JPH0881262A

JPH0881262A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Info

Publication number: JPH0881262A
Application number: JP6220717A
Authority: JP
Inventors: Katsuyoshi Oishi; 克嘉大石; Akihiro Horiguchi; 昭宏堀口; Mitsuo Kasori; 光男加曽利; Hiroyasu Sumino; 裕康角野; Fumio Ueno; 文雄上野
Original assignee: Toshiba Corp
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1994-09-16
Filing date: 1994-09-16
Publication date: 1996-03-26

Abstract

(57)【要約】【目的】脱脂工程後に残留したバインダまたは炭素を
ほぼ完全に除去し、かつ焼結工程でのＡｌＮ粒子表面の
微量酸素量を制御して焼結の促進を図ることが可能なＡ
ｌＮ焼結体の製造方法を提供しようとするものである。【構成】ＡｌＮ粉末と焼結助剤としての希土元素類化
合物および／またはアルカリ土類金属化合物とを含む原
料粉末にバインダを添加して成形し、この成形体を脱脂
処理した後、焼結する窒化アルミニウム焼結体の製造方
法において、前記焼結は、酸素を含む雰囲気中での処理
工程が少なくとも行われることを特徴としている。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、窒化アルミニウム焼結
体（ＡｌＮ焼結体）の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】電子機器においては、ＩＣ、ＬＳＩ等の
電子デバイスの実装、回路形成、および絶縁を目的とし
てアルミナ基材とする回路基板が使用されている。しか
しながら、前記アルミナ基材は熱伝導率が約２０Ｗ／ｍ
・Ｋと低いため、近年のＬＳＩの高密度化、高集積化に
対応して高熱伝導性のＡｌＮ焼結体からなる基材を有す
る回路基板が注目されている。

【０００３】ところで、前記ＡｌＮ焼結体は窒化物であ
るため、従来より次のような方法により製造されてい
る。すなわち、ＡｌＮ粉末を主たる原料粉とし、これに
バインダを添加して成形した後、非酸化性雰囲気中で焼
結することによりＡｌＮ焼結体を製造する。前記バイン
ダは、焼結過程で熱分解され、炭化水素や炭素に変化す
る。このような焼結時に生成される炭素は、ＡｌＮ焼結
体の緻密化に重要な表面のアルミナを炭化するため、Ａ
ｌＮ焼結体の緻密化が阻害される。

【０００４】このようなことから、前記成形体の焼結前
にバインダを除去する脱脂工程がなされている。ただ
し、前記脱脂工程を経てもバインダ成分は完全に除去さ
れない。焼結前の僅かなバインダの残留は、ＡｌＮ焼結
体の焼結性に大きく影響しない。しかしながら、ＡｌＮ
焼結体を基材として用いる同時焼結回路基板の製造にお
いては前記残留バインダにより導体部の金属が炭化され
て導体部の抵抗率を引き上げるという問題を生じる。

【０００５】一方、ＡｌＮ焼結体の製造において、低温
焼結を達成するためにフッ化イットリウのようなフッ化
物や酸化イットリウムのような酸化物を焼結助剤として
添加することが知られている。本発明者らの研究によれ
ば、前記焼結助剤を添加するＡｌＮ焼結体の製造方法に
おいて、良質のＡｌＮ焼結体を得るにはＡｌ₂ Ｏ₃ をさ
らに添加することが非常に有効であることを究明した。
しかしながら、約１μｍ程度のＡｌ₂ Ｏ₃ を添加した場
合は、もともとＡｌＮ粉末の表面に存在する形態でＡｌ
₂ Ｏ₃ を添加する形態に比べて成形体や脱脂工程後の成
形体中のＡｌ₂Ｏ₃ の分散性が劣るため、均質に焼結さ
れたＡｌＮ焼結体を得ることが困難になる。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、脱脂
工程後に残留したバインダまたは炭素をほぼ完全に除去
し、かつ焼結工程でのＡｌＮ粒子表面の微量酸素量を制
御して焼結の促進を図ることが可能なＡｌＮ焼結体の製
造方法を提供しようとするものである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明に係わるＡｌＮ焼
結体の製造方法は、ＡｌＮ粉末と焼結助剤としての希土
類元素化合物および／またはアルカリ土類金属化合物と
を含む原料粉末にバインダを添加して成形し、この成形
体を脱脂処理した後、焼結する窒化アルミニウム焼結体
の製造方法において、前記焼結は、酸素を含む雰囲気中
での処理工程が少なくとも行われることを特徴とするも
のである。

【０００８】前記ＡｌＮ粉末は、実質的にあらゆる入手
可能な粉末を用いることができるが、焼結性の観点から
不純物酸素量が０．２〜１．８重量％、平均一次粒子径
が３．５μｍ以下、より好ましくは０．１〜２．５μｍ
であることが望ましい。

【０００９】前記希土類元素化合物またはアルカリ土類
金属化合物は、粉体または液体の形態で添加される。前
記希土類元素化合物としては、例えばＹ、Ｌａ、Ｃｅな
どの酸化物、炭化物、フッ化物、炭酸塩、シュウ酸塩、
硝酸塩、アルコキシド等が挙げられ、前記アルカリ土類
金属化合物としては例えばＣａ、Ｂａ、Ｓｒなどの酸化
物、炭化物、フッ化物、炭酸塩、シュウ酸塩、硝酸塩、
アルコキシド等が挙げられる。

【００１０】前記希土類化合物および／またはアルカリ
土類化合物は、ＡｌＮ粉末に対して希土類元素換算およ
び／またアルカリ土類金属換算はで０．５〜１０重量部
の範囲にすることが好ましい。

【００１１】前記バインダとしては、例えばアクリル系
バインダ、ポリビニルブチラール系バインダ等を使用す
ることができる。前記ＡｌＮ粉末、焼結助剤およびバイ
ンダを分散させる溶媒としては例えばｎ−ブタノールな
どのアルコール系溶媒またはメチルイソブチルケトン、
トルエン等が用いられる。

【００１２】前記原料分中には、ＡｌＮ粉末および焼結
助剤の他、必要に応じて着色化、高強度化のためにＴ
ｉ、Ｗ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｎｂ等の遷移金属の酸化物、炭化
物、フッ化物、炭酸塩、シュウ酸塩、硝酸塩を前記Ａｌ
Ｎ粉末に対して遷移金属換算で０．０５〜１重量％で配
合することを許容する。更に、焼結温度の低減化のため
に酸化アルミニウム、フッ化アルミニウム等のアルミニ
ウム化合物や酸化珪素、窒化珪素等の珪素化合物をＡｌ
Ｎ粉末に対して１重量％以下の範囲で配合することを許
容する。

【００１３】前記成形方法としては、例えば金型プレ
ス、静水圧プレスまたはシート成形等を採用することが
できる。前記脱脂処理は、例えば窒素雰囲気中、４００
〜７００℃の温度で行うことが好ましい。

【００１４】前記焼結工程における酸素を含む雰囲気と
しては、例えば窒素、アルゴンなどの不活性ガスから選
ばれる少なくとも１種のガスに酸素を０．０１〜５００
ｐｐｍ添加した雰囲気、または窒素、アルゴンなどの不
活性ガスから選ばれる少なくとも１種のガスに水素およ
び酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃度で０．０１〜２０ｐｐｍ
となるように添加した雰囲気が挙げられる。

【００１５】このような雰囲気中の酸素量を前記範囲に
規定したのは、次のような理由によるものである。雰囲
気中の酸素の量を０．０１ｐｐｍ未満にすると、従来の
焼結技術となんら変わらず、得られたＡｌＮ焼結体に炭
素が残留する恐れがある。一方、雰囲気中の酸素の量が
５００ｐｐｍを越えると焼結工程でのＡｌＮ粒子表面が
過度に酸化されて緻密性が妨げられ、熱伝導率も低下す
る恐れがある。より好ましい雰囲気中の酸素量は、１５
〜３００ｐｐｍ、さらに好ましくは５０〜２００ｐｐｍ
である。

【００１６】また、雰囲気中の水素および酸素を生成さ
れるＨ₂ Ｏ濃度で前記範囲に規定したのは次のような理
由によるものである。水素および酸素を生成されるＨ₂
Ｏ濃度で０．０１ｐｐｍ未満にすると、得られたＡｌＮ
焼結体に炭素が残留する恐れがある。一方、水素および
酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃度で２０ｐｐｍを越えると焼
結工程でのＡｌＮ粒子表面が過度に酸化されて緻密性が
妨げられ、熱伝導率も低下する恐れがある。より好まし
いＨ₂ Ｏ濃度は、１〜１５ｐｐｍ、さらに好ましくは５
〜１０ｐｐｍである。前記焼結工程は、例えば１０００
〜１７００℃の温度、より好ましくは１３００〜１６０
０℃の温度で行うことが好ましい。

【００１７】

【作用】本発明によれば、ＡｌＮ粉末、焼結助剤および
バインダを含む成形体を脱脂処理した後、酸素を含む雰
囲気中での処理が少なくともなされる焼結を行うことに
よって、前記脱脂工で残留したバインダまたは炭素がほ
ぼ完全（例えば０．００１重量％以下）に除去されたＡ
ｌＮ焼結体を製造することができる。その結果、こ前記
成形体に導体ペーストをパターン状に印刷して同時焼結
する回路基板の製造に適用した場合、基材であるＡｌＮ
焼結体はバインダまたは炭素がほぼ完全に除去されてい
るため、前記ＡｌＮ焼結体表面の導体回路の金属が炭化
されるのを防止でき、低抵抗の導体回路を有する回路基
板を得ることができる。

【００１８】同時に、前記焼結工程においてＡｌＮ粒子
表面の微量酸素量を制御することができる、つまり低温
焼結に非常に有効なＡｌ₂ Ｏ₃ の量を制御できる。その
結果、低温焼結（例えば１７００℃以下）で、十分に焼
結性を促進できるため、緻密で高熱伝導率のＡｌＮ焼結
体を製造することができる。

【００１９】

【実施例】以下、本発明の実施例を詳細に説明する。（実施例１）まず、不純物酸素量０．９８重量％、平均
一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９５．７重量％、平
均粒径０．１μｍ、純度９９．９％のＹ₂ Ｏ₃ ３．０重
量％、平均粒径０．５μｍ、純度９９．９％のＣａＣＯ
₃ がＣａＯ換算１．０重量％および平均粒径０．１μ
ｍ、純度９９．９％のＷＯ₃ がＷ換算で０．３重量％か
らなる混合粉体にｎ−ブタノールを添加し、湿式ボール
ミルにより解砕、混合した後、ｎ−ブタノールを除去し
て原料粉末を調製した。つづいて、この原料粉末にアク
リル系バインダ５重量％を添加して造粒した後、この造
粒粉を５０ＭＰａの一軸加圧下で成形して圧粉体とし
た。この圧粉体を窒素ガス雰囲気中、７００℃まで加熱
して脱脂処理を行った。ひきつづき、前記脱バインダ圧
粉体をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、この容
器をアルミナマッフルのケラマックス炉内に入れ、１気
圧の窒素ガスに酸素が１００ｐｐｍ添加した雰囲気下に
て、１６００℃、６時間焼結することによりＡｌＮ焼結
体を製造した。

【００２０】得られたＡｌＮ焼結体の密度をアルキメデ
ス法により測定した。その結果、３．３０ｇ／ｃｍ³ と
十分に緻密化されていた。また、前記ＡｌＮ焼結体から
直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２
℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッ
シュ法により熱伝導率を測定した。その結果、１４０Ｗ
／ｍ・Ｋであった。

【００２１】さらに、前記ＡｌＮ焼結体について炭素分
析を行った。その結果、炭素量は０．０００２重量％で
あり、ＡｌＮ焼結体はほぼ完全に炭素が除去されてい
た。（比較例１）実施例１と同様な脱バインダ圧粉体をＡｌ
Ｎ焼結体からなる容器中にセットし、この容器をカーボ
ンヒータ炉内に入れ、１気圧の窒素ガス雰囲気下にて、
１６００℃、６時間の焼結を行うことによりＡｌＮ焼結
体を製造した。

【００２２】得られたＡｌＮ焼結体の密度をアルキメデ
ス法により測定した。その結果、密度は３．２５ｇ／ｃ
ｍ³ で、ＳＥＭ観察により多少のポアが検出された。ま
た、前記ＡｌＮ焼結体を実施例１と同様な方法により熱
伝導率を測定したところ、１３０Ｗ／ｍ・Ｋであった。

【００２３】さらに、前記ＡｌＮ焼結体について炭素分
析を行った。その結果、炭素量は０．２重量％であり、
相当量の炭素がＡｌＮ焼結体中に残留していた。（実施例２）実施例１と同様な脱バインダ圧粉体をＡｌ
Ｎ焼結体からなる容器中にセットし、この容器をアルミ
ナマッフルのケラマックス炉内に入れ、１気圧の窒素ガ
スに水素および酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃度で１ｐｐｍ
添加した雰囲気下にて、１６００℃、６時間焼結するこ
とによりＡｌＮ焼結体を製造した。

【００２４】（実施例３）実施例１と同様な脱バインダ
圧粉体をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、この
容器をアルミナマッフルのケラマックス炉内に入れ、１
気圧の窒素ガスに水素および酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃
度で１０ｐｐｍ添加した雰囲気下にて、１６００℃、６
時間焼結することによりＡｌＮ焼結体を製造した。

【００２５】（実施例４）実施例１と同様な脱バインダ
圧粉体をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、この
容器をアルミナマッフルのケラマックス炉内に入れ、１
気圧の窒素ガスに水素および酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃
度で２０ｐｐｍ添加した雰囲気下にて、１６００℃、６
時間焼結することによりＡｌＮ焼結体を製造した。

【００２６】（実施例５）実施例１と同様な脱バインダ
圧粉体をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、この
容器をアルミナマッフルのケラマックス炉内に入れ、１
気圧の窒素ガスに水素および酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃
度で５０ｐｐｍ添加した雰囲気下にて、１６００℃、６
時間焼結することによりＡｌＮ焼結体を製造した。

【００２７】得られた実施例２〜５のＡｌＮ焼結体につ
いて、密度、熱伝導率および炭素量を実施例１と同様な
方法により測定した。その結果を下記表１に示す。表１密度熱伝導率炭素量 (g/cm³ ) (W/m・K) (wt%) 実施例２３．３０１４００．０５０実施例３３．３０１４００．００２実施例４３．３０１４００．００２実施例５２．５５１１００．００２前記表１から明らかなように実施例２〜５のＡｌＮ焼結
体は、いずれも緻密性が高く、優れた熱伝導性を有する
ことがわかる。また、実施例２〜５のＡｌＮ焼結体はほ
ぼ完全に残留炭素が除去されることがわかる。特に、水
素および酸素が生成されるＨ₂ Ｏ濃度として１０〜２０
ｐｐｍ含む窒素雰囲気で焼結することにより得られる実
施例３、４のＡｌＮ焼結体は緻密性および熱伝導性に優
れ、さらに残留炭素を一層良好に除去されることがわか
る。

【００２８】（実施例６）まず、不純物酸素量０．９８
重量％、平均一次粒子径０．６μｍのＡｌＮ粉末９５．
７重量％、平均粒径０．１μｍ、純度９９．９％のＹ₂
Ｏ₃ ３．０重量％、平均粒径０．５μｍ、純度９９．９
％のＣａＣＯ₃ １．０重量％および平均粒径０．１μ
ｍ、純度９９．９％のＷＯ₃ がＷ換算で０．３重量％か
らなる混合粉体にアクリル系バインダを添加し、これら
をアルコール系溶媒中に分散し、粘度が約５０００ＣＰ
Ｓのスラリーを調製した。つづいて、前記スラリーをド
クターブレードにより成形することにより約０．３ｍｍ
の均一な厚さを有するグリーンシートを作製した。ひき
つづき、前記グリーンシートを所望の寸法に裁断し、各
グリーンシートに層間の電気的接続を取るための複数の
ビアホールを開孔した。その後、各グリーシートのビア
ホールに平均粒径０．８μｍのタングステン微粒子を含
むタングステンペーストを圧入して充填し、さらにそれ
らグリーンシートの表面に前記タングステンペーストを
スクリーン印刷することにより導体回路となる所望のパ
ターンを形成した。

【００２９】次いで、前記ビアホールおよびパターンを
有するグリーンシートを所望数積層し、熱間プレスによ
り一体化した。つづいて、この積層物を外形加工した
後、窒素雰囲気中、７００℃で加熱して脱脂処理を施し
た。脱バインダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中に
セットし、この容器をアルミナマッフルのケラマックス
炉内に入れ、１００ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、
１６００℃、３時間焼結することによりパッケージを製
造した。

【００３０】得られたパッケージは、反り、うねり、ク
ラックや膨れがなく表面が平滑な構造を有するものであ
った。また、前記パッケージをＳＥＭで観察した。その
結果、絶縁層であるＡｌＮ層と導体回路であるＷ層が共
に十分に緻密化されていることが確認された。

【００３１】さらに、Ｘ線回折により導体回路の構成物
を調べた。その結果、Ｗが酸化されることにより生じた
Ｗの酸化物は検出されなかった。導体回路の抵抗を４端
子法により測定したところ、８×１０^-6Ω・ｃｍで十分
に低抵抗であった。

【００３２】（比較例２）実施例６と同様な脱バインダ
積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、カー
ボンヒータ炉内で純窒素雰囲気中、１６００℃、３時間
の焼結を行なうことによりパッケージを製造した。

【００３３】得られたパッケージは、反り、うねり、ク
ラックや膨れがなく表面が平滑な構造を有するものであ
った。また、前記パッケージをＳＥＭで観察した。その
結果、絶縁層であるＡｌＮ層と導体回路であるＷ層が共
に十分に緻密化されていることが確認された。

【００３４】さらに、Ｘ線回折により導体回路の構成物
を調べた。その結果、Ｗが酸化されることにより生じた
Ｗの酸化物は検出されなかった。導体回路の抵抗を４端
子法により測定したところ、５０×１０^-6Ω・ｃｍと高
く、導体回路としは不適切な値であった。また、導体回
路の構成相をＸ線回折装置で調べたところ、Ｗの炭化物
であるＷ₂ Ｃ、ＷＣが確認された。

【００３５】（実施例７）実施例６と同様な脱バインダ
積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、５０
ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、１６００℃、３時間
の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００３６】（実施例８）実施例６と同様な脱バインダ
積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、５０
ｐｐｍの酸素を含むアルゴン雰囲気中、１６００℃、３
時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００３７】（実施例９）実施例６と同様な脱バインダ
積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、１０
０ｐｐｍの酸素を含むアルゴン雰囲気中、１６００℃、
３時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００３８】（実施例１０）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、１
５０ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、１６００℃、３
時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００３９】（実施例１１）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、２
００ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、１６００℃、３
時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００４０】（実施例１２）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、２
５０ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、１６００℃、３
時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００４１】（実施例１３）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、２
５０ｐｐｍの酸素を含むアルゴン雰囲気中、１６００
℃、３時間の焼結を行うことによりパッケージを製造し
た。

【００４２】（実施例１４）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、３
００ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、１６００℃、３
時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００４３】（実施例１５）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、３
５０ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、１６００℃、３
時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００４４】（実施例１６）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、４
００ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、１６００℃、３
時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００４５】（実施例１７）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、４
５０ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、１６００℃、３
時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００４６】（実施例１８）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、４
５０ｐｐｍの酸素を含むアルゴン雰囲気中、１６００
℃、３時間の焼結を行うことによりパッケージを製造し
た。

【００４７】（実施例１９）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、５
００ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気中、１６００℃、３
時間の焼結を行うことによりパッケージを製造した。

【００４８】得られた実施例７〜１９のパッケージは、
いずれも反り、うねり、クラックや膨れがなく表面が平
滑な構造を有するものであった。また、前記各パッケー
ジをＳＥＭで観察した。その結果、いずれも絶縁層であ
るＡｌＮ層と導体回路であるＷ層が共に十分に緻密化さ
れていることが確認された。

【００４９】さらに、Ｘ線回折により導体回路の構成物
を調べた。その結果、実施例７〜１４ではいずれもＷが
酸化されることにより生じたＷの酸化物は検出されなか
った。しかしながら、実施例１５〜１９ではＷの酸化物
が検出された。

【００５０】さらに、実施例７〜１９のパッケージにお
ける導体回路の抵抗を４端子法により測定した。その結
果を下記表２に示す前記表２から明らかなように実施例７〜１９のパッケー
ジは、いずれも比較例２に比べて導体回路が低抵抗であ
ることがわかる。特に、１５０〜３５０ｐｐｍの酸素を
含む窒素またはアルゴン雰囲気中で焼結することにより
得られた実施例１０〜１４のパッケージの導体回路は８
×１０^-6Ω・ｃｍという低い抵抗を有することがわか
る。

【００５１】（実施例２０）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、水
素および酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃度で１ｐｐｍ含む窒
素雰囲気中、１６００℃、３時間の焼結を行うことによ
りパッケージを製造した。

【００５２】（実施例２１）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、水
素および酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃度で１０ｐｐｍ含む
窒素雰囲気中、１６００℃、３時間の焼結を行うことに
よりパッケージを製造した。

【００５３】（実施例２２）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、水
素および酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃度で２０ｐｐｍ含む
窒素雰囲気中、１６００℃、３時間の焼結を行うことに
よりパッケージを製造した。

【００５４】（実施例２３）実施例６と同様な脱バイン
ダ積層物をＡｌＮ焼結体からなる容器中にセットし、水
素および酸素を生成されるＨ₂ Ｏ濃度で２０ｐｐｍ含む
窒素雰囲気中、１６００℃、３時間の焼結を行うことに
よりパッケージを製造した。

【００５５】得られた実施例２０〜１３のパッケージ
は、いずれも反り、うねり、クラックや膨れがなく表面
が平滑な構造を有するものであった。また、前記各パッ
ケージをＳＥＭで観察した。その結果、いずれも絶縁層
であるＡｌＮ層と導体回路であるＷ層が共に十分に緻密
化されていることが確認された。

【００５６】さらに、Ｘ線回折により導体回路の構成物
を調べた。その結果、いずれもＷが酸化されることによ
り生じたＷの酸化物が検出された。さらに、実施例２０
〜２３のパッケージにおける導体回路の抵抗を４端子法
により測定した。その結果を下記表３に示す前記表３から明らかなように実施例２０〜２３のパッケ
ージは、いずれも比較例２に比べて導体回路が低抵抗で
あることがわかる。特に、水素および酸素が生成される
Ｈ₂ Ｏ濃度として１〜２０ｐｐｍ含む窒素雰囲気で焼結
することにより得られる実施例２０〜２２のパッケージ
の導体回路は１５×１０^-6Ω・ｃｍ以下という低い抵抗
を有することがわかる。

【００５７】（実施例２４）第１ガス置換室と、常温か
ら１０００℃までの温度で制御される脱脂室と、第２ガ
ス置換室と、酸素濃度が１０〜５００ｐｐｍの範囲で制
御可能で、１０００〜１９００℃の温度範囲で制御され
る焼結室と、第３ガス置換室と、冷却室と、第４ガス置
換室とをこの順序で配列し、前記第１〜第４のガス置換
室の入口および出口にはそれぞれ開閉可能な扉が取着さ
れ、かつ前記脱脂室、前記焼結室および冷却室にはそれ
ぞれ雰囲気ガスの供給管、排気管がそれぞれ連結された
構造を有する連続焼結炉を用いて前記実施例１と同様な
組成の圧粉体を処理することによりＡｌＮ焼結体を製造
した。なお、前記各室を通過する圧粉体等の被処理物の
プッシャ速度は２トレイ／ｈとし、前記脱脂室は７００
℃の窒素ガス雰囲気とし、前記焼結室は１６００℃の１
００ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気とした。

【００５８】得られたＡｌＮ焼結体の密度をアルキメデ
ス法により測定した。その結果、３．３０ｇ／ｃｍ³ と
十分に緻密化されていた。また、前記ＡｌＮ焼結体から
直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２
℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッ
シュ法により熱伝導率を測定した。その結果、１４０Ｗ
／ｍ・Ｋであった。

【００５９】さらに、前記ＡｌＮ焼結体について炭素分
析を行った。その結果、炭素量は０．０００２重量％で
あり、ＡｌＮ焼結体はほぼ完全に炭素が除去されてい
た。（実施例２５）実施例６と同様な外形加工された積層物
を実施例２４の連続焼結炉を用いて脱脂、焼結を行うこ
とによりパッケージを製造した。なお、前記各室を通過
する圧粉体等の被処理物のプッシャ速度は２トレイ／ｈ
とし、前記脱脂室は７００℃の窒素ガス雰囲気とし、前
記焼結室は１６００℃の１００ｐｐｍの酸素を含む窒素
雰囲気とした。

【００６０】得られたパッケージは、反り、うねり、ク
ラックや膨れがなく表面が平滑な構造を有するものであ
った。また、前記パッケージをＳＥＭで観察した。その
結果、絶縁層であるＡｌＮ層と導体回路であるＷ層が共
に十分に緻密化されていることが確認された。

【００６１】さらに、Ｘ線回折により導体回路の構成物
を調べた。その結果、Ｗが酸化されることにより生じた
Ｗの酸化物が検出された。導体回路の抵抗を４端子法に
より測定したところ、８×１０^-6Ω・ｃｍで十分に低抵
抗であった。

【００６２】（実施例２６）第１ガス置換室と、常温か
ら１０００℃までの温度で制御される脱脂室と、第２ガ
ス置換室と、酸素濃度が１０〜５００ｐｐｍの範囲で制
御可能で、１０００〜１９００℃の温度範囲で制御され
る第１焼結室と、第３ガス置換室と、前記第１焼結室と
同温度に制御される第２焼結室と、第４ガス置換室と、
前記第１焼結室と同温度に制御される第３焼結室と、第
５ガス置換室と、冷却室と、第６ガス置換室とをこの順
序で配列し、前記第１焼結室はマッフルの内張が高純度
Ａｌ₂Ｏ₃ 、前記第２焼結室はマッフルの内張が高純度
ＡｌＮ、前記第３焼結室はマッフルの内張が高純度グラ
ファイトからなり、前記第１〜第６のガス置換室の入口
および出口にはそれぞれ開閉可能な扉が取着され、かつ
前記脱脂室、前記第１〜第３の焼結室および冷却室には
それぞれ雰囲気ガスの供給管、排気管がそれぞれ連結さ
れた構造を有する連続焼結炉を用いて前記実施例１と同
様な組成の圧粉体を処理することによりＡｌＮ焼結体を
製造した。なお、前記各室を通過する圧粉体等の被処理
物のプッシャ速度は２トレイ／ｈとし、前記脱脂室は７
００℃の窒素ガス雰囲気とし、前記第１〜第３の焼結室
は１６００℃の１００ｐｐｍの酸素を含む窒素雰囲気と
した。

【００６３】得られたＡｌＮ焼結体の密度をアルキメデ
ス法により測定した。その結果、３．２６ｇ／ｃｍ³ と
十分に緻密化されていた。また、前記ＡｌＮ焼結体から
直径１０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を切り出し、２１±２
℃の室温下でＪＩＳ−Ｒ１６１１に従ってレーザフラッ
シュ法により熱伝導率を測定した。その結果、２６０Ｗ
／ｍ・Ｋであった。さらに、前記ＡｌＮ焼結体について
炭素分析を行った。その結果、炭素量は０．０００２重
量％であり、ＡｌＮ焼結体はほぼ完全に炭素が除去され
ていた。

【００６４】

【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば脱
脂工程後に残留したバインダまたは炭素をほぼ完全に除
去し、かつ焼結工程でのＡｌＮ粒子表面の微量酸素量を
制御して焼結の促進を図ることが可能で緻密かつ高熱伝
導率のＡｌＮ焼結体を製造できる。また、本発明方法を
絶縁層と導体回路の同時焼結技術に適用することにより
低抵抗率の導体回路を有する回路基板を得ることができ
る。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者角野裕康神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地株式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者上野文雄神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地株式会社東芝研究開発センター内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】窒化アルミニウム粉末と焼結助剤として
の希土類元素化合物および／またはアルカリ土類金属化
合物とを含む原料粉末にバインダを添加して成形し、こ
の成形体を脱脂処理した後、焼結する窒化アルミニウム
焼結体の製造方法において、前記焼結は、酸素を含む雰囲気中での処理工程が少なく
とも行われることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体
の製造方法。