JPH0891937A - 窒化硼素セラミックス及びその製造方法 - Google Patents
窒化硼素セラミックス及びその製造方法Info
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- JPH0891937A JPH0891937A JP6246797A JP24679794A JPH0891937A JP H0891937 A JPH0891937 A JP H0891937A JP 6246797 A JP6246797 A JP 6246797A JP 24679794 A JP24679794 A JP 24679794A JP H0891937 A JPH0891937 A JP H0891937A
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】 特に高純度、高強度溶融金属用素材あるい
は、高熱伝導性電気絶縁放熱基板の素材として好適な窒
化硼素セラミックス常圧焼結体に関するものであり、従
来技術の問題を解決すべく、機械的強度特に高温強度に
優れ、かつ純度の高い窒化硼素セラミックスを提供す
る。また、上記セラミックスを常圧焼結で製造する方法
を提供する。 【構成】 窒化硼素粉末と金属硼素粉末を混合・成形
し、窒素雰囲気で常圧焼結して得られたものであって、
実質的に窒化硼素からなることを特徴とする高温強度に
優れた高純度窒化硼素セラミックスである。
は、高熱伝導性電気絶縁放熱基板の素材として好適な窒
化硼素セラミックス常圧焼結体に関するものであり、従
来技術の問題を解決すべく、機械的強度特に高温強度に
優れ、かつ純度の高い窒化硼素セラミックスを提供す
る。また、上記セラミックスを常圧焼結で製造する方法
を提供する。 【構成】 窒化硼素粉末と金属硼素粉末を混合・成形
し、窒素雰囲気で常圧焼結して得られたものであって、
実質的に窒化硼素からなることを特徴とする高温強度に
優れた高純度窒化硼素セラミックスである。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、特に高純度、高強度溶
融金属用素材あるいは、高熱伝導性電気絶縁放熱基板の
素材として好適な窒化硼素セラミックス常圧焼結体に関
するものである。
融金属用素材あるいは、高熱伝導性電気絶縁放熱基板の
素材として好適な窒化硼素セラミックス常圧焼結体に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】窒化硼素（以下ＢＮという）は、化学的
に不活性、電気絶縁性、熱伝導性、耐食性、耐熱衝撃
性、潤滑性等に優れた特性を有する一方、機械加工の容
易なセラミックスである。
に不活性、電気絶縁性、熱伝導性、耐食性、耐熱衝撃
性、潤滑性等に優れた特性を有する一方、機械加工の容
易なセラミックスである。
【０００３】このため上記諸特性が要求される金属溶融
用の各種容器をはじめエレクトロニクス分野での電気絶
縁材料、高温電熱材料等に広く利用されている。
用の各種容器をはじめエレクトロニクス分野での電気絶
縁材料、高温電熱材料等に広く利用されている。
【０００４】ＢＮ焼結体は、ＢＮが難焼結性であるた
め、一般にはホットプレス法によって製造されている。
め、一般にはホットプレス法によって製造されている。
【０００５】それは、１５００〜２３００℃にて１００
ｋｇ／ｃｍ2を超える圧力をかけて固化しなければなら
ず、黒鉛のダイスや治具を用いる必要があり、大形状の
焼成体を得ることが難しい。また生産能率が低く複雑形
状品の製造に適さないという問題があった。
ｋｇ／ｃｍ2を超える圧力をかけて固化しなければなら
ず、黒鉛のダイスや治具を用いる必要があり、大形状の
焼成体を得ることが難しい。また生産能率が低く複雑形
状品の製造に適さないという問題があった。
【０００６】ホットプレス法においても、酸化カルシウ
ム（ＣａＯ）等を焼結助剤として添加する方法が一般的
であるが、その焼結はＢＮ結晶粒が低融点酸化物である
Ｂ2Ｏ3によって結合されることによって達成される。
ム（ＣａＯ）等を焼結助剤として添加する方法が一般的
であるが、その焼結はＢＮ結晶粒が低融点酸化物である
Ｂ2Ｏ3によって結合されることによって達成される。
【０００７】そのような酸化物は焼結体中に残存し、Ｂ
Ｎ本来の潤滑性や高温時における強度、電気絶縁性、熱
伝導性、耐熱衝撃性等の特性を低下させる要因となる。
Ｎ本来の潤滑性や高温時における強度、電気絶縁性、熱
伝導性、耐熱衝撃性等の特性を低下させる要因となる。
【０００８】すなわち、結晶粒界に存在する低融点酸化
物によって焼結体の高温強度が低下するとともに、絶縁
抵抗・熱伝導性等が低下し、特にＣａＯ等を焼結助剤と
して用いた場合、その吸湿性にともなう絶縁抵抗の低下
の問題がある。
物によって焼結体の高温強度が低下するとともに、絶縁
抵抗・熱伝導性等が低下し、特にＣａＯ等を焼結助剤と
して用いた場合、その吸湿性にともなう絶縁抵抗の低下
の問題がある。
【０００９】さらに、ＢＮ結晶は加圧により配向し易い
六方晶構造を有しているため、ホットプレス焼結体は異
方性を示し、使用時に制限を受けることもある。
六方晶構造を有しているため、ホットプレス焼結体は異
方性を示し、使用時に制限を受けることもある。
【００１０】等方性の焼結体を製造するため、例えばＣ
ＩＰで予備成形し、黒鉛モールドに挿入して自由膨張を
制限した条件下での焼結（特開昭６１―１３２５６３号
公報）が試みられているが、生産性及び焼結助剤に伴う
問題解決も不十分であった。
ＩＰで予備成形し、黒鉛モールドに挿入して自由膨張を
制限した条件下での焼結（特開昭６１―１３２５６３号
公報）が試みられているが、生産性及び焼結助剤に伴う
問題解決も不十分であった。
【００１１】これらの問題を解決するため、各種の常圧
焼結法が試みられているが、現在のところ、ＢＮの特性
を十分発揮できる高純度で高温強度の高い焼結体は得ら
れていない。
焼結法が試みられているが、現在のところ、ＢＮの特性
を十分発揮できる高純度で高温強度の高い焼結体は得ら
れていない。
【００１２】例えば特公昭６―１７２７０号公報ではＢ
Ｎ粉末をその表面積が元の２倍以上になるまで粉砕し、
続いてこれを成形し、常圧焼結する技術が示されてい
る。
Ｎ粉末をその表面積が元の２倍以上になるまで粉砕し、
続いてこれを成形し、常圧焼結する技術が示されてい
る。
【００１３】この場合、室温強度の改善は見られるもの
の、原料ＢＮ粉末の表面に形成される不可避成分Ｂ2Ｏ3
の為に焼結性は向上するものの焼結体の高温強度は何ら
改善されていない状態である。
の、原料ＢＮ粉末の表面に形成される不可避成分Ｂ2Ｏ3
の為に焼結性は向上するものの焼結体の高温強度は何ら
改善されていない状態である。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来技術の
問題を解決すべく、機械的強度特に高温強度に優れ、か
つ純度の高い窒化硼素セラミックスを提供することを目
的とする。また、上記セラミックスを常圧焼結で製造す
る方法を提供することを目的とする。
問題を解決すべく、機械的強度特に高温強度に優れ、か
つ純度の高い窒化硼素セラミックスを提供することを目
的とする。また、上記セラミックスを常圧焼結で製造す
る方法を提供することを目的とする。
【００１５】
【課題を解決するための手段及び作用】本発明は、窒化
硼素粉末と金属硼素粉末を混合・成形し、窒素雰囲気で
常圧焼結して得られたものであって、実質的に窒化硼素
からなることを特徴とする高温強度に優れた窒化硼素セ
ラミックスを提供することである。
硼素粉末と金属硼素粉末を混合・成形し、窒素雰囲気で
常圧焼結して得られたものであって、実質的に窒化硼素
からなることを特徴とする高温強度に優れた窒化硼素セ
ラミックスを提供することである。
【００１６】また、本発明の窒化硼素セラミックスは、
基本的に次の工程で製造される。
基本的に次の工程で製造される。
【００１７】原料窒化硼素粉末と金属硼素粉末を所定量
秤量し、混合・成形後、必要によりＣＩＰ処理を施し、
窒素雰囲気中で焼成し製造される。
秤量し、混合・成形後、必要によりＣＩＰ処理を施し、
窒素雰囲気中で焼成し製造される。
【００１８】原料窒化硼素粉末は、工業的に使用される
ものであればよいが、酸素量１％以下、平均粒径０．５
〜５μｍの高純度のものが望ましい。
ものであればよいが、酸素量１％以下、平均粒径０．５
〜５μｍの高純度のものが望ましい。
【００１９】金属硼素粉末も工業的に使用されるもので
あればよいが、粒径１μｍ以下のものが望ましい。
あればよいが、粒径１μｍ以下のものが望ましい。
【００２０】原料窒化硼素粉末と金属硼素粉末の混合割
合は、金属硼素分として２ｗｔ％以上あれば効果を発揮
するが、経済性を考慮し２〜１５ｗｔ％が望ましい。
合は、金属硼素分として２ｗｔ％以上あれば効果を発揮
するが、経済性を考慮し２〜１５ｗｔ％が望ましい。
【００２１】混合方法に関しては、湿式及び乾式に限定
するものではないが、プロセスの簡易性より乾式が望ま
しく、非酸化性雰囲気で行うのが望ましい。
するものではないが、プロセスの簡易性より乾式が望ま
しく、非酸化性雰囲気で行うのが望ましい。
【００２２】成形に関しては、通常の一軸プレス成形で
よいが、ＣＩＰ成形を用いると更に効果があると予想さ
れる。
よいが、ＣＩＰ成形を用いると更に効果があると予想さ
れる。
【００２３】焼成に関しては、温度１６００℃以下だと
金属硼素の窒化及び焼結が不十分となり、十分な強度の
焼結体が得られない。
金属硼素の窒化及び焼結が不十分となり、十分な強度の
焼結体が得られない。
【００２４】雰囲気は、金属硼素の窒化の面から窒素の
流通が必要であるが、焼結は常圧で可能であり、加圧焼
結により異方性を導入するものの特定の方向の特性が向
上する可能性がある。
流通が必要であるが、焼結は常圧で可能であり、加圧焼
結により異方性を導入するものの特定の方向の特性が向
上する可能性がある。
【００２５】効果発揮のメカニズムは、以下のように考
えられる。
えられる。
【００２６】原料窒化硼素粉末表面に生成されている酸
化硼素（Ｂ2Ｏ3）と金属硼素粉末が反応し、ＢＯ等の形
で硼素酸化物が生成除去され、活性な窒化硼素結晶面が
生成されるとともに、若干量残存する酸化硼素も耐熱性
の高いＢ6Ｏに変化し、未反応の金属硼素は雰囲気酸素
と反応し活性な窒化硼素結晶が生成されるためと考えら
れる。
化硼素（Ｂ2Ｏ3）と金属硼素粉末が反応し、ＢＯ等の形
で硼素酸化物が生成除去され、活性な窒化硼素結晶面が
生成されるとともに、若干量残存する酸化硼素も耐熱性
の高いＢ6Ｏに変化し、未反応の金属硼素は雰囲気酸素
と反応し活性な窒化硼素結晶が生成されるためと考えら
れる。
【００２７】すなわち、焼成過程において次のような反
応が起こる。
応が起こる。
【００２８】
【化１】 Ｂ2Ｏ3＋Ｂ→３ＢＯ （１３００〜１５００℃で蒸発）
【００２９】
【化２】Ｂ2Ｏ3＋１６Ｂ→３Ｂ6Ｏ （湿気に対する安
定性及び耐熱性に優れる）
定性及び耐熱性に優れる）
【００３０】
【化３】２Ｂ＋Ｎ2→２ＢＮ
【００３１】また、本発明の窒化硼素セラミックスは、
酸化物系の焼結助剤を添加しないため、いわゆる粒界相
を構成する成分の中に高温強度の低下を引き起こす要因
がなく、かつ熱伝導率の低下（窒化硼素に比し酸化硼素
等の熱伝導率は大幅に低い）を起こさない。
酸化物系の焼結助剤を添加しないため、いわゆる粒界相
を構成する成分の中に高温強度の低下を引き起こす要因
がなく、かつ熱伝導率の低下（窒化硼素に比し酸化硼素
等の熱伝導率は大幅に低い）を起こさない。
【００３２】
【実施例】以下本発明を実施例ならびに比較例をもって
詳細に説明する。
詳細に説明する。
【００３３】
【実施例１】窒化硼素原料粉末（結晶質六方晶窒化硼
素、平均粒径４μｍ、酸素量０．６ｗｔ％）５７ｇと、
金属硼素原料（アモルファス金属硼素、粒径０．０５μ
ｍ以下）を３ｇとを秤量し、Ｎ2雰囲気中にて乾式ボー
ルミル（Ｓｉ3Ｎ4製ボール、ポリビン５００ｍｌ）で４
８ｈ混合した。
素、平均粒径４μｍ、酸素量０．６ｗｔ％）５７ｇと、
金属硼素原料（アモルファス金属硼素、粒径０．０５μ
ｍ以下）を３ｇとを秤量し、Ｎ2雰囲気中にて乾式ボー
ルミル（Ｓｉ3Ｎ4製ボール、ポリビン５００ｍｌ）で４
８ｈ混合した。
【００３４】該混合粉末を直径４０ｍｍの鋼製ダイスを
用い圧力７００ＭＰａでＣＩＰ処理し成形素地体を得
た。
用い圧力７００ＭＰａでＣＩＰ処理し成形素地体を得
た。
【００３５】該素地体を炭素（黒鉛）炉を用い窒素雰囲
気中で１９００℃、２ｈ焼成した。得られた焼成体の特
性を表１に示す。
気中で１９００℃、２ｈ焼成した。得られた焼成体の特
性を表１に示す。
【００３６】
【実施例２】窒化硼素原料粉末（結晶質六方晶窒化硼
素、平均粒径４μｍ、酸素量０．６ｗｔ％）５４ｇと、
金属硼素原料（アモルファス金属硼素、粒径０．０５μ
ｍ以下）を６ｇとを秤量し、以下実施例１と同様の条件
で焼成した。得られた焼成体の特性を表１に示す。
素、平均粒径４μｍ、酸素量０．６ｗｔ％）５４ｇと、
金属硼素原料（アモルファス金属硼素、粒径０．０５μ
ｍ以下）を６ｇとを秤量し、以下実施例１と同様の条件
で焼成した。得られた焼成体の特性を表１に示す。
【００３７】
【実施例３】窒化硼素原料粉末（結晶質六方晶窒化硼
素、平均粒径４μｍ、酸素量０．６ｗｔ％）４８ｇと、
金属硼素原料（アモルファス金属硼素、粒径０．０５μ
ｍ以下）を１２ｇとを秤量し、以下実施例１と同様の条
件で焼成した。得られた焼成体の特性を表１に示す。
素、平均粒径４μｍ、酸素量０．６ｗｔ％）４８ｇと、
金属硼素原料（アモルファス金属硼素、粒径０．０５μ
ｍ以下）を１２ｇとを秤量し、以下実施例１と同様の条
件で焼成した。得られた焼成体の特性を表１に示す。
【００３８】
【比較例】窒化硼素原料粉末（結晶質六方晶窒化硼素、
平均粒径４μｍ、酸素量０．６ｗｔ％）６０ｇを秤量
し、以下実施例１と同様の条件で焼成した。得られた焼
成体の特性を表１に示す。
平均粒径４μｍ、酸素量０．６ｗｔ％）６０ｇを秤量
し、以下実施例１と同様の条件で焼成した。得られた焼
成体の特性を表１に示す。
【００３９】また、実施例１及び比較例で得られた焼成
体の微視組織写真及びＸ線回折による結晶相分析結果を
図２〜３及び図４〜５に示している。
体の微視組織写真及びＸ線回折による結晶相分析結果を
図２〜３及び図４〜５に示している。
【００４０】実施例１で得られた材料の微視組織におい
てはＢＮ相以外に大きさ２〜５μｍの第二相がほぼ均一
に分散されているのが特徴的である。
てはＢＮ相以外に大きさ２〜５μｍの第二相がほぼ均一
に分散されているのが特徴的である。
【００４１】また、同材料のＸ線回折による分析の結果
を図４〜５に示すが、第二相はＢ6Ｏであることが判明
している。
を図４〜５に示すが、第二相はＢ6Ｏであることが判明
している。
【００４２】従って、焼成中の金属硼素の作用として、
溶融Ｂ2Ｏ3相との反応により、一部は揮発性の酸化硼素
（Ｂ Ｏ ）を生成し、一部は、耐熱性の高い酸化硼素（Ｂ
6Ｏ）を生成することによって高温特性を改善すること
にあることがわかる。
溶融Ｂ2Ｏ3相との反応により、一部は揮発性の酸化硼素
（Ｂ Ｏ ）を生成し、一部は、耐熱性の高い酸化硼素（Ｂ
6Ｏ）を生成することによって高温特性を改善すること
にあることがわかる。
【００４３】なお、実施例及び比較例で得られた焼成体
の特性値は、以下の試験方法により求めた。 （１）ＢＮ純度 原料粉末の純度と混合割合等から計算
で求めた値。 （２）密度 焼成体の寸法より体積を求め、その重量よ
り密度（ｇ／ｃｍ3）＝重量（ｇ）／体積（ｃｍ3）で算
出した。 （３）強度 焼成体より図１に示す如く採取したサンプ
ルをＪＩＳ Ｒ１６０１に準拠して室温及び高温（１０
５０℃）にて三点曲げ強さを測定した。 （４）熱伝導率（室温のみ） 図１に示した寸法の円盤
状試験片を用いたレーザーフラッシュ法で測定。 （５）硬さ 加重１ｋｇｆでのビッカース法で測定。
の特性値は、以下の試験方法により求めた。 （１）ＢＮ純度 原料粉末の純度と混合割合等から計算
で求めた値。 （２）密度 焼成体の寸法より体積を求め、その重量よ
り密度（ｇ／ｃｍ3）＝重量（ｇ）／体積（ｃｍ3）で算
出した。 （３）強度 焼成体より図１に示す如く採取したサンプ
ルをＪＩＳ Ｒ１６０１に準拠して室温及び高温（１０
５０℃）にて三点曲げ強さを測定した。 （４）熱伝導率（室温のみ） 図１に示した寸法の円盤
状試験片を用いたレーザーフラッシュ法で測定。 （５）硬さ 加重１ｋｇｆでのビッカース法で測定。
【００４４】
【表１】
【００４５】
【発明の効果】以上述べたように本発明により、焼結助
剤として酸化物を用いることなく常圧焼結により、高Ｂ
Ｎ純度、高温強度、高熱伝導製に優れた窒化硼素セラミ
ックスが得られ、電気絶縁性、熱伝導性、耐蝕性、耐熱
衝撃性、潤滑性等のＢＮ本来の特性を発揮する用途に供
する部材を、高純度かつ高強度（高温度で）でなおかつ
安価に提供することができる。
剤として酸化物を用いることなく常圧焼結により、高Ｂ
Ｎ純度、高温強度、高熱伝導製に優れた窒化硼素セラミ
ックスが得られ、電気絶縁性、熱伝導性、耐蝕性、耐熱
衝撃性、潤滑性等のＢＮ本来の特性を発揮する用途に供
する部材を、高純度かつ高強度（高温度で）でなおかつ
安価に提供することができる。
【図１】焼成体からの曲げ強度及び熱伝導率測定用サン
プルの採取方法を示した説明図である。
プルの採取方法を示した説明図である。
【図２】実施例１及び比較例で得られた焼成体（９５％
ＨＢＮ＋５％Ｂ）の微視組織写真である。
ＨＢＮ＋５％Ｂ）の微視組織写真である。
【図３】実施例１及び比較例で得られた焼成体（Ｐｕｒ
ｅ ＨＢＮ）の微視組織写真である。
ｅ ＨＢＮ）の微視組織写真である。
【図４】実施例１及び比較例で得られた焼成体のＸ線回
折パターンである。
折パターンである。
【図５】実施例１及び比較例で得られた焼成体のＸ線回
折パターンである。
折パターンである。
Claims (2)
- 【請求項１】 窒化硼素粉末と金属硼素粉末を混合・成
形し、窒素雰囲気で常圧焼結して得られたものであっ
て、実質的に窒化硼素からなることを特徴とする高温強
度に優れた高純度窒化硼素セラミックス。 - 【請求項２】 窒化硼素粉末と金属硼素粉末を所定量秤
量し、混合・成形した後、必要により冷間静水圧プレス
（ＣＩＰ）処理を施し、窒素雰囲気で常圧焼結すること
を特徴とする高温強度に優れた高純度窒化硼素セラミッ
クスの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6246797A JPH0891937A (ja) | 1994-09-16 | 1994-09-16 | 窒化硼素セラミックス及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6246797A JPH0891937A (ja) | 1994-09-16 | 1994-09-16 | 窒化硼素セラミックス及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0891937A true JPH0891937A (ja) | 1996-04-09 |
Family
ID=17153824
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6246797A Withdrawn JPH0891937A (ja) | 1994-09-16 | 1994-09-16 | 窒化硼素セラミックス及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0891937A (ja) |
-
1994
- 1994-09-16 JP JP6246797A patent/JPH0891937A/ja not_active Withdrawn
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20011120 |