JPH10226596A

JPH10226596A - 化合物の合成装置および方法

Info

Publication number: JPH10226596A
Application number: JP2818297A
Authority: JP
Inventors: Yoshihiro Okabe; 良宏岡部
Original assignee: Sumitomo Metal Mining Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Metal Mining Co Ltd
Priority date: 1997-02-12
Filing date: 1997-02-12
Publication date: 1998-08-25

Abstract

(57)【要約】【課題】繰り返し使用可能で、真空封止などのプロセ
スを必要とせず、かつＶ族元素の蒸気が合成容器から圧
力容器へと漏れ出さない、低ランニングコストの化合物
の合成装置および方法。【解決手段】化合物を構成する成分元素の内の解離圧
の高いＶ族元素原料３の蒸気で蒸気圧を制御しつつ、ル
ツボ２底部の加熱と、ルツボ２上部の加熱と、蒸気圧制
御用リザーバ４の加熱とを制御し、Ｖ族元素原料３をル
ツボ２に移動させて化合物を合成する。合成容器５の内
部と、圧力容器６の内部とを連通するために通気口７を
合成容器５に設け、かつ合成容器５の内部の空間を密閉
するために圧力容器６の外部から開閉可能なシール材８
を通気口７に設ける。これにより、圧力容器６と合成容
器５を同時に真空排気してから、通気口７を閉じて加熱
し、合成容器５の内部のＶ族元素原料３の蒸気圧と、圧
力容器６の内部の不活性ガスの圧力を等しくする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ＧａＰ、ＧａＡ
ｓ、ＩｎＰなどの化合物を合成する装置および方法に関
する。

【０００２】

【従来の技術】ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＩｎＰなどの化合物
の合成方法では、Ｖ族元素（Ｇａ、Ｐ）の蒸気圧が高い
ため、合成中のＶ族元素の解離を抑制する方策、あるい
は積極的にＶ族元素の蒸気圧を印加制御する方策が採ら
れる。

【０００３】前者のＶ族元素の解離を制御する方策で
は、III 族元素原料とＶ族元素原料とを同一のルツボ内
に装填し、この上にＢ₂Ｏ₃などの液体封止剤を載せ、
Ｖ族元素の蒸気圧以上の気圧の不活性ガスを印加する。
このＶ族元素の解離を抑制する方策を伴う化合物の合成
方法に使用される合成装置の構成は、シンプルである。
しかし、Ｖ族元素原料から飛散する量を皆無にすること
は困難であるため、飛散する量を予めＶ族元素原料に加
えておく。ところが、飛散する量にばらつきが生じるた
め、合成した化合物の組成にもばらつきが生じることに
なる。また、この方法では、化合物の合成中に飛散した
Ｖ族元素が圧力容器内に付着し固化するため、化合物の
合成後に圧力容器内に固化したＶ族元素の除去作業（ク
リーニング）が必要となる。

【０００４】後者の蒸気圧を印加制御する方策では、蒸
気圧が低いIII 族元素原料を装填した合成用ルツボとは
別に、蒸気圧制御用リザーバを設け、該蒸気圧制御用リ
ザーバ内に蒸気圧が高いＶ族元素原料を装填し、該蒸気
圧制御用リザーバの温度を制御する。この蒸気圧を印加
制御する方策を伴う化合物の合成方法では、蒸気圧制御
用リザーバの温度制御により、化合物の組成制御を行う
ため、化合物のロット毎に生じる組成のばらつきが小さ
い。しかし、ルツボと蒸気圧制御用リザーバとを収納
し、蒸気圧を制御する空間を構成する容器（以下合成容
器と呼ぶ）と、ルツボと蒸気圧制御用リザーバの温度を
独立して制御するヒーターとが必要となる。そのため、
前記のＶ族元素の解離を抑制する方策を伴う合成方法に
よる合成装置に比べて、蒸気圧を印加制御する方策を伴
う化合物の合成方法による合成装置は複雑となる。

【０００５】ＧａＡｓ結晶を液体封止引上法により製造
する場合の化合物の合成には、引上機内で解離を抑制す
る方策を伴う化合物の合成方法を採用する。しかし、Ｇ
ａＡｓ結晶を他の製造方法で製造する場合の化合物の合
成や、Ｐを含む化合物結晶（ＧａＰ、ＩｎＰ）を製造す
る場合の化合物の合成には、蒸気圧を印加制御する方策
を伴う化合物の合成方法を採用する。

【０００６】以下、Ｖ族元素の蒸気圧を印加制御する方
策を伴う化合物の合成装置とその合成方法について、図
４と図５に基づき説明する。

【０００７】III 族元素原料１を装填したルツボ２と、
Ｖ族元素原料３を装填した蒸気圧制御用リザーバ４は合
成容器５内に収められ、この合成容器５は圧力容器６内
に収めて、加熱され昇温する。III 族元素原料１の底部
の温度を、合成する化合物の融点とし、III 族元素原料
１の上部の温度を該融点より１０〜３０℃高くしてお
く。蒸気圧制御用リザーバ４は合成容器５内で最も温度
が低い部位に配置され、該部位に温度が一定となる領域
（均熱帯）を設け、該蒸気圧制御用リザーバ４の温度制
御によって蒸気圧制御が行われる。この蒸気圧制御と
は、化合物の合成において、Ｖ族元素原料３の蒸気圧が
III 族元素原料１の解離圧に等しくなる温度に制御する
ことである。これらの温度制御を実現するために、ルツ
ボ２の上部と下部と蒸気圧制御用リザーバ４は互いに独
立して温度制御されなければならず、ルツボ２の上部と
下部と蒸気圧制御用リザーバ４の加熱のために、それぞ
れヒーター１５が配置される。

【０００８】化合物の合成では、上記温度分布を実現
し、Ｖ族元素を蒸気にして蒸気圧制御用リザーバ４から
ルツボ２へと移動させ、ルツボ２のみを徐々に降温する
ことによって、ルツボ２の底部から上方へと化合物を固
化させる。固化の終了時点では、化合物の最上部が化合
物の融点である。固化完了まで、Ｖ族元素原料３の蒸気
圧は一定に制御される。その後、ルツボ２と蒸気圧制御
用リザーバ４とを室温まで冷却して終了する。昇温開始
から冷却終了までの間、圧力容器６は合成容器５の内圧
にバランスする気圧の不活性ガスで満たされる。

【０００９】蒸気圧が制御される空間を構成する合成容
器５は、石英製の封管などの様に密閉容器であることが
望ましいが、熱分解炭素、ガラス状炭素、炭化珪素など
の通気性の無い材料を被覆したグラファイト製や、窒化
ホウ素製の、密閉性が劣る容器（以後セミシールド容器
と呼ぶ）が用いられることもある。

【００１０】合成温度が石英の軟化点を超えるＧａＰの
様な化合物を、石英製の封管を使用して合成するために
は、高周波加熱方式を選択しなければならず、抵抗加熱
方式を採用するためには、合成容器５にセミシールド容
器を使用しなければならない。ＧａＡｓやＩｎＰなどの
化合物を合成する場合は、高周波加熱方式と抵抗加熱方
式のいずれも採用でき、密閉容器、セミシールド容器の
いずれも使用できる。一般的には、石英製の封管と高周
波加熱方式の組み合わせが採用されることが多い。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、石英製
の封管を使用し、高周波加熱方式による合成方法および
合成装置では、以下の問題がある。

【００１２】合成容器を圧力容器内に装着するプロセス
の前に、III 族元素原料を装填したルツボとＶ族元素原
料を装填した蒸気圧制御用リザーバとを合成容器（石英
製アンプル）内に収め、該石英製アンプルを真空封止す
るプロセスが必要となり、該石英製アンプルは繰り返し
使用できない。また、高周波加熱方式では、抵抗加熱方
式に比べると装置価格が高くなり、メンテナンスも煩雑
である。いずれも、化合物の合成の製造コストを上昇さ
せるといった問題がある。さらに、合成する化合物のサ
イズが大きくなると、充分な強度を持つ石英製アンプル
の設計と、それを真空封止する作業とが難しくなるとい
った問題もある。

【００１３】一方、合成容器をセミシールド容器とした
場合には、繰り返し使用可能で、真空封止などのプロセ
スを必要としない。しかし、制御するＶ族元素の蒸気
が、合成容器から圧力容器へと漏れ出すという問題があ
る。漏れ出す量は、セミシールド容器の構造と外圧（圧
力容器内不活性ガス圧）の印加の仕方次第である。漏れ
出た蒸気は、圧力容器内の温度の低い部位に付着し、固
化する。ＧａＰやＩｎＰの化合物の合成では、発火し易
い白燐や赤燐が付着し、ＧａＡｓの合成では、毒物であ
るＡｓが付着する。これらの付着物のために、化合物を
化合する毎にホットゾーン（ヒーター、断熱材などの炉
材）や圧力容器のクリーニング作業を行わなければなら
ない。従って、製造効率を下げるという問題がある。

【００１４】本発明の目的は、繰り返し使用可能で、真
空封止などのプロセスを必要とせず、かつＶ族元素の蒸
気が合成容器から圧力容器へと漏れ出さない合成容器を
提供し、低ランニングコストの化合物の合成装置および
方法を実現することである。

【００１５】

【課題を解決するための手段】本発明による化合物の合
成装置は、化合物を構成する成分元素の内の解離圧の高
い成分元素の蒸気で蒸気圧を制御しつつ、該化合物の高
解離圧の成分元素を収容可能な蒸気圧制御用リザーバ
と、該化合物の他の成分元素を収容可能なルツボと、該
蒸気圧制御用リザーバと該ルツボとを収め蒸気を満たす
空間を有する合成容器と、該合成容器の外部から該ルツ
ボ底部を加熱するヒーターと、該合成容器の外部から該
ルツボ上部を加熱するヒーターと、該合成容器の外部か
ら該蒸気圧制御用リザーバを加熱するヒーターと、該合
成容器と前記３種のヒーターを内部に収める圧力容器と
を有し、合成容器内の空間と圧力容器の内部とを連通す
るために通気口を合成容器に設け、かつ合成容器内の空
間を密閉するために圧力容器の外部から開閉可能なシー
ル材を前記通気口に設ける。

【００１６】好ましくは、前記合成容器を熱分解炭素、
ガラス状炭素、炭化珪素よりなる群から選択した１種ま
たは２種以上の材料を被覆したグラファイトで形成す
る。また、前記通気口が合成容器内側で小さい内径を有
し外側で大きい内径を有する構造とする。さらに、シー
ル材が開閉棒からなり、合成容器外側で通気口の内壁部
と同材質の被覆を施した前記開閉棒が滑動することで通
気口を開閉させる。前記開閉棒に連なる押し棒を設け、
該押し棒が前記圧力容器に取り付けたシャフト内で滑動
可能で、該押し棒を駆動する機構を備える。

【００１７】以上の構造を有する合成装置を用いて、昇
温、化合物の合成、および冷却の工程は、合成容器と圧
力容器との連通を遮断し、それ以外の工程では合成容器
と圧力容器とを連通する操作を該圧力容器の外部から行
い化合物を合成する。

【００１８】

【発明の実施の形態】上記目的を達成するため種々の検
討を行った結果、到達した本発明の装置構成を図１から
図４に基づき説明する。

【００１９】本発明の化合物の合成装置の特徴は、蒸気
を満たす空間を構成する合成容器５に圧力容器６外から
開閉可能な通気口７を設けたことである。通気口７は合
成容器５の内側で小さい内径を有し、外側で大きい内径
を有する構造であり、合成容器５の外側で、開閉棒８が
滑動することで通気口７が開閉される。合成容器ベース
１３の外側から突合して、通気口７を塞ぐ開閉棒８が設
けられている。すなわち、図２（ｂ）のように、開閉棒
８を通気口７に突き合わせることで、通気口７が閉じ
て、図２（ａ）のように開閉棒８を通気口７から離すこ
とで通気口７が開く。

【００２０】合成容器５と開閉棒８はグラファイト製で
あるが、熱分解炭素、ガラス状炭素、炭化珪素よりなる
群から選択した１種または２種以上の材料を被覆し、通
気性がない。なお、通気口７と開閉棒８とは同材質の被
覆が施され、被覆膜の反応が起きず繰り返し使用可能な
ものである。また、合成容器５の接合部はねじ締めによ
る封止構造とし、ねじを締めることにより、シール材
（グラフォイル、カーボンシート）を圧壊し、気密性を
確保する。なお、このねじ締めによる封止部分は、III
族元素原料１とＶ族元素原料３とを装填した後は、合成
多結晶を取り出すまで閉じたままである。

【００２１】開閉棒８には連なる押し棒９を設け、押し
棒９にはＯ−リング１０が取り付けられて、圧力容器６
は気密性を保つ。この押し棒９を駆動することにより開
閉棒８が滑動し通気口７を開閉する。押し棒９の駆動機
構としては、図３に示したように、押しねじ１１を回す
ことにより開閉方向に駆動する。また、押し棒９の圧力
容器６の外側に出た部分をモーター駆動する機構（図示
せず。）でもよい。

【００２２】押し棒９を内装するのは、圧力容器６のい
ずれの場所であっても基本的には変わらないが、ホット
ゾーン（ヒーター、断熱材などの炉材）の構成や強度な
どから、合成容器ベース１３の底部か合成容器５の上部
が望ましい。さらに、圧力容器６内に突き出たシャフト
１２内に押し棒９を内装し、シャフト１２に合成容器５
と合成容器ベース１３を固定することで、開閉棒８を駆
動する際に通気口７の開閉を容易にするので好ましい。
もちろん、開閉棒８の駆動に際し、合成容器５と合成容
器ベース１３を固定するシャフト１２を設けず、別途合
成容器５と合成容器ベース１３を圧力容器６に対して固
定する構造を設けたものでもよい。

【００２３】圧力容器６内で合成容器５と合成容器ベー
ス１３を移動しながら合成を行う方法では、押し棒９を
内装し合成容器ベース１３を固定するシャフト１２を駆
動することで可能となる。

【００２４】III 族元素原料１を装填したルツボ２とＶ
族元素原料３を装填した蒸気圧制御用リザーバ４が収め
られた合成容器５と合成容器ベース１３を圧力容器６内
に取り付け、圧力容器６内を真空排気する際に通気口７
を開けておき、合成容器５と合成容器ベース１３の内部
も同時に真空排気する。真空排気終了後に、開閉棒９を
駆動して通気口７を閉め、合成容器５と合成容器ベース
１３を密閉する。この後の昇温では、合成容器５と合成
容器ベース１３の内部のＶ族元素原料３の蒸気圧に等し
い圧力となるように、不活性ガスを圧力容器６内に供給
する。昇温、化合物合成、冷却過程を通じて、合成容器
５と合成容器ベース１３は密閉であり、内外に圧力差が
無いため、Ｖ族元素の蒸気は合成容器５と合成容器ベー
ス１３から漏れ出てこない。Ｖ族元素原料３の蒸気圧が
十分に小さくなってから、あるいは冷却が終了した後
に、通気口７を開け、合成容器５と合成容器ベース１３
の内圧と圧力容器６の内圧とを大気圧に戻し、合成容器
５と合成容器ベース１３から化合物を取り出す。真空封
止を必要としない合成容器５と合成容器ベース１３は、
繰り返し使用が可能である。

【００２５】

【実施例】以下にＧａＰの合成に使用する合成装置と方
法を、図１から図４に基づいて説明すると以下の通りで
ある。

【００２６】圧力容器６の底部中心に設けられたシャフ
ト１２に合成容器ベース１３を取り付け、この上に３５
０ｇの赤燐を入れた蒸気圧制御用リザーバ４を載せ、そ
の上方に７００ｇのＧａ原料を装填した内径９５ｍｍの
ＰＢＮルツボ２を配置し、合成容器５を被せた。合成容
器５と合成容器ベース１３はグラファイトに熱分解炭素
を被覆して用いた。合成容器ベース１３の中心部は蒸気
圧制御用リザーバ４内の温度をモニタするための熱電対
１４を配置し、その隣に通気口７が設けられた。通気口
７は合成容器ベース１３の内側で内径が１ｍｍ、外側で
内径が６ｍｍとした。開閉棒８は、合成容器ベース１３
内に収められ、シャフト１２に内装された押し棒９と一
直線上に配置される。押し棒９はＯ−リング１０でシー
ルされ、押し棒９を駆動する押しねじ１１は、シャフト
１２の下部のフランジ１９に取り付けられる。

【００２７】合成容器５と合成容器ベース１３を加熱す
るヒーター１５はグラファイト製で、円筒型で同径のも
のを同軸上に３段重ねた。上の２つのヒーター１５をル
ツボ加熱用に、下の１つのヒーターを蒸気圧制御用リザ
ーバの加熱用とし、その間と外周および合成容器５の上
部と、合成容器ベース１３の下部とは断熱材で構成し
た。

【００２８】合成容器５と合成容器ベース１３とホット
ゾーンとをセットした後、圧力容器６を閉め真空排気を
開始した。この時、通気口７は開けておき、合成容器５
と合成容器ベース１３の内部も真空排気した。約２時間
真空排気した後、合成容器５と合成容器ベース１３を加
熱して、昇温を開始した。蒸気圧制御用リザーバ４内の
温度が３００℃となった時点で、押しねじ１１を回して
押し棒９を上げて開閉棒８で通気口７を閉め、合成容器
５と合成容器ベース１３を密閉容器とした。真空排気を
止め、Ａｒガスを圧力容器６内に供給した。以後は、蒸
気圧制御用の赤燐３の温度を蒸気圧制御用リザーバ４内
に配置した熱電対１４で測定し、この温度から赤燐３の
蒸気圧（合成容器５と合成容器ベース１３の内圧）を求
め、これに圧力容器６の内圧（合成容器５と合成容器ベ
ース１３の外圧）が等しくなるようにＡｒガスを供給し
ていった。

【００２９】昇温開始から約４時間後、蒸気圧制御用リ
ザーバ４側のヒーター１５の制御温度を５９５℃として
保持した。この時の蒸気圧制御用リザーバ４内の温度は
５７８℃であり、合成容器５と合成容器ベース１３の内
部の燐の蒸気圧は３５ｋｇ／ｃｍ²、圧力容器６内のＡ
ｒガス圧（合成容器５と合成容器ベース１３の外圧）も
３５ｋｇ／ｃｍ²である。この約２０分間後、ルツボ２
側の２つのヒーター１５の制御温度を上からそれぞれ１
５２０℃、１４５０℃として昇温を終了した。この状態
は別途行った温度分布を測定した結果から、ルツボ２の
底部の温度がＧａＰの融点の１４６５℃となり、上が高
く、下が低い温度分布となり、ルツボ２の上部の温度は
１４８５℃である。この状態を約２０分間保持した後、
上部２つのヒーター１５の制御温度を２５℃／ｈで１時
間下げ、化合物の合成を行った。この間、蒸気圧制御用
リザーバ４内の温度を５７８℃（合成容器５と合成容器
ベース１３の内部の燐の蒸気圧は３５ｋｇ／ｃｍ²）に
保持した。

【００３０】その後、約２時間で、上部２つのヒーター
１５の制御温度を８００℃まで、蒸気圧制御用リザーバ
４側のヒーター１５の制御温度を４４０℃まで下げて、
全体を冷却した。この間は昇温時と同様に、圧力容器６
の内圧（合成容器５と合成容器ベース１３の外圧）が合
成容器５と合成容器ベース１３の内圧の燐の蒸気圧に等
しくなるように圧力容器６内のＡｒガスを排気した。圧
力容器６の内圧が２ｋｇ／ｃｍ²となった時点で、Ａｒ
ガスの排気を止め、さらに室温まで、約３時間で冷却し
た。

【００３１】冷却終了後、通気口７を開け、合成容器５
と合成容器ベース１３の内圧と、圧力容器６の内圧とを
大気圧に戻し、圧力容器６から合成容器５と合成容器ベ
ース１３を取り出し、化合物を得た。

【００３２】直径９５ｍｍ、長さ３４ｍｍで質量が１ｋ
ｇのＧａＰ化合物が得られた。合成容器５と合成容器ベ
ース１３の内部には、燐が付着していたが、圧力容器６
内には燐が漏れ出していなかった。合成容器５と合成容
器ベース１３は、付着した燐を取り除くだけで繰り返し
使用でき、圧力容器６はそのまま次の化合物の製造に使
用することができた。

【００３３】

【発明の効果】本発明により、合成容器を繰り返し使用
でき、かつ真空封止などのプロセスを必要とせず、化合
物の成分であるＶ族元素の蒸気が合成容器から漏れ出さ
ないため、ホットゾーン（ヒーター、断熱材などの炉
材）や圧力容器のクリーニング作業を毎回必要としない
化合物の合成装置および方法が実現でき、低ランニング
コストで化合物を製造することができるようになった。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の合成容器の構成断面図である。

【図２】図１の通気口の拡大図である。

【図３】図１の押しねじ部の拡大図である。

【図４】化合物の合成装置全体の構成断面図である。

【図５】従来の技術における合成容器の構成断面図であ
る。

【符号の説明】

１ III 族元素原料２ルツボ３Ｖ族元素原料４蒸気圧制御用リザーバ５合成容器６圧力容器７通気口８開閉棒９押し棒１０Ｏ−リング１１押しねじ１２シャフト１３合成容器ベース１４熱電対１５ヒーター１６断熱材１８不活性ガス供給口１９フランジ

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】複数の成分元素の反応により化合物を生
成する第１空間を有する合成容器と、該合成容器を包
囲、収容する圧力容器と、反応時における該合成容器の
中の圧力に見合う圧力を、該圧力容器内に生じさせる機
構とを有する化合物の合成装置。
【請求項２】化合物を反応により生成する成分元素を
配置する複数の収納部と、該収納部に前記成分元素を入
れる機構と、前記収納部を加熱する加熱装置と、前記反
応を生じさせる反応空間とを有する密封型合成容器、お
よび該合成容器を収容する包囲空間を有する圧力容器か
らなる化合物の合成装置において、前記合成容器の反応
空間と圧力容器の包囲空間とに連通する通気口と、該通
気口の開閉部材を合成容器に設け、該開閉部材の作動を
外部から行うための開閉装置が、圧力容器に設けられて
いることを特徴とする化合物の合成装置。
【請求項３】化合物の合成装置において、該化合物の
高解離圧の成分元素を収容可能な蒸気圧制御用リザーバ
と、該化合物の他の成分元素を収容可能なルツボと、該
蒸気圧制御用リザーバと該ルツボとを収め蒸気を満たす
空間を有する合成容器と、該合成容器を内部に収める圧
力容器とを有し、合成容器内の空間と圧力容器の内部と
を連通するために通気口を合成容器に設け、かつ合成容
器内の空間を密閉するために圧力容器の外部から開閉可
能なシール材を前記通気口に設けたことを特徴とする化
合物の合成装置。
【請求項４】前記ルツボと前記蒸気圧制御用リザーバ
とを加熱するヒーターを有する構造であることを特徴と
する請求項３に記載の化合物の合成装置。
【請求項５】前記合成容器が熱分解炭素、ガラス状炭
素、炭化珪素よりなる群から選択した１種または２種以
上の材料を被覆したグラファイトで形成されることを特
徴とする請求項３と４のいずれかに記載の化合物の合成
装置。
【請求項６】前記通気口が合成容器内側で小さい内径
を有し外側で大きい内径を有する構造であることを特徴
とする請求項３から５のいずれかに記載の化合物の合成
装置。
【請求項７】前記シール材が開閉棒からなり、前記通
気口の内壁部と同材質の被覆を施した該開閉棒が、合成
容器外側で滑動することで通気口が開閉することを特徴
とする請求項３から６のいずれかに記載の化合物の合成
装置。
【請求項８】前記開閉棒に連なる押し棒を設け、該押
し棒が前記圧力容器に取り付けたシャフト内で滑動可能
で、該押し棒を駆動する機構があることを特徴とする請
求項３から７のいずれかに記載の化合物の合成装置。
【請求項９】次の各工程からなる化合物の合成方法。（１）高解離圧の成分元素を蒸気圧制御用リザーバに収
容し、他の成分元素をルツボに収容し、該ルツボと該蒸
気圧制御用リザーバとを合成容器に収納し、該合成容器
を圧力容器に収納し、前記通気口を開け、合成容器と圧
力容器の内部を同時に真空排気してから、前記通気口を
閉じる第１工程。（２）合成容器の内部の前記高解離圧の成分元素の蒸気
圧と等しい気圧で、圧力容器の内部に不活性ガスを供給
しつつ、該合成容器の外部から該ルツボ底部を加熱する
ヒーターと、該合成容器の外部から該ルツボ上部を加熱
するヒーターと、該合成容器の外部から該蒸気圧制御用
リザーバを加熱するヒーターとで、合成容器を加熱し、
ルツボの底部を化合物の融点に温度制御し、ルツボ上部
は該融点よりも高い温度に制御し、ルツボ内の成分元素
の該融点における解離圧と、蒸気圧制御用リザーバ内の
前記高解離圧成分元素の蒸気圧が等しくなるように、蒸
気圧制御用リザーバの温度を制御する第２工程。（３）合成容器の内部の前記高解離圧の成分元素の蒸気
圧と等しい気圧で、圧力容器の内部に不活性ガスを供給
しつつ、前記ルツボの底部の温度とルツボ上部の温度を
徐々に降温し、蒸気圧制御用リザーバ内の成分元素の温
度は第２工程の温度を維持する制御を行う第３工程。（４）合成装置全体を室温にまで冷却し、化合物を取り
出す第４工程。
【請求項１０】化合物を構成する成分元素の内の解離
圧の高い成分元素の蒸気で蒸気圧制御を行いつつ、その
他の成分元素を該化合物の融点に加熱し、該融点から徐
々に冷却して前記解離圧の高い成分元素の蒸気を移動さ
せる化合物の合成方法において、該蒸気の蒸気圧を制御
する密閉空間の周囲に圧力空間を設け、該密閉空間にお
ける少なくとも昇温、化合物の合成、冷却の工程は、該
密閉空間と圧力空間との連通を遮断し、それ以外の工程
では該密閉空間と圧力空間とを連通する操作を該圧力空
間の外部からから行うようにしたことを特徴とする化合
物の合成方法。