JPH10505134A - 酸化物含有物質の還元方法及びこの方法を実行するためのプラント - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 底部から頂上部に流れる還元ガスによって、酸化物含有物質が渦巻層中に保たれ、これによって還元される、渦巻ベッド法における粒子状の酸化物含有物質を還元する方法。スティッキングもしくはファウリングによる還元方法の操作上の中断を回避するため、もしくは著しく減少させるために、還元ガスの管通過速度を、渦巻層（２４）の上部に連続した空間の自由断面（３１、３２、３３）全体に渡って、渦巻層（２４）の上方でのみ低下させる。

Description

【発明の詳細な説明】 酸化物含有物質の還元方法及びこの方法を実行するためのプラント 本発明は、渦巻ベッド法（whirl bed method）において底部から頂上部へ流れ る還元ガスにより酸化物含有物質が渦巻層（whirl layer）に保たれ、これによ って還元される、粒子状の酸化物含有物質、特に鉱石微粒子を還元する方法並び にこの方法を実行するためのプラントに関する。 このタイプの方法としては、例えば、米国特許第２，９０９，４２３号公報、 国際特許公開９２／０２４５８号公報及び欧州特許公開第０ ５７１ ３５８号公 報のものが既知である。これらには、酸化物含有物質、例えば鉱石微粒子の還元 は、渦巻層還元反応機内で還元ガスにより保持される渦巻層中で行われ、その際 、羽口グリッドから渦巻層還元反応機に注入される還元ガスが還元反応機の底部 から頂上部へ流れる一方で、酸化物含有物質は還元ガスの流れに対してほぼ逆方 向の流れとして還元反応機を通過することが記載されている。渦巻層を保持する ためには、渦巻層域内の還元ガスが所定の速度をもつことが必要である。 還元ガスが比較的に高速であるため、酸化物含有物質の超微粉と、還元が進む につれて、既に還元された酸化物含有物質とが、渦巻層から運び出され、超微粒 子が還元ガス中に含有される。こうした超微粒子を還元ガスから除去し、一方で は例えば還元反応機を操作するために部分的に酸化された還元ガスを更に使用す ること、他方では失われるはずの酸化物含有物質もしくは既に還元された物質を 回収することを可能とするために、前記超微粒子を含有する還元ガスはサイクロ ン等の除塵機に導入される。除塵機もしくはサイクロンは、反応機の内部に配置 されることが好ましい（米国特許第２，９０９，４２３号公報）が、これらを反 応機に外付けしてもよい。 実際に、部分的に還元したもしくは完全に還元された酸化物含有物質の細粒粒 子は、互いに及び／または、反応機もしくはサイクロン並びに接続ダクト及び輸 送ダクトの壁に粘着もしくは固化しがちであることがわかっている。こうした現 象はそれぞれ、“スティッキング”または“ファウリング”と呼ばれる。スティ ッキングもしくはファウリングは温度及び酸化物含有物質の還元度に依存する。 部分的にもしくは完全に還元された酸化物含有物質が、還元反応機もしくは他の プラント部材に粘着もしくは堆積することによって、長期間に渡って中断なく継 続的にプラントを操作することが不可能となるような不都合が起こりうる。プラ ントを３ヶ月から４ヶ月毎に停止させねばならないことがわかっている。 堆積物及び固化物の除去は非常な重労働であり、労働とプラントの製造を止め ることによる両方のコストによって高コストである。しばしば、こうした堆積物 は自動的に分離し、渦巻層に落ちて還元行程を妨げるか、あるいはサイクロンか ら分離した堆積物の場合には、サイクロンから渦巻層につながる回収通路を循環 する塵として障害物となり、そのため還元ガスからのその後の除塵が全く不可能 になる。 本発明はこれらの短所及び困難の回避を目指し、本発明の目的は、冒頭に定義 した方法並びに、この方法を実行するためのプラントであって、この方法によれ ば、非常に長期間に渡り、スティッキングもしくはファウリングによって操作を 中断する恐れなく粒子状酸化物含有物質の還元が可能である。 本発明によれば、この目的は、還元ガスの管通過速度が、渦巻層の上方に存在 する空間の自由断面全体に渡って、連続的にまた渦形成を避けて渦巻層の上方で のみ低下させることで達成される。 この方法によれば、還元ガスを利用して、酸化物含有物質もしくは部分的にま たは完全に還元された物質の排出を明確に減少させることによって、渦巻層内の 還元ガスが高速であることにも関わらず、スティッキング及びファウリングを効 果的に回避することができる。なぜなら、還元ガスに運搬される粒子の量を所定 の最大値より少なくした場合には、即座にスティッキング及びファウリングが著 しく減少し、それによって操作妨害が回避できることが証明されたためである。 渦巻層上方の還元ガスの流れが、本質的には渦形成を全く起こさないように進 むことは非常に重要である。なぜなら、こうした渦は還元された超微粒子の排出 を明らかに妨げるためである。よって、本発明の基礎は、還元ガスの流速、即ち 、管通過速度を、渦巻層上方に存在する空間の自由断面全体に渡って低下させ、 渦形成が起こさないことである。 還元ガスの管通過速度の減少により、還元反応機のみならず、サイクロン及び スティッキング及びファウリングを起こす恐れのある他のプラント部材（輸送管 等）の中断なしに操作できる期間が延長することが期待される。本発明の更に有 利な点は、粒子状の酸化物含有物質に含有される微粒子の割合を、操作を妨げる おそれなく増加させることができ、したがって還元操作がより融通の利くものと なることである。 酸化物含有物質が既に高い還元度を示す場合にスティッキングおよびファウリ ングが起きる率が増加することが示されているため、本発明の好ましい実施態様 では、連続的に配置され、還元度を段階的に増加させる渦巻層での酸化物含有物 質の段階的な還元において、還元ガスの管通過速度を、最小還元度２５％が得ら れる段階から低下させる。 還元ガスの管通過速度を、最小還元度５０％が得られる段階から低下させるこ とが望ましい。 渦巻層上方の還元ガスの管通過速度を少なくとも２５％、好ましくは５０％減 少させ、還元ガスの管通過速度を入り口側で０．８m/sから１．５m/s、出口側で ０．４m/sから０．７５m/sに低下させると、プラントを中断なしに操作し続ける 期間を本質的に増加させることができる。 渦巻層及び還元ガスの管通過速度を低下させる空間の上方の空間における管通 過速度は、本質的に一定に保たれることが好ましい。 少なくとも一の渦巻層還元反応機を具備する、上記の方法を実行するためのプ ラントであって、渦巻層還元反応機が以下を具備することを特徴とする。 ・渦巻層を収容し、ガス分配底部、還元ガス用の供給ダクト及び、ガス分配底部 の上方に設置された酸化物含有物質用の排出ダクトを備えた円筒状渦巻層低部、 ・渦巻層部材の上方に配置され、連続して上方へ向かって円錐形に広がり、反応 機の中央軸に対するテーパー状部材の壁の傾斜が最大で１０°であるテーパー状 部材、 ・テーパー状部材と連続し、テーパー状部材の頂上部で閉塞し、還元ガス排出ダ クトの出発点である、少なくとも部分的に円筒状であるカーム部材。 テーパー状部材における通気管断面が、テーパー状部材の入り口断面と出口断 面との間で、少なくとも２５％、好ましくは少なくとも５０％増加することが適 当である。 少なくとも一の除塵機が還元反応機内に配列されていることが望ましく、塵を 含有した還元ガスのための入り口開口部がカーム部材の範囲に設けられ、除塵機 の塵再利用ダクトが渦巻層部分にまで達していることが望ましい。 テーパー状部材内での還元ガスの流れの中断、すなわち渦形成は、テーパー状 部材の壁の反応機の中央軸に対する傾斜が最大８°であると、確実に回避され、 テーパー状部材の壁の反応機の中央軸に対する傾斜は、６°から８°が適当であ る。 プラントが、還元ガスダクト及び酸化物含有物質を反応機から次の反応機へ輸 送するダクトによって連結され、連続して配置された複数の渦巻層還元反応機を 具備する場合、酸化物含有物質の流れ方向で最終部に配された反応機、好ましく は最後に配された反応機にテーパー状部材が設けられている。 以下に、図面により本発明をより詳細に説明する。図１は第一の実施態様によ る行程図を表し、図２は図１の渦巻層還元反応機の図１のII-II線での断面図を 表す。図３には、別の実施態様による４つの還元反応機の段階的な配列が図式的 に示されている。 本発明のプラントは、並列された４つの渦巻層還元反応機１から４を具備し、 酸化鉄含有物質、例えば鉱石微粒子が鉱石供給ダクト５から第一の渦巻層還元反 応機１に供給され、この物質が一つの渦巻層還元反応機から別の渦巻層還元反応 機へ輸送ダクト６を通って導かれ、完全に還元された物質（海綿鉄）にブリケッ ト・アレンジメント７において高温ブリケットを行う。必要に応じ、還元した鉄 がブリケットの間に再酸化しないよう、図示していない不活性ガス装置により保 護する。 鉱石微粒子を第一の還元反応機に導入するに先立ち、詳細には記載しないが、 鉱石の準備、例えば乾燥及びふるい等を行う。 還元ガスを、鉱石の流れに対する向流として還元反応機４から次の還元反応機 ３から１へ流し、最後の還元反応機１でガスの流れ方向に見られるようにトップ ガスとしてトップガス排出ダクト８から排出し、冷却してウェットスクラバー９ にてスクラブする。 還元ガスの製造は、リフォーマー１０において、ダクト１１から供給される天 然ガスを再生させ、脱硫化プラント１２において脱硫することによって行われる 。天然ガスと蒸気とにより生成される再生ガスは、主としてＨ₂、ＣＯ、ＣＨ₄、 Ｈ₂Ｏ及びＣＯ₂からなる。この再生された天然ガスが再生ガスダクト１３からい くつかの熱交換機１４に供給され、ここでガスが冷却されるために、水が濃縮さ れて排出される。 再生ガスダクト１３は、コンプレッサー１５によってトップガスが圧縮された 後、トップガス排出ダクト８に合流する。こうして生成する混合ガスはＣＯ₂ス クラバー１６を通ってＣＯ₂を除いた後、還元ガスとして得られる。この還元ガ スは、還元ガス供給ダクト１７を通り、ＣＯ₂スクラバー１６に続いて配置され たガスヒーター１８において約８００℃の還元ガス温度に加熱され、ガスの流れ 方向に見られる第一の渦巻層反応機４に供給され、ここで鉱石微粒子と反応して 直接還元鉄を生成する。還元反応機４から１は並列に接続され、すなわち還元ガ スは接続ダクト１９を通って一つの反応機から別の反応機に至る。 トップガスの一部が、不活性ガス、例えばＮ₂等の濃縮を回避するためにガス 循環装置８、１７、１９から分け取られる（sleuced）。分け取られた（sleuced -out）トップガスは、還元ガスを加熱するためにブランチダクト２０からガスヒ ーター１８に供給され、そこで燃焼される。起こりうるエネルギーの不足は、供 給ダクト２１からの天然ガスの供給によって補充される。 リフォーマー１０から与えられる再生ガス並びに再生スモークガスの著しい熱 は、通路に続く回収熱交換機（recuperator）２２において供給ガス（＝天然ガ ス・水蒸気混合物）を予熱するために利用され、再生に必要な蒸気を生成する。 リフォーマー１０に供給される燃焼用空気もまた予熱される。 図１に示した還元プラントの実施態様によれば、鉱石微粒子の運搬方向に示さ れる最終部に配置された二つの還元反応機３及び４は、以下の通りに構築される （図２参照）。 還元反応機３、４のそれぞれが、渦巻層２４を収容し、還元ガスを供給して均 一に分散させるための羽口グリッド２６として設計されたガス分配底部が予め決 められた高さに設けられてなる円筒状の下部渦巻層部材２５を具備する。還元ガ スは、還元反応機３及び４をそれぞれ通り、羽口グリッド２６から出発して底部 から頂上部へ流れる。羽口グリッド２６の上方でなお円筒状渦巻層部材２５内に 、鉱石微粒子を入れるための運搬ダクト６（供給及び排出ダクト）が設けられて いる。渦巻層２４の層高さ２７は、羽口グリッド２６からの鉱石微粒子のための 供給及び排出ダクト６の高さよりも高い。 上方へ向かって円錐状に広がるテーパー状部材２８は、渦巻層部材２５に接続 し、反応機の中央軸３０に対するこのテーパー状部材２８の壁２９の傾斜は最大 で１０°、好ましくは６°から８°である。この範囲では、上方へ向かう還元ガ スの管通過速度が、断面３１が継続的に拡大することにより徐々に、継続的に減 少させることができる。断面空間の拡大は、入り口部材３２から出口部材３３ま でのテーパー状部材２８内で管通過断面が少なくとも２５％、好ましくは少なく とも５０％拡大するように行われている。 テーパー状部材２８の壁２９が僅かしか傾斜していないことにより、テーパー 状部材２８における断面３１の拡大にも関わらず、渦形成のない流れ及び壁との 分離が可能である。このことによって、還元ガスの速度を局所的に増大させる恐 れのある渦形成が回避される。したがって、テーパー状部材２８のあらゆる高さ の断面３１全体に渡って、確実に、還元ガスの管通過速度を均一且つ連続的に低 下させることができる。 テーパー状部材２８の上端には、円筒状の壁３４が設けられ、上方で部分球状 に成型されたシーリング３６により閉塞されたカーム部材３５が接続されている 。シーリング３６の上方に配置された反応機シーリング３６’には、還元ガスを 排出するための開口部３７が中央に設けられ、前記ガスが、開口部３７に接続す る連結ダクト１９から、先の還元反応機３及び２それぞれに供給される。 還元反応機の内部にサイクロン３８が設けられており、これらはカーム部材３ ５の円錐状部分に配列され、還元ガスから除塵するものである。 還元反応機１での鉱石微粒子の還元度は約８％、還元反応機２では約３１％、 還元反応機３では約７２％、及び還元反応機４では約９５％である。 ２つの還元反応機３及び４において、渦巻層部材２５における１．２m/sから テ ーパー状部材２８の上端における０．６m/sまで還元ガス速度を下げることによ り、サイクロン３８の塵収容量を約３０００g/m³から約６５０g/m³にまで減少さ せることができる。結果として、プラントを中断なしに操作し続けることのでき る期間は、６ヶ月を超える平均延長として得られる。 図３に示される実施態様によれば、還元プラントの一部である３つの還元反応 機１−３は、連結するように再度配列されるが、鉱石微粒子の流方向の最後に配 置された還元反応機４にのみ、テーパー状部材２８が設けられている。最後に配 置された還元反応機は反応機の底部まで届く円錐形に設計された金属製の外壁を 有するが、還元反応機４の内壁４０を表す点線によって示されるように、円錐形 の壁によって範囲が定められた渦巻層部材２５もここに設けられている。最後の 還元反応機に導入される鉱石微粒子の還元度は７２％より高い。この場合はまた 、プラントを中断なしに操作する期間は平均６ヶ月間延長することが可能である 。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ケプリンゲル，レオポルト ヴェーナー オーストリア国 アー−4060 レオンディ ンク ラーホールドストラッセ ７ (72)発明者 ツェラー， シーグフリード オーストリア国 アー−4060 レオンディ ンク アントン−オーベルシャイデルヴェ ク 24 (72)発明者 ツィメバウエ， カール−ハインツ オーストリア国 アー−4483 ハルゲルズ ベルク フィルシンク 111 (72)発明者 フィップ， ロイ ヒューバート ジュニ ア アメリカ合衆国 フロリダ 34786 ウィ ンダーミア バトラー ストリート 116

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １． 渦巻ベッド法（whirl bed method）において底部から頂上部へ流れる還元 ガスにより酸化物含有物質が渦巻層（２４）に保たれ、これによって酸化物含有 物質が還元され、還元ガスの管通過速度を、渦巻層の上方でのみ、渦巻層（２４ ）上部の空間の自由断面（３１，３２，３３）全体に渡って連続的に及び渦巻形 成を避けて低下させることを特徴とする粒子状の酸化物含有物質、特に鉱石微粒 子の還元方法。 ２． 酸化物含有物質の還元が、連続的に配置された渦巻層（２４）中で段階的 に行われ、段階毎に還元度が増加し、還元ガスの管通過速度が、最小還元度２５ ％が得られる段階から低下することを特徴とする請求項１に記載の方法。 ３． 還元ガスの管通過速度が、最小還元度５０％が得られる段階から低下する ことを特徴とする請求項１に記載の方法。 ４． 渦巻層上方の還元ガスの管通過速度が、少なくとも２５％、好ましくは少 なくとも５０％低下することを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載 の方法。 ５． 管通過速度が、入口側での０．８m/s〜１．５m/sから、出口側での０．４ m/s−０．７５m/sに低下することを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に 記載の方法。 ６． 渦巻層（２４）及び還元ガスの管通過速度が低下する空間の上方の空間に おける管通過速度が、本質的に一定に保たれることを特徴とする請求項１から５ のいずれか一項に記載の方法。 ７． 渦巻層還元反応機（３、４）が、下記の ・渦巻層（２４）を収容し、ガス分配底部（２６）、還元ガス用の供給ダクト（ １７、１９）及び、ガス分配底部（２６）の上方に設置された酸化物含有物質用 の排出ダクト（６）を備えた円筒状渦巻層低部（２５）、 ・渦巻層部材（２５）の上方に接続して配置され、上方へ向かって円錐形に広が り、反応機の中央軸（３０）に対するテーパー状部材（２８）の壁（２９）の傾 斜が最大で１０°であるテーパー状部材（２８）、 ・テーパー状部材（２８）と連続し、テーパー状部材の頂上部で閉塞し、還元ガ ス排出ダクト（１９）の出発点である、少なくとも部分的に円筒状であるカーム 部材（３５）、 を具備することを特徴とする少なくとも一の渦巻層還元反応機（１から４）を具 備する請求項１から６のいずれか一項に記載の方法を実行するためのプラント。 ８． テーパー状部材（２８）における通気管断面が、テーパー状部材（２８） の入り口断面（３２）と出口断面（３３）との間で２５％、好ましくは５０％増 大することを特徴とする請求項７に記載のプラント。 ９． 少なくとも一の除塵機（３８）が還元反応機内に配置され、粉塵を含有し た還元ガスのための入口開口部がカーム部材（３５）の領域に設けられ、除塵機 （３８）の粉塵再利用ダクト（３９）が渦巻層部材内部にまで伸びていることを 特徴とする請求項７または８に記載のプラント。 １０． 反応機の中央軸（３０）に対するテーパー状部材（２８）の壁（２９） の傾斜が最大で８°であることを特徴とする請求項７から９のいずれか一項に記 載のプラント。 １１． 反応機の中央軸（３０）に対するテーパー状部材（２８）の壁（２９） の傾斜が６°から８°であることを特徴とする請求項１０に記載のプラント。 １２． プラントが、連続して配列され、還元ガスダクト（１９）及び反応機か ら次の反応機へ酸化物含有物質を運搬する運搬ダクト（６）によって連結された 複数の渦巻層還元反応機（１から４）を具備すること及び、酸化物含有物質の流 れ方向で最終部分に並べられた反応機（３、４）、好ましくは最後に並べられた 反応機（４）が、テーパー状部材を具備することを特徴とする請求項７から１１ のいずれか一項に記載のプラント。