JPH10112316A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
- Publication number
- JPH10112316A JPH10112316A JP8266890A JP26689096A JPH10112316A JP H10112316 A JPH10112316 A JP H10112316A JP 8266890 A JP8266890 A JP 8266890A JP 26689096 A JP26689096 A JP 26689096A JP H10112316 A JPH10112316 A JP H10112316A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- negative electrode
- lithium
- capacity
- metal elements
- carbon
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 負極の極板表面で金属リチウムが針状に析出
することを防止すると共に通常の炭素材よりも高容量な
負極を提供する。 【解決手段】 電気化学的にリチウムの脱挿入が可能な
一般組成式MxC（Mは１種あるいは２種の遷移金属元素、
xは1≦x≦4であって炭素原子１個あたり取り得る金属元
素の総数）で表される炭化物を負極に用いるものであ
る。
することを防止すると共に通常の炭素材よりも高容量な
負極を提供する。 【解決手段】 電気化学的にリチウムの脱挿入が可能な
一般組成式MxC（Mは１種あるいは２種の遷移金属元素、
xは1≦x≦4であって炭素原子１個あたり取り得る金属元
素の総数）で表される炭化物を負極に用いるものであ
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解液二次電
池の、特にリチウムを吸蔵・放出することができる負極
材料の改良に関するものである。
池の、特にリチウムを吸蔵・放出することができる負極
材料の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】非水電解液二次電池は、小型、軽量で、
かつ高エネルギー密度を有するため、機器のポータブル
化、コードレス化が進む中で、その期待は高まってい
る。
かつ高エネルギー密度を有するため、機器のポータブル
化、コードレス化が進む中で、その期待は高まってい
る。
【０００３】従来、非水電解液二次電池用の正極活物質
としてＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2などのリチウム含有金
属酸化物が提案されている。一方、負極としては金属リ
チウム、リチウム合金、リチウムイオンを吸蔵・放出す
ることのできる炭素材料などが提案され、一部実用化さ
れている。
としてＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2などのリチウム含有金
属酸化物が提案されている。一方、負極としては金属リ
チウム、リチウム合金、リチウムイオンを吸蔵・放出す
ることのできる炭素材料などが提案され、一部実用化さ
れている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
金属リチウムを用いた負極では、充電時において極板表
面に金属リチウムが針状結晶となって析出し、この針状結晶
がセハ゜レータを突き破って、正極と接触して内部短絡を起こ
すことがあった。
金属リチウムを用いた負極では、充電時において極板表
面に金属リチウムが針状結晶となって析出し、この針状結晶
がセハ゜レータを突き破って、正極と接触して内部短絡を起こ
すことがあった。
【０００５】この問題を解決するために、炭素材料を負
極に用いる検討がなされているが、例えば黒鉛の場合
は、炭素は理論的にC6Li（炭素原子６個に対してLi原子
１個）までLiイオンを吸蔵でき、372mAh/gの可逆容量を
持ち、真密度2.2g/cm3を用いた体積あたりの換算数値は
818mAh/cm3であると言われているが、これ以上の高容量
化は困難であった。
極に用いる検討がなされているが、例えば黒鉛の場合
は、炭素は理論的にC6Li（炭素原子６個に対してLi原子
１個）までLiイオンを吸蔵でき、372mAh/gの可逆容量を
持ち、真密度2.2g/cm3を用いた体積あたりの換算数値は
818mAh/cm3であると言われているが、これ以上の高容量
化は困難であった。
【０００６】本発明は、このような課題を解決するもの
で、負極の表面で金属リチウムが針状に析出することを
防止するとともに、充電時に一般式Ｃ6Ｌｉで規定され
る絶対容量を越えることのできる負極用活物質を提供す
るものである。
で、負極の表面で金属リチウムが針状に析出することを
防止するとともに、充電時に一般式Ｃ6Ｌｉで規定され
る絶対容量を越えることのできる負極用活物質を提供す
るものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】これらの課題を解決する
ために、本発明の非水電解液二次電池は、電気化学的に
リチウムの脱挿入が可能な一般組成式MxC（Mは１種ある
いは２種の遷移金属元素、xは1≦x≦4であって炭素原子
１個あたり取り得る金属元素の総数）で表される炭化物
を負極に用いるものである。
ために、本発明の非水電解液二次電池は、電気化学的に
リチウムの脱挿入が可能な一般組成式MxC（Mは１種ある
いは２種の遷移金属元素、xは1≦x≦4であって炭素原子
１個あたり取り得る金属元素の総数）で表される炭化物
を負極に用いるものである。
【０００８】
【発明の実施の形態】炭素は、非金属性の性質を持ち合
わせており、通常の炭素を含む化合物では電子ドナーあ
るいはアクセプターとして作用し共有結合性の特質を示
す。金属を含む炭化物は主として共有結合性の性質を示
すが、金属組成比率が上がると金属種に依存するものの
金属間距離の短縮化あるいは金属元素同士の高配位化が
加わり、その結果として金属元素同士での電子的な相互
作用を形成しやすくなりイオン性が付加されるようにな
る。
わせており、通常の炭素を含む化合物では電子ドナーあ
るいはアクセプターとして作用し共有結合性の特質を示
す。金属を含む炭化物は主として共有結合性の性質を示
すが、金属組成比率が上がると金属種に依存するものの
金属間距離の短縮化あるいは金属元素同士の高配位化が
加わり、その結果として金属元素同士での電子的な相互
作用を形成しやすくなりイオン性が付加されるようにな
る。
【０００９】このようなイオン性の発現は外部流入によ
る電子やイオンのキャリヤーとしての振る舞いを容易に
させ、電気化学的なリチウムイオンの脱挿入反応を可能
にすると考えられる。これはたとえば炭素骨格の層構造
黒鉛におけるsp2混成軌道で形成される平面パイ電子系
とリチウムイオンとの相互作用で進行する電気化学反応
系とは機構が異なる。
る電子やイオンのキャリヤーとしての振る舞いを容易に
させ、電気化学的なリチウムイオンの脱挿入反応を可能
にすると考えられる。これはたとえば炭素骨格の層構造
黒鉛におけるsp2混成軌道で形成される平面パイ電子系
とリチウムイオンとの相互作用で進行する電気化学反応
系とは機構が異なる。
【００１０】たとえばMxCのMが典型元素の場合、次のよ
うな化合物が用いられる。炭素とリチウムを真空加熱し
て得られるLi2C2、種々のアルカリ金属をアセチレン気
流中で加熱して得られるNa2C2、K2C2、種々のアルカリ
土類金属をアセチレン気流中あるいは真空中で加熱して
得られるBe2Cほか、あるいは酸化硼素と炭素を2500℃以
上で加熱して得られるB12C3、その他としてSi5C3などが
ある。これらの化合物は水分との接触では不安定であ
り、分解するが非水電解液中では安定であり、電気化学
的な酸化還元反応が可能である。
うな化合物が用いられる。炭素とリチウムを真空加熱し
て得られるLi2C2、種々のアルカリ金属をアセチレン気
流中で加熱して得られるNa2C2、K2C2、種々のアルカリ
土類金属をアセチレン気流中あるいは真空中で加熱して
得られるBe2Cほか、あるいは酸化硼素と炭素を2500℃以
上で加熱して得られるB12C3、その他としてSi5C3などが
ある。これらの化合物は水分との接触では不安定であ
り、分解するが非水電解液中では安定であり、電気化学
的な酸化還元反応が可能である。
【００１１】しかし、遷移金属元素やその化合物と炭素
の混合物を加熱して得られる遷移金属炭化物は組成上、
炭素原子あたり比較的多くの金属元素を含むことがで
き、かつ局在化しやすいｄ軌道を持ち合わせているた
め、炭素2ｐ軌道と金属元素間での電子相関作用のほか
に近接金属同士の電子的な相関作用が及ぼされ電気化学
的な活性度が増大する。
の混合物を加熱して得られる遷移金属炭化物は組成上、
炭素原子あたり比較的多くの金属元素を含むことがで
き、かつ局在化しやすいｄ軌道を持ち合わせているた
め、炭素2ｐ軌道と金属元素間での電子相関作用のほか
に近接金属同士の電子的な相関作用が及ぼされ電気化学
的な活性度が増大する。
【００１２】たとえば、次のような遷移金属炭化物TiC,
Ti8C5,ZrC,VC,V2C,V6C5,V8C7,NbC,Nb2C,Nb6C5,TaC,Ta
2C,Cr3C,Mo2C,Mn5C2,Mn7C3,Mn3C,Fe3C,Fe7C3,Co2C,NiC,
Ni3Cが用いられる。これらの素材は真密度が黒鉛よりも
高く約5〜9g/cm3であり、体積あたりの高容量化に有利
である。
Ti8C5,ZrC,VC,V2C,V6C5,V8C7,NbC,Nb2C,Nb6C5,TaC,Ta
2C,Cr3C,Mo2C,Mn5C2,Mn7C3,Mn3C,Fe3C,Fe7C3,Co2C,NiC,
Ni3Cが用いられる。これらの素材は真密度が黒鉛よりも
高く約5〜9g/cm3であり、体積あたりの高容量化に有利
である。
【００１３】特に一般式MxCにおける炭素原子１個あた
りの含有金属原子総数を示すxが2あるいは3に相当するM
2CあるいはM3Cのタイプでは1000mAh/cm3以上の理論容量
が得られる。このような電気化学的な活性度と体積的な
容量利得が得られるのは主として金属過剰組成が可能な
炭化物に見られ、その一般的な組成はMxCにおけるxが1
≦x≦4である。
りの含有金属原子総数を示すxが2あるいは3に相当するM
2CあるいはM3Cのタイプでは1000mAh/cm3以上の理論容量
が得られる。このような電気化学的な活性度と体積的な
容量利得が得られるのは主として金属過剰組成が可能な
炭化物に見られ、その一般的な組成はMxCにおけるxが1
≦x≦4である。
【００１４】本発明はこのような事実に基づくものであ
り、以下実施例を述べる。
り、以下実施例を述べる。
【００１５】
【実施例】以下、図面と共に本発明の実施例を説明す
る。
る。
【００１６】図１に本発明の負極を評価するための評価
用電池の縦断面図を示す。図１において、１は耐有機電
解液性のステンレス鋼板を加工した電池ケース、２は同
材料の封口板、３は同材料の集電体で、電池ケース１の
内面にスポット溶接されている。４は金属リチウムで、
封口板２の内部に圧着されている。５は本発明の金属炭
化物を用いた負極で、電極作成に当たっては種々の金属
炭化物９０重量部に対し、結着剤としてポリフッ化ビニ
リデン１０重量部を混合して得られる合剤の所定量を集
電体３の上に成形し、これを１１０℃で減圧乾燥した
後、電池構成に用いた。
用電池の縦断面図を示す。図１において、１は耐有機電
解液性のステンレス鋼板を加工した電池ケース、２は同
材料の封口板、３は同材料の集電体で、電池ケース１の
内面にスポット溶接されている。４は金属リチウムで、
封口板２の内部に圧着されている。５は本発明の金属炭
化物を用いた負極で、電極作成に当たっては種々の金属
炭化物９０重量部に対し、結着剤としてポリフッ化ビニ
リデン１０重量部を混合して得られる合剤の所定量を集
電体３の上に成形し、これを１１０℃で減圧乾燥した
後、電池構成に用いた。
【００１７】６は微孔性のポリプロピレン樹脂製セパレ
ータ、７はポリプロピレン樹脂製絶縁ガスケットであ
る。電解液は炭酸エチレン、１、３ージメトキシエタン
の等体積混合溶媒に溶質として過塩素酸リチウムを１モ
ル／リットルの濃度で溶解して用いた。この評価用電池
の寸法は直径２０ｍｍ、電池総高１．６ｍｍである。
ータ、７はポリプロピレン樹脂製絶縁ガスケットであ
る。電解液は炭酸エチレン、１、３ージメトキシエタン
の等体積混合溶媒に溶質として過塩素酸リチウムを１モ
ル／リットルの濃度で溶解して用いた。この評価用電池
の寸法は直径２０ｍｍ、電池総高１．６ｍｍである。
【００１８】上記負極は、充電することにより電気化学
的な還元反応でリチウムイオンを挿入し、放電において
はこれと逆の反応により可逆的にリチウムを放出するこ
とができる。
的な還元反応でリチウムイオンを挿入し、放電において
はこれと逆の反応により可逆的にリチウムを放出するこ
とができる。
【００１９】なお、比較として黒鉛材料を用い、同様の
電極を作成した。金属炭化物合成の実施例を述べる。Mo
2Cはモリブデンと炭素を1250℃で3時間、還元雰囲気下
で焼成すると斜方晶系の白色結晶が得られる。この素材
は比重が8.6g/cm3あり、体積的な容量利得は大きい。理
論的に１電子反応に伴う単位重量あたりの容量は130mAh
/gで少ないが体積あたりでは1100mAh/cm3を越える容量
が期待できる。
電極を作成した。金属炭化物合成の実施例を述べる。Mo
2Cはモリブデンと炭素を1250℃で3時間、還元雰囲気下
で焼成すると斜方晶系の白色結晶が得られる。この素材
は比重が8.6g/cm3あり、体積的な容量利得は大きい。理
論的に１電子反応に伴う単位重量あたりの容量は130mAh
/gで少ないが体積あたりでは1100mAh/cm3を越える容量
が期待できる。
【００２０】Mn5C2あるいはMn7C3はマンガンと炭素ある
いはメタンと加熱反応させると斜方晶系の結晶が得られ
る。この素材は比重が6.8g/cm3あり、体積的な容量利得
は黒鉛より大きい。理論的に１電子反応に伴う単位重量
あたりの容量（１炭素換算）は170mAh/gであるが体積あ
たりではやはり1100mAh/cm3を越える容量が期待でき
る。
いはメタンと加熱反応させると斜方晶系の結晶が得られ
る。この素材は比重が6.8g/cm3あり、体積的な容量利得
は黒鉛より大きい。理論的に１電子反応に伴う単位重量
あたりの容量（１炭素換算）は170mAh/gであるが体積あ
たりではやはり1100mAh/cm3を越える容量が期待でき
る。
【００２１】同様に、Fe3Cは還元雰囲気中（炭酸ガス雰
囲気下）で炭素と鉄を1000℃で加熱反応させ空間群Pnam
の斜方晶系の結晶が得られる。この素材は比重が7.5g/c
m3あり、体積的な容量利得は黒鉛よりも大きい。理論的
に１電子反応に伴う単位重量あたりの容量は150mAh/gで
あるが体積あたりではやはり1100mAh/cm3を越える容量
が期待できる。
囲気下）で炭素と鉄を1000℃で加熱反応させ空間群Pnam
の斜方晶系の結晶が得られる。この素材は比重が7.5g/c
m3あり、体積的な容量利得は黒鉛よりも大きい。理論的
に１電子反応に伴う単位重量あたりの容量は150mAh/gで
あるが体積あたりではやはり1100mAh/cm3を越える容量
が期待できる。
【００２２】このほか、２種の遷移金属が固溶した混合
原子系あるいはその他の遷移金属炭化物についても同様
の手法で得られ、体積的な容量利得の効果が得られる。
原子系あるいはその他の遷移金属炭化物についても同様
の手法で得られ、体積的な容量利得の効果が得られる。
【００２３】そこで、対極を金属リチウムとし、電流密
度50μA/cm2で電位領域0〜2.5V vs.Liで電気化学的酸化
還元反応を行い可逆容量を測定した。その結果を（表
１）に示す。
度50μA/cm2で電位領域0〜2.5V vs.Liで電気化学的酸化
還元反応を行い可逆容量を測定した。その結果を（表
１）に示す。
【００２４】
【表１】
【００２５】（表１）からわかるように、容量密度は金
属炭化物の方が黒鉛よりも大きくなっており、とりわけ
M2CあるいはM3Cタイプの試料に高容量化の効果がある。
また、固溶化混合原子系についても同様の効果が得られ
ている。（表１）において、容量密度が理論計算値より
も低い原因は、可逆容量の利用率が十分得られないこと
および極板作成時での活物質充填性が低く真密度それ自
身が完全に反映されていないことによる。
属炭化物の方が黒鉛よりも大きくなっており、とりわけ
M2CあるいはM3Cタイプの試料に高容量化の効果がある。
また、固溶化混合原子系についても同様の効果が得られ
ている。（表１）において、容量密度が理論計算値より
も低い原因は、可逆容量の利用率が十分得られないこと
および極板作成時での活物質充填性が低く真密度それ自
身が完全に反映されていないことによる。
【００２６】また、実際の電池への適用ではこの半電池
で得られた容量密度の結果を基にしてLiCoO2、LiMn
2O4、LiNiO2などのような正極材料と適正な容量バラン
スで電池設計を行い、電池を構成することができる。
で得られた容量密度の結果を基にしてLiCoO2、LiMn
2O4、LiNiO2などのような正極材料と適正な容量バラン
スで電池設計を行い、電池を構成することができる。
【００２７】なお、こうして得られた負極材料の電極表
面からは針状のリチウムが観測されることはなかった。
面からは針状のリチウムが観測されることはなかった。
【００２８】本発明における効果は、LiCoO2,LiNiO2,Li
Mn2O4などの正極活物質、その他のリチウム電池用有機電解
液に対しても同様に効果がある。
Mn2O4などの正極活物質、その他のリチウム電池用有機電解
液に対しても同様に効果がある。
【００２９】
【発明の効果】以上のように、本発明では電気化学的に
リチウムの脱挿入が可能な一般組成式MxC（Mは１種ある
いは２種の遷移金属元素、xは1≦x≦4であって炭素原子
１個あたり取り得る金属元素の総数）で表される炭化物
を負極に用いると、高容量を有し、さらに充放電反応に
伴う電極表面上の針状結晶を抑えることができる非水電
解液二次電池を提供できる。
リチウムの脱挿入が可能な一般組成式MxC（Mは１種ある
いは２種の遷移金属元素、xは1≦x≦4であって炭素原子
１個あたり取り得る金属元素の総数）で表される炭化物
を負極に用いると、高容量を有し、さらに充放電反応に
伴う電極表面上の針状結晶を抑えることができる非水電
解液二次電池を提供できる。
【図１】評価用電池の縦断面図
１ 電池ケース ２ 封口板 ３ 集電体 ４ 金属リチウム ５ 負極 ６ セパレータ ７ ガスケット
Claims (1)
- 【請求項１】非水電解液と、正極と、電気化学的にリチ
ウムの脱挿入が可能な一般組成式MxC（Mは１種あるいは
２種の遷移金属元素、xは1≦x≦4であって炭素原子１個
あたり取り得る金属元素の総数）で表される炭化物を負
極に用いる非水電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8266890A JPH10112316A (ja) | 1996-10-08 | 1996-10-08 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8266890A JPH10112316A (ja) | 1996-10-08 | 1996-10-08 | 非水電解液二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10112316A true JPH10112316A (ja) | 1998-04-28 |
Family
ID=17437082
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8266890A Pending JPH10112316A (ja) | 1996-10-08 | 1996-10-08 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10112316A (ja) |
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US12629652B2 (en) | 2023-07-17 | 2026-05-19 | Drexel University | MXene sorbent for removal of small molecules from dialysate |
-
1996
- 1996-10-08 JP JP8266890A patent/JPH10112316A/ja active Pending
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