JPH0936424A - 3族窒化物半導体発光素子及びその製造方法 - Google Patents

3族窒化物半導体発光素子及びその製造方法

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JPH0936424A
JPH0936424A JP21007695A JP21007695A JPH0936424A JP H0936424 A JPH0936424 A JP H0936424A JP 21007695 A JP21007695 A JP 21007695A JP 21007695 A JP21007695 A JP 21007695A JP H0936424 A JPH0936424 A JP H0936424A
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light emitting
layer
group iii
iii nitride
nitride semiconductor
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JP21007695A
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Masayoshi Koike
正好 小池
Shinya Asami
慎也 浅見
Isamu Akasaki
勇 赤崎
Hiroshi Amano
浩 天野
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Abstract

(57)【要約】 【目的】発光波長400nm より長い波長の光のスペクトル
のピーク波長の半値幅を狭くして、色純度を向上させる
こと。 【構成】サファイア基板1上に500 ÅのAlN のバッファ
層2が形成され、その上に順に、膜厚約2.0 μm、電子
濃度2 ×1018/cm3のシリコンドープGaN の高キャリア濃
度n+ 層3、膜厚約2.0 μm、電子濃度 2×1018/cm3
シリコンドープのAlx2Ga1-x2Nの高キャリア濃度n+
4、膜厚約0.5 μm、アンドープのGa1-x1Inx1N のn層
(発光層)5、膜厚約1.0 μm、ホール濃度2 ×1017/c
m3のマグネシウムドープの Alx2Ga1-x2N のp層61、
p型のコンタクト層62と高キャリア濃度n+ 層4と
に、それぞれ、接続するニッケルで形成された電極7と
電極8とが形成されている。発光層5は、高温,短時間
の熱処理が加えられている。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は発光の色純度を向上
させた3族窒化物半導体を用いた発光素子に関する。
【0002】
【従来技術】従来、3族窒化物半導体発光素子として、
ZnとSiとを添加したIn1-XGaXN を発光層にしたダブルヘ
テロ構造のものが知られている。この発光素子は、42
0〜520nmの青色の発光が得られている。バンド間
遷移に基づくスペクトル半値幅の狭い、波長400nm
以上の可視光の発光を得るには、発光層のInN のモル分
率を高くする必要がある。しかし、通常のMOCVD法
による気相成長では、InN のモル分率の増加に伴い結晶
品質は劣化し発光効率が低下した。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】又、発光層に不純物を
添加し、不純物が関与して形成される発光準位を用いる
と、InN のモル分率が低い発光層の場合でも、400n
m以上の波長を有した発光が得られため、その波長領域
の発光効率が高くできる。しかし、スペクトル半値幅は
広くなり、色純度は悪くなった。又、発光波長が駆動電
流の大きさにより変化するという問題もある。
【0004】上記のダブルヘテロpn接合型の発光ダイ
オードは、発光強度を向上させるために、発光層には発
光中心としてZnとSiがドープされている。しかし、これ
らの不純物添加により、発光スペクトルは左右非対称に
なり、発光半値幅は80nm以上と広くなる。結果として、
色純度が低下する。更に、電流量の増加と共に、発光ピ
ーク値が短波長側へシフトし、視感度が減少する。よっ
て、高い信頼性, 高性能, 高機能を必要とする医療用や
高精細表示用等の表示装置に用いることができない。
【0005】よって、本発明は上記の課題を解決するた
めに成されたものであり、その目的は、3族窒化物化合
物半導体を用いた発光素子の発光強度を向上させ、より
純青色に近いスペクトルを得ることである。
【0006】
【課題を解決するための手段】請求項1の発明は、発光
層に3族窒化物半導体を用いた発光素子において、発光
層は、不純物の添加されていない少なくともインジウム
と窒素を含む3族窒化物半導体から成り、発光層の変成
に必要な熱を短時間加える熱処理が施されたものである
ことを特徴とする。
【0007】又、請求項2の発明は、発光層に3族窒化
物半導体を用いた発光素子の製造方法において、発光層
として、不純物の添加されていない少なくともインジウ
ムと窒素を含む3族窒化物半導体から成る層を形成し、
その後、発光層の変成に必要な熱を短時間加える熱処理
を施こすことを特徴とする。
【0008】さらに、請求項3、5の発明は、発光層
は、InX1Ga1-X1N から成る半導体層とInX2Ga1-X2N (X1
>X2) から成る半導体層の2層以上の多重層で構成され
ていることを特徴とする。
【0009】さらに、請求項4、6の発明は、熱処理
は、800℃〜1200℃の範囲で、1秒〜5分間実施
されることを特徴とする。
【0010】
【発明の作用及び効果】上記のように、発光層には不純
物を添加せず、高温,短時間の熱処理を加えた。結果と
して、発光ピーク波長540nm の場合、半値幅は従来の10
0nm と比べ、約60nmと狭くなり、色純度が向上した。更
に、電流量が増加しても、ピーク波長には殆ど変化がな
かった。これは、発光層の多層構造が熱により何らかの
変成を受けた為と考えられる。
【0011】
【実施例】第1実施例 図1において、発光ダイオード10は、サファイア基板
1を有しており、そのサファイア基板1上に500 ÅのAl
N のバッファ層2が形成されている。そのバッファ層2
の上には、順に、膜厚約2.0 μm、電子濃度2 ×1018/c
m3のシリコンドープGaN から成る高キャリア濃度n+
3、膜厚約1.0 μm、電子濃度 2×1018/cm3のシリコン
ドープのAl0.08Ga0.92N から成るn層4、膜厚約0.05μ
mのIn0.08Ga0.92N から成る発光層5、膜厚約1.0 μ
m、ホール濃度5 ×1017/cm3、濃度1 ×1020/cm3にマグ
ネシウムがドープされたAl0.08Ga0.92N から成るp層6
1、膜厚約0.2 μm、ホール濃度 7×1017/cm3、マグネ
シウム濃度 2×1020/cm3のマグネシウムドープのGaN か
ら成るコンタクト層62が形成されている。そして、コ
ンタクト層62上にはその層62に接合するNiから成る
電極7が形成されている。さらに、高キャリア濃度n+
層3の表面の一部は露出しており、その露出部上にその
層3に接合するNiから成る電極8が形成されている。
【0012】次に、この構造の発光ダイオード10の製
造方法について説明する。上記発光ダイオード10は、
有機金属化合物気相成長法( 以下「M0VPE 」と記す) に
よる気相成長により製造された。用いられたガスは、NH
3 とキャリアガスH2又はN2 とトリメチルガリウム(Ga
(CH3)3)(以下「TMG 」と記す) とトリメチルアルミニ
ウム(Al(CH3)3)(以下「TMA 」と記す) とトリメチルイ
ンジウム(In(CH3)3)(以下「TMI 」と記す) と、シラン
(SiH4)とシクロペンタジエニルマグネシウム(Mg(C
5H5)2)(以下「CP2Mg 」と記す)である。
【0013】まず、有機洗浄及び熱処理により洗浄した
a面を主面とする厚さ100 〜400 μmの単結晶のサファ
イア基板1をM0VPE 装置の反応室に載置されたサセプタ
に装着する。次に、常圧でH2を流速2 liter/分で反応室
に流しながら温度1100℃でサファイア基板1を気相エッ
チングした。
【0014】次に、温度を 400℃まで低下させて、H2
20 liter/分、NH3 を10 liter/分、TMA を 1.8×10-5
モル/分で供給してAlN のバッファ層2が約 500Åの厚
さに形成された。次に、サファイア基板1の温度を1150
℃に保持し、H2を20 liter/分、NH3 を10 liter/分、
TMG を 1.7×10-4ル/分、H2ガスにより0.86ppm に希釈
されたシランを200ml/分で30分供給して、膜厚約2.2
μm、電子濃度 2×1018/cm3のシリコンドープのGaN か
ら成る高キャリア濃度n+ 層3を形成した。
【0015】次に、サファイア基板1の温度を1100℃に
保持し、N2又はH2を10 liter/分、NH3 を 10liter/
分、TMG を1.12×10-4モル/分、TMA を0.47×10-4モル
/分、及び、H2ガスにより0.86ppm に希釈されたシラン
を10×10-9mol/分で、60分供給して、膜厚約1 μm、濃
度1 ×1018/cm3のシリコンドープのAl0.08Ga0.92N から
成るn層4を形成した。
【0016】続いて、温度を850 ℃に保持し、N2又はH2
を20 liter/分、NH3 を 10liter/分、TMG を1.53×10
-4モル/分、及び、TMI を0.02×10-4モル/分で、6 分
間供給して0.05μmのIn0.08Ga0.92N から成る発光層5
を形成した。
【0017】続いて、温度を1100℃に保持し、N2又はH2
を20 liter/分、NH3 を 10liter/分、TMG を1.12×10
-4モル/分、TMA を0.47×10-4モル/分、及び、CP2Mg
を2×10-4モル/分で60分間導入し、膜厚約1.0 μmの
マグネシウム(Mg)ドープのAl0.08Ga0.92N から成るp層
61を形成した。p層61のマグネシウムの濃度は1×1
020/cm3である。この状態では、p層61は、まだ、抵
抗率108 Ωcm以上の絶縁体である。
【0018】続いて、温度を1100℃に保持し、N2又はH2
を20 liter/分、NH3 を 10liter/分、TMG を1.12×10
-4モル/分、及び、CP2Mg を 4×10-4モル/分の割合で
4分間導入し、膜厚約0.2 μmのマグネシウム(Mg)ドー
プのGaN から成るコンタクト層62を形成した。コンタ
クト層62のマグネシウムの濃度は 2×1020/cm3であ
る。この状態では、コンタクト層62は、まだ、抵抗率
108 Ωcm以上の絶縁体である。
【0019】このようにして、図2に示す断面構造のウ
エハが得られた。次に、このウエハを、450℃で45
分間、熱処理した。この熱処理により、コンタクト層6
2、p層61は、それぞれ、ホール濃度 7×1017/cm3
5×1017/cm3、抵抗率 2Ωcm,0.8 Ωcm のp伝導型半
導体となった。このようにして、多層構造のウエハが得
られた。
【0020】引き続き、上記ウエハを赤外線ランプの加
熱により、温度1140°C で5秒間保持した後、急冷し
た。尚、室温から温度1140°C に達するまでの時間は約
3秒で、温度1140°C から室温に戻るまでの時間は、約
20秒であった。この発光層5の高温短時間熱処理は、
温度800℃〜1200℃の範囲で、時間1秒〜5分の
範囲が適切である。800℃より低いと処理の効果がな
く、1200℃より高いと3族窒化物が分解する。又、
1秒より短いと処理の効果がなく、5分より長いと発光
層が変成し効率が低下する。このようにして、図2に示
すような多層構造のウエハが得られた。
【0021】次に、図3に示すように、コンタクト層6
2の上に、スパッタリングによりSiO2層9を2000Åの厚
さに形成し、そのSiO2層9上にフォトレジスト10を塗
布した。そして、フォトリソグラフにより、図3に示す
ように、コンタクト層62上において、高キャリア濃度
+ 層3に対する電極形成部位A' のフォトレジスト1
0を除去した。次に、図4に示すように、フォトレジス
ト10によって覆われていないSiO2層9をフッ化水素酸
系エッチング液で除去した。
【0022】次に、フォトレジスト10及びSiO2層9に
よって覆われていない部位のコンタクト層62、p層6
1、発光層5、n層4を、真空度0.04Torr、高周波電力
0.44W/cm2 、BCl3ガスを10 ml/分の割合で供給しドライ
エッチングした後、Arでドライエッチングした。この工
程で、図5に示すように、高キャリア濃度n+ 層3に対
する電極取出しのための孔Aが形成された。
【0023】次に、試料の上全面に、一様にNiを蒸着
し、フォトレジストの塗布、フォトリソグラフィ工程、
エッチング工程を経て、図1に示すように、高キャリア
濃度n+ 層3及びコンタクト層62に対する電極8,7
を形成した。その後、上記の如く処理されたウエハを各
チップに切断して、発光ダイオードチップを得た。
【0024】このようにして得られた発光素子の発光ス
ペトルを測定した。図6に示すように、駆動電流20mA
で、発光ピーク波長538nm 、発光強度 200mcd であっ
た。更に、半値幅は、従来の約100nm から、約60nmと狭
くなったことが理解される。
【0025】上記の実施例では、発光層5のバンドギャ
ップが両側に存在するp層61とn層4のバンドギャッ
プよりも小さくなるようなダブルヘテロ接合に形成され
ている。又、これらの3つの層のAl、Ga、Inの成分比
は、GaN の高キャリア濃度n+層の格子定数に一致する
ように選択されている。又、上記実施例では、発光層5
のInのモル分率は8%であり、両側のp層61とn層4
はInが存在しなが、発光層5のInN のモル分率よりも、
発光層5に接する少なくとも1つの層が発光層5のInN
のモル分率よりも低いもので構成しても、上記のように
発光ピークの半値幅は狭くなった。上記実施例ではダブ
ルヘテロ接合構造を用いたが、シングルヘテロ接合構造
であっても良い。
【0026】第2実施例 図7は、第2実施例に係る発光ダイオード200の構成
断面図で、図8は多層発光層50部分の詳細図である。
多層発光層50は全体が約0.5 μmで、アンドープの井
戸層52とアンドープのバリア層51が、交互に約100
Åずつ、形成される多重量子井戸構造(MQW) から成る。
【0027】この構造の発光ダイオード200を形成す
る製法を示す。n層4までを第1実施例と同様に形成す
る。n層4は、ここではシリコン(Si)ドープのAlx4Iny4
Ga1-x4-y4N層である。
【0028】その後、サファイア基板1の温度を850 ℃
に保持し、N2又はH2を20 liter/分、NH3 を10 liter/
分、TMG を 1×10-5モル/分、TMI を 1×10-4モル/分
を約7分間導入し、発光層50の成膜を行う。このと
き、まず最初に約100 Åだけ、アンドープのGaN のバリ
ア層51を形成し、続けて、母材は同じ材料で組成比の
み変化させて、同じ厚さ約100 ÅでIn0.08Ga0.92N のア
ンドープの井戸層52を形成する。続けて同様な厚さ
で、バリア層51と井戸層52を、全体が約0.5 μmと
なるまで交互に成膜し、図8に示すように多層構造の発
光層50を形成する。
【0029】続いて、従来技術で上側のp層61、コン
タクト層62、63を形成し、最後に、第1実施例と同
一条件にて、p型化のための低温熱処理と、発光層50
の活性化のための高温短時間熱処理を加えた。p型化の
ための低温熱処理により、コンタクト層63、コンタク
ト層62、p層61は、それぞれ、ホール濃度 7×1017
/cm3, 5×1017/cm3, 1×1017/cm3、抵抗率 0.5Ωcm,
0.8 Ωcm,4 Ωcmのp伝導型半導体となった。又、高温
短時間熱処理により、発光層50は熱変成を受けて結晶
性が向上したものと思われる。
【0030】以下、第1実施例と同様な手順にて、電極
を形成して発光ダイオードを形成した。この発光ダイオ
ードの発光のスペクトルは、ピーク波長540nm、ピ
ーク波長の半値幅60nmであった。
【0031】上記実施例は、発光ダイオードの例を示し
たが、レーザダイオードであっても同様に構成可能であ
る。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の具体的な第1実施例に係る発光ダイオ
ードの構成を示した構成図。
【図2】同実施例の発光ダイオードの製造工程を示した
断面図。
【図3】同実施例の発光ダイオードの製造工程を示した
断面図。
【図4】同実施例の発光ダイオードの製造工程を示した
断面図。
【図5】同実施例の発光ダイオードの製造工程を示した
断面図。
【図6】同実施例に係る発光ダイオードの発光波長と発
光強度の関係を示す特性図。
【図7】第2実施例に係る発光ダイオードの構成を示し
た構成図。
【図8】同実施例の多層発光層の構成の模式的説明図。
【符号の説明】
10,200…発光ダイオード 1…サファイア基板 2…バッファ層 3…高キャリア濃度n+ 層 4…n層 5,50…発光層 61…p層 62…コンタトク層 7,8…電極
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 小池 正好 愛知県西春日井郡春日町大字落合字長畑1 番地 豊田合成株式会社内 (72)発明者 浅見 慎也 愛知県西春日井郡春日町大字落合字長畑1 番地 豊田合成株式会社内 (72)発明者 赤崎 勇 愛知県名古屋市西区浄心1丁目1番38− 805 (72)発明者 天野 浩 愛知県名古屋市名東区山の手2丁目104 宝マンション山の手508号

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】発光層に3族窒化物半導体を用いた発光素
    子において、 前記発光層は、不純物の添加されていない少なくともイ
    ンジウムと窒素を含む3族窒化物半導体から成り、前記
    発光層の変成に必要な熱を短時間加える熱処理が施され
    たものであることを特徴とする3族窒化物半導体発光素
    子。
  2. 【請求項2】発光層に3族窒化物半導体を用いた発光素
    子の製造方法において、 前記発光層として、不純物の添加されていない少なくと
    もインジウムと窒素を含む3族窒化物半導体から成る層
    を形成し、 その後、前記発光層の変成に必要な熱を短時間加える熱
    処理を施こすことを特徴とする3族窒化物半導体発光素
    子の製造方法。
  3. 【請求項3】前記発光層は、InX1Ga1-X1N から成る半導
    体層とInX2Ga1-X2N (X1 >X2) から成る半導体層の2層
    以上の多重層で構成されていることを特徴とする請求項
    1に記載の3族窒化物半導体発光素子。
  4. 【請求項4】前記熱処理は、800℃〜1200℃の範
    囲で、1秒〜5分間実施されることを特徴とする請求項
    1に記載の3族窒化物半導体発光素子。
  5. 【請求項5】前記発光層は、InX1Ga1-X1N から成る半導
    体層とInX2Ga1-X2N (X1 >X2) から成る半導体層の2層
    以上の多重層で構成されていることを特徴とする請求項
    2に記載の3族窒化物半導体発光素子の製造方法。
  6. 【請求項6】前記熱処理は、800℃〜1200℃の範
    囲で、1秒〜5分間実施されることを特徴とする請求項
    2に記載の3族窒化物半導体発光素子の製造方法。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6580099B2 (en) 1994-12-02 2003-06-17 Nichia Chemical Industries, Ltd. Nitride semiconductor light-emitting devices
US6900465B2 (en) 1994-12-02 2005-05-31 Nichia Corporation Nitride semiconductor light-emitting device

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH04124816A (ja) * 1990-09-14 1992-04-24 Fujitsu Ltd 化合物半導体の製造方法
JPH04242985A (ja) * 1990-12-26 1992-08-31 Toyoda Gosei Co Ltd 窒化ガリウム系化合物半導体レーザダイオード
JPH05183189A (ja) * 1991-11-08 1993-07-23 Nichia Chem Ind Ltd p型窒化ガリウム系化合物半導体の製造方法。
JPH05206513A (ja) * 1992-01-28 1993-08-13 Sharp Corp 半導体発光素子
JPH065523A (ja) * 1992-06-18 1994-01-14 Hikari Gijutsu Kenkyu Kaihatsu Kk 半導体薄膜の製造方法
JPH0621511A (ja) * 1992-07-06 1994-01-28 Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> 半導体発光素子

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH04124816A (ja) * 1990-09-14 1992-04-24 Fujitsu Ltd 化合物半導体の製造方法
JPH04242985A (ja) * 1990-12-26 1992-08-31 Toyoda Gosei Co Ltd 窒化ガリウム系化合物半導体レーザダイオード
JPH05183189A (ja) * 1991-11-08 1993-07-23 Nichia Chem Ind Ltd p型窒化ガリウム系化合物半導体の製造方法。
JPH05206513A (ja) * 1992-01-28 1993-08-13 Sharp Corp 半導体発光素子
JPH065523A (ja) * 1992-06-18 1994-01-14 Hikari Gijutsu Kenkyu Kaihatsu Kk 半導体薄膜の製造方法
JPH0621511A (ja) * 1992-07-06 1994-01-28 Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> 半導体発光素子

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6580099B2 (en) 1994-12-02 2003-06-17 Nichia Chemical Industries, Ltd. Nitride semiconductor light-emitting devices
US6900465B2 (en) 1994-12-02 2005-05-31 Nichia Corporation Nitride semiconductor light-emitting device

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