JPH10338596A - 単結晶の製造方法 - Google Patents
単結晶の製造方法Info
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- JPH10338596A JPH10338596A JP16498097A JP16498097A JPH10338596A JP H10338596 A JPH10338596 A JP H10338596A JP 16498097 A JP16498097 A JP 16498097A JP 16498097 A JP16498097 A JP 16498097A JP H10338596 A JPH10338596 A JP H10338596A
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- single crystal
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 原料の融解終了時点の判定が正確になされこ
れにより原料融液に対する過熱が防止されて製造プロセ
ス時間の短縮とルツボ寿命の延長が図れると共に、製造
コストの低減も図れる単結晶の製造方法を提供するこ
と。 【解決手段】 ルツボ３内に収容された原料２融液から
回転引上げ法により単結晶を製造する単結晶の製造方法
であって、原料温度を測定するための温度センサ４をル
ツボの底部に設けると共に、この温度センサにより測定
された温度の時間に対する二次微分値から原料の融解状
態を検出し、上記二次微分値が負から正となる時点を原
料の融解終了時点として原料融液の温度制御を行うよう
にしたことを特徴とする。マニュアル操作で判定する従
来法に較べて原料の融解終了時点の判定が正確に行える
ようになり、原料融液に対する過熱（オーバーヒート）
が防止される効果を有する。
れにより原料融液に対する過熱が防止されて製造プロセ
ス時間の短縮とルツボ寿命の延長が図れると共に、製造
コストの低減も図れる単結晶の製造方法を提供するこ
と。 【解決手段】 ルツボ３内に収容された原料２融液から
回転引上げ法により単結晶を製造する単結晶の製造方法
であって、原料温度を測定するための温度センサ４をル
ツボの底部に設けると共に、この温度センサにより測定
された温度の時間に対する二次微分値から原料の融解状
態を検出し、上記二次微分値が負から正となる時点を原
料の融解終了時点として原料融液の温度制御を行うよう
にしたことを特徴とする。マニュアル操作で判定する従
来法に較べて原料の融解終了時点の判定が正確に行える
ようになり、原料融液に対する過熱（オーバーヒート）
が防止される効果を有する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、弾性表面波素子や
振動子に使用されるニオブ酸リチウム（ＬＮ）、ニオブ
酸タンタル（ＬＴ）あるいはレーザ発振装置に用いられ
るＮｄ：ＹＡＧ等の単結晶を回転引上げ法により製造す
る単結晶の製造方法に係り、特に、原料融液に対する過
熱が防止されて製造プロセス時間の短縮とルツボ寿命の
延長が図れると共に、製造コストの低減も図れる単結晶
の製造方法に関するものである。
振動子に使用されるニオブ酸リチウム（ＬＮ）、ニオブ
酸タンタル（ＬＴ）あるいはレーザ発振装置に用いられ
るＮｄ：ＹＡＧ等の単結晶を回転引上げ法により製造す
る単結晶の製造方法に係り、特に、原料融液に対する過
熱が防止されて製造プロセス時間の短縮とルツボ寿命の
延長が図れると共に、製造コストの低減も図れる単結晶
の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、ＬＮ（ニオブ酸リチウム：ＬｉＮ
ｂＯ3 ）やＬＴ（ニオブ酸タンタル：ＬｉＴａＯ3 ）あ
るいはＮｄ：ＹＡＧ（Ｎｄ3+：Ｙ3Ａｌ5Ｏ12）等の高融
点酸化物単結晶材料の大型結晶は、通常、回転引上げ
（ＣＺ）法により製造されている。また、これ等の原料
は一般に融点が高いことから、この製造方法に適用され
るルツボには白金やイリジウム等高融点の貴金属ルツボ
が使用されている。
ｂＯ3 ）やＬＴ（ニオブ酸タンタル：ＬｉＴａＯ3 ）あ
るいはＮｄ：ＹＡＧ（Ｎｄ3+：Ｙ3Ａｌ5Ｏ12）等の高融
点酸化物単結晶材料の大型結晶は、通常、回転引上げ
（ＣＺ）法により製造されている。また、これ等の原料
は一般に融点が高いことから、この製造方法に適用され
るルツボには白金やイリジウム等高融点の貴金属ルツボ
が使用されている。
【０００３】ところで、単結晶の回転引上げ法は、例え
ば、図４に示すような製造装置を用いて行われている。
すなわち、この製造装置ａは、その外側が保温材ｂによ
り覆われ内部に原料ｃが投入されるルツボｄと、上記保
温材ｂの外側に配置されルツボｄ内の原料を加熱する高
周波加熱コイルｅと、上記ルツボｄの上方側に昇降可能
に設けられその先端に種結晶ｆが保持されると共に矢印
方向へ回転する引上げ軸ｇとでその主要部が構成されて
おり、かつ、これ等構成部材は図示外の密封された圧力
容器内に組込まれている。
ば、図４に示すような製造装置を用いて行われている。
すなわち、この製造装置ａは、その外側が保温材ｂによ
り覆われ内部に原料ｃが投入されるルツボｄと、上記保
温材ｂの外側に配置されルツボｄ内の原料を加熱する高
周波加熱コイルｅと、上記ルツボｄの上方側に昇降可能
に設けられその先端に種結晶ｆが保持されると共に矢印
方向へ回転する引上げ軸ｇとでその主要部が構成されて
おり、かつ、これ等構成部材は図示外の密封された圧力
容器内に組込まれている。
【０００４】そして、この製造装置を用いてニオブ酸リ
チウム（ＬＮ）等の単結晶を製造するには、まず、上記
ルツボｄ内に原料ｃを投入して充填した後、高周波加熱
コイルｅに通電して上記ルツボｄを高周波誘導加熱法に
より発熱させ、ルツボｄ内の原料ｃをその融点以上の温
度に加熱して融解させる。
チウム（ＬＮ）等の単結晶を製造するには、まず、上記
ルツボｄ内に原料ｃを投入して充填した後、高周波加熱
コイルｅに通電して上記ルツボｄを高周波誘導加熱法に
より発熱させ、ルツボｄ内の原料ｃをその融点以上の温
度に加熱して融解させる。
【０００５】次に、上記引上げ軸ｇを降下させて融解し
た原料融液の中心部に種結晶ｆとなるＬＮ等の単結晶片
を接触させる。そして、ルツボｄに投入する高周波電力
を調節して種結晶ｆを中心に原料融液を徐々に固化させ
ると同時に、上記種結晶ｆを回転させながら上昇させる
という操作を連続的に行うことにより、略円筒形状の大
型単結晶ｈが製造されるものであった。
た原料融液の中心部に種結晶ｆとなるＬＮ等の単結晶片
を接触させる。そして、ルツボｄに投入する高周波電力
を調節して種結晶ｆを中心に原料融液を徐々に固化させ
ると同時に、上記種結晶ｆを回転させながら上昇させる
という操作を連続的に行うことにより、略円筒形状の大
型単結晶ｈが製造されるものであった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】ところで、回転引上げ
法の上記一連の工程の内、原料融解作業における融解終
了時点の判定は、従来、オペレータが原料の様子を観察
しながら決定するマニュアル操作によって行われてい
た。このため、上記判定操作を誤る場合があり、以下の
ような問題を生じていた。
法の上記一連の工程の内、原料融解作業における融解終
了時点の判定は、従来、オペレータが原料の様子を観察
しながら決定するマニュアル操作によって行われてい
た。このため、上記判定操作を誤る場合があり、以下の
ような問題を生じていた。
【０００７】まず、上記判定が早過ぎて原料の融解が不
十分であると、原料温度が低過ぎることに起因して種結
晶ｆを原料融液に付けると同時に結晶の急激な固化が始
まったり、あるいは原料融液表面に浮遊している微結晶
粉が種結晶ｆに付着する等して多結晶化が生ずる問題を
有していた。
十分であると、原料温度が低過ぎることに起因して種結
晶ｆを原料融液に付けると同時に結晶の急激な固化が始
まったり、あるいは原料融液表面に浮遊している微結晶
粉が種結晶ｆに付着する等して多結晶化が生ずる問題を
有していた。
【０００８】反対に上記判定が遅過ぎて原料融液の温度
が上がり過ぎた場合には、原料融液に付けられる種結晶
ｆが融解されて単結晶の育成が困難になるため、原料融
液を適正な温度まで低下させる必要が生ずる。この際、
ルツボｄ内に充填された原料の量が多い場合には熱容量
が大きくなり、原料融液の温度がスムーズに下がらなく
なるため、その分、時間のロスとなり、単結晶の製造プ
ロセス時間が長くなる問題を有していた。
が上がり過ぎた場合には、原料融液に付けられる種結晶
ｆが融解されて単結晶の育成が困難になるため、原料融
液を適正な温度まで低下させる必要が生ずる。この際、
ルツボｄ内に充填された原料の量が多い場合には熱容量
が大きくなり、原料融液の温度がスムーズに下がらなく
なるため、その分、時間のロスとなり、単結晶の製造プ
ロセス時間が長くなる問題を有していた。
【０００９】更に、原料融液を過熱（オーバーヒート）
させるとルツボに対し不要な熱ストレスを与えることに
なるため、ルツボの変形やクラックを誘発してルツボ寿
命が短縮されてしまう問題を有していた。
させるとルツボに対し不要な熱ストレスを与えることに
なるため、ルツボの変形やクラックを誘発してルツボ寿
命が短縮されてしまう問題を有していた。
【００１０】本発明はこのような問題点に着目してなさ
れたもので、その課題とするところは、上記原料の融解
終了時点の判定が正確になされ、これにより原料融液に
対する過熱が防止されて製造プロセス時間の短縮とルツ
ボ寿命の延長が図れると共に、製造コストの低減も図れ
る単結晶の製造方法を提供することにある。
れたもので、その課題とするところは、上記原料の融解
終了時点の判定が正確になされ、これにより原料融液に
対する過熱が防止されて製造プロセス時間の短縮とルツ
ボ寿命の延長が図れると共に、製造コストの低減も図れ
る単結晶の製造方法を提供することにある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】すなわち、請求項１に係
る発明は、ルツボ内に収容された原料融液から回転引上
げ法により単結晶を製造する単結晶の製造方法を前提と
し、上記原料温度を測定するための温度センサをルツボ
に設けると共に、この温度センサにより測定された温度
の時間に対する二次微分値から原料の融解状態を検出
し、上記二次微分値が負から正となる時点を原料の融解
終了時点として原料融液の温度制御を行うようにしたこ
とを特徴とするものである。
る発明は、ルツボ内に収容された原料融液から回転引上
げ法により単結晶を製造する単結晶の製造方法を前提と
し、上記原料温度を測定するための温度センサをルツボ
に設けると共に、この温度センサにより測定された温度
の時間に対する二次微分値から原料の融解状態を検出
し、上記二次微分値が負から正となる時点を原料の融解
終了時点として原料融液の温度制御を行うようにしたこ
とを特徴とするものである。
【００１２】そして、この請求項１記載の発明に係る単
結晶の製造方法によれば、ルツボに設けられた温度セン
サにより測定された温度の時間に対する二次微分値から
原料の融解状態を検出し、この二次微分値が負から正と
なる時点を原料の融解終了時点としているため、原料の
融解終了時点をオペレータのマニュアル操作に頼ってい
た従来法に較べその終了時点をより正確に判定できるよ
うになり、この結果、ルツボ内の原料を加熱する高周波
加熱コイルに投入する高周波電力を調節して原料融液に
対する過熱を防止することが可能となる。
結晶の製造方法によれば、ルツボに設けられた温度セン
サにより測定された温度の時間に対する二次微分値から
原料の融解状態を検出し、この二次微分値が負から正と
なる時点を原料の融解終了時点としているため、原料の
融解終了時点をオペレータのマニュアル操作に頼ってい
た従来法に較べその終了時点をより正確に判定できるよ
うになり、この結果、ルツボ内の原料を加熱する高周波
加熱コイルに投入する高周波電力を調節して原料融液に
対する過熱を防止することが可能となる。
【００１３】また、請求項２に係る発明は、請求項１に
係る発明と較べ原料の融解終了時点をより正確に判定で
きる単結晶の製造方法に関する。
係る発明と較べ原料の融解終了時点をより正確に判定で
きる単結晶の製造方法に関する。
【００１４】すなわち、請求項２に係る発明は、請求項
１記載の発明に係る単結晶の製造方法を前提とし、温度
の時間に対する上記二次微分値が負から正となり、か
つ、その温度変化速度が０．１℃／min 以上の条件を満
たした時点を上記原料の融解終了時点とすることを特徴
とするものである。
１記載の発明に係る単結晶の製造方法を前提とし、温度
の時間に対する上記二次微分値が負から正となり、か
つ、その温度変化速度が０．１℃／min 以上の条件を満
たした時点を上記原料の融解終了時点とすることを特徴
とするものである。
【００１５】次に、請求項３〜４に係る発明は、ＬＮや
ＬＴあるいはＮｄ：ＹＡＧ等の高融点酸化物単結晶の製
造方法に本発明が適用された場合、使用するルツボや結
晶の種類を特定した発明に関する。
ＬＴあるいはＮｄ：ＹＡＧ等の高融点酸化物単結晶の製
造方法に本発明が適用された場合、使用するルツボや結
晶の種類を特定した発明に関する。
【００１６】すなわち、請求項３に係る発明は、請求項
１または２記載の発明に係る単結晶の製造方法を前提と
し、上記ルツボが、貴金属ルツボであることを特徴と
し、請求項４に係る発明は、請求項１、２または３記載
の発明に係る単結晶の製造方法を前提とし、上記単結晶
が、ＬＮ（ＬｉＮｂＯ3 ）、ＬＴ（ＬｉＴａＯ3 ）若し
くはＮｄ：ＹＡＧ（Ｎｄ3+：Ｙ3Ａｌ5Ｏ12）であること
を特徴とするものである。
１または２記載の発明に係る単結晶の製造方法を前提と
し、上記ルツボが、貴金属ルツボであることを特徴と
し、請求項４に係る発明は、請求項１、２または３記載
の発明に係る単結晶の製造方法を前提とし、上記単結晶
が、ＬＮ（ＬｉＮｂＯ3 ）、ＬＴ（ＬｉＴａＯ3 ）若し
くはＮｄ：ＹＡＧ（Ｎｄ3+：Ｙ3Ａｌ5Ｏ12）であること
を特徴とするものである。
【００１７】尚、本発明はＬＮやＬＴあるいはＮｄ：Ｙ
ＡＧ等の高融点酸化物単結晶の製造方法に適している
が、これ等高融点酸化物単結晶の製造に限定されるもの
ではなく、他の単結晶（すなわち白金やイリジウム等の
貴金属ルツボを使用しなくても製造できる単結晶）の製
造にも当然のことながら適用可能である。
ＡＧ等の高融点酸化物単結晶の製造方法に適している
が、これ等高融点酸化物単結晶の製造に限定されるもの
ではなく、他の単結晶（すなわち白金やイリジウム等の
貴金属ルツボを使用しなくても製造できる単結晶）の製
造にも当然のことながら適用可能である。
【００１８】また、上記ルツボに対する温度センサの配
置部位については、ルツボ内の原料温度を測定できる部
位なら基本的に任意であり、例えば、上記ルツボの底部
若しくは側面、あるいはルツボ内部等の部位が挙げられ
る。
置部位については、ルツボ内の原料温度を測定できる部
位なら基本的に任意であり、例えば、上記ルツボの底部
若しくは側面、あるいはルツボ内部等の部位が挙げられ
る。
【００１９】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て図面を参照して詳細に説明する。
て図面を参照して詳細に説明する。
【００２０】図１は、本発明の実施の形態に係る単結晶
の製造方法を実施するために使用される製造装置の概略
を示す説明図である。
の製造方法を実施するために使用される製造装置の概略
を示す説明図である。
【００２１】すなわち、この製造装置は、その外側が保
温材１により覆われ内部に原料２が投入されるルツボ３
と、このルツボ３の底部に付設されルツボ３内の原料温
度をモニターするための温度センサ４と、上記保温材１
の外側に配置されかつ高周波電源５に接続されると共に
上記ルツボ３を高周波誘導加熱する高周波加熱コイル６
と、上記温度センサ４に接続されこの温度センサ４から
出力される信号により原料２の温度を読取るデジタル温
度計７と、このデジタル温度計７に接続されデジタル温
度計７から出力される信号により温度の時間に対する微
分値（温度の変化）及び温度の時間に対する二次微分値
を演算しかつ得られた演算情報に基づき上記高周波電源
５の適正な電力情報を出力するマイクロコンピュータ８
と、このマイクロコンピュータ８に接続されマイクロコ
ンピュータ８から出力される情報信号により上記高周波
電源５の高周波電力値を制御する高周波電力調節器９と
でその主要部が構成されており、かつ、従来の装置と同
様に上記ルツボ３の上方側には図示外の引上げ軸が配設
されていると共に、これ等の構成部材は密封された圧力
容器（図示せず）内に組み込まれている。
温材１により覆われ内部に原料２が投入されるルツボ３
と、このルツボ３の底部に付設されルツボ３内の原料温
度をモニターするための温度センサ４と、上記保温材１
の外側に配置されかつ高周波電源５に接続されると共に
上記ルツボ３を高周波誘導加熱する高周波加熱コイル６
と、上記温度センサ４に接続されこの温度センサ４から
出力される信号により原料２の温度を読取るデジタル温
度計７と、このデジタル温度計７に接続されデジタル温
度計７から出力される信号により温度の時間に対する微
分値（温度の変化）及び温度の時間に対する二次微分値
を演算しかつ得られた演算情報に基づき上記高周波電源
５の適正な電力情報を出力するマイクロコンピュータ８
と、このマイクロコンピュータ８に接続されマイクロコ
ンピュータ８から出力される情報信号により上記高周波
電源５の高周波電力値を制御する高周波電力調節器９と
でその主要部が構成されており、かつ、従来の装置と同
様に上記ルツボ３の上方側には図示外の引上げ軸が配設
されていると共に、これ等の構成部材は密封された圧力
容器（図示せず）内に組み込まれている。
【００２２】尚、上記温度センサ４の種類については特
に限定されないが、原料２の融点温度に耐えかつ成長の
雰囲気や原料融液と反応したり侵されたりせず、安定し
て温度信号を提供するものでなければならない。そし
て、育成させる単結晶が上述したＬＮやＬＴ単結晶の場
合には、ＪＩＳに規定されたＲないしＢタイプの熱電対
を適用するのが一般的であるが、光を使用したファイバ
センサやパイロメータ等も当然のことながら利用するこ
とができる。
に限定されないが、原料２の融点温度に耐えかつ成長の
雰囲気や原料融液と反応したり侵されたりせず、安定し
て温度信号を提供するものでなければならない。そし
て、育成させる単結晶が上述したＬＮやＬＴ単結晶の場
合には、ＪＩＳに規定されたＲないしＢタイプの熱電対
を適用するのが一般的であるが、光を使用したファイバ
センサやパイロメータ等も当然のことながら利用するこ
とができる。
【００２３】ここで、図２は、この製造装置を用いて原
料を融解させた際、原料の融解過程においてルツボ３底
部に付設された熱電対（温度センサ４）により読み取ら
れたルツボ３底部の温度変化と、高周波加熱コイル６に
通電された高周波電源５における高周波電力の変化をそ
れぞれプロットしたグラフ図である。
料を融解させた際、原料の融解過程においてルツボ３底
部に付設された熱電対（温度センサ４）により読み取ら
れたルツボ３底部の温度変化と、高周波加熱コイル６に
通電された高周波電源５における高周波電力の変化をそ
れぞれプロットしたグラフ図である。
【００２４】そして、この図２から、上記ルツボ３底部
の温度変化は主に３つの領域に分けられることが確認さ
れる。
の温度変化は主に３つの領域に分けられることが確認さ
れる。
【００２５】第一領域は、ルツボ底部の温度が高周波電
力の上昇に応じて上昇する領域である。また、第二領域
は、高周波電力が増加するにも拘らずルツボ底部の温度
の上昇速度が鈍くなる領域である。また、第三領域は、
高周波電力が一定であるにも拘らずルツボ底部の温度が
急激に上昇する領域である。
力の上昇に応じて上昇する領域である。また、第二領域
は、高周波電力が増加するにも拘らずルツボ底部の温度
の上昇速度が鈍くなる領域である。また、第三領域は、
高周波電力が一定であるにも拘らずルツボ底部の温度が
急激に上昇する領域である。
【００２６】この３つの領域は、温度の時間に対する微
分、すなわち温度変化をみると図３のグラフ図に示すよ
うな形となることから容易に区別することができる。す
なわち、第一領域では温度変化は徐々に増加するが、第
二領域では減少し、更に第三領域では急増する。
分、すなわち温度変化をみると図３のグラフ図に示すよ
うな形となることから容易に区別することができる。す
なわち、第一領域では温度変化は徐々に増加するが、第
二領域では減少し、更に第三領域では急増する。
【００２７】本発明者の詳細な観察によれば、第一領域
では高周波電力により高周波加熱コイル６を介しルツボ
３に投入された熱エネルギーは原料２とルツボ３周辺の
耐火物の温度上昇に消費されるのみであり原料２の融解
はほとんど起きていない。しかし、第二領域になるとル
ツボ３に接触する部分から原料２の融解が始まり、これ
により原料の融解熱に大量のエネルギーが消費されるこ
とから温度の上昇速度は低下する。第三領域では原料２
が全て融解し、融解熱の消費がなくなった結果、原料融
液の温度は急激に上昇することが明らかとなった。
では高周波電力により高周波加熱コイル６を介しルツボ
３に投入された熱エネルギーは原料２とルツボ３周辺の
耐火物の温度上昇に消費されるのみであり原料２の融解
はほとんど起きていない。しかし、第二領域になるとル
ツボ３に接触する部分から原料２の融解が始まり、これ
により原料の融解熱に大量のエネルギーが消費されるこ
とから温度の上昇速度は低下する。第三領域では原料２
が全て融解し、融解熱の消費がなくなった結果、原料融
液の温度は急激に上昇することが明らかとなった。
【００２８】そして、これ等の技術的知見に基づき、ル
ツボ底部の温度を連続かつ詳細に測定し、これ等を分析
して第三領域に至った時点を検出した後、上記高周波加
熱コイルに投入している高周波電力を予め設定された適
正値に速やかに低下させることにより、原料融液の過熱
（オーバーヒート）を完全に防止することが可能とな
る。
ツボ底部の温度を連続かつ詳細に測定し、これ等を分析
して第三領域に至った時点を検出した後、上記高周波加
熱コイルに投入している高周波電力を予め設定された適
正値に速やかに低下させることにより、原料融液の過熱
（オーバーヒート）を完全に防止することが可能とな
る。
【００２９】ここで、原料融液の温度が上記第二領域か
ら第三領域に遷移したことを判断する条件には、次のよ
うなパラメータが考えられる。
ら第三領域に遷移したことを判断する条件には、次のよ
うなパラメータが考えられる。
【００３０】（１）原料融液の温度がある値に到達した
とき。
とき。
【００３１】（２）原料融液温度の時間に対する二次微
分値が負から正になったとき。
分値が負から正になったとき。
【００３２】しかし、上記判断基準（１）は、温度セン
サの取り付け位置や熱電対の劣化の影響を受けるためそ
の再現性と精度に問題がある。
サの取り付け位置や熱電対の劣化の影響を受けるためそ
の再現性と精度に問題がある。
【００３３】そこで、本発明においては上記判断基準
（２）を採用することで上記第二領域から第三領域への
遷移点を精度よく検出できるようにしている。
（２）を採用することで上記第二領域から第三領域への
遷移点を精度よく検出できるようにしている。
【００３４】但し、実際の温度変化速度には若干の変動
がみられるため、判断基準（２）のみでは第二領域から
第三領域への遷移点を判断し損なう場合も起こり得る。
がみられるため、判断基準（２）のみでは第二領域から
第三領域への遷移点を判断し損なう場合も起こり得る。
【００３５】そこで、上記判断基準（２）に温度変化速
度が０．１〜１℃／min 以上、すなわち０．１℃／min
以上になるとする条件を追加することで、更に再現性よ
く上記遷移点が検出されることを可能にしている（請求
項２）。
度が０．１〜１℃／min 以上、すなわち０．１℃／min
以上になるとする条件を追加することで、更に再現性よ
く上記遷移点が検出されることを可能にしている（請求
項２）。
【００３６】
【実施例】以下、本発明の実施例について詳細に説明す
る。
る。
【００３７】図１に示した製造装置を用いてＬＴ（Ｌｉ
ＴａＯ3 ）単結晶の成長を試みた。また、育成には直径
１５０ｍｍφ、高さ１５０ｍｍ、厚さ３ｍｍのイリジウ
ム製ルツボ３を使用し、約５ｋｇのＬＴ粉末をルツボ３
内に充填した。尚、原料の加熱融解は高周波誘導加熱に
より行い、かつ、育成の雰囲気は２％の酸素が添加され
た窒素雰囲気とした。
ＴａＯ3 ）単結晶の成長を試みた。また、育成には直径
１５０ｍｍφ、高さ１５０ｍｍ、厚さ３ｍｍのイリジウ
ム製ルツボ３を使用し、約５ｋｇのＬＴ粉末をルツボ３
内に充填した。尚、原料の加熱融解は高周波誘導加熱に
より行い、かつ、育成の雰囲気は２％の酸素が添加され
た窒素雰囲気とした。
【００３８】また、原料融液の温度をモニターする温度
センサ４にはＢタイプの熱電対を使用した。尚、ＬＴの
融点は１７００℃以上であり、熱電対をルツボに直接接
触させると劣化が激しいため、上記熱電対はルツボ３底
部の中心部に耐火物（図示せず）を介して設置した。こ
の熱電対の出力電圧はデジタル温度計７により温度信号
に変換させた後、マイクロコンピュータ８に取り込ん
だ。温度変化と温度の時間に対する二次微分は読み込ま
れた温度を基に計算により求めた。
センサ４にはＢタイプの熱電対を使用した。尚、ＬＴの
融点は１７００℃以上であり、熱電対をルツボに直接接
触させると劣化が激しいため、上記熱電対はルツボ３底
部の中心部に耐火物（図示せず）を介して設置した。こ
の熱電対の出力電圧はデジタル温度計７により温度信号
に変換させた後、マイクロコンピュータ８に取り込ん
だ。温度変化と温度の時間に対する二次微分は読み込ま
れた温度を基に計算により求めた。
【００３９】そして、上記マイクロコンピュータ８と高
周波電源５の高周波電力調節器９は通信回線で結び、ル
ツボ３の加熱に使用される高周波電力の大きさは上記マ
イクロコンピュータにより制御した。すなわち、高周波
電力を３ｋＷ／ｈの速度で１８ｋＷまで上昇させて原料
を融解し、温度の上昇速度が一度減少した後再び上昇に
転じ、その上昇速度が０．５℃／min となった時点で高
周波電力を１５ｋＷに低下させ、原料融液の温度が適正
に収まるか否かを測定した。
周波電源５の高周波電力調節器９は通信回線で結び、ル
ツボ３の加熱に使用される高周波電力の大きさは上記マ
イクロコンピュータにより制御した。すなわち、高周波
電力を３ｋＷ／ｈの速度で１８ｋＷまで上昇させて原料
を融解し、温度の上昇速度が一度減少した後再び上昇に
転じ、その上昇速度が０．５℃／min となった時点で高
周波電力を１５ｋＷに低下させ、原料融液の温度が適正
に収まるか否かを測定した。
【００４０】このときに使用した１５ｋＷの電力値は、
実際には製造装置における炉の構成により大きく変動す
る。従って、成長炉の構成を変更した場合には、予め適
切な高周波電力値を求めておく必要がある。
実際には製造装置における炉の構成により大きく変動す
る。従って、成長炉の構成を変更した場合には、予め適
切な高周波電力値を求めておく必要がある。
【００４１】そして、この実施例による場合と、原料の
融解終了時点をマニュアル操作により判定する従来例と
で、『原料融液のオーバーヒートの大きさ（℃）』、
『融解開始からシーディング（結晶成長）できるまでの
時間（min ）』及び『ルツボ寿命（本数）』についてそ
れぞれ比較調査した。結果を表１に示す。
融解終了時点をマニュアル操作により判定する従来例と
で、『原料融液のオーバーヒートの大きさ（℃）』、
『融解開始からシーディング（結晶成長）できるまでの
時間（min ）』及び『ルツボ寿命（本数）』についてそ
れぞれ比較調査した。結果を表１に示す。
【００４２】 表１ オーバーヒート シーディングまでに ルツボ寿命 （℃） 要する時間（min ） （本数） マニュアル操作 〜１５０℃ 約４００ min 約８０本 実施例の場合 〜３０℃ 約３６０ min 約１２０本
【００４３】この表１から明らかなように、実施例の場
合にはマニュアル操作の場合に較べ原料融液のオーバー
ヒートの最大幅を約１／５に減少させることができた。
合にはマニュアル操作の場合に較べ原料融液のオーバー
ヒートの最大幅を約１／５に減少させることができた。
【００４４】また、この結果、シーディングを始める時
間がマニュアル操作の場合に較べて約４０分短縮され、
この余分な時間を結晶育成に利用することにより同じ時
間内でより長尺の単結晶を育成させることが可能となっ
た。
間がマニュアル操作の場合に較べて約４０分短縮され、
この余分な時間を結晶育成に利用することにより同じ時
間内でより長尺の単結晶を育成させることが可能となっ
た。
【００４５】更に、ルツボ寿命をマニュアル操作の場合
に較べて約５０％延長させることも可能となった。
に較べて約５０％延長させることも可能となった。
【００４６】これ等の結果、ＬＮやＬＴ等の高融点酸化
物単結晶の製造コストを約１０％削減させることが可能
となった。
物単結晶の製造コストを約１０％削減させることが可能
となった。
【００４７】
【発明の効果】請求項１〜４記載の発明に係る単結晶の
製造方法によれば、ルツボに設けられた温度センサによ
り測定された温度の時間に対する二次微分値から原料の
融解状態を検出し、この二次微分値が負から正となる時
点を原料の融解終了時点としているため、原料の融解終
了時点をオペレータのマニュアル操作に頼っていた従来
法に較べその終了時点をより正確に判定できるようにな
り、この結果、原料融液の温度制御が適正になされるよ
うになることから原料融液に対する過熱（オーバーヒー
ト）を防止することが可能となる。
製造方法によれば、ルツボに設けられた温度センサによ
り測定された温度の時間に対する二次微分値から原料の
融解状態を検出し、この二次微分値が負から正となる時
点を原料の融解終了時点としているため、原料の融解終
了時点をオペレータのマニュアル操作に頼っていた従来
法に較べその終了時点をより正確に判定できるようにな
り、この結果、原料融液の温度制御が適正になされるよ
うになることから原料融液に対する過熱（オーバーヒー
ト）を防止することが可能となる。
【００４８】このため、製造プロセス時間の短縮とルツ
ボ寿命の延長が図れると共に、製造コストの低減も図れ
る効果を有している。
ボ寿命の延長が図れると共に、製造コストの低減も図れ
る効果を有している。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の形態に係る単結晶の製造方法を
実施するために使用される製造装置の概略を示す説明
図。
実施するために使用される製造装置の概略を示す説明
図。
【図２】回転引上げ法による単結晶の製造方法において
投入する高周波電力及びルツボ底部の温度と時間との関
係を示すグラフ図。
投入する高周波電力及びルツボ底部の温度と時間との関
係を示すグラフ図。
【図３】回転引上げ法による単結晶の製造方法において
ルツボ底部の温度変化と時間との関係を示すグラフ図。
ルツボ底部の温度変化と時間との関係を示すグラフ図。
【図４】単結晶の回転引上げ法に適用される製造装置の
構成を示す説明図。
構成を示す説明図。
１ 保温材 ２ 原料 ３ ルツボ ４ 温度センサ ５ 高周波電源 ６ 高周波加熱コイル ７ デジタル温度計 ８ マイクロコンピュータ ９ 高周波電力調節器
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｈ０３Ｈ 3/02 Ｈ０３Ｈ 3/02 3/08 3/08 // Ｈ０３Ｈ 9/25 9/25 Ｃ
Claims (4)
- 【請求項１】ルツボ内に収容された原料融液から回転引
上げ法により単結晶を製造する単結晶の製造方法におい
て、 上記原料温度を測定するための温度センサをルツボに設
けると共に、この温度センサにより測定された温度の時
間に対する二次微分値から原料の融解状態を検出し、上
記二次微分値が負から正となる時点を原料の融解終了時
点として原料融液の温度制御を行うようにしたことを特
徴とする単結晶の製造方法。 - 【請求項２】温度の時間に対する上記二次微分値が負か
ら正となり、かつ、その温度変化速度が０．１℃／min
以上の条件を満たした時点を上記原料の融解終了時点と
することを特徴とする請求項１記載の単結晶の製造方
法。 - 【請求項３】上記ルツボが、貴金属ルツボであることを
特徴とする請求項１または２記載の単結晶の製造方法。 - 【請求項４】上記単結晶が、ＬＮ（ＬｉＮｂＯ3 ）、Ｌ
Ｔ（ＬｉＴａＯ3 ）若しくはＮｄ：ＹＡＧ（Ｎｄ3+：Ｙ
3Ａｌ5Ｏ12）であることを特徴とする請求項１、２また
は３記載の単結晶の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16498097A JP3832527B2 (ja) | 1997-06-06 | 1997-06-06 | 単結晶の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16498097A JP3832527B2 (ja) | 1997-06-06 | 1997-06-06 | 単結晶の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10338596A true JPH10338596A (ja) | 1998-12-22 |
| JP3832527B2 JP3832527B2 (ja) | 2006-10-11 |
Family
ID=15803553
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16498097A Expired - Fee Related JP3832527B2 (ja) | 1997-06-06 | 1997-06-06 | 単結晶の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3832527B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012250874A (ja) * | 2011-06-02 | 2012-12-20 | Shin-Etsu Chemical Co Ltd | イリジウムルツボ及びそれを用いたタンタル酸リチウム単結晶の製造方法 |
| JP2017186188A (ja) * | 2016-04-04 | 2017-10-12 | 住友金属鉱山株式会社 | 単結晶の製造方法及びその装置 |
| JP2018052795A (ja) * | 2016-09-30 | 2018-04-05 | 住友金属鉱山株式会社 | 高周波出力の操作方法 |
-
1997
- 1997-06-06 JP JP16498097A patent/JP3832527B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012250874A (ja) * | 2011-06-02 | 2012-12-20 | Shin-Etsu Chemical Co Ltd | イリジウムルツボ及びそれを用いたタンタル酸リチウム単結晶の製造方法 |
| JP2017186188A (ja) * | 2016-04-04 | 2017-10-12 | 住友金属鉱山株式会社 | 単結晶の製造方法及びその装置 |
| JP2018052795A (ja) * | 2016-09-30 | 2018-04-05 | 住友金属鉱山株式会社 | 高周波出力の操作方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3832527B2 (ja) | 2006-10-11 |
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