JPH0925166A - 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法Info
- Publication number
- JPH0925166A JPH0925166A JP7175029A JP17502995A JPH0925166A JP H0925166 A JPH0925166 A JP H0925166A JP 7175029 A JP7175029 A JP 7175029A JP 17502995 A JP17502995 A JP 17502995A JP H0925166 A JPH0925166 A JP H0925166A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- aluminum nitride
- sintered body
- weight
- aln
- sialon
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
- C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
- C04B35/581—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on aluminium nitride
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10W—GENERIC PACKAGES, INTERCONNECTIONS, CONNECTORS OR OTHER CONSTRUCTIONAL DETAILS OF DEVICES COVERED BY CLASS H10
- H10W40/00—Arrangements for thermal protection or thermal control
- H10W40/20—Arrangements for cooling
- H10W40/25—Arrangements for cooling characterised by their materials
- H10W40/259—Ceramics or glasses
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10W—GENERIC PACKAGES, INTERCONNECTIONS, CONNECTORS OR OTHER CONSTRUCTIONAL DETAILS OF DEVICES COVERED BY CLASS H10
- H10W70/00—Package substrates; Interposers; Redistribution layers [RDL]
- H10W70/60—Insulating or insulated package substrates; Interposers; Redistribution layers
- H10W70/67—Insulating or insulated package substrates; Interposers; Redistribution layers characterised by their insulating layers or insulating parts
- H10W70/69—Insulating materials thereof
- H10W70/692—Ceramics or glasses
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Structural Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】ＡｌＮ焼結体の粒成長を抑制し、焼結体組織を
微細化するとともに粒界相と結晶粒との結合強化を図り
焼結体の強度ならびに破壊靭性値を共に改善し、窒化ア
ルミニウム特有の放熱特性を損うことなく機械的強度お
よび破壊靭性値を共に高めたＡｌＮ焼結体およびその製
造方法を提供する。 【解決手段】周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａか
ら選択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０
重量％と、炭化ボロンを０．２〜２．０重量％と、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣ，Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ，β−サイア
ロン，α−サイアロンおよびポリタイプの窒化アルミニ
ウム（Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ−Ｎ）から選択された少なくとも
１種のけい素化合物をＳｉ成分換算で０．２重量％以下
と、残部を構成する窒化アルミニウムとから成ることを
特徴とする。
微細化するとともに粒界相と結晶粒との結合強化を図り
焼結体の強度ならびに破壊靭性値を共に改善し、窒化ア
ルミニウム特有の放熱特性を損うことなく機械的強度お
よび破壊靭性値を共に高めたＡｌＮ焼結体およびその製
造方法を提供する。 【解決手段】周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａか
ら選択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０
重量％と、炭化ボロンを０．２〜２．０重量％と、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣ，Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ，β−サイア
ロン，α−サイアロンおよびポリタイプの窒化アルミニ
ウム（Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ−Ｎ）から選択された少なくとも
１種のけい素化合物をＳｉ成分換算で０．２重量％以下
と、残部を構成する窒化アルミニウムとから成ることを
特徴とする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、半導体基板等に使用さ
れる窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に係
り、特に窒化アルミニウム特有の熱伝導性を損うことな
く、強度ならびに破壊靭性値を共に大幅に改善し、放熱
性に優れた窒化アルミニウム焼結体および製造方法に関
する。
れる窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に係
り、特に窒化アルミニウム特有の熱伝導性を損うことな
く、強度ならびに破壊靭性値を共に大幅に改善し、放熱
性に優れた窒化アルミニウム焼結体および製造方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術】従来の金属材料と比較して強度、耐熱
性、耐食性、耐摩耗性、軽量性などの諸特性に優れたセ
ラミックス焼結体が、半導体基板、電子機器材料、エン
ジン用部材、高速切削工具用材料、ノズル、ベアリング
など、従来の金属材料の及ばない苛酷な温度、応力、摩
耗条件下で使用される機械部品、機能部品、構造材や装
飾品材料として広く利用されている。
性、耐食性、耐摩耗性、軽量性などの諸特性に優れたセ
ラミックス焼結体が、半導体基板、電子機器材料、エン
ジン用部材、高速切削工具用材料、ノズル、ベアリング
など、従来の金属材料の及ばない苛酷な温度、応力、摩
耗条件下で使用される機械部品、機能部品、構造材や装
飾品材料として広く利用されている。
【０００３】特に窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結体は
高熱伝導性を有する絶縁体であり、シリコン（Ｓｉ）に
近い熱膨張係数を有することから高集積化した半導体装
置の放熱板や基板として、その用途を拡大している。
高熱伝導性を有する絶縁体であり、シリコン（Ｓｉ）に
近い熱膨張係数を有することから高集積化した半導体装
置の放熱板や基板として、その用途を拡大している。
【０００４】従来上記窒化アルミニウム焼結体は一般的
に下記の製造方法によって量産されている。すなわち、
窒化アルミニウム原料粉末に焼結助剤と、有機バインダ
と、必要に応じて各種添加剤や溶媒、分散剤とを添加し
て原料混合体を調製し、得られた原料混合体をドクター
ブレード法や泥漿鋳込み法によって成形し、薄板状ない
しシート状の成形体としたり、原料混合体をプレス成形
して厚板状ないし大型の成形体を形成する。次に得られ
た成形体は、空気または窒素ガス雰囲気において加熱さ
れ脱脂処理され、有機バインダとして使用された炭化水
素成分等が成形体から排除脱脂される。そして脱脂され
た成形体は窒素ガス雰囲気等で高温度に加熱され緻密化
焼結されて窒化アルミニウム焼結体が形成される。
に下記の製造方法によって量産されている。すなわち、
窒化アルミニウム原料粉末に焼結助剤と、有機バインダ
と、必要に応じて各種添加剤や溶媒、分散剤とを添加し
て原料混合体を調製し、得られた原料混合体をドクター
ブレード法や泥漿鋳込み法によって成形し、薄板状ない
しシート状の成形体としたり、原料混合体をプレス成形
して厚板状ないし大型の成形体を形成する。次に得られ
た成形体は、空気または窒素ガス雰囲気において加熱さ
れ脱脂処理され、有機バインダとして使用された炭化水
素成分等が成形体から排除脱脂される。そして脱脂され
た成形体は窒素ガス雰囲気等で高温度に加熱され緻密化
焼結されて窒化アルミニウム焼結体が形成される。
【０００５】上記製造方法において、原料ＡｌＮ粉末と
して平均粒径が０．５μｍ以下程度の超微細な原料粉末
を使用する場合は、ＡｌＮ粉末単独でもかなりの緻密な
焼結体が得られる。しかしながら、原料粉末表面等に付
着した多量の酸素等の不純物が焼結時に、ＡｌＮ結晶格
子中に固溶したり、格子振動の伝播を妨げるＡｌ−Ｏ−
Ｎ化合物等の複合酸化物を生成する結果、焼結助剤を使
用しないＡｌＮ焼結体の熱伝導率は比較的に低かった。
して平均粒径が０．５μｍ以下程度の超微細な原料粉末
を使用する場合は、ＡｌＮ粉末単独でもかなりの緻密な
焼結体が得られる。しかしながら、原料粉末表面等に付
着した多量の酸素等の不純物が焼結時に、ＡｌＮ結晶格
子中に固溶したり、格子振動の伝播を妨げるＡｌ−Ｏ−
Ｎ化合物等の複合酸化物を生成する結果、焼結助剤を使
用しないＡｌＮ焼結体の熱伝導率は比較的に低かった。
【０００６】一方原料粉末として平均粒径１μｍ以上の
ＡｌＮ粉末を使用する場合は、その原料粉末単独では焼
結性が良好でないため、ホットプレス法以外には助剤無
添加では緻密な焼結体を得ることが困難であり、量産性
が低い欠点があった。そこで常圧焼結法によって効率的
に焼結体を製造しようとする場合には、焼結体の緻密化
およびＡｌＮ原料粉末中の不純物酸素がＡｌＮ結晶粒子
内へ固溶することを防止するために、焼結助剤として、
酸化イットウリム（Ｙ2 Ｏ3 ）などの希土類酸化物や酸
化カルシウムなどのアルカリ土類金属酸化物等を添加す
ることが一般に行なわれている。
ＡｌＮ粉末を使用する場合は、その原料粉末単独では焼
結性が良好でないため、ホットプレス法以外には助剤無
添加では緻密な焼結体を得ることが困難であり、量産性
が低い欠点があった。そこで常圧焼結法によって効率的
に焼結体を製造しようとする場合には、焼結体の緻密化
およびＡｌＮ原料粉末中の不純物酸素がＡｌＮ結晶粒子
内へ固溶することを防止するために、焼結助剤として、
酸化イットウリム（Ｙ2 Ｏ3 ）などの希土類酸化物や酸
化カルシウムなどのアルカリ土類金属酸化物等を添加す
ることが一般に行なわれている。
【０００７】これらの焼結助剤は、ＡｌＮ原料粉末に含
まれる不純物酸素やＡｌ2 Ｏ3 と反応して液相を形成
し、焼結体の緻密化を達成するとともに、この不純物酸
素を粒界相として固定し、高熱伝導率化も達成するもの
と考えられている。
まれる不純物酸素やＡｌ2 Ｏ3 と反応して液相を形成
し、焼結体の緻密化を達成するとともに、この不純物酸
素を粒界相として固定し、高熱伝導率化も達成するもの
と考えられている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら上記従来
の製造方法においては、本来、ＡｌＮと液相化合物との
濡れ性が低く、また液相自体が偏析し易い性質を有する
ことから、焼結後に液相が凝固する際に、液相はＡｌＮ
粒子の間隙部に偏在するように残留し、凝固して粗大で
脆弱な粒界相を形成する傾向がある。また、結晶粒の粒
成長が進行し易く、図２に示すように焼結体の結晶組織
に平均粒径が５〜１０μｍと粗大な結晶粒が形成され易
く、また微小な気孔が消滅せずに結晶粒内に残存し、焼
結体の緻密化を阻害し、最終的に３点曲げ強度が３５０
〜４００ＭＰａ程度の低強度であり、また破壊靭性値が
２．８ＭＮ／ｍ3/2 以下という低靭性の窒化アルミニウ
ム焼結体しか得られない問題点があった。
の製造方法においては、本来、ＡｌＮと液相化合物との
濡れ性が低く、また液相自体が偏析し易い性質を有する
ことから、焼結後に液相が凝固する際に、液相はＡｌＮ
粒子の間隙部に偏在するように残留し、凝固して粗大で
脆弱な粒界相を形成する傾向がある。また、結晶粒の粒
成長が進行し易く、図２に示すように焼結体の結晶組織
に平均粒径が５〜１０μｍと粗大な結晶粒が形成され易
く、また微小な気孔が消滅せずに結晶粒内に残存し、焼
結体の緻密化を阻害し、最終的に３点曲げ強度が３５０
〜４００ＭＰａ程度の低強度であり、また破壊靭性値が
２．８ＭＮ／ｍ3/2 以下という低靭性の窒化アルミニウ
ム焼結体しか得られない問題点があった。
【０００９】上記問題点を解決するために、粒径が均一
で細かい窒化アルミニウム原料粉末を使用して可及的に
微細な結晶組織を有するＡｌＮ焼結体を形成したり、各
種添加物を添加して焼結性を高める工夫も試行されてい
る。例えばＷ成分等を含有させることにより、焼結性を
改善して高強度のＡｌＮ焼結体を得る方法も本願発明者
らが発案した。しかしながら、Ｗ成分を含有させること
により、結晶組織が微細で均一化されるため、焼結体の
強度は改善される反面、破壊靭性値は逆に低下してしま
うことも判明した。したがって、強度および靭性値が共
に優れた半導体基板用のＡｌＮ焼結体を得ることは困難
であった。
で細かい窒化アルミニウム原料粉末を使用して可及的に
微細な結晶組織を有するＡｌＮ焼結体を形成したり、各
種添加物を添加して焼結性を高める工夫も試行されてい
る。例えばＷ成分等を含有させることにより、焼結性を
改善して高強度のＡｌＮ焼結体を得る方法も本願発明者
らが発案した。しかしながら、Ｗ成分を含有させること
により、結晶組織が微細で均一化されるため、焼結体の
強度は改善される反面、破壊靭性値は逆に低下してしま
うことも判明した。したがって、強度および靭性値が共
に優れた半導体基板用のＡｌＮ焼結体を得ることは困難
であった。
【００１０】近年、半導体素子の高集積化、高出力化に
伴って増加する発熱量に対応するために、高熱伝導性
（高放熱性）を有する上記窒化アルミニウム材料が普及
しつつあり、その放熱性については大体満足する結果が
得られている。しかしながら上記のように構造部材とし
ての強度ならびに靭性値が不足するため、例えば窒化ア
ルミニウム焼結体で形成した半導体基板を実装ボードに
装着する際に作用する僅かな曲げ応力や取扱時に作用す
る衝撃力によって半導体基板が損傷し易く、半導体回路
基板の製造歩留りが大幅に低下してしまう問題点があっ
た。
伴って増加する発熱量に対応するために、高熱伝導性
（高放熱性）を有する上記窒化アルミニウム材料が普及
しつつあり、その放熱性については大体満足する結果が
得られている。しかしながら上記のように構造部材とし
ての強度ならびに靭性値が不足するため、例えば窒化ア
ルミニウム焼結体で形成した半導体基板を実装ボードに
装着する際に作用する僅かな曲げ応力や取扱時に作用す
る衝撃力によって半導体基板が損傷し易く、半導体回路
基板の製造歩留りが大幅に低下してしまう問題点があっ
た。
【００１１】本発明は上記の問題点を解決するためにな
されたものであり、ＡｌＮ焼結体の結晶粒の大きさおよ
び微構造を適正に制御し焼結体組織を微細化するととも
に、粒界相と結晶粒との結合強化を図って焼結体の強度
ならびに破壊靭性値の向上を図り、放熱特性を損うこと
なく機械的強度を高めたＡｌＮ焼結体およびその製造方
法を提供することを目的とする。
されたものであり、ＡｌＮ焼結体の結晶粒の大きさおよ
び微構造を適正に制御し焼結体組織を微細化するととも
に、粒界相と結晶粒との結合強化を図って焼結体の強度
ならびに破壊靭性値の向上を図り、放熱特性を損うこと
なく機械的強度を高めたＡｌＮ焼結体およびその製造方
法を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本願発明者は上記目的を
達成するため、窒化アルミニウム原料粉末の合成方法，
ＡｌＮ原料粉末の粒度分布，原料窒化アルミニウム粉末
に添加する焼結助剤や添加物の種類や添加量を種々変え
て、それらが焼結体の結晶組織の微構造，強度特性や破
壊靭性値および伝熱特性に及ぼす影響について実験検討
を進めた。
達成するため、窒化アルミニウム原料粉末の合成方法，
ＡｌＮ原料粉末の粒度分布，原料窒化アルミニウム粉末
に添加する焼結助剤や添加物の種類や添加量を種々変え
て、それらが焼結体の結晶組織の微構造，強度特性や破
壊靭性値および伝熱特性に及ぼす影響について実験検討
を進めた。
【００１３】その結果、所定のＡｌＮ原料粉末に焼結助
剤の他に添加剤としてのＳｉ成分および炭化ボロン（Ｂ
4 Ｃ）を複合的に微量添加し、その混合体を成形焼結し
たときに、平均結晶粒径が３〜４．５μｍと微細であ
り、かつ上記炭化ボロンが粒界相とＡｌＮ結晶粒との結
合度を改善するとともに均一に分散した焼結体組織が得
られ、強度特性および破壊靭性値が共に優れたＡｌＮ焼
結体が得られた。本発明は上記知見に基づいて完成され
たものである。
剤の他に添加剤としてのＳｉ成分および炭化ボロン（Ｂ
4 Ｃ）を複合的に微量添加し、その混合体を成形焼結し
たときに、平均結晶粒径が３〜４．５μｍと微細であ
り、かつ上記炭化ボロンが粒界相とＡｌＮ結晶粒との結
合度を改善するとともに均一に分散した焼結体組織が得
られ、強度特性および破壊靭性値が共に優れたＡｌＮ焼
結体が得られた。本発明は上記知見に基づいて完成され
たものである。
【００１４】すなわち本発明に係る窒化アルミニウム焼
結体は、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選
択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０重量
％と、炭化ボロンを０．２〜２．０重量％と、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣ，Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ，β−サイア
ロン，α−サイアロンおよびポリタイプの窒化アルミニ
ウム（Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ−Ｎ）から選択された少なくとも
１種のけい素化合物をＳｉ成分換算で０．２重量％以下
と，残部を構成する窒化アルミニウムとから成るこを特
徴とする。さらにＴｉ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｌ
ｉ，Ｍｇから選択される少なくとも１種の金属元素を酸
化物換算で０．０５〜０．５重量％含有させるとよい。
さらに焼結体の平均結晶粒径は２〜４．５μｍに設定す
るとよい。そして上記組成から成り、かつ広い結晶粒径
分布を有するＡｌＮ焼結体は、熱伝導率が１３０Ｗ／ｍ
・Ｋ以上であり、また３点曲げ強度が４５０ＭＰａであ
り、破壊靭性値が３．０ＭＮ／ｍ3/2 以上となる。
結体は、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選
択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１０重量
％と、炭化ボロンを０．２〜２．０重量％と、Ｓｉ
Ｏ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣ，Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ，β−サイア
ロン，α−サイアロンおよびポリタイプの窒化アルミニ
ウム（Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ−Ｎ）から選択された少なくとも
１種のけい素化合物をＳｉ成分換算で０．２重量％以下
と，残部を構成する窒化アルミニウムとから成るこを特
徴とする。さらにＴｉ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｌ
ｉ，Ｍｇから選択される少なくとも１種の金属元素を酸
化物換算で０．０５〜０．５重量％含有させるとよい。
さらに焼結体の平均結晶粒径は２〜４．５μｍに設定す
るとよい。そして上記組成から成り、かつ広い結晶粒径
分布を有するＡｌＮ焼結体は、熱伝導率が１３０Ｗ／ｍ
・Ｋ以上であり、また３点曲げ強度が４５０ＭＰａであ
り、破壊靭性値が３．０ＭＮ／ｍ3/2 以上となる。
【００１５】また本発明に係る窒化アルミニウム焼結体
の製造方法は、上記添加物以外の不純物陽イオンの含有
量が０．２重量％以下である窒化アルミニウム原料粉末
に、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択さ
れる少なくとも１種の元素の酸化物１〜１０重量％と、
上記Ｓｉ成分０．２重量％以下と，Ｂ4 Ｃを０．２〜
２．０重量％とを添加した混合粉末を成形し、得られた
成形体を非酸化性雰囲気中で１６５０〜１９００℃の温
度域で焼結することを特徴とする。
の製造方法は、上記添加物以外の不純物陽イオンの含有
量が０．２重量％以下である窒化アルミニウム原料粉末
に、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択さ
れる少なくとも１種の元素の酸化物１〜１０重量％と、
上記Ｓｉ成分０．２重量％以下と，Ｂ4 Ｃを０．２〜
２．０重量％とを添加した混合粉末を成形し、得られた
成形体を非酸化性雰囲気中で１６５０〜１９００℃の温
度域で焼結することを特徴とする。
【００１６】本発明方法において使用され、焼結体の主
成分となる窒化アルミニウム（ＡｌＮ）原料粉末として
は、焼結性および熱伝導性を考慮して不純物酸素含有量
が１．５重量％以下に抑制され、平均粒径が０．５〜２
μｍ程度、好ましくは１．５μｍ以下の微細なＡｌＮ原
料粉末を使用する。
成分となる窒化アルミニウム（ＡｌＮ）原料粉末として
は、焼結性および熱伝導性を考慮して不純物酸素含有量
が１．５重量％以下に抑制され、平均粒径が０．５〜２
μｍ程度、好ましくは１．５μｍ以下の微細なＡｌＮ原
料粉末を使用する。
【００１７】周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａの
酸化物は、焼結助剤として作用し、ＡｌＮ焼結体を緻密
化するために、ＡｌＮ原料粉末に対して１〜１０重量％
の範囲で添加される。上記焼結助剤の具体例としては希
土類元素（Ｙ，Ｓｃ，Ｃｅ，Ｄｙなど）の酸化物、窒化
物、アルカリ土類金属（Ｃａ）の酸化物、もしくは焼結
操作によりこれらの化合物となる物質が使用され、特に
酸化イットリウム（Ｙ2 Ｏ3 ）、酸化セリウム（Ｃｅ
Ｏ）や酸化カルシウム（ＣａＯ）が好ましい。上記焼結
助剤の添加量が１重量％未満の場合は、焼結性の改善効
果が充分に発揮されず、焼結体が緻密化されず低強度の
焼結体が形成されたり、ＡｌＮ結晶中に酸素が固溶し、
高い熱伝導率を有する焼結体が形成できない。
酸化物は、焼結助剤として作用し、ＡｌＮ焼結体を緻密
化するために、ＡｌＮ原料粉末に対して１〜１０重量％
の範囲で添加される。上記焼結助剤の具体例としては希
土類元素（Ｙ，Ｓｃ，Ｃｅ，Ｄｙなど）の酸化物、窒化
物、アルカリ土類金属（Ｃａ）の酸化物、もしくは焼結
操作によりこれらの化合物となる物質が使用され、特に
酸化イットリウム（Ｙ2 Ｏ3 ）、酸化セリウム（Ｃｅ
Ｏ）や酸化カルシウム（ＣａＯ）が好ましい。上記焼結
助剤の添加量が１重量％未満の場合は、焼結性の改善効
果が充分に発揮されず、焼結体が緻密化されず低強度の
焼結体が形成されたり、ＡｌＮ結晶中に酸素が固溶し、
高い熱伝導率を有する焼結体が形成できない。
【００１８】一方添加量が１０重量％を超える過量とな
ると、焼結助剤としての効果は飽和状態に達して無意味
となるばかりでなく、却って焼結して得られるＡｌＮ焼
結体の熱伝導率が低下する一方、粒界相が焼結体中に多
量に残存したり、熱処理により除去される粒界相の体積
が大きいため、焼結体中に空孔が残ったりして収縮率が
増大し、変形を生じ易くなる。
ると、焼結助剤としての効果は飽和状態に達して無意味
となるばかりでなく、却って焼結して得られるＡｌＮ焼
結体の熱伝導率が低下する一方、粒界相が焼結体中に多
量に残存したり、熱処理により除去される粒界相の体積
が大きいため、焼結体中に空孔が残ったりして収縮率が
増大し、変形を生じ易くなる。
【００１９】Ｓｉ成分は、焼結性を向上させるとともに
焼結温度を低下させる効果を有するが、特に上記焼結助
剤と複合添加することにより、焼結体の粒成長を抑止す
ることができ、微細なＡｌＮ結晶組織を形成し、焼結体
の構造強度を高めるために添加される。上記Ｓｉ成分と
しては、ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，SiC ，Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ，
β−サイアロン，α−サイアロンおよびポリタイプの窒
化アルミニウム（Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ−Ｎ）等のけい素化合
物を使用することが望ましい。このけい素化合物の含有
量はＳｉ成分として０．２重量％以下の範囲に調整され
る。しかしながら、Ｓｉ成分の含有量が０．０１重量％
未満の場合は、粒成長の抑止効果が不充分となり、粗大
な結晶組織となり、高強度のＡｌＮ焼結体が得られな
い。一方、含有量が０．．２重量％を超える過量となる
と、焼結体の熱伝導率が低下するとともに、曲げ強度が
低下する場合もある。
焼結温度を低下させる効果を有するが、特に上記焼結助
剤と複合添加することにより、焼結体の粒成長を抑止す
ることができ、微細なＡｌＮ結晶組織を形成し、焼結体
の構造強度を高めるために添加される。上記Ｓｉ成分と
しては、ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，SiC ，Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ，
β−サイアロン，α−サイアロンおよびポリタイプの窒
化アルミニウム（Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ−Ｎ）等のけい素化合
物を使用することが望ましい。このけい素化合物の含有
量はＳｉ成分として０．２重量％以下の範囲に調整され
る。しかしながら、Ｓｉ成分の含有量が０．０１重量％
未満の場合は、粒成長の抑止効果が不充分となり、粗大
な結晶組織となり、高強度のＡｌＮ焼結体が得られな
い。一方、含有量が０．．２重量％を超える過量となる
と、焼結体の熱伝導率が低下するとともに、曲げ強度が
低下する場合もある。
【００２０】また炭化ボロン（Ｂ4 Ｃ）はＡｌＮ焼結体
の粒界相と結晶粒との結合度を高めるとともに、焼結体
組織内に均一に分散してクラックの伝播を阻止する作用
を発揮しＡｌＮ焼結体の破壊靭性値をさらに向上させる
効果を有し、このＢ4 Ｃの含有量は０．２〜２重量％の
範囲に調整される。Ｂ4 Ｃの含有量が０．２重量％未満
の場合には、上記靭性改善効果が不充分となる一方、含
有量が２重量％を超える過量となると、焼結体の熱伝導
率が低下してしまう。
の粒界相と結晶粒との結合度を高めるとともに、焼結体
組織内に均一に分散してクラックの伝播を阻止する作用
を発揮しＡｌＮ焼結体の破壊靭性値をさらに向上させる
効果を有し、このＢ4 Ｃの含有量は０．２〜２重量％の
範囲に調整される。Ｂ4 Ｃの含有量が０．２重量％未満
の場合には、上記靭性改善効果が不充分となる一方、含
有量が２重量％を超える過量となると、焼結体の熱伝導
率が低下してしまう。
【００２１】Ｔｉ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｌｉ，Ｍ
ｇの酸化物は、焼結温度を下げて焼結性を向上させる一
方、着色して不透明な焼結体を形成する等、ＡｌＮ焼結
体の特性を改善するために有効であり、酸化物換算で
０．０５〜０．５重量％の範囲で添加してもよい。添加
量が０．０５重量％未満の場合は、上記特性改善効果が
不充分となる一方、添加量が０．５重量％を超える過量
となると、他の不純物と同様にＡｌＮ焼結体の熱伝導率
を低下させる。
ｇの酸化物は、焼結温度を下げて焼結性を向上させる一
方、着色して不透明な焼結体を形成する等、ＡｌＮ焼結
体の特性を改善するために有効であり、酸化物換算で
０．０５〜０．５重量％の範囲で添加してもよい。添加
量が０．０５重量％未満の場合は、上記特性改善効果が
不充分となる一方、添加量が０．５重量％を超える過量
となると、他の不純物と同様にＡｌＮ焼結体の熱伝導率
を低下させる。
【００２２】また上記各種添加物以外の不純物陽イオン
はＡｌＮ焼結体の熱伝導を阻害する化合物を形成し易い
ため、ＡｌＮ焼結体中の含有量は０．２重量％以下に設
定される。
はＡｌＮ焼結体の熱伝導を阻害する化合物を形成し易い
ため、ＡｌＮ焼結体中の含有量は０．２重量％以下に設
定される。
【００２３】上記ＡｌＮ原料粉末、各種焼結助剤，Ｓｉ
成分用Ｓｉ化合物およびＢ4 Ｃは、例えばボールミル等
の粉砕混合機に投入され、所定時間混合されることによ
って原料混合体となる。次に得られた原料混合体を所定
形状の金型に充填し加圧成形して成形体が形成される。
このとき予め原料混合体にパラフィン、ステアリン酸等
の有機バインダを５〜１０重量％添加しておくことによ
り、成形操作を円滑に実施することができる。
成分用Ｓｉ化合物およびＢ4 Ｃは、例えばボールミル等
の粉砕混合機に投入され、所定時間混合されることによ
って原料混合体となる。次に得られた原料混合体を所定
形状の金型に充填し加圧成形して成形体が形成される。
このとき予め原料混合体にパラフィン、ステアリン酸等
の有機バインダを５〜１０重量％添加しておくことによ
り、成形操作を円滑に実施することができる。
【００２４】成形法としては、汎用の金型プレス法、泥
漿鋳込み法、静水圧プレス法、押出し成形法あるいはド
クターブレード法のようなシート成形法などが適用でき
る。
漿鋳込み法、静水圧プレス法、押出し成形法あるいはド
クターブレード法のようなシート成形法などが適用でき
る。
【００２５】上記成形操作に引き続いて、成形体を空気
中で温度４００〜５５０℃に加熱したり、または非酸化
性雰囲気中、例えば窒素ガス雰囲気中で温度４００〜８
００℃に加熱して、予め添加していた有機バインダを充
分に脱脂除去する。
中で温度４００〜５５０℃に加熱したり、または非酸化
性雰囲気中、例えば窒素ガス雰囲気中で温度４００〜８
００℃に加熱して、予め添加していた有機バインダを充
分に脱脂除去する。
【００２６】次に脱脂処理された複数のシート状の成形
体は、例えばセラミックス焼結粉から成るしき粉を介し
て焼成炉内において多段に積層され、この配置状態で複
数の成形体は一括して所定温度で焼結される。焼結操作
は、窒素ガスなどの非酸化性雰囲気で成形体を温度１６
５０〜１９００℃で２〜６時間程度加熱して実施され
る。特にＳｉ成分を添加することにより、１７２０〜１
７８０℃程度と従来より低い温度で焼結することが可能
となる。焼結雰囲気は、ＡｌＮと反応しない非酸化性雰
囲気あればよいが、通常は窒素ガス、または窒素ガスを
含む還元性雰囲気で行なう。還元性ガスとしてはＨ2 ガ
ス、ＣＯガスを使用してもよい。なお、焼結は真空（僅
かな還元雰囲気を含む）、減圧、加圧および常圧を含む
雰囲気で行なってもよい。焼結温度が１６５０℃未満と
低温状態で焼成すると、原料粉末の粒径、含有酸素量に
よって異なるが、緻密化が困難であり、強度および熱伝
導性などの特性に難点が生じ易い一方、１９００℃より
高温度で焼成すると、焼成炉内におけるＡｌＮ自体の蒸
気圧が高くなり緻密化が困難になるとともに熱伝導率が
急激に低下するおそれがあるため、焼結温度は上記範囲
に設定される。
体は、例えばセラミックス焼結粉から成るしき粉を介し
て焼成炉内において多段に積層され、この配置状態で複
数の成形体は一括して所定温度で焼結される。焼結操作
は、窒素ガスなどの非酸化性雰囲気で成形体を温度１６
５０〜１９００℃で２〜６時間程度加熱して実施され
る。特にＳｉ成分を添加することにより、１７２０〜１
７８０℃程度と従来より低い温度で焼結することが可能
となる。焼結雰囲気は、ＡｌＮと反応しない非酸化性雰
囲気あればよいが、通常は窒素ガス、または窒素ガスを
含む還元性雰囲気で行なう。還元性ガスとしてはＨ2 ガ
ス、ＣＯガスを使用してもよい。なお、焼結は真空（僅
かな還元雰囲気を含む）、減圧、加圧および常圧を含む
雰囲気で行なってもよい。焼結温度が１６５０℃未満と
低温状態で焼成すると、原料粉末の粒径、含有酸素量に
よって異なるが、緻密化が困難であり、強度および熱伝
導性などの特性に難点が生じ易い一方、１９００℃より
高温度で焼成すると、焼成炉内におけるＡｌＮ自体の蒸
気圧が高くなり緻密化が困難になるとともに熱伝導率が
急激に低下するおそれがあるため、焼結温度は上記範囲
に設定される。
【００２７】そして上記ＡｌＮ原料粉末に焼結助剤，Ｂ
4 ＣおよびＳｉ成分を添加した所定の組成を有する原料
混合体を成形、脱脂、焼結することにより、平均結晶粒
径が３〜４．５μｍ程度と微細であり、かつ粒界相とＡ
ｌＮ結晶粒との結合度が改善されるとともに、Ｂ4 Ｃ粒
子が均一に分散した結晶組織を有し、熱伝導率が１３０
Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、かつ曲げ強度が４５０ＭＰａ以
上，破壊靭性値が３．０ＭＮ／ｍ3/2 以上である高強度
で高靭性のＡｌＮ焼結体が得られる。
4 ＣおよびＳｉ成分を添加した所定の組成を有する原料
混合体を成形、脱脂、焼結することにより、平均結晶粒
径が３〜４．５μｍ程度と微細であり、かつ粒界相とＡ
ｌＮ結晶粒との結合度が改善されるとともに、Ｂ4 Ｃ粒
子が均一に分散した結晶組織を有し、熱伝導率が１３０
Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、かつ曲げ強度が４５０ＭＰａ以
上，破壊靭性値が３．０ＭＮ／ｍ3/2 以上である高強度
で高靭性のＡｌＮ焼結体が得られる。
【００２８】
【作用】上記構成に係る窒化アルミニウム焼結体および
その製造方法によれば、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓ
ｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とともに所定量のＳ
ｉ成分およびＢ4 Ｃとを複合添加してＡｌＮ焼結体とし
ているため、Ｓｉ成分によって結晶粒の大きさが適正に
制御された結晶組織が得られる。またＢ4 Ｃによって粒
界相とＡｌＮ結晶粒との結合度が改善され、かつＢ4 Ｃ
粒子が均一に分散した微構造を有する結晶組織が得られ
る。したがって、クラックの伝播が効果的に阻止され強
度特性および破壊靭性値が共に優れた窒化アルミニウム
焼結体が得られる。
その製造方法によれば、周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓ
ｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とともに所定量のＳ
ｉ成分およびＢ4 Ｃとを複合添加してＡｌＮ焼結体とし
ているため、Ｓｉ成分によって結晶粒の大きさが適正に
制御された結晶組織が得られる。またＢ4 Ｃによって粒
界相とＡｌＮ結晶粒との結合度が改善され、かつＢ4 Ｃ
粒子が均一に分散した微構造を有する結晶組織が得られ
る。したがって、クラックの伝播が効果的に阻止され強
度特性および破壊靭性値が共に優れた窒化アルミニウム
焼結体が得られる。
【００２９】
【実施例】次に下記の実施例を参照して本発明に係る窒
化アルミニウム焼結体をより具体的に説明する。
化アルミニウム焼結体をより具体的に説明する。
【００３０】実施例１〜３０ 還元窒化合成法によって製造され、不純物として酸素を
０．８重量％含有し、平均粒径１μｍの窒化アルミニウ
ム粉末（Ａ），直接窒化合成法によって製造され、不純
物として酸素を１．２重量％含有し、平均粒径１．３μ
ｍの窒化アルミニウム粉末（Ｂ），上記（Ａ）および
（Ｂ）の窒化アルミニウム粉末を重量比１：１で混合し
て調製した窒化アルミニウム粉末（Ｃ）の３種類の窒化
アルミニウム原料粉末に対して、表１に示すようにＳｉ
成分，Ｂ4 Ｃおよび焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 ，ＴｉＯ
2 ，Ｆｅ2 Ｏ3 ，ＮｉＯ，Ｃｒ2 Ｏ3 ，ＣｏＯ，Ｌｉ2
Ｏ，ＭｇＯ，ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣ，Ｓｉ2 Ｎ
2 Ｏ，α−サイアロン，β−サイアロン，ポリタイプＡ
ｌＮ，ＣａＯ，ＢａＯおよびＳｒＯをそれぞれ所定量ず
つ添加し、エチルアルコールを溶媒としてボールミルで
２０時間混合して原料混合体を調製した。次にこの原料
混合体に有機バインダとしてのパラフィンを５．５重量
％添加して造粒粉を調製した。
０．８重量％含有し、平均粒径１μｍの窒化アルミニウ
ム粉末（Ａ），直接窒化合成法によって製造され、不純
物として酸素を１．２重量％含有し、平均粒径１．３μ
ｍの窒化アルミニウム粉末（Ｂ），上記（Ａ）および
（Ｂ）の窒化アルミニウム粉末を重量比１：１で混合し
て調製した窒化アルミニウム粉末（Ｃ）の３種類の窒化
アルミニウム原料粉末に対して、表１に示すようにＳｉ
成分，Ｂ4 Ｃおよび焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 ，ＴｉＯ
2 ，Ｆｅ2 Ｏ3 ，ＮｉＯ，Ｃｒ2 Ｏ3 ，ＣｏＯ，Ｌｉ2
Ｏ，ＭｇＯ，ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣ，Ｓｉ2 Ｎ
2 Ｏ，α−サイアロン，β−サイアロン，ポリタイプＡ
ｌＮ，ＣａＯ，ＢａＯおよびＳｒＯをそれぞれ所定量ず
つ添加し、エチルアルコールを溶媒としてボールミルで
２０時間混合して原料混合体を調製した。次にこの原料
混合体に有機バインダとしてのパラフィンを５．５重量
％添加して造粒粉を調製した。
【００３１】次に得られた造粒粉をプレス成形機の成形
用金型内に充填して1200kg／cm2 の加圧力にて一軸方向
に圧縮成形して、縦５０mm×横５０mm×厚さ５mmの角板
状成形体を多数調製した。引き続き各成形体を空気中で
４５０℃で１時間加熱して脱脂処理した。
用金型内に充填して1200kg／cm2 の加圧力にて一軸方向
に圧縮成形して、縦５０mm×横５０mm×厚さ５mmの角板
状成形体を多数調製した。引き続き各成形体を空気中で
４５０℃で１時間加熱して脱脂処理した。
【００３２】次に脱脂処理した各成形体をＡｌＮ製焼成
容器内に収容し、焼成炉において表１に示す焼成下限温
度１７２０〜１７８０℃で４時間緻密化焼結を実施し、
その後冷却速度２００℃／hrで冷却してそれぞれ実施例
１〜３０に係るＡｌＮ焼結体製造した。
容器内に収容し、焼成炉において表１に示す焼成下限温
度１７２０〜１７８０℃で４時間緻密化焼結を実施し、
その後冷却速度２００℃／hrで冷却してそれぞれ実施例
１〜３０に係るＡｌＮ焼結体製造した。
【００３３】比較例１ 一方、表２に示すように、Ｓｉ成分およびＢ4 Ｃを全く
添加せず、従来の焼結助剤のみを添加し１８００℃で焼
結した以外は実施例１と同一条件で原料調整、成形、脱
脂、焼結処理して同一寸法を有する比較例１に係るＡｌ
Ｎ焼結体を製造した。
添加せず、従来の焼結助剤のみを添加し１８００℃で焼
結した以外は実施例１と同一条件で原料調整、成形、脱
脂、焼結処理して同一寸法を有する比較例１に係るＡｌ
Ｎ焼結体を製造した。
【００３４】比較例２ また、Ｓｉ成分を全く添加せず、かつ温度１７８０℃で
焼結した以外は実施例２と同一条件で処理して比較例２
に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
焼結した以外は実施例２と同一条件で処理して比較例２
に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３５】比較例３ 実施例１０で用いたＡｌＮ原料（Ｂ）にＳｉ成分を全く
添加せず、かつ１７８０℃で焼結した以外は実施例１０
と同一条件で原料調整，成形，脱脂，焼結処理して同一
寸法を有する比較例３に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
添加せず、かつ１７８０℃で焼結した以外は実施例１０
と同一条件で原料調整，成形，脱脂，焼結処理して同一
寸法を有する比較例３に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３６】比較例４ 焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 を過剰量１５重量％添加し、
かつ１８００℃で焼結した以外は実施例２と同様に処理
して比較例４に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
かつ１８００℃で焼結した以外は実施例２と同様に処理
して比較例４に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００３７】比較例５ Ｓｉ成分としてのＳｉ3 Ｎ4 を過剰量０．３重量％（Ｓ
ｉ換算）添加し、かつ１７２０℃で焼結した以外は実施
例２と同様に処理して比較例５に係るＡｌＮ焼結体を製
造した。
ｉ換算）添加し、かつ１７２０℃で焼結した以外は実施
例２と同様に処理して比較例５に係るＡｌＮ焼結体を製
造した。
【００３８】比較例６ Ｂ4 Ｃを過剰量３重量％添加し、かつ１７８０℃で焼結
した以外は実施例２と同様に処理して比較例６に係るＡ
ｌＮ焼結体を製造した。
した以外は実施例２と同様に処理して比較例６に係るＡ
ｌＮ焼結体を製造した。
【００３９】比較例７ 焼結助剤としてＹ2 Ｏ3 に加えてＴｉＯ2 を過剰量１重
量％とＳｉ成分としてのＳｉ3 Ｎ4 を０．２重量％（Ｓ
ｉ換算）添加すると共にＢ4 Ｃを０．５重量％添加し、
かつ１７００℃で焼結した以外は実施例７と同様に処理
して比較例７に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
量％とＳｉ成分としてのＳｉ3 Ｎ4 を０．２重量％（Ｓ
ｉ換算）添加すると共にＢ4 Ｃを０．５重量％添加し、
かつ１７００℃で焼結した以外は実施例７と同様に処理
して比較例７に係るＡｌＮ焼結体を製造した。
【００４０】こうして得られた実施例１〜３０および比
較例１〜７に係る各ＡｌＮ焼結体の強度特性および放熱
特性を評価するために、各試料の３点曲げ強度、破壊靭
性値，熱伝導率および平均結晶粒径（Ｄ５０）を測定
し、下記表３に示す結果を得た。なお、破壊靭性値は、
マイクロインデンテーション法における新原方式により
測定した値である。また各ＡｌＮ焼結体の組成および焼
結温度もまとめて表１〜２に示す。
較例１〜７に係る各ＡｌＮ焼結体の強度特性および放熱
特性を評価するために、各試料の３点曲げ強度、破壊靭
性値，熱伝導率および平均結晶粒径（Ｄ５０）を測定
し、下記表３に示す結果を得た。なお、破壊靭性値は、
マイクロインデンテーション法における新原方式により
測定した値である。また各ＡｌＮ焼結体の組成および焼
結温度もまとめて表１〜２に示す。
【００４１】
【表１】
【００４２】
【表２】
【００４３】
【表３】
【００４４】上記表１〜３に示す結果から明らかなよう
に、Ｙ2 Ｏ3 ，ＣａＯ等の焼結助剤に加えてＢ4 Ｃおよ
びＳｉ成分を微量ずつ複合添加した実施例１〜３０に係
るＡｌＮ焼結体においては、結晶粒径がいずれも３〜
４．５μｍと極めて微細であり、かつＢ4 Ｃによって粒
界相とＡｌＮ結晶粒との結合度が改善されるとともに、
Ｂ4 Ｃ粒子が均一に分散した結晶組織が得られ、Ｂ4 Ｃ
粒子によってクラック伝播が阻止されるため、高い曲げ
強度に加えて破壊靭性値および熱伝導率が共に優れてい
ることが判明した。
に、Ｙ2 Ｏ3 ，ＣａＯ等の焼結助剤に加えてＢ4 Ｃおよ
びＳｉ成分を微量ずつ複合添加した実施例１〜３０に係
るＡｌＮ焼結体においては、結晶粒径がいずれも３〜
４．５μｍと極めて微細であり、かつＢ4 Ｃによって粒
界相とＡｌＮ結晶粒との結合度が改善されるとともに、
Ｂ4 Ｃ粒子が均一に分散した結晶組織が得られ、Ｂ4 Ｃ
粒子によってクラック伝播が阻止されるため、高い曲げ
強度に加えて破壊靭性値および熱伝導率が共に優れてい
ることが判明した。
【００４５】一方、Ｓｉ成分を全く添加しない比較例
１，比較例２および比較例３に係るＡｌＮ焼結体は、熱
伝導率においては実施例１〜３０より優れているものが
ある反面、概して曲げ強度が低く、耐久性および取扱性
において難点がある。またＳｉ成分を過量に添加した比
較例５の試料では、熱伝導率が不充分となり、また従来
の焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 を過量に添加した比較例４
の試料では、Ｓｉ成分を添加したにも拘らず、熱伝導率
および強度が共に低下することが確認された。
１，比較例２および比較例３に係るＡｌＮ焼結体は、熱
伝導率においては実施例１〜３０より優れているものが
ある反面、概して曲げ強度が低く、耐久性および取扱性
において難点がある。またＳｉ成分を過量に添加した比
較例５の試料では、熱伝導率が不充分となり、また従来
の焼結助剤としてのＹ2 Ｏ3 を過量に添加した比較例４
の試料では、Ｓｉ成分を添加したにも拘らず、熱伝導率
および強度が共に低下することが確認された。
【００４６】さらにＴｉＯ2 を適量に添加した比較例７
に係るＡｌＮ焼結体は曲げ強度ならびに靭性値は実施例
１〜３０と同等であるが、熱伝導率が不充分となる。ま
たＢ4 Ｃを過量に添加した比較例６に係るＡｌＮ焼結体
は熱伝導率，曲げ強度ならびに破壊靭性値が共に低下す
ることが確認された。
に係るＡｌＮ焼結体は曲げ強度ならびに靭性値は実施例
１〜３０と同等であるが、熱伝導率が不充分となる。ま
たＢ4 Ｃを過量に添加した比較例６に係るＡｌＮ焼結体
は熱伝導率，曲げ強度ならびに破壊靭性値が共に低下す
ることが確認された。
【００４７】
【発明の効果】以上説明の通り本発明に係るセラミック
ス焼結体およびその製造方法によれば、周期律表IIIa族
元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とと
もに所定量のＳｉ成分およびＢ4 Ｃとを複合添加してＡ
ｌＮ焼結体としているため、Ｓｉ成分によって結晶粒の
大きさが適正に制御された結晶組織が得られる。またＢ
4 Ｃによって粒界相とＡｌＮ結晶粒との結合度が改善さ
れ、かつＢ4 Ｃ粒子が均一に分散した微構造を有する結
晶組織が得られる。したがって、クラックの伝播が効果
的に阻止され強度特性および破壊靭性値が共に優れた窒
化アルミニウム焼結体が得られる。
ス焼結体およびその製造方法によれば、周期律表IIIa族
元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａの酸化物から成る焼結助剤とと
もに所定量のＳｉ成分およびＢ4 Ｃとを複合添加してＡ
ｌＮ焼結体としているため、Ｓｉ成分によって結晶粒の
大きさが適正に制御された結晶組織が得られる。またＢ
4 Ｃによって粒界相とＡｌＮ結晶粒との結合度が改善さ
れ、かつＢ4 Ｃ粒子が均一に分散した微構造を有する結
晶組織が得られる。したがって、クラックの伝播が効果
的に阻止され強度特性および破壊靭性値が共に優れた窒
化アルミニウム焼結体が得られる。
Claims (8)
- 【請求項１】 周期律表IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ
から選択される少なくとも１種の元素の酸化物を１〜１
０重量％と、炭化ボロンを０．２〜２．０重量％と、Ｓ
ｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，ＳｉＣ，Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ，β−サイ
アロン，α−サイアロンおよびポリタイプの窒化アルミ
ニウム（Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ−Ｎ）から選択された少なくと
も１種のけい素化合物として含有されるをＳｉ成分換算
で０．２重量％以下と、残部を構成する窒化アルミニウ
ムとから成ることを特徴とする窒化アルミニウム焼結
体。 - 【請求項２】 Ｔｉ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｌｉ，
Ｍｇから選択される少なくとも１種の金属元素を酸化物
換算で０．０５〜０．５重量％含有することを特徴とす
る請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体。 - 【請求項３】 破壊靭性値が３ＭＮ／ｍ3/2 以上である
ことを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム焼結
体。 - 【請求項４】 ３点曲げ強度が４５０ＭＰａ以上である
ことを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム焼結
体。 - 【請求項５】 熱伝導率が１３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である
ことを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム焼結
体。 - 【請求項６】 窒化アルミニウム原料粉末に、周期律表
IIIa族元素，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択される少なくと
も１種の元素の酸化物を１〜１０重量％と、炭化ボロン
を０．２〜２．０重量％と、ＳｉＯ2 ，Ｓｉ3 Ｎ4 ，Ｓ
ｉＣ，Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ，β−サイアロン，α−サイアロン
およびポリタイプの窒化アルミニウム（Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ
−Ｎ）から選択された少なくとも１種のけい素化合物を
Ｓｉ成分換算で０．２重量％以下とを添加した混合粉末
を成形し、得られた成形体を非酸化性雰囲気中で１６５
０〜１９００℃の温度域で焼結することを特徴とする窒
化アルミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項７】 窒化アルミニウム原料粉末の０．０５〜
０．５重量％を、Ti，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｌｉお
よびＭｇから選択される少なくとも１種の金属元素の酸
化物で置換することを特徴とする請求項６記載の窒化ア
ルミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項８】 窒化アルミニウム原料粉末の酸素含有量
を１．５重量％以下に設定することを特徴とする請求項
６記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
Priority Applications (8)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07175029A JP3100871B2 (ja) | 1995-07-11 | 1995-07-11 | 窒化アルミニウム焼結体 |
| DE69601256T DE69601256T2 (de) | 1995-07-11 | 1996-06-28 | Aluminiumnitrrid-sinterkörper und verfahren zu dessen herstellung |
| US08/687,445 US5767028A (en) | 1995-07-11 | 1996-06-28 | Aluminum nitride sintered body and method for manufacturing the same |
| PCT/JP1996/001808 WO1997003031A1 (fr) | 1995-07-11 | 1996-06-28 | Agglomere de nitrure d'aluminium et son procede de production |
| KR1019960704733A KR0168303B1 (ko) | 1995-07-11 | 1996-06-28 | 질화 알루미늄 소결체 및 그의 제조방법 |
| CN96190015A CN1079785C (zh) | 1995-07-11 | 1996-06-28 | 氮化铝烧结体及其制造方法 |
| EP96921126A EP0780351B1 (en) | 1995-07-11 | 1996-06-28 | Aluminum nitride sintered body and method for manufacturing the same |
| TW085108141A TW397807B (en) | 1995-07-11 | 1996-07-05 | Aluminium nitride sintered body |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07175029A JP3100871B2 (ja) | 1995-07-11 | 1995-07-11 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0925166A true JPH0925166A (ja) | 1997-01-28 |
| JP3100871B2 JP3100871B2 (ja) | 2000-10-23 |
Family
ID=15988980
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP07175029A Expired - Lifetime JP3100871B2 (ja) | 1995-07-11 | 1995-07-11 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Country Status (8)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5767028A (ja) |
| EP (1) | EP0780351B1 (ja) |
| JP (1) | JP3100871B2 (ja) |
| KR (1) | KR0168303B1 (ja) |
| CN (1) | CN1079785C (ja) |
| DE (1) | DE69601256T2 (ja) |
| TW (1) | TW397807B (ja) |
| WO (1) | WO1997003031A1 (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001240474A (ja) * | 2000-02-29 | 2001-09-04 | Kyocera Corp | 耐プラズマ部材及びその製造方法及びプラズマ装置 |
| JP2001322874A (ja) * | 2000-05-09 | 2001-11-20 | Toshiba Corp | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
| JP2002319614A (ja) * | 2001-02-13 | 2002-10-31 | Nihon Ceratec Co Ltd | 静電チャック |
| JP2005200287A (ja) * | 2003-12-16 | 2005-07-28 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
| JP2006008493A (ja) * | 2004-05-26 | 2006-01-12 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | プラズマ耐食材料、その製造方法及びその部材 |
| CN107759224A (zh) * | 2017-10-26 | 2018-03-06 | 广东工业大学 | 一种AlN复合陶瓷及其制备方法 |
| KR20200082790A (ko) * | 2018-12-31 | 2020-07-08 | 한국세라믹기술원 | 고강도 질화알루미늄 소결용 조성물 및 고강도 질화알루미늄 소결체 |
| KR20200118689A (ko) * | 2019-04-08 | 2020-10-16 | 주식회사 엘지화학 | 리튬 치환된 질화알루미늄 분말 및 이를 제조하기 위한 방법 |
Families Citing this family (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4812144B2 (ja) * | 1998-07-22 | 2011-11-09 | 住友電気工業株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
| KR20020004129A (ko) * | 2000-07-03 | 2002-01-16 | 이종국 | 시알론 입계상을 갖는 강인화 탄화규소 제조법 |
| JP4493264B2 (ja) * | 2001-11-26 | 2010-06-30 | 日本碍子株式会社 | 窒化アルミニウム質セラミックス、半導体製造用部材および耐蝕性部材 |
| JP4245125B2 (ja) | 2001-11-26 | 2009-03-25 | 日本碍子株式会社 | 窒化アルミニウム質セラミックス、半導体製造用部材、耐蝕性部材および導電性部材 |
| US8563869B2 (en) * | 2005-08-29 | 2013-10-22 | Hitachi Metals, Ltd. | Circuit board and semiconductor module using this, production method for circuit board |
| JP2007254190A (ja) * | 2006-03-22 | 2007-10-04 | Ngk Insulators Ltd | 窒化アルミニウム焼結体、窒化アルミニウム焼結体の製造方法、及び部材 |
| TWI449137B (zh) * | 2006-03-23 | 2014-08-11 | 製陶技術創新製陶工程股份公司 | 構件或電路用的攜帶體 |
| CN102826853B (zh) * | 2012-09-04 | 2014-12-17 | 福建华清电子材料科技有限公司 | 一种高强度氮化铝陶瓷基板及其制造方法 |
| EP2894126B1 (en) * | 2012-09-07 | 2018-08-01 | Tokuyama Corporation | Method for producing water-resistant aluminum nitride powder |
| CN103332935B (zh) * | 2013-06-20 | 2014-12-10 | 绥中伊菲人工晶体科技有限公司 | 一种氮化铝复合陶瓷 |
| CN103539457A (zh) * | 2013-09-29 | 2014-01-29 | 合肥工业大学 | 一种微电子封装用AlN陶瓷基板的制备方法 |
| KR102313589B1 (ko) | 2019-11-21 | 2021-10-19 | 한국세라믹기술원 | 질화알루미늄 세라믹스 조성물의 제조방법 |
| CN112250451B (zh) * | 2020-09-23 | 2021-10-12 | 北京科技大学 | 一种高炉陶瓷杯用Al2OC-AlN固溶体结合刚玉耐火材料及制备方法 |
| CN112374896B (zh) * | 2020-11-12 | 2022-05-27 | 广东工业大学 | 一种高性能氮化铝陶瓷基板的浆料和制备方法 |
Family Cites Families (17)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5855377A (ja) * | 1981-09-28 | 1983-04-01 | 株式会社東芝 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| US4672046A (en) * | 1984-10-15 | 1987-06-09 | Tdk Corporation | Sintered aluminum nitride body |
| JPS61286267A (ja) * | 1985-06-13 | 1986-12-16 | イビデン株式会社 | 窒化アルミニウム質焼結体の製造方法 |
| US5314850A (en) * | 1985-10-31 | 1994-05-24 | Kyocera Corporation | Aluminum nitride sintered body and production thereof |
| JPS62123072A (ja) * | 1985-11-21 | 1987-06-04 | 京セラ株式会社 | 窒化アルミニウム質焼結体 |
| JPS6329474A (ja) * | 1986-07-23 | 1988-02-08 | ロ−ム株式会社 | 半導体装置用サ−ジ吸収素子の製造方法 |
| CA1318691C (en) * | 1987-08-28 | 1993-06-01 | Akira Yamakawa | Sintered body of aluminum nitride and method for producing the same |
| JPH01242468A (ja) * | 1988-03-23 | 1989-09-27 | Japan Steel Works Ltd:The | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| US5219803A (en) * | 1988-05-16 | 1993-06-15 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Sintered body of aluminum nitride |
| US5264388A (en) * | 1988-05-16 | 1993-11-23 | Sumitomo Electric Industries, Inc. | Sintered body of aluminum nitride |
| US5273700A (en) * | 1990-10-29 | 1993-12-28 | Sumitomo Electric Industries Ltd. | Aluminum nitride sintered body and process for producing the same |
| CA2103255A1 (en) * | 1991-06-19 | 1992-12-20 | Jack A. Kuszyk | Novel aluminum nitride refractory materials and methods for making the same |
| US5258337A (en) * | 1992-06-18 | 1993-11-02 | W. R. Grace & Co.-Conn. | Reaction processing of AlN/B4 C composites |
| DE69427722T2 (de) * | 1993-05-21 | 2002-05-08 | Kabushiki Kaisha Toshiba, Kawasaki | Sinterkörper aus Aluminiumnitriol und Verfahren zu seiner Herstellung |
| JP3742661B2 (ja) * | 1993-05-21 | 2006-02-08 | 株式会社東芝 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
| US5424261A (en) * | 1993-12-22 | 1995-06-13 | The Carborundum Company | Low temperature sintering route for aluminum nitride ceramics |
| US5541145A (en) * | 1993-12-22 | 1996-07-30 | The Carborundum Company/Ibm Corporation | Low temperature sintering route for aluminum nitride ceramics |
-
1995
- 1995-07-11 JP JP07175029A patent/JP3100871B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1996
- 1996-06-28 EP EP96921126A patent/EP0780351B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1996-06-28 CN CN96190015A patent/CN1079785C/zh not_active Expired - Lifetime
- 1996-06-28 KR KR1019960704733A patent/KR0168303B1/ko not_active Expired - Lifetime
- 1996-06-28 US US08/687,445 patent/US5767028A/en not_active Expired - Lifetime
- 1996-06-28 DE DE69601256T patent/DE69601256T2/de not_active Expired - Lifetime
- 1996-06-28 WO PCT/JP1996/001808 patent/WO1997003031A1/ja not_active Ceased
- 1996-07-05 TW TW085108141A patent/TW397807B/zh active
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001240474A (ja) * | 2000-02-29 | 2001-09-04 | Kyocera Corp | 耐プラズマ部材及びその製造方法及びプラズマ装置 |
| JP2001322874A (ja) * | 2000-05-09 | 2001-11-20 | Toshiba Corp | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
| JP2002319614A (ja) * | 2001-02-13 | 2002-10-31 | Nihon Ceratec Co Ltd | 静電チャック |
| JP2005200287A (ja) * | 2003-12-16 | 2005-07-28 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
| JP2006008493A (ja) * | 2004-05-26 | 2006-01-12 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | プラズマ耐食材料、その製造方法及びその部材 |
| CN107759224A (zh) * | 2017-10-26 | 2018-03-06 | 广东工业大学 | 一种AlN复合陶瓷及其制备方法 |
| KR20200082790A (ko) * | 2018-12-31 | 2020-07-08 | 한국세라믹기술원 | 고강도 질화알루미늄 소결용 조성물 및 고강도 질화알루미늄 소결체 |
| KR20200118689A (ko) * | 2019-04-08 | 2020-10-16 | 주식회사 엘지화학 | 리튬 치환된 질화알루미늄 분말 및 이를 제조하기 위한 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| TW397807B (en) | 2000-07-11 |
| CN1152298A (zh) | 1997-06-18 |
| EP0780351B1 (en) | 1998-12-30 |
| EP0780351A1 (en) | 1997-06-25 |
| CN1079785C (zh) | 2002-02-27 |
| KR0168303B1 (ko) | 1999-01-15 |
| JP3100871B2 (ja) | 2000-10-23 |
| US5767028A (en) | 1998-06-16 |
| DE69601256T2 (de) | 1999-05-20 |
| EP0780351A4 (ja) | 1997-07-30 |
| DE69601256D1 (de) | 1999-02-11 |
| WO1997003031A1 (fr) | 1997-01-30 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP3100871B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体 | |
| JP5444387B2 (ja) | 半導体装置用放熱板 | |
| KR100341696B1 (ko) | 고열전도성 질화규소 소결체 및 그 제조방법 | |
| KR960016070B1 (ko) | 질화알루미늄 소결체 및 그 제조방법 | |
| JP3472585B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体 | |
| JPH06135771A (ja) | 高熱伝導性窒化けい素焼結体およびその製造方法 | |
| JP3742661B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JPH07172921A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JP4301617B2 (ja) | Ｄｂｃ回路基板用窒化アルミニウム焼結体の製造方法およびｄｂｃ回路基板の製造方法 | |
| JP4702978B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体 | |
| JP2003201179A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JPH08157262A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JP3606923B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JP4564257B2 (ja) | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 | |
| JP2001354479A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JP2000302556A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JP2008156142A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JPH08157261A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JPH0559073B2 (ja) | ||
| JPH05229872A (ja) | セラミックス焼結体の製造方法 | |
| JPH0753267A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20070818 Year of fee payment: 7 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080818 Year of fee payment: 8 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080818 Year of fee payment: 8 |
|
| S111 | Request for change of ownership or part of ownership |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313114 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313111 |
|
| S531 | Written request for registration of change of domicile |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080818 Year of fee payment: 8 |
|
| R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090818 Year of fee payment: 9 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100818 Year of fee payment: 10 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100818 Year of fee payment: 10 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110818 Year of fee payment: 11 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120818 Year of fee payment: 12 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120818 Year of fee payment: 12 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130818 Year of fee payment: 13 |
|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |