JPH10289732A - 電池用接着剤及びそれを用いた電池 - Google Patents

電池用接着剤及びそれを用いた電池

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JPH10289732A
JPH10289732A JP9307076A JP30707697A JPH10289732A JP H10289732 A JPH10289732 A JP H10289732A JP 9307076 A JP9307076 A JP 9307076A JP 30707697 A JP30707697 A JP 30707697A JP H10289732 A JPH10289732 A JP H10289732A
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Michio Murai
道雄 村井
Takayuki Inuzuka
隆之 犬塚
Yasuhiro Yoshida
育弘 吉田
Koji Hamano
浩司 浜野
Hisashi Shioda
久 塩田
Shigeru Aihara
茂 相原
Akira Shiragami
昭 白神
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 薄型で、安全性が高く、広い温度範囲で信頼
性が確保され、充放電特性に優れる実用的な二次電池を
得るための電池用接着剤及びそれを用いた電池を提供す
る。 【解決手段】 正極１と、負極４と、電解液を保持する
セパレータ７とを具備するリチウムイオン二次電池にお
いて、正極１とセパレータ７および負極４とセパレータ
７を接合する接着剤８として、１分子中に２個以上のビ
ニル基を含む有機ビニル化合物を含ものを用い、反応硬
化させ接合した。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、例えば携帯用電子
機器等に使用される二次電池に関するものである。詳し
くは、薄型等の任意の形状の二次電池を製造し得る電池
用接着剤及びそれを用いた電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】携帯用電子機器の小型・軽量化への要望
は非常に大きいが、その実現のためには電池の性能向上
と小型化が不可欠であり、そのために、現在種々の電池
開発、改良が進められている。電池に要求されている特
性は、高電圧、高エネルギー密度、信頼性、形状の任意
性などである。リチウムイオン電池は、これまでの電池
の中で最も高電圧かつ高エネルギー密度が実現されるこ
とが期待される二次電池であり、現在でもその改良が盛
んに進められている。
【０００３】リチウムイオン電池はその主要な構成要素
として正極及び負極の一対の電極とこの電極に挟まれる
イオン伝導層を有する。現在実用されているリチウムイ
オン電池においては、正極には活物質としてのリチウム
−コバルト複合酸化物等の粉末を集電体に塗布し板状に
したもの、負極には活物質として炭素系材料の粉末を集
電体に塗布し板状にしたものが用いられている。イオン
伝導層に関してはポリエチレン、ポリプロピレン等から
なる多孔質フィルムであるセパレータを挟み、非水系の
電解液で満たされたものが用いられている。
【０００４】従来のリチウムイオン電池においては、例
えば特開平８−８３６０８号公報に示されるように、正
極とセパレータおよび負極とセパレータの面の電気的接
触を維持するために、これらに金属等の強固な外装缶に
より外部から圧力を与えることにより、全ての面内の接
触を保つ必要がある。
【０００５】また、例えば特開平５−１５９８０２号公
報に記載された固体二次電池の例では、イオン伝導性固
体電解質の層と電極材料の層を熱可塑性樹脂結着剤で加
熱結着することにより、電池を一体化する製造方法が示
されている。この場合、電極と固体電解質層とを一体化
することにより電気的接触を維持しているため外部から
圧力を加えなくとも電池として働くものである。さらに
薄型電池に関しては、米国特許５，４６０，９０４号に
記載されているように、イオン伝導体に高分子ゲルを用
いたものが知られているが、この薄型電池においては高
分子ゲルとしてポリフッ化ビニリデンからなる結着剤を
用いることにより、正極、セパレータおよび負極を一体
化させることが特徴となっている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】従来の電池は以上のよ
うに構成されているので、電極とイオン伝導層を電気的
に充分に接触させるために、外部から圧力をかけ得るよ
うな金属等でできた強固な外装缶を使用しなければなら
ず、その結果電池の体積、重量における、発電部以外で
ある外装缶の占める割合が大きくなり、エネルギー密度
の高い電池を形成するには不利であるという問題点があ
った。
【０００７】また、電極と固体電解質層を結着剤で接合
した電池においては、電極−電解質界面が固体の結着剤
で覆われているため、イオン伝導性の観点から、例えば
上記の液体電解質を用い外装缶で外部から圧力をかける
タイプの電池に比べ不利である。また結着剤を使用した
場合においても液体電解質と同等以上のイオン伝導性を
有する結着剤は一般に見いだされておらず、液体電解質
を用いた電池と同等の電池特性を得ることができない。
【０００８】さらに、高分子ゲルとしてポリフッ化ビニ
リデンを用いる薄型電池においては、ポリフッ化ビニリ
デンが熱可塑性を有するために、その接着力は温度に影
響されやすく、特に高温時では接着力が低下する欠点が
ある。
【０００９】本発明は上記のような問題点を解決するた
めになされたものであり、電極と電解質層（セパレー
タ）との接合によって、外部から圧力を与えるための強
固な外装缶を使用することなく、広い温度範囲にて電極
−電解質層間の良好な電気的接触を有する電池体を形成
せしめるための、良好なイオン伝導度を有する接着剤
と、この接着剤により薄型、軽量で、かつ信頼性が高
く、電池充放電特性が優れた電池を得ることを目的とす
るものである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
集電体に接着された活物質層をセパレータに接着する電
池用接着剤であって、この接着剤が、１分子中にビニル
基を２個以上含む有機ビニル化合物を少なくとも１種類
含むことを特徴とする電池用接着剤である。
【００１１】請求項２に係る発明は、請求項１記載の電
池用接着剤において、１分子中にビニル基を２個以上含
む有機ビニル化合物が、アクリル酸エステル、ポリアク
リル酸エステル、メタクリル酸エステルまたはポリメタ
クリル酸エステルであるものである。
【００１２】請求項３に係る発明は、請求項１または２
記載の電池用接着剤において、接着剤に、１分子中にビ
ニル基を１個含む有機ビニル化合物を少なくとも１種類
混合してなるものである。
【００１３】請求項４に係る発明は、請求項１ないし３
のいずれかに記載の電池用接着剤において、１分子中に
ビニル基を２個以上含む有機ビニル化合物に、反応触媒
を混合してなるものである。
【００１４】請求項５に係る発明は、請求項１ないし４
のいずれかに記載の電池用接着剤において、接着剤に、
リチウム塩及び非プロトン性有機溶媒を混合してなるも
のである。
【００１５】請求項６に係る発明は、請求項１ないし５
のいずれかに記載の電池用接着剤を用いて、活物質層を
集電体に接着した一対の電極の活物質層面と、セパレー
タとを接着してなる電極積層体を有する電池である。
【００１６】請求項７に係る発明は、請求項６記載の電
池において、活物質層とセパレータとの接着強度が、活
物質層と集電体との接着強度に比べ、同等以上であるも
のである。
【００１７】請求項８に係る発明は、請求項６または７
記載の電池において、電極積層体の複数層を備えるもの
である。
【００１８】請求項９に係る発明は、請求項８記載の電
池において、正極と負極とを、切り離された複数のセパ
レータ間に交互に配置することにより形成されたもので
ある。
【００１９】請求項１０に係る発明は、請求項８記載の
電池において、電極積層体の複数層が、正極と負極と
を、巻き上げられたセパレータ間に交互に配置すること
により形成されたものである。
【００２０】請求項１１に係る発明は、請求項８記載の
電池において、電極積層体の複数層が、正極と負極と
を、折り畳んだセパレータ間に交互に配置することによ
り形成されたものである。
【００２１】
【発明の実施の形態】本発明者らは、電解質層（セパレ
ータ）と電極板の好ましい接着方法に関し、鋭意検討し
た結果、本発明に達した。すなわち、本発明は、図１に
示すように、正極集電体２に正極活物質層３を接着した
正極１と、負極集電体５に負極活物質層６を接着した負
極４との間に、電解液を保持するセパレータ７を接合し
た構成の電極積層体９を備える電池を製造するにあた
り、正極１とセパレータ７および負極４とセパレータ７
とを接合する接着剤８に関するものである。
【００２２】本発明の特徴は、電極１、４とセパレータ
７とを接着する接着剤８の組成にあり、接着剤８が、１
分子中にビニル基を２個以上含む有機ビニル化合物を含
有するものである。
【００２３】本発明者は、二次電池にあって、いかに薄
型で信頼性が確保され、なおかつ広い温度範囲で充放電
効率を高くするかに関し、種々の研究を重ねた結果、接
着剤８として１分子中にビニル基を２個以上含む有機ビ
ニル化合物を用いることにより、薄型等の任意の形状化
が可能で信頼性が確保され、なおかつ広い温度範囲で充
放電効率が高い二次電池を作製できることを見いだし、
本発明を完成させたのである。
【００２４】即ち、本発明者の研究によれば、接着剤８
として１分子中にビニル基を２個以上含む有機ビニル化
合物を用いることにより、この有機ビニル化合物が加熱
により架橋重合して硬化するために、接着剤８は広い温
度範囲で電池を一体化せしめ得る接着強度を有すること
ができるとともに、接着剤８が電解液によってゲル化す
る成分を含み、ゲル化した成分が電解液を保持すること
によってイオン伝導性をも確保できたものと考えられ
る。
【００２５】上記１分子中にビニル基を２個以上含む有
機ビニル化合物には、ジビニルベンゼン、ジメタクリル
酸エチレングリコール、ジメタクリル酸トリエチレング
リコール、ジメタクリル酸１，３−ブチレングリコー
ル、ジメタクリル酸１，６−ヘキサンジオール、ジメタ
クリル酸ポリエチレングリコール、ジメタクリル酸ポリ
ブチレングリコール、トリメタクリル酸トリメチロール
プロパンなどの化合物もしくはこれらを組み合わせてな
る混合物が使用可能である。
【００２６】上記１分子中にビニル基を２個以上含む有
機ビニル化合物の中でも、入手性、取り扱いの簡便さの
観点からアクリル酸エステルもしくはメタクリル酸エス
テルを用いることが望ましい。
【００２７】上記１分子中にビニル基を２個以上含む有
機ビニル化合物に、１分子中にビニル基を１個しか含ま
ない有機ビニル化合物を共重合させて、接着せしめるこ
とも可能である。
【００２８】上記１分子中にビニル基を１個含む有機ビ
ニル化合物には、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、メタ
クリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル
酸ｉ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸
２−エチルヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル、メ
タクリル酸ベンジル、メタクリル酸イソボルニル、メタ
クリル酸テトラヒドロフルフリル、スチレン、塩化ビニ
ル、アクリロニトリルなどの化合物、もしくはこれらを
組み合わせてなる混合物、もしくはこれらの化合物から
なる重合体が使用可能である。
【００２９】また、必要に応じて反応触媒を有機ビニル
化合物に添加することによって、加熱による架橋重合を
促進することができる。上記反応触媒には、アゾビスイ
ソブチロニトリル、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイ
ル等が挙げられる。
【００３０】さらに、本発明者の研究によれば、接着剤
８にリチウム塩、非プロトン性有機溶媒が含まれる場
合、電池充放電特性が特に良くなることがわかった。こ
の原因について詳細は不明であるが、接着剤にリチウム
塩と非プロトン性有機溶媒が含まれる場合、接着剤８自
身がイオン伝導性を有するためと考えられる。
【００３１】上記リチウム塩には、ＬｉＣｌＯ4、Ｌｉ
ＢＦ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＰＦ6、Ｌ
ｉＩ、ＬｉＢｒ、ＬｉＳＣＮ、Ｌｉ2Ｂ10Ｃｌ10、Ｌｉ
ＣＦ3ＣＯ2等を挙げることができる。
【００３２】また、非プロトン性有機溶媒として、プロ
ピレンカーボネート、γ−ブチルラクトン、エチレンカ
ーボネート、テトラヒドロフラン、２−テトラヒドロフ
ラン、１，３−ジオキソラン、４，４−ジメチル−１，
３−ジオキソラン、ジエチルカーボネート、ジメチルカ
ーボネート、スルホラン、３ーメチルスルホラン、ｔｅ
ｒｔ−ブチルエーテル、ｉｓｏ−ブチルエーテル、１，
２−ジメトキシエタン、１，２−エトキシメトキシエタ
ン等を挙げることができる。
【００３３】電池の構造としては、図１で示されるよう
なセパレータに電極を貼り合わせた電極積層体の単層構
造の他に、図２で示されるような電極積層体を複数層積
層することにより得られる平板状積層構造、もしくは図
３、図４で示されるような電極とセパレータを長円状に
巻き込み形成した電極積層体を複数層有する平板状巻型
構造等の多層構造が考えられる。接着強度と高イオン伝
導性が確保できたので、多層構造の電池としても、強固
な外装缶を必要とせず、コンパクトで、かつ高性能で電
池容量が大きな多層構造電池が得られる。
【００３４】
【実施例】以下に、実施例及び比較例を挙げて本発明を
さらにくわしく説明するが、本発明はこれらに限定され
るものではない。本実施例１〜２４及び比較例１〜３に
おける電池の基本的な構成は、図１に説明するものを用
い、この電池の接着強度と電池充放電特性を測定し、表
１に本実施例及び比較例に用いた接着剤の組成とともに
示している。
【００３５】なお、電池の接着剤強度は、正極１、負極
４とセパレータ７を、それぞれの接着剤８により貼り合
わせた試験片（１０ｍｍ×１００ｍｍ×０．２ｍｍ）の
剥離強度を測定した。試験装置には東洋ボールドウィン
社製ＵＴＭＩＩ−２０を用い、引張速度４ｍｍ／ｍｉ
ｎ、測定温度２５℃、７０℃で測定した。電池充放電特
性は、例えば電池便覧（電池便覧編集委員会編 丸善
平成２年発行）に記載されている方法で、以下の条件で
測定した。 充電：定電流＋定電圧法、上限電圧４．２Ｖ 放電：定電流 下限電圧２．５Ｖ 電流値：３３．３ｍＡ 充放電効率＝放電された電気容量÷充電された電気容量
【００３６】
【表１】
【００３７】実施例１〜４． 〈正極の作製〉ＬｉＣｏＯ2 を８７重量％、黒鉛粉を８
重量％、ポリフッ化ビニリデンを５重量％に調整した正
極活物質ペーストを、ドクターブレード法で厚さ３００
μｍに調整しつつ塗布して活物質薄膜を形成した。その
上部に正極集電体２となる厚さ３０μｍのアルミニウム
網を載せ、さらにその上部にドクターブレード法で厚さ
３００μｍに調整して正極活物質ペーストを塗布した。
これを６０℃の乾燥機中に６０分間放置して半乾き状態
にして積層体を形成した。この積層体を４００μｍにな
るように圧延することにより正極集電体２に正極活物質
層３を積層した正極１を作製した。この正極１を電解液
に浸漬させた後に正極活物質層３と正極集電体２との接
着強度を測定したところ、２５℃で２０ｇｆ／ｃｍ、７
０℃で１５ｇｆ／ｃｍの値を示した。
【００３８】〈負極の作製〉メソフェーズマイクロビー
ズカーボン（大阪ガス製）を９５重量％、ポリフッ化ビ
ニリデンを５重量％に調整した負極活物質ペーストを、
ドクターブレード法で厚さ３００μｍに調整しつつ塗布
して活物質薄膜を形成した。その上部に負極集電体５と
なる厚さ２０μｍの帯状の銅網を載せ、さらにその上部
にドクターブレード法で厚さ３００μｍに調整して負極
活物質ペーストを塗布した。これを６０℃の乾燥機中に
６０分間放置して半乾き状態にして積層体を形成した。
この積層体を４００μｍになるように圧延することによ
り、負極集電体５に負極活物質層６を積層した負極４を
作製した。この負極４を電解液に浸漬させた後に負極活
物質層６と負極集電体５との接着強度を測定したとこ
ろ、２５℃で１２ｇｆ／ｃｍ、７０℃で７ｇｆ／ｃｍの
値を示した。
【００３９】〈接着剤の調製〉ジメタクリル酸エチレン
グリコール（以下、ＥＧＤＭと略する）とメタクリル酸
メチル（以下、ＭＭＡと略する）を上記表１に示したよ
うな重量部数で混合し、その混合物１００当量に対して
１当量のアゾビスイソブチロニトリルを溶解させた接着
剤を作製した。
【００４０】〈接着強度試験の試験片作製〉セパレータ
７として用いる多孔性ポリプロピレンシート（ヘキスト
製、商品名セルガード＃２４００）に上記調製した接着
剤を塗布し、そこに作製した正極１及び負極４を密着さ
せて所定厚さになるように貼り合わせた後、８０℃で２
時間加熱プレスし、接着剤を架橋重合させた後、所定の
サイズに切り出した。
【００４１】〈電池の作製〉５５ｍｍ角に切り出した多
孔性ポリプロピレンシート（ヘキスト製、商品名セルガ
ード＃２４００）からなるセパレータ７の両面に上記調
製した接着剤を塗布し、そこに正極１及び負極４を密着
させて所定厚さになるように貼り合わせた後、８０℃で
２時間加熱プレスし、電極積層体を得た。さらにこの電
極積層体をアルミラミネートフィルム袋に挿入し、減圧
下で電解液を含浸させた後、ヒートシールで封口処理を
行うことにより、フィルム状電池（サイズ：５０ｍｍ×
５０ｍｍ×０．４ｍｍ）を作製した。
【００４２】実施例５〜８．上記実施例１〜４における
接着剤に代えて、ジメタクリル酸１，６−ヘキサンジオ
ール（以下、ＨＤＤＭと略する）とＭＭＡを表１に示し
たような重量部数で混合し、その混合物１００当量に対
して１当量のアゾビスイソブチロニトリルを溶解させた
接着剤を用い、上記実施例１〜４と同様に電池及び接着
試験片を作製した。
【００４３】実施例９〜１２．上記実施例１〜４におけ
る接着剤に代えて、ジメタクリル酸ポリエチレングリコ
ール（以下ＰＥＧＤＭと略する）とＭＭＡを表１に示し
たような重量部数で混合し、その混合物１００当量に対
して１当量のアゾビスイソブチロニトリルを溶解させた
接着剤を用い、上記実施例１〜４と同様に電池及び接着
試験片を作製した。
【００４４】実施例１３〜１６．上記実施例１〜４にお
ける接着剤に代えて、トリメタクリル酸トリメチロール
プロパン（以下、ＴＭＰＴＭＡと略する）とＭＭＡを表
１に示したような重量部数で混合し、その混合物１００
当量に対して１当量のアゾビスイソブチロニトリルを溶
解させた接着剤を用い、上記実施例１〜４と同様に電池
及び接着試験片を作製した。
【００４５】実施例１７〜２０．上記実施例１〜４にお
ける接着剤に代えて、ＴＥＧＤＭ、ＭＭＡ、電解液（三
菱化学製、商品名ソルライト、ＬｉＰＦ6／ＥＣ：ＤＥ
Ｃ＝１：１ １ｍｏｌ／ｌ）を表１に示したような重量
部数で混合し、ＴＥＧＤＭとＭＭＡの混合物１００当量
に対して３当量のアゾビスイソブチロニトリルを溶解さ
せた接着剤を用い、上記実施例１〜４と同様に電池及び
接着試験片を作製した。
【００４６】実施例２１〜２４．上記実施例１〜４にお
ける接着剤に代えて、ＴＥＧＤＭ、ＭＭＡ、電解液（三
菱化学製、商品名ソルライト、ＬｉＰＦ6／ＥＣ：ＤＥ
Ｃ＝１：１ １ｍｏｌ／ｌ）、平均分子量１００万のポ
リメタクリル酸メチル（以下ＰＭＭＡと略する）を表１
に示したような重量部数で混合し、ＴＥＧＤＭ、ＭＭＡ
及びＰＭＭＡの混合物１００当量に対して３当量のアゾ
ビスイソブチロニトリルを溶解させた接着剤を用い、上
記実施例１〜４と同様に電池及び接着試験片を作製し
た。
【００４７】比較例１．上記実施例１〜４における接着
剤に代えて、ＭＭＡ１００当量に対して１当量のアゾビ
スイソブチロニトリルを溶解させた接着剤を用い、上記
実施例１〜４と同様に電池及び接着試験片を作製した。
【００４８】比較例２．上記実施例１〜４における接着
剤に代えて、スチレン１００当量に対して１当量のアゾ
ビスイソブチロニトリルを溶解させた接着剤を用い、上
記実施例１〜４と同様に電池及び接着試験片を作製し
た。
【００４９】比較例３．上記実施例１〜４における接着
剤に代えて、平均分子量１８００００のポリフッ化ビニ
リデン５重量部とＮ−メチル−２−ピロリドン（以下Ｎ
ＭＰと略する）９５重量部の混合物を用い、上記実施例
１〜４と同様に電池及び接着試験片を作製した。
【００５０】上記実施例及び比較例で得られた接着試験
片を用いて、接着剤の接着強度を下記○、×及び△の基
準で判定し、結果を上記表１に示した。 ○：２５℃、７０℃いずれの温度においても、接着強度
が、活物質層３、６−集電体２、５間の接着強度以上の
場合 △：２５℃、７０℃いずれかの温度において、接着強度
が、活物質層３、６−集電体２、５間の接着強度未満の
場合 ×：２５℃、７０℃いずれの温度においても、接着強度
が、活物質層３、６−集電体２、５間の接着強度未満の
場合
【００５１】また、上記実施例、比較例で得られた電池
を用いて、充電−放電を１００回繰り返し、充放電特性
を下記●、○及び×の基準で判定し、結果を上記表１に
示した。 ●：１００サイクル目の充放電効率が９０％以上の場合 ○：１００サイクル目の充放電効率が７０％以上の場合 ×：１００サイクル目の充放電効率が７０％未満または
電池の剥離により測定不可能な場合
【００５２】上記表１の結果に明らかに示されているよ
うに、実施例１〜２４によれば、正極１−セパレ−タ７
間及び負極４−セパレータ７間の接着強度が大きく、か
つ電池充放電特性が優れた電池が得られる。
【００５３】実施例２５．負極および正極の作製、接着
剤の調製を上記実施例１と同様に行い、２枚のセパレー
タのそれぞれ片面に調製した接着剤を塗布し、２枚のセ
パレータの接着剤塗布面の間に負極を挟み、密着させて
貼り合わせた後、８０℃で２時間加熱プレスし、接着剤
のＮＭＰを蒸発させ、２枚のセパレータ間に負極を接合
した。
【００５４】負極を挟んで接合したセパレータを所定の
大きさに打ち抜き、この打ち抜いたセパレータの一方の
面に上記調製した接着剤を塗布し、所定の大きさに打ち
抜いた正極を貼り合わせ、セパレータ、負極、セパレー
タ、正極と順に接合した積層体を形成した。さらに、所
定の大きさに打ち抜いた別の負極を挟んで接合したセパ
レータの一面に上記調製した接着剤を塗布し、この別の
セパレータの塗布面を、先に貼り合わせた上記積層体の
正極の面に貼り合わせた。この工程を繰り返し、複数層
の電極積層体を有する電池体を形成し、この電池体を加
圧しながら乾燥し、図２に示すような平板状積層構造電
池体を作製した。
【００５５】この平板状積層構造電池体の正極及び負極
集電体それぞれの端部に接続した集電タブを、正極同
士、負極同士スポット溶接することによって、上記平板
状積層構造電池体を電気的に並列に接続した。さらに、
上記実施例１と同様に、この平板状積層構造電池体をア
ルミラミネートフィルム袋に挿入し、電解液を含浸させ
た後、封口処理して多層構造の電池を得た。
【００５６】本実施例において、２枚のセパレータ間に
上記と同様の方法で正極を密着させて貼り合わせ、正極
を挟んだセパレータの一面に接着剤を塗布して、塗布面
に負極を貼り合わせ、さらにこの負極の上に、２枚のセ
パレータ間に正極を貼り合わせた別のセパレータを貼り
合わせる工程を繰り返してもよい。
【００５７】実施例２６．負極および正極の作製、接着
剤の調製を上記実施例１と同様に行い、帯状の２枚のセ
パレータそれぞれの片面に調製した接着剤を塗布し、こ
の塗布した面の間に帯状の正極を挟み、密着させて貼り
合わせた後、８０℃で２時間加熱プレスし、接着剤のＮ
ＭＰを蒸発させ、２枚のセパレータ間に正極を接合し
た。
【００５８】正極を間に接合した帯状のセパレータの一
方の面に調製した接着剤を塗布し、この一方の面を中に
して上記セパレータの一端を所定量折り曲げ、折り目に
所定の大きさに切断した負極を挟み、重ね合わせてラミ
ネータに通した。引き続いて、上記帯状のセパレータの
他方の面に調製した接着剤を塗布し、先に折り目に挟ん
だ負極と対向する位置に所定の大きさに切断した別の負
極を貼り合わせ、これを挟むように上記帯状のセパレー
タを長円状に半周分巻き上げ、さらに別の負極を貼り合
わせつつ上記セパレータを巻き上げる工程を繰り返し、
複数層の電極積層体を有する電池体を形成し、この電池
体を加圧しながら乾燥し、図３に示すような平板状巻型
積層構造電池体を作製した。
【００５９】この平板状巻型積層構造電池体の負極集電
体それぞれの端部に接続した集電タブをスポット溶接す
ることによって電気的に並列に接続した。さらに、この
平板状巻型積層構造電池体に、上記実施例１と同様に電
解液を含浸させ、封口処理して多層の二次電池を得た。
【００６０】本実施例では、帯状のセパレータ間に帯状
の正極を接合したものを巻き上げつつ、間に所定の大き
さの複数の負極を挟んで貼り合わせる例を示したが、逆
に、帯状のセパレータ間に帯状の負極を接合したものを
巻き上げつつ、間に所定の大きさの複数の正極を挟んで
貼り合わせる方法でも良い。
【００６１】また、本実施例においてはセパレータを巻
き上げる方法を示したが、帯状のセパレータ間に帯状の
負極または正極を接合したものを折り畳みつつ、所定の
大きさの正極または負極を間に挟み貼り合わせる方法で
も良い。
【００６２】実施例２７．負極および正極の作製、接着
剤の調製を上記実施例１と同様に行う。帯状の正極を帯
状の２枚のセパレータ間に配置し、帯状の負極を一方の
セパレータの外側に一定量突出させて配置する。予め、
各セパレータの内側の面および負極を配置するセパレー
タの外側の面には、調製した接着剤を塗布しておく。負
極の一端を一定量先行してラミネータに通し、次いで負
極、セパレータ、正極、セパレータとを重ね合わせなが
らラミネータに通し帯状の積層物を形成した。その後、
帯状の積層物の他方のセパレータの外側の面に調製した
接着剤を塗布し、突出させた負極をこの塗布面に折り曲
げて貼り合わせ、この折り曲げた負極を内側に包み込む
ようにラミネートした積層物を長円状に巻き上げ、図４
に示すような複数層の電極積層体を有する電池体を形成
し、この電池体を加圧しながら乾燥し、負極とセパレー
タと正極とを同時に接合し、平板状巻型積層構造電池体
を作製した。
【００６３】この平板状巻型積層構造電池体に、上記実
施例１と同様に電解液を注入し、封口処理して電池を得
た。
【００６４】本実施例では、帯状のセパレータ間に帯状
の正極を配置し、一方のセパレータの外側に負極を配置
して巻き上げる例を示したが、逆に、帯状のセパレータ
間に帯状の負極を配置し、一方のセパレータの外側に正
極を配置して巻き上げる方法でも良い。
【００６５】上記実施例２５〜２７において、積層数を
種々変化させたところ、積層数に比例して電池容量が増
加した。
【００６６】
【発明の効果】以上のように、請求項１ないし３に係る
発明によれば、集電体に接着された活物質層をセパレー
タに接着する電池用接着剤であって、この接着剤が１分
子中にビニル基を２個以上含む有機ビニル化合物を少な
くとも１種類含むことにより、この有機ビニル化合物が
加熱されて架橋重合し硬化するので、広い温度範囲での
電極−セパレータ間の接着性と、電池の充放電特性の高
さを実現でき、薄型で広い温度範囲で信頼性が確保さ
れ、なおかつ充放電効率が高く実用的な電池を得ること
ができる。
【００６７】請求項４に係る発明によれば、１分子中に
ビニル基を２個以上含む有機ビニル化合物に、反応触媒
を混合してなるものであることによって、加熱による架
橋重合を促進することができる。
【００６８】請求項５に係る発明によれば、接着剤にリ
チウム塩、非プロトン性有機溶媒が含まれる場合、電池
充放電特性が特に良くなる。
【００６９】請求項６及び７に係る発明によれば、請求
項１ないし５のいずれかに記載の電池用接着剤を用い
て、１対の電極間にセパレータを接着してなる電極積層
体を形成することにより、薄型で広い温度範囲で信頼性
が確保され、なおかつ充放電効率が高く実用的な電池と
することができる。
【００７０】請求項８ないし１１に係る発明によれば、
上記電池積層体を複数層備えることにより、多層構造と
しても、強固な外装缶を必要とせず、コンパクトで、か
つ高性能で電池容量が大きな電池とすることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明になる電池の一実施形態を説明する主
要部断面摸式図である。
【図２】 本発明になる電池の他の実施形態を説明する
主要部断面模式図である。
【図３】 本発明になる電池のさらに他の実施形態を説
明する主要部断面模式図である。
【図４】 本発明になる電池のさらに他の実施形態を説
明する主要部断面模式図である。
【符号の説明】
１ 正極、２ 正極集電体、３ 正極活物質層、４ 負
極、５ 負極集電体、６ 負極活物質層、７ セパレー
タ、８ 接着剤、９ 電極積層体。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 浜野 浩司 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内 (72)発明者 塩田 久 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内 (72)発明者 相原 茂 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内 (72)発明者 白神 昭 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 集電体に接着された活物質層をセパレー
    タに接着する電池用接着剤であって、この接着剤が、１
    分子中にビニル基を２個以上含む有機ビニル化合物を少
    なくとも１種類含むことを特徴とする電池用接着剤。
  2. 【請求項２】 １分子中にビニル基を２個以上含む有機
    ビニル化合物が、アクリル酸エステル、ポリアクリル酸
    エステル、メタクリル酸エステルまたはポリメタクリル
    酸エステルであることを特徴とする請求項１記載の電池
    用接着剤。
  3. 【請求項３】 接着剤に、１分子中にビニル基を１個含
    む有機ビニル化合物を少なくとも１種類混合してなるこ
    とを特徴とする請求項１または２記載の電池用接着剤。
  4. 【請求項４】 １分子中にビニル基を２個以上含む有機
    ビニル化合物に、反応触媒を混合してなることを特徴と
    する請求項１ないし３のいずれかに記載の電池用接着
    剤。
  5. 【請求項５】 接着剤に、リチウム塩及び非プロトン性
    有機溶媒を混合してなることを特徴とする請求項１ない
    し４のいずれかに記載の電池用接着剤。
  6. 【請求項６】 請求項１ないし５のいずれかに記載の電
    池用接着剤を用いて、活物質層を集電体に接着した一対
    の電極の活物質層面と、セパレータとを接着してなる電
    極積層体を有することを特徴とする電池。
  7. 【請求項７】 活物質層とセパレータとの接着強度が、
    活物質層と集電体との接着強度に比べ、同等以上である
    ことを特徴とする請求項６記載の電池。
  8. 【請求項８】 電極積層体の複数層を備えることを特徴
    とする請求項６または７記載の電池。
  9. 【請求項９】 電極積層体の複数層が、正極と負極を切
    り離された複数のセパレータ間に交互に配置することに
    より形成されたことを特徴とする請求項８記載の電池。
  10. 【請求項１０】 電極積層体の複数層が、正極と負極を
    巻き上げられたセパレータ間に交互に配置することによ
    り形成されたことを特徴とする請求項８記載の電池。
  11. 【請求項１１】 電極積層体の複数層が、正極と負極を
    折り畳んだセパレータ間に交互に配置することにより形
    成されたことを特徴とする請求項８記載の電池。
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