JPH1050309A - 水素吸蔵電極とその製造方法 - Google Patents
水素吸蔵電極とその製造方法Info
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- JPH1050309A JPH1050309A JP8199483A JP19948396A JPH1050309A JP H1050309 A JPH1050309 A JP H1050309A JP 8199483 A JP8199483 A JP 8199483A JP 19948396 A JP19948396 A JP 19948396A JP H1050309 A JPH1050309 A JP H1050309A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Other Surface Treatments For Metallic Materials (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 従来のものに比べ、容量、寿命の特性を維持
しつつ、高率放電特性の大きい水素吸蔵電極を提供す
る。 【解決手段】 本発明の電極は、水素を可逆的に吸蔵、
放出しうる均質性の高い水素吸蔵合金の表面に遷移金属
リッチ層を形成させたことを特徴とする。また、本発明
の方法は、粉砕した均質性の高い水素吸蔵合金を酸性水
溶液中に浸漬し、この水素吸蔵合金の表面に遷移金属リ
ッチ層を形成することを特徴とする。
しつつ、高率放電特性の大きい水素吸蔵電極を提供す
る。 【解決手段】 本発明の電極は、水素を可逆的に吸蔵、
放出しうる均質性の高い水素吸蔵合金の表面に遷移金属
リッチ層を形成させたことを特徴とする。また、本発明
の方法は、粉砕した均質性の高い水素吸蔵合金を酸性水
溶液中に浸漬し、この水素吸蔵合金の表面に遷移金属リ
ッチ層を形成することを特徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は水素吸蔵合金を用い
た水素吸蔵電極とその製造方法に関するものである。
た水素吸蔵電極とその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】水素吸蔵合金を負極材料として用いるニ
ッケル−水素化物二次電池は低公害性で高エネルギ−密
度であることから、ニッケル−カドミウム電池に替わる
電源としてポ−タブル機器や電気自動車などに用いら
れ、研究開発がさかんに行われている。
ッケル−水素化物二次電池は低公害性で高エネルギ−密
度であることから、ニッケル−カドミウム電池に替わる
電源としてポ−タブル機器や電気自動車などに用いら
れ、研究開発がさかんに行われている。
【０００３】従来のニッケル−水素化物二次電池はニッ
ケル−カドミウム電池に比べ、ハイレート放電特性が低
い。これはＥＶ用など高出力密度が要求される場合にお
いて重要な課題である。ニッケル−水素化物電池のハイ
レート放電特性に影響を与えるのは水酸化ニッケル電極
よりも負極材料の水素吸蔵合金が大きく、合金のハイレ
ート放電特性の改良が望まれていた。
ケル−カドミウム電池に比べ、ハイレート放電特性が低
い。これはＥＶ用など高出力密度が要求される場合にお
いて重要な課題である。ニッケル−水素化物電池のハイ
レート放電特性に影響を与えるのは水酸化ニッケル電極
よりも負極材料の水素吸蔵合金が大きく、合金のハイレ
ート放電特性の改良が望まれていた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記問題点に
鑑みてなされたものであり、容量、寿命の特性を維持し
つつ、ハイレート放電特性の大きい水素吸蔵電極とその
製造方法を提供しようとするものである。
鑑みてなされたものであり、容量、寿命の特性を維持し
つつ、ハイレート放電特性の大きい水素吸蔵電極とその
製造方法を提供しようとするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の第１は、水素を
可逆的に吸蔵、放出し得る均質性の高い水素吸蔵合金で
あって、表面処理によりその粒子表面に遷移金属リッチ
層を形成させた水素吸蔵合金を用いることを特徴とする
水素吸蔵電極である。
可逆的に吸蔵、放出し得る均質性の高い水素吸蔵合金で
あって、表面処理によりその粒子表面に遷移金属リッチ
層を形成させた水素吸蔵合金を用いることを特徴とする
水素吸蔵電極である。
【０００６】本発明の第２は、前記遷移金属リッチ層
が、ニッケルを主体とする水素吸蔵電極である。
が、ニッケルを主体とする水素吸蔵電極である。
【０００７】本発明の第３は、前記水素吸蔵合金が、少
なくともニッケルを含むＣａＣｕ5型構造を有するＡＢ
5 水素吸蔵合金であって、Ａ側元素がＬａ，Ｃｅ，Ｐ
ｒ，Ｎｄのうち少なくとも１種を含んだ希土類元素の複
合体であり、かつＢ側元素がＮｉ，Ａｌ，Ｃｏ，Ｍｎの
うち少なくとも１種を含んでいるものであって、さらに
合金作製時の冷却速度が１０００℃／ｓｅｃ．以上の水
素吸蔵電極である。
なくともニッケルを含むＣａＣｕ5型構造を有するＡＢ
5 水素吸蔵合金であって、Ａ側元素がＬａ，Ｃｅ，Ｐ
ｒ，Ｎｄのうち少なくとも１種を含んだ希土類元素の複
合体であり、かつＢ側元素がＮｉ，Ａｌ，Ｃｏ，Ｍｎの
うち少なくとも１種を含んでいるものであって、さらに
合金作製時の冷却速度が１０００℃／ｓｅｃ．以上の水
素吸蔵電極である。
【０００８】本発明の第４は、前記水素吸蔵合金のＡ側
組成の中で、Ｌａ成分が全希土類成分中の３０％以下で
ある水素吸蔵電極である。
組成の中で、Ｌａ成分が全希土類成分中の３０％以下で
ある水素吸蔵電極である。
【０００９】本発明の第５は、前記水素吸蔵合金の各構
成元素が、波長分散型ＥＰＭＡなど機器分析により分析
を行ったときに、どのような条件下で測定しても、合金
粒子内で明解な濃度分布を持たない水素吸蔵電極であ
る。
成元素が、波長分散型ＥＰＭＡなど機器分析により分析
を行ったときに、どのような条件下で測定しても、合金
粒子内で明解な濃度分布を持たない水素吸蔵電極であ
る。
【００１０】本発明の第６は、表面処理として粉砕した
水素吸蔵合金を酸性水溶液中に浸漬し、この水素吸蔵合
金の表面に遷移金属リッチ層を形成することを特徴とす
る水素吸蔵電極の製造方法である。
水素吸蔵合金を酸性水溶液中に浸漬し、この水素吸蔵合
金の表面に遷移金属リッチ層を形成することを特徴とす
る水素吸蔵電極の製造方法である。
【００１１】本発明の第７は、前記酸性水溶液としてｐ
Ｈを２〜６に調整した弱酸水溶液を用いる水素吸蔵電極
の製造方法である。
Ｈを２〜６に調整した弱酸水溶液を用いる水素吸蔵電極
の製造方法である。
【００１２】本発明の第８は、前記弱酸水溶液として、
酢酸−酢酸塩緩衝溶液を用いる水素吸蔵電極の製造方法
である。
酢酸−酢酸塩緩衝溶液を用いる水素吸蔵電極の製造方法
である。
【００１３】本発明の第９は、前記表面処理として粉砕
した水素吸蔵合金を高温アルカリ性水溶液中に浸漬し、
この水素吸蔵合金の表面に遷移金属リッチ層を形成する
ことを特徴とする水素吸蔵電極の製造方法である。
した水素吸蔵合金を高温アルカリ性水溶液中に浸漬し、
この水素吸蔵合金の表面に遷移金属リッチ層を形成する
ことを特徴とする水素吸蔵電極の製造方法である。
【００１４】
【作用】水素吸蔵合金電極の放電反応は次式で表され
る。 ＭＨ＋ＯＨ- ＋ｅ＝Ｍ＋Ｈ2 Ｏ この反応をさらに細かく分けると、イオン（上式の場
合、ＯＨ- ）の拡散、電子の拡散、Ｈ原子の合金粒
子内での拡散、Ｈ原子の合金粒子内から表面への拡
散、水分子への結合反応となる。このうち、もし、
とが律速であると仮定すると、対極となる水酸化ニッ
ケル極でも同様にハイレート特性が低下するはずである
がそうはならない。従って、，は律速段階ではな
い。また、は通常の水の電気分解反応と同じであるか
ら除外される。について考えると、水素吸蔵合金の主
成分である希土類金属、特にＬａは水素化物を形成しや
すい元素であるが、一定量の水素と結合すると、その先
は半導体化し抵抗率が上昇することが知られている。放
電初期では合金中の水素濃度が高いため、Ｌａなど希土
類元素と結合しているＨが多く存在する。このため、合
金粒子内の拡散が遅くなりハイレート放電特性が低下す
る。そこで、本発明では希土類元素中のＬａ濃度を３０
％以下に減少して拡散速度を向上させた。また、上述の
拡散律速はＡ側元素が偏析した場合にも起こりやすい。
本発明では合金の冷却速度を速くして、合金組織の均質
化を図った。さらに、の表面反応も律速段階となり得
る。そこで本発明では表面処理により、合金粒子表面に
Ｎｉリッチ層を形成し、合金粒子内から表面への拡散を
早くした。以上のように、希土類元素中のＬａ量の減少
と急冷法による合金の均質化と表面処理の３つの要素の
重ね合わせにより、ハイレート放電特性を向上すること
ができた。
る。 ＭＨ＋ＯＨ- ＋ｅ＝Ｍ＋Ｈ2 Ｏ この反応をさらに細かく分けると、イオン（上式の場
合、ＯＨ- ）の拡散、電子の拡散、Ｈ原子の合金粒
子内での拡散、Ｈ原子の合金粒子内から表面への拡
散、水分子への結合反応となる。このうち、もし、
とが律速であると仮定すると、対極となる水酸化ニッ
ケル極でも同様にハイレート特性が低下するはずである
がそうはならない。従って、，は律速段階ではな
い。また、は通常の水の電気分解反応と同じであるか
ら除外される。について考えると、水素吸蔵合金の主
成分である希土類金属、特にＬａは水素化物を形成しや
すい元素であるが、一定量の水素と結合すると、その先
は半導体化し抵抗率が上昇することが知られている。放
電初期では合金中の水素濃度が高いため、Ｌａなど希土
類元素と結合しているＨが多く存在する。このため、合
金粒子内の拡散が遅くなりハイレート放電特性が低下す
る。そこで、本発明では希土類元素中のＬａ濃度を３０
％以下に減少して拡散速度を向上させた。また、上述の
拡散律速はＡ側元素が偏析した場合にも起こりやすい。
本発明では合金の冷却速度を速くして、合金組織の均質
化を図った。さらに、の表面反応も律速段階となり得
る。そこで本発明では表面処理により、合金粒子表面に
Ｎｉリッチ層を形成し、合金粒子内から表面への拡散を
早くした。以上のように、希土類元素中のＬａ量の減少
と急冷法による合金の均質化と表面処理の３つの要素の
重ね合わせにより、ハイレート放電特性を向上すること
ができた。
【００１５】
【発明の実施の形態】以下、実施例に基づき本発明を説
明する。
明する。
【００１６】先ず、ＭｍＮｉ3.8 Ａｌ0.3 Ｃｏ0.7 Ｍｎ
0.2 （Ｌａ３０％、Ｃｅ５０％、Ｐｒ５％、Ｎｄ１５
％）の組成となるように各金属を秤量し、溶解させ、例
えば単ロール法により溶融合金を急冷した。得られた板
状の合金を９００℃でアニールした後、７５μｍ以下の
大きさに粉砕して目的の水素吸蔵合金粉末とした。次に
この粉砕した合金粉末を６０℃のｐＨを３．６に調整し
た酢酸−酢酸ナトリウム緩衝溶液中に浸漬して撹拌し水
洗、乾燥した。この合金試料にメチルセルロース水溶液
などの増粘剤を加えてペ−スト状にし、ニッケル繊維基
板に充填、乾燥後プレスして本発明電極を作製した。ま
た、表面処理を行わない上述の合金を用いて同様の方法
で比較電極１を作製した。一方、Ｂ側組成は同じである
が、Ａ側組成が異なるＭｍＮｉ3.8 Ａｌ0.3 Ｃｏ0.7 Ｍ
ｎ0.2 （Ｌａ５０％、Ｃｅ３０％、Ｐｒ５％、Ｎｄ１５
％）の組成の合金粉末を同様の方法で鋳造し、同様の表
面処理を行って、同様の方法で比較電極２を作製した。
さらに、ＭｍＮｉ3.8 Ａｌ0.3 Ｃｏ0.7 Ｍｎ0.2 （Ｌａ
３０％、Ｃｅ５０％、Ｐｒ５％、Ｎｄ１５％）の組成で
従来の高周波溶解炉により徐冷で合金を作製し、１００
０℃でアニールし、同様の表面処理を行った後、同様の
方法で比較電極３を作製した。
0.2 （Ｌａ３０％、Ｃｅ５０％、Ｐｒ５％、Ｎｄ１５
％）の組成となるように各金属を秤量し、溶解させ、例
えば単ロール法により溶融合金を急冷した。得られた板
状の合金を９００℃でアニールした後、７５μｍ以下の
大きさに粉砕して目的の水素吸蔵合金粉末とした。次に
この粉砕した合金粉末を６０℃のｐＨを３．６に調整し
た酢酸−酢酸ナトリウム緩衝溶液中に浸漬して撹拌し水
洗、乾燥した。この合金試料にメチルセルロース水溶液
などの増粘剤を加えてペ−スト状にし、ニッケル繊維基
板に充填、乾燥後プレスして本発明電極を作製した。ま
た、表面処理を行わない上述の合金を用いて同様の方法
で比較電極１を作製した。一方、Ｂ側組成は同じである
が、Ａ側組成が異なるＭｍＮｉ3.8 Ａｌ0.3 Ｃｏ0.7 Ｍ
ｎ0.2 （Ｌａ５０％、Ｃｅ３０％、Ｐｒ５％、Ｎｄ１５
％）の組成の合金粉末を同様の方法で鋳造し、同様の表
面処理を行って、同様の方法で比較電極２を作製した。
さらに、ＭｍＮｉ3.8 Ａｌ0.3 Ｃｏ0.7 Ｍｎ0.2 （Ｌａ
３０％、Ｃｅ５０％、Ｐｒ５％、Ｎｄ１５％）の組成で
従来の高周波溶解炉により徐冷で合金を作製し、１００
０℃でアニールし、同様の表面処理を行った後、同様の
方法で比較電極３を作製した。
【００１７】このようにして作製した本発明電極と比較
電極１、比較電極２及び比較電極３を用いて、通常のニ
ッケル電極を相手極として、充放電を行った。その結果
を図１に示す。図１から明らかな通り、１Ｃおよび２Ｃ
のハイレート放電では本発明電極が他の比較電極よりも
かなりハイレート放電特性が向上していることが分か
る。また、従来の合金を用いた比較電極３と比べ、放電
容量が低下することもない。寿命もの面でも、本発明電
極は合金組織を均質化しているので微粉化の抑制効果も
働き、比較電極よりも長寿命である。
電極１、比較電極２及び比較電極３を用いて、通常のニ
ッケル電極を相手極として、充放電を行った。その結果
を図１に示す。図１から明らかな通り、１Ｃおよび２Ｃ
のハイレート放電では本発明電極が他の比較電極よりも
かなりハイレート放電特性が向上していることが分か
る。また、従来の合金を用いた比較電極３と比べ、放電
容量が低下することもない。寿命もの面でも、本発明電
極は合金組織を均質化しているので微粉化の抑制効果も
働き、比較電極よりも長寿命である。
【００１８】また、これら４種の電極のハイレート放電
時の放電曲線を図２に示す。図２から明らかなとおり、
放電初期の分極は本発明電極および比較電極２のいずれ
も同じ程度であるので、ハイレート放電特性の差は合金
性能によるものであることが分かる。本発明電極は希土
類元素中のＬａ量の削減と、急冷法による合金組織の均
質化と、表面処理によるＮｉリッチ層の形成を重ね合わ
せたので、ハイレート放電特性が著しく向上した。
時の放電曲線を図２に示す。図２から明らかなとおり、
放電初期の分極は本発明電極および比較電極２のいずれ
も同じ程度であるので、ハイレート放電特性の差は合金
性能によるものであることが分かる。本発明電極は希土
類元素中のＬａ量の削減と、急冷法による合金組織の均
質化と、表面処理によるＮｉリッチ層の形成を重ね合わ
せたので、ハイレート放電特性が著しく向上した。
【００１９】
【発明の効果】上記のように、本発明の水素吸蔵電極で
は、水素吸蔵合金の希土類元素中のＬａ量の削減と、急
冷法による合金組織の均質化と、表面処理によるＮｉリ
ッチ層の形成により、高容量、長寿命の特性を維持しつ
つもハイレート放電特性を向上させるという極めて優れ
た効果が得られる。
は、水素吸蔵合金の希土類元素中のＬａ量の削減と、急
冷法による合金組織の均質化と、表面処理によるＮｉリ
ッチ層の形成により、高容量、長寿命の特性を維持しつ
つもハイレート放電特性を向上させるという極めて優れ
た効果が得られる。
【図１】本発明電極と比較電極のサイクル数と放電容量
の関係を示した図である。
の関係を示した図である。
【図２】本発明電極と比較電極の放電曲線の図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 押谷 政彦 大阪府高槻市城西町６番６号 株式会社ユ アサコーポレーション内
Claims (9)
- 【請求項１】 水素を可逆的に吸蔵、放出し得る均質性
の高い水素吸蔵合金であって、この水素吸蔵合金の表面
に遷移金属リッチ層を形成させたことを特徴とする水素
吸蔵電極。 - 【請求項２】 前記遷移金属リッチ層が、ニッケルを主
体とする請求項１記載の水素吸蔵電極。 - 【請求項３】 前記水素吸蔵合金が、少なくともニッケ
ルを含むＣａＣｕ5 型構造を有するＡＢ5 水素吸蔵合金
であって、Ａ側元素がＬａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄのうち少
なくとも１種を含んだ希土類元素の複合体であり、かつ
Ｂ側元素がＮｉ，Ａｌ，Ｃｏ，Ｍｎのうち少なくとも１
種を含んでいるものであって、合金作製時の冷却速度が
１０００℃／ｓｅｃ以下であることを特徴とする請求項
１記載の水素吸蔵電極。 - 【請求項４】 前記水素吸蔵合金のＡ側組成の中で、Ｌ
ａ成分が全希土類成分中の３０％以下であることを特徴
とする請求項３記載の水素吸蔵電極。 - 【請求項５】 前記水素吸蔵合金の各構成元素が、波長
分散型ＥＰＭＡ機器分析により分析を行ったときに、ど
のような条件下で測定しても、合金粒子内で明解な濃度
分布を持たない請求項３または４記載の水素吸蔵電極。 - 【請求項６】 粉砕した均質性の高い水素吸蔵合金を酸
性水溶液中に浸漬し、この水素吸蔵合金の表面に遷移金
属リッチ層を形成することを特徴とする水素吸蔵電極の
製造方法。 - 【請求項７】 前記酸性水溶液としてｐＨを２〜６に調
整した弱酸水溶液を用いる請求項６記載の水素吸蔵電
極。 - 【請求項８】 前記弱酸水溶液として、酢酸−酢酸塩緩
衝溶液を用いる請求項７記載の水素吸蔵電極。 - 【請求項９】 粉砕した均質性の高い水素吸蔵合金を高
温アルカリ性水溶液中に浸漬し、この水素吸蔵合金の表
面に遷移金属リッチ層を形成することを特徴とする水素
吸蔵電極の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8199483A JPH1050309A (ja) | 1996-07-30 | 1996-07-30 | 水素吸蔵電極とその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8199483A JPH1050309A (ja) | 1996-07-30 | 1996-07-30 | 水素吸蔵電極とその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1050309A true JPH1050309A (ja) | 1998-02-20 |
Family
ID=16408564
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8199483A Pending JPH1050309A (ja) | 1996-07-30 | 1996-07-30 | 水素吸蔵電極とその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1050309A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999066573A1 (fr) * | 1998-06-18 | 1999-12-23 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Alliage absorbant l'hydrogene pour batterie d'accumulateurs alcaline et son procede de production, et electrode en alliage absorbant l'hydrogene pour une telle batterie et son procede de production |
| KR101441498B1 (ko) * | 2013-12-23 | 2014-09-17 | 한국지질자원연구원 | 저비용 ａｂ５계 수소저장용 합금 및 이의 제조방법 |
-
1996
- 1996-07-30 JP JP8199483A patent/JPH1050309A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999066573A1 (fr) * | 1998-06-18 | 1999-12-23 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Alliage absorbant l'hydrogene pour batterie d'accumulateurs alcaline et son procede de production, et electrode en alliage absorbant l'hydrogene pour une telle batterie et son procede de production |
| KR101441498B1 (ko) * | 2013-12-23 | 2014-09-17 | 한국지질자원연구원 | 저비용 ａｂ５계 수소저장용 합금 및 이의 제조방법 |
| WO2015099332A1 (ko) * | 2013-12-23 | 2015-07-02 | 한국지질자원연구원 | 저비용 ａｂ５계 수소저장용 합금 및 이의 제조방법 |
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|---|---|---|---|
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|
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|
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