制御機構
部を通過させることにより、異形化加工表面の櫛作用で
熱可塑性樹脂マトリックス中における強化繊維を開繊
し、繊維長を制御することにより請求項１〜１０のいず
れか記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造すること
を特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。
【請求項１２】繊維を開繊し、繊維長を制御する表面異
形化加工されたスクリュが、楕円筒や円柱状のスクリュ
の表面に、凹凸加工を施したスクリュであることを特徴
とする請求項１１記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートの
製造方法。
【請求項１３】繊維を開繊し、繊維長を制御するスクリ
ュ表面および／またはシリンダ内壁の表面異形化加工
が、スクリュ軸と垂直方向に凸凹を形成した刃状の加工
であることを特徴とする請求項１１または１２記載の繊
維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。