JPH1086218A - インフレーションフィルムおよび該フィルムの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 高い強度と縦・横の強度バランスにすぐれた
遮光性フィルムを提供すること。 【解決手段】 （イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃ
ｍ³ 、（ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／
１０分、（ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜
５．０、（ニ）組成分布パラメーターＣｂが２．００以
下の要件を満足するエチレン（共）重合体からなるイン
フレーションフィルムであって、フィルム表面の結晶ラ
メラの集積体からなる同心円塊の結晶粒径が０．５〜８
μｍ、フィルムの引裂強度が、縦（ＭＤ）方向で２０Ｋ
ｇｆ／ｃｍ以上、横（ＴＤ）方向で６０Ｋｇｆ／ｃｍ以
上、フィルムの外部ヘイズが２０％以上であることを特
徴とするインフレーションフィルム。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、各種包装袋や包装
材料として使用するに適するインフレーションフィルム
および該フィルムの製造方法に関し、特に高強度と縦・
横の強度バランスが良く、半透明のパール状インフレー
ションフィルムおよびその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、各種包装袋や包装材料等として使
用するインフレーションフィルムとして高圧ラジカル法
低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）が汎用されている。し
かしＬＤＰＥは、透明性等の光学的性質に優れるもの
の、耐衝撃性、引裂強度等の機械的性質に劣るという欠
点を有している。一方、チーグラー系触媒等を用いるイ
オン重合で得られる高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、
直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超低密度ポ
リエチレン（ＶＬＤＰＥ）は直鎖状の分子構造を有し、
前記ＬＤＰＥと比較すると耐衝撃性、引裂強度等の機械
的性質に優れるという利点を有している。特に密度０．
９４ｇ／ｃｍ³ 以下のＬＬＤＰＥは、エチレンとコモノ
マーである炭素数３〜２０のα−オレフィンとの共重合
体からなり、前記ＨＤＰＥと比較して柔軟性、耐衝撃
性、耐クリープ性等に優れ、またＬＤＰＥと比較して耐
衝撃性、耐クリープ性等に優れるため、包装材料、特に
フィルム、ラミネーションなどの分野で広く用いられて
いる。しかしながら、フィルム材料としてのＬＬＤＰＥ
は、ＨＤＰＥ、ＬＤＰＥと比較して溶融時における流動
性が悪く、成形加工性に劣るという問題を有している。
すなわち、ＬＬＤＰＥは、流動時のニュートン性が極め
て高く、高せん断性速度領域において、せん断応力が大
きく成形時にメルトフラクチャーを生じ易く、高速成形
性に劣るとともに、成形加工時に流動のための所要エネ
ルギーが大きいという問題がある。また、ＬＬＤＰＥ
は、溶融伸長変形時の抵抗力、すなわち、溶融張力（メ
ルトテンション）が極めて小さく、このためインフレー
ション成形時にバブルを安定的に膨張することができな
いという欠点を有している。このような問題点を解決す
るためにＬＬＤＰＥに１０〜３０重量％のＬＤＰＥを配
合してフィルム成形が行なわれている。しかしながら、
ＬＬＤＰＥにＬＤＰＥを配合すると流動性あるいはメル
トテンションは多少改善されるものの、流動方向への結
晶配向が著しく進行することおよび両ポリエチレン分子
の混和性、分散性の低下により、ＬＬＤＰＥが本来有し
ている機械的強度や、縦・横方向の強度バランスが得ら
れないという新たな問題点が生じる。また、精密機械部
品、医療製品等を保護するような用途およびプライバシ
ーを保護するような分野においては遮光性のあるフィル
ムが要望されている。従来このような遮光性フィルムと
しては、ＴｉＯ₂ 等の顔料やカーボンブラック等を配合
したフィルムが提供されていたが、上記精密機械部品、
医療製品等の分野（ハイテク、マイクロエレクトロニク
ス、マルチメディア、バイオメディカル等）ではコンタ
ミネーション（汚濁、汚染等）の原因となるこれら添加
剤を樹脂に配合することを嫌う傾向が波及しつつあり、
これらの添加剤を含まない遮光性フィルムの開発が要望
されている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記課題を
解決するためになされたもので、高い強度と縦・横方向
の強度バランスに優れ、パール状で半透明性の遮光性に
優れたインフレーションフィルムおよび該フィルムの製
造方法を提供するものである。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明の第１は、（イ）
密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ 、（ロ）メルトフ
ローレート０．０１〜１００ｇ／１０分、（ハ）分子量
分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０、（ニ）組成分布
パラメーターＣｂが２．００以下の要件を満足するエチ
レン（共）重合体からなるインフレーションフィルムで
あって、該フィルム表面の結晶ラメラの集積体からなる
同心円塊の結晶粒径が０．５〜８μｍ、フィルムの引裂
強度が、縦（ＭＤ）方向で２０Ｋｇｆ／ｃｍ以上、横
（ＴＤ）方向で６０Ｋｇｆ／ｃｍ以上、フィルムの外部
ヘイズが２０％以上であることを特徴とするインフレー
ションフィルムである。本発明の第２は、下記（イ）〜
（ヘ）の要件を満足するエチレン（共）重合体からなる
インフレーションフィルムであって、フィルム表面の結
晶ラメラの集積体からなる同心円塊の結晶粒径が０．５
〜８μｍ、フィルムの引裂強度が、縦（ＭＤ）方向で２
０Ｋｇｆ／ｃｍ以上、横（ＴＤ）方向で６０Ｋｇｆ／ｃ
ｍ以上、フィルムの外部ヘイズが２０％以上であること
を特徴とするインフレーションフィルムである。 （イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが１．０８〜２．００ （ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが実質的に複数個存在すること （ヘ）２５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣ
Ｂ）可溶分量Ｘ（ｗｔ％）と密度ｄ及びＭＦＲ（メルト
フローレート）が次の関係を満足すること ａ）ｄ−０．００８ logＭＦＲ≧０．９３の場合 Ｘ＜２．０ ｂ）ｄ−０．００８ logＭＦＲ＜０．９３の場合 Ｘ＜9.8 ×10³ ×（０．９３００−ｄ＋０．００８ log
ＭＦＲ)²＋２．０ 本発明の第３は、前記エチレン（共）重合体が、少なく
とも共役二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV
族の遷移金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまた
はエチレンとα−オレフィンを（共）重合させて得られ
るエチレン（共）重合体を使用することを特徴とするイ
ンフレーションフィルムである。本発明の第４は、下記
（イ）〜（ニ）の要件を満足するエチレン（共）重合体
を用いて、引取速度を２０〜１２０ｍ／分、ブローアッ
プ比２〜４、フロストライン１００〜７００ｍｍでイン
フレーションフィルム成形を行なうことを特徴とするイ
ンフレーションフィルムの製造方法を提供するものであ
る。 （イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが２．００以下 本発明の第５は、前記エチレン（共）重合体が、少なく
とも共役二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV
族の遷移金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまた
はエチレンとα−オレフィンを（共）重合させて得られ
るエチレン（共）重合体を用いることを特徴とするイン
フレーションフィルムの製造方法を提供するものであ
る。

【０００５】以下本発明をさらに詳述する。本発明のエ
チレン（共）重合体とは、エチレン単独重合体またはエ
チレンとα−オレフィンとの共重合体であって、エチレ
ンまたはエチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンと
を（共）重合させることにより得られる下記（イ）〜
（ニ）の要件、 （イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが２．００以下 を満足するエチレン（共）重合体である。

【０００６】上記本発明のエチレン（共）重合体のα−
オレフィンとは、炭素数が３〜２０、好ましくは３〜１
２のものであり、具体的にはプロピレン、１−ブテン、
１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセ
ン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセンなどが挙
げられる。また、これらのα−オレフィンの含有量は、
合計で通常３０モル％以下、好ましくは３〜２０モル％
以下の範囲で選択されることが望ましい。

【０００７】また本発明のエチレン（共）重合体の
（イ）密度は０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ 、好ましく
は０．８９〜０．９５ｇ／ｃｍ³ 、さらに好ましくは
０．９０〜０．９４ｇ／ｃｍ³ の範囲であり、（ロ）メ
ルトフロレート（以下ＭＦＲと称す）は０．０１〜１０
０ｇ／１０分、好ましくは０．１〜５０ｇ／１０分、さ
らに好ましくは０．５〜４０ｇ／１０分の範囲である。
密度が０．８６ｇ／ｃｍ³ 未満のものは柔らかすぎて、
剛性、耐熱性が不良となり、抗ブロッキング性が劣るも
のとなる。また０．９７ｇ／ｃｍ³ を超えると硬すぎ
て、引裂強度、衝撃強度等が低くなる。ＭＦＲが０．０
１ｇ／１０分未満では加工性が不良となり、１００ｇ／
１０分を越えると強度が弱いものとなる。

【０００８】本発明のエチレン（共）重合体の（ハ）Ｍ
ｗ／Ｍｎは、１．５〜５．０の範囲、好ましくは１．６
〜４．５、さらに好ましくは１．７〜４．０の範囲であ
る。上記Ｍｗ／Ｍｎが１．５未満では成形加工性が劣
り、５．０を超えるものは耐衝撃性が劣る。一般にエチ
レン（共）重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲル
パーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により
重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を求
め、それらの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を算出することにより求
めることができる。

【０００９】本発明のエチレン（共）重合体の（ニ）組
成分布パラメーター（Ｃｂ）は２．００以下であり、組
成分布パラメーター（Ｃｂ）が２．００より大きいとブ
ロッキングしやすく、ヒートシール性も不良となり、ま
た低分子量あるいは高分岐度成分の樹脂表面へのにじみ
出しが多く衛生上の問題が生じる。

【００１０】本発明のエチレン（共）重合体の（ニ）組
成分布パラメーター（Ｃｂ）の測定法は下記の通りであ
る。すなわち、酸化防止剤を加えたオルソジクロルベン
ゼン（ＯＤＣＢ）に試料を濃度が０．２重量％となるよ
うに１３５℃で加熱溶解した後、けい藻土（セライト５
４５）を充填したカラムに移送した後、０．１℃／ｍｉ
ｎの冷却速度で２５℃まで冷却し、共重合体試料をセラ
イト表面に沈着する。次に、この試料が沈着されている
カラムにＯＤＣＢを一定流量で流しながら、カラム温度
を５℃きざみに１２０℃まで段階的に昇温して行く。す
ると各温度に対応した溶出成分を含んだ溶液が採取され
る。この溶液にメタノールを加え、試料を沈澱後、ろ
過、乾燥し、各温度における溶出試料を得る。各試料
の、重量分率および分岐度（炭素数１０００個あたりの
分岐数）を測定する。分岐度は¹³Ｃ−ＮＭＲで測定し求
める。

【００１１】このような方法で３０℃から９０℃で採取
した各フラクションについては次のような、分岐度の補
正を行う。すなわち、溶出温度に対して測定した分岐度
をプロットし、相関関係を最小自乗法で直線に近似し、
検量線を作成する。この近似の相関係数は十分大きい。
この検量線により求めた値を各フラクションの分岐度と
する。なお、溶出温度９５℃以上で採取したフラクショ
ンについては溶出温度と分岐度に必ずしも直線関係が成
立しないのでこの補正は行わない。

【００１２】次にそれぞれのフラクションの重量分率ｗ
_i を、溶出温度５℃当たりの分岐度ｂ_i の変化量（ｂ_i
−ｂ_i-1 ）で割って相対濃度ｃ_i を求め、分岐度に対し
て相対濃度をプロットし、組成分布曲線を得る。この組
成分布曲線を一定の幅で分割し、次式より組成分布パラ
メーターＣｂを算出する。

【００１３】

【数１】

【００１４】ここで、ｃ_j とｂ_j はそれぞれｊ番目の区
分の相対濃度と分岐度である。組成分布パラメーターＣ
ｂは試料の組成が均一である場合に１．０となり、組成
分布が広がるに従って値が大きくなる。

【００１５】なお、エチレン・α−オレフィン共重合体
の組成分布を表現する方法は多くの提案がなされてい
る。例えば特開昭６０−８８０１６号では、試料を溶剤
分別して得た各分別試料の分岐数に対して、累積重量分
率が特定の分布（対数正規分布）をすると仮定して数値
処理を行い、重量平均分岐度（Ｃｗ）と数平均分岐度
（Ｃｎ）の比を求めている。この近似計算は、試料の分
岐数と累積重量分率が対数正規分布からずれると精度が
下がり、市販のＬＬＤＰＥについて測定を行うと相関係
数Ｒ² はかなり低く、値の精度は充分でない。また、こ
のＣｗ／Ｃｎの測定法および数値処理法は、本発明のＣ
ｂのそれと異なるが、あえて数値の比較を行えば、Ｃｗ
／Ｃｎの値は、Ｃｂよりかなり大きくなる。

【００１６】本発明のエチレン（共）重合体は、前記
（イ）〜（ニ）のパラメータを満足することにより、本
発明の目的とするインフレーションフィルムとして良好
な性能を発揮するが、より好ましくは、下記（イ）〜
（ヘ）の要件 （イ）密度が０．８６〜０．９６ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが１．０８〜２．００ （ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが実質的に複数個存在すること （ヘ）２５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣ
Ｂ）可溶分量Ｘ（ｗｔ％）と密度ｄ及びＭＦＲ（メルト
フローレート）が次の関係 ａ）ｄ−０．００８ logＭＦＲ≧０．９３の場合 Ｘ＜２．０ ｂ）ｄ−０．００８ logＭＦＲ＜０．９３の場合 Ｘ＜9.8 ×10³ ×（０．９３００−ｄ＋０．００８ log
ＭＦＲ)²＋２．０ を満足するエチレン（共）重合体を使用することが望ま
しい。

【００１７】本発明の特殊なエチレン（共）重合体は、
前記エチレン（共）重合体の（イ）〜（ハ）の要件にさ
らに（ニ）〜（ヘ）の要件を満足するものである。該特
殊なエチレン（共）重合体の（ニ）組成分布パラメータ
ーＣｂは、１．０８〜２．００の範囲であり、好ましく
は１．１０〜１．１８、より好ましくは１．１５〜１．
１７の範囲であることが望ましい。

【００１８】また、（ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥ
Ｆ）による溶出温度−溶出量曲線のピークが実質的に複
数個存在し、この複数のピークは望ましくは８５℃から
１００℃の間に存在することが特に望ましい。このピー
クが存在することにより製品の耐熱性が向上する。

【００１９】上記本発明のエチレン（共）重合体は図１
に示されるような連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）によ
り求めた溶出温度−溶出量曲線において実質的にピーク
が複数個の特殊な新規エチレン（共）重合体であり、図
２に示されるようなメタロセン系触媒、すなわち、シク
ロペンタジエニル骨格を有する配位子と周期律表第IV族
の遷移金属化合物を含む少なくとも１種の触媒下の存在
下で得られるエチレン（共）重合体である連続昇温溶出
分別法（ＴＲＥＦ）により求めた溶出温度−溶出量曲線
において実質的にピークを１個有するエチレン（共）重
合体とは明確に区別される。

【００２０】本発明に関わるＴＲＥＦの測定方法は下記
の通りである。試料を酸化防止剤（例えば、ブチルヒド
ロキシトルエン）を加えたＯＤＣＢに試料濃度が０．０
５重量％となるように加え、１３５℃で加熱溶解する。
この試料溶液５ｍｌを、ガラスビーズを充填したカラム
に注入し、０．１℃／分の冷却速度で２５℃まで冷却
し、試料をガラスビーズ表面に沈着する。次に、このカ
ラムにＯＤＣＢを一定流量で流しながら、カラム温度を
５０℃／ｈｒの一定速度で昇温しながら、試料を順次溶
出させる。この際、溶剤中に溶出する試料の濃度は、メ
チレンの非対称伸縮振動の波数２９２５ｃｍ^-1に対する
吸収を赤外検出機で測定することにより連続的に検出さ
れる。この値から、溶液中のエチレン・α−オレフィン
共重合体の濃度を定量分析し、溶出温度と溶出速度の関
係を求める。ＴＲＥＦ分析によれば、極少量の試料で、
温度変化に対する溶出速度の変化を連続的に分析出来る
ため、分別法では検出できない比較的細かいピークの検
出が可能である。

【００２１】本発明のエチレン（共）重合体の（ヘ）２
５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）可溶
分量Ｘ（ｗｔ％）と密度ｄおよびＭＦＲ（メルトフロー
レート）の関係は、ｄおよびＭＦＲの値が、ｄ−０．０
０８ logＭＦＲ≧０．９３を満たす場合は、Ｘは２重量
％未満、好ましくは１重量％未満、ｄ−０．００８ log
ＭＦＲ＜０．９３の場合は、 Ｘ＜9.8 ×10³ ×（０．９３００−ｄ＋０．００８log
ＭＦＲ)²＋２．０ 好ましくは、 Ｘ＜7.4 ×10³ ×（０．９３００−ｄ＋０．００８log
ＭＦＲ)²＋１．０ より好ましくは、 Ｘ＜5.6 ×10³ ×（０．９３００−ｄ＋０．００８log
ＭＦＲ)²＋０．５ の関係を満足していることが望ましい。

【００２２】上記２５℃におけるＯＤＣＢ可溶分の量
は、下記の方法により測定する。試料０．５ｇを２０ｍ
ｌのＯＤＣＢにて１３５℃で２時間加熱し、試料を完全
に溶解した後、２５℃まで冷却する。この溶液を２５℃
で一晩放置後、テフロン製フィルターでろ過してろ液を
採取する。このろ液のメチレンの非対称伸縮振動の波数
２９２５ｃｍ^-1付近の吸収ピーク面積を求め、予め作成
した検量線により試料濃度を算出する。この値より、２
５℃におけるＯＤＣＢ可溶分量が求まる。

【００２３】２５℃におけるＯＤＣＢ可溶分は、エチレ
ン・α−オレフィン共重合体に含まれる高分岐度成分お
よび低分子量成分であり、衛生性の問題や成形品内面の
ブロッキングの原因となる為、この含有量は少ないこと
が望ましい。ＯＤＣＢ可溶分の量は、コモノマーの含有
量および分子量に影響される。従ってこれらの指標であ
る密度およびＭＦＲとＯＤＣＢ可溶分の量が上記の関係
を満たすことは、共重合体全体に含まれるα−オレフィ
ンの偏在が少ないことを示す。

【００２４】上記本発明のエチレン（共）重合体は、前
記特定のパラメーターを満足すれば触媒、製造方法等に
特に限定されるものではないが、好ましくは少なくとも
共役二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族の
遷移金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたはエ
チレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンを（共）重合
させて得られるエチレン（共）重合体であることが望ま
しい。

【００２５】本発明のエチレン（共）重合体の製造は、
特に以下のａ１〜ａ４の化合物を混合して得られる触媒
で重合することが望ましい。 ａ１：一般式Ｍｅ¹ Ｒ¹ _p Ｒ² _q （ＯＲ³ ）_r Ｘ¹
_4-p-q-rで表される化合物（式中Ｍｅ¹ はジルコニウ
ム、チタン、ハフニウムを示し、Ｒ¹ およびＲ³ はそれ
ぞれ炭素数１〜２４の炭化水素基、Ｒ² は、２．４−ペ
ンタンジオナト配位子またはその誘導体、ベンゾイルメ
タナト配位子、ベンゾイルアセトナト配位子またはその
誘導体、Ｘ¹ はハロゲン原子を示し、ｐ、ｑおよびｒは
それぞれ０≦ｐ≦４、０≦ｑ≦４、０≦ｒ≦４、０≦ｐ
＋ｑ＋ｒ≦４の範囲を満たす整数である） ａ２：一般式Ｍｅ² Ｒ⁴ _m （ＯＲ⁵ ）_n Ｘ² _z-m-n で表
される化合物（式中Ｍｅ² は周期律表第Ｉ〜III 族元
素、Ｒ⁴ およびＲ⁵ はそれぞれ炭素数１〜２４の炭化水
素基、Ｘ² はハロゲン原子または水素原子（ただし、Ｘ
² が水素原子の場合はＭｅ² は周期律表第III 族元素の
場合に限る）を示し、ｚはＭｅ² の価数を示し、ｍおよ
びｎはそれぞれ０≦ｍ≦ｚ、０≦ｎ≦ｚの範囲を満たす
整数であり、かつ、０≦ｍ＋ｎ≦ｚである） ａ３：共役二重結合を持つ有機環状化合物 ａ４：Ａｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む変性有機アルミニウム
オキシ化合物および／またはホウ素化合物

【００２６】以下、さらに詳説する。上記触媒成分ａ１
の一般式Ｍｅ¹ Ｒ¹ _p Ｒ² _q （ＯＲ³ ）_r Ｘ¹ _4-p-q-rで
表される化合物の式中、Ｍｅ¹ はジルコニウム、チタ
ン、ハフニウムを示し、これらの遷移金属の種類は限定
されるものではなく、複数を用いることもできるが、共
重合体の耐候性の優れるジルコニウムが含まれることが
特に好ましい。Ｒ¹ およびＲ³ はそれぞれ炭素数１〜２
４の炭化水素基で、好ましくは炭素数１〜１２、さらに
好ましくは１〜８である。具体的にはメチル基、エチル
基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基などのアル
キル基；ビニル基、アリル基などのアルケニル基；フェ
ニル基、トリル基、キシリル基、メシチル基、インデニ
ル基、ナフチル基などのアリール基；ベンジル基、トリ
チル基、フェネチル基、スチリル基、ベンズヒドリル
基、フェニルブチル基、ネオフイル基などのアラルキル
基などが挙げられる。これらは分岐があってもよい。Ｒ
² は、２．４−ペンタンジオナト配位子またはその誘導
体、ベンゾイルメタナト配位子、ベンゾイルアセトナト
配位子またはその誘導体を示す。Ｘ¹ はフッ素、ヨウ
素、塩素および臭素などのハロゲン原子を示す。ｐおよ
びｑはそれぞれ０≦ｐ≦４、０≦ｑ≦４、０≦ｒ≦４、
０≦ｐ＋ｑ＋ｒ≦４の範囲を満たす整数である。

【００２７】上記触媒成分ａ１の一般式で示される化合
物の例としては、テトラメチルジルコニウム、テトラエ
チルジルコニウム、テトラベンジルジルコニウム、テト
ラプロポキシジルコニウム、トリプロポキシモノクロロ
ジルコニウム、テトラブトキシジルコニウム、テトラブ
トキシチタン、テトラブトキシハフニウムなどが挙げら
れ、特にテトラプロポキシジルコニウム、テトラブトキ
シジルコニウムなどのＺｒ（ＯＲ）₄ 化合物が好まし
く、これらを２種以上混合して用いても差し支えない。
また、前記２，４−ペンタンジオナト配位またはその誘
導体、ベンゾイルメタナト配位子、ベンゾイルアセトナ
ト配位子またはその誘導体の具体例としたは、テトラ
（２，４−ペンタンジオナト）ジルコニウム、トリ
（２，４−ペンタンジオナト）クロライドジルコニウ
ム、ジ（２，４−ペンタンジオナト）ジクロライドジル
コニウム、（２，４−ペンタンジオナト）トリクロライ
ドジルコニウム、ジ（２，４−ペンタンジオナト）ジエ
トキサイドジルコニウム、ジ（２，４−ペンタンジオナ
ト）ジ−ｎ−プロポキサイドジルコニウム、ジ（２，４
−ペンタンジオナト）ジ−ｎ−ブトキサイドジルコニウ
ム、ジ（２，４−ペンタンジオナト）ジベンジルジルコ
ニウム、ジ（２，４−ペンタンジオナト）ジネオフイル
ジルコニウム、テトラ（ジベンゾイルメタナト）ジルコ
ニウム、ジ（ジベンゾイルメタナト）ジエトキサイドジ
ルコニウム、ジ（ジベンゾイルメタナト）ジ−ｎ−プロ
ポキサイドジルコニウム、ジ（ジベンゾイルメタナト）
ジ−ｎ−ブトキサイドジルコニウム、ジ（ベンゾイルア
セトナト）ジエトキサイドジルコニウム、ジ（ベンゾイ
ルアセトナト）ジ−ｎ−プロポキサイドジルコニウム、
ジ（ベンゾイルアセトナト）ジ−ｎ−ブトキサイドジル
コニウム等があげられる。

【００２８】上記触媒成分ａ２の一般式Ｍｅ² Ｒ
⁴ _m （ＯＲ⁵ ）_n Ｘ² _z-m-n で表される化合物の式中Ｍ
ｅ² は周期律表第Ｉ〜III 族元素を示し、リチウム、ナ
トリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム、亜
鉛、ホウ素、アルミニウムなどである。Ｒ⁴ およびＲ⁵
はそれぞれ炭素数１〜２４の炭化水素基、好ましくは炭
素数１〜１２、さらに好ましくは１〜８であり、具体的
にはメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル
基、ブチル基などのアルキル基；ビニル基、アリル基な
どのアルケニル基；フェニル基、トリル基、キシリル
基、メシチル基、インデニル基、ナフチル基などのアリ
ール基；ベンジル基、トリチル基、フェネチル基、スチ
リル基、ベンズヒドリル基、フェニルブチル基、ネオフ
イル基などのアラルキル基などが挙げられる。これらは
分岐があってもよい。Ｘ² はフッ素、ヨウ素、塩素およ
び臭素などのハロゲン原子または水素原子を示すもので
ある。ただし、Ｘ² が水素原子の場合はＭｅ² はホウ
素、アルミニウムなどに例示される周期律表第III 族元
素の場合に限るものである。また、ｚはＭｅ² の価数を
示し、ｍおよびｎはそれぞれ、０≦ｍ≦ｚ、０≦ｎ≦ｚ
の範囲を満たす整数であり、かつ、０≦ｍ＋ｎ≦ｚであ
る。

【００２９】上記触媒成分ａ２の一般式で示される化合
物の例としては、メチルリチウム、エチルリチウムなど
の有機リチウム化合物；ジメチルマグネシウム、ジエチ
ルマグネシウム、メチルマグネシウムクロライド、エチ
ルマグネシウムクロライドなどの有機マグネシウム化合
物；ジメチル亜鉛、ジエチル亜鉛などの有機亜鉛化合
物；トリメチルボロン、トリエチルボロンなどの有機ボ
ロン化合物；トリメチルアルミニウム、トリエチルアル
ミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシル
アルミニウム、トリデシルアルミニウム、ジエチルアル
ミニウムクロライド、エチルアルミニウムジクロライ
ド、エチルアルミニウムセスキクロライド、ジエチルア
ルミニウムエトキサイド、ジエチルアルミニウムハイド
ライドなどの有機アルミニウム化合物等の誘導体が挙げ
られる。

【００３０】上記触媒成分ａ３の共役二重結合を持つ有
機環状化合物は、環状で共役二重結合を２個以上、好ま
しくは２〜４個、さらに好ましくは２〜３個有する環を
１個または２個以上もち、全炭素数が４〜２４、好まし
くは４〜１２である環状炭化水素化合物；前記環状炭化
水素化合物が部分的に１〜６個の炭化水素残基（典型的
には、炭素数１〜１２のアルキル基またはアラルキル
基）で置換された環状炭化水素化合物；共役二重結合を
２個以上、好ましくは２〜４個、さらに好ましくは２〜
３個有する環を１個または２個以上もち、全炭素数が４
〜２４、好ましくは４〜１２である環状炭化水素基を有
する有機ケイ素化合物；前記環状炭化水素基が部分的に
１〜６個の炭化水素残基またはアルカリ金属塩（ナトリ
ウムまたはリチウム塩）で置換された有機ケイ素化合物
が含まれる。特に好ましくは分子中のいずれかにシクロ
ペンタジエン構造をもつものが望ましい。

【００３１】上記の好適な化合物としては、シクロペン
タジエン、インデン、アズレンまたはこれらのアルキ
ル、アリール、アラルキル、アルコキシまたはアリール
オキシ誘導体などが挙げられる。また、これらの化合物
がアルキレン基（その炭素数は通常２〜８、好ましくは
２〜３）を介して結合（架橋）した化合物も好適に用い
られる。

【００３２】環状炭化水素基を有する有機ケイ素化合物
は、下記一般式で表示することができる。 Ａ_L ＳｉＲ_4-L ここで、Ａはシクロペンタジエニル基、置換シクロペン
タジエニル基、インデニル基、置換インデニル基で例示
される前記環状水素基を示し、Ｒはメチル基、エチル
基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基などのアル
キル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブト
キシ基などのアルコキシ基；フェニル基などのアリール
基；フェノキシ基などのアリールオキシ基；ベンジル基
などのアラルキル基で示され、炭素数１〜２４、好まし
くは１〜１２の炭化水素残基または水素を示し、Ｌは１
≦Ｌ≦４、好ましくは１≦Ｌ≦３である。

【００３３】上記成分ａ３の有機環状炭化水素化合物の
具体例として、シクロペンタジエン、メチルシクロペン
タジエン、エチルシクロペンタジエン、１，３−ジメチ
ルシクロペンタジエン、インデン、４−メチル−１−イ
ンデン、４，７−ジメチルインデン、シクロヘプタトリ
エン、メチルシクロヘプタトリエン、シクロオクタテト
ラエン、アズレン、フルオレン、メチルフルオレンのよ
うな炭素数５〜２４のシクロポリエンまたは置換シクロ
ポリエン、モノシクロペンタジエニルシラン、ビスシク
ロペンタジエニルシラン、トリスシクロペンタジエニル
シラン、モノインデニルシラン、ビスインデニルシラ
ン、トリスインデニルシランなどが挙げられる。

【００３４】触媒成分ａ４のＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む
変性有機アルミニウムオキシ化合物とは、アルキルアル
ミニウム化合物と水とを反応させることにより、通常ア
ルミノキサンと称される変性有機アルミニウムオキシ化
合物が得られ、分子中に通常１〜１００個、好ましくは
１〜５０個のＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含有する。また、変
性有機アルミニウムオキシ化合物は線状でも環状でもい
ずれでもよい。

【００３５】有機アルミニウムと水との反応は通常不活
性炭化水素中で行われる。該不活性炭化水素としては、
ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサン、ベン
ゼン、トルエン、キシレン等の脂肪族、脂環族、芳香族
炭化水素が好ましい。水と有機アルミニウム化合物との
反応比（水／Ａｌモル比）は通常０．２５／１〜１．２
／１、好ましくは０．５／１〜１／１であることが望ま
しい。

【００３６】ホウ素化合物としては、テトラ（ペンタフ
ルオロフェニル）ホウ酸トリエチルアルミニウム（トリ
エチルアンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）
ボレート、テトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸ジ
メチルアニリニウム（ジメチルアニリニウムテトラ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート、ブチルアンモニウム
テトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアニリニウムテトラ（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラ
（３，５−ジフルオロフェニル）ボレート等が挙げられ
る。

【００３７】上記触媒はａ１〜ａ４を混合接触させて使
用しても良いが、好ましくは無機担体および／または粒
子状ポリマー担体（ａ５）に担持させて使用することが
望ましい。該無機担体および／または粒子状ポリマー担
体（ａ５）とは、炭素質物、金属、金属酸化物、金属塩
化物、金属炭酸塩またはこれらの混合物あるいは熱可塑
性樹脂、熱硬化性樹脂等が挙げられる。該無機物担体に
用いることができる好適な金属としては、鉄、アルミニ
ウム、ニッケルなどが挙げられる。具体的にはＳｉ
Ｏ₂ 、Ａｌ₂ Ｏ₃ 、ＭｇＯ、ＺｒＯ₂ 、ＴｉＯ₂ 、Ｂ₂
Ｏ₃ 、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ₂ 等またはこれ
らの混合物が挙げられ、ＳｉＯ ₂ −Ａｌ₂ Ｏ₃ 、ＳｉＯ
₂ −Ｖ₂ Ｏ₅ 、ＳｉＯ₂ −ＴｉＯ₂ 、ＳｉＯ₂ −Ｖ₂ Ｏ
₅ 、ＳｉＯ₂ −ＭｇＯ、ＳｉＯ₂ −Ｃｒ₂ Ｏ₃ 等が挙げ
られる。これらの中でもＳｉＯ₂ およびＡｌ₂ Ｏ₃ から
なる群から選択された少なくとも１種の成分を主成分と
するものが好ましい。また、有機化合物としては、熱可
塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれも使用でき、具体的に
は、粒子状のポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミ
ド、ポリ塩化ビニル、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、
ポリスチレン、ポリノルボルネン、各種天然高分子およ
びこれらの混合物等が挙げられる。

【００３８】上記無機物担体および／または粒子状ポリ
マー担体は、このまま使用することもできるが、好まし
くは予備処理としてこれらの担体を有機アルミニウム化
合物やＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む変性有機アルミニウム
オキシ化合物などに接触処理させた後に成分ａ５として
用いることもできる。

【００３９】上記本発明のエチレン（共）重合体は分子
量分布および組成分布が比較的狭いため、機械的強度が
強く、ヒートシール性、抗ブロッキング性に優れ、しか
も耐熱性の良い重合体であり、重合時の触媒成分を実質
的に塩素等のハロゲンを含まないものとすると、得られ
る重合体にもこれらハロゲンが含まれず、したがって化
学的安定性、衛生性が優れ、特に食品包装材、医療用包
装材等に有用される。

【００４０】本発明のエチレン（共）重合体の製造方法
は、前記触媒の存在下、実質的に溶媒の存在しない気相
重合法、スラリー重合法、溶液重合法等で製造され、実
質的に酸素、水等を断った状態で、ブタン、ペンタン、
ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素、ベンゼン、ト
ルエン、キシレン等の芳香族炭化水素、シクロヘキサ
ン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素等に例示
される不活性炭化水素溶媒の存在下または不存在下で製
造される。重合条件は特に限定されないが、重合温度は
通常１５〜３５０℃、好ましくは２０〜２００℃、さら
に好ましくは５０〜１１０℃であり、重合圧力は低中圧
法の場合通常常圧〜７０ｋｇ／ｃｍ² Ｇ、好ましくは常
圧〜２０ｋｇ／ｃｍ² Ｇであり、高圧法の場合通常１５
００ｋｇ／ｃｍ² Ｇ以下が望ましい。重合時間は低中圧
法の場合通常３分〜１０時間、好ましくは５分〜５時間
程度が望ましい。高圧法の場合、通常１分〜３０分、好
ましくは２分〜２０分程度が望ましい。また、重合は一
段重合法はもちろん、水素濃度、モノマー濃度、重合圧
力、重合温度、触媒等の重合条件が互いに異なる２段階
以上の多段重合法など特に限定されるものではない。

【００４１】本発明のフィルムは、上記新規なエチレン
（共）重合体からなるインフレーションフィルムであっ
て、該フィルム表面の結晶ラメラの集積体からなる同心
円塊の結晶粒径が０．５〜８μｍ、より好ましくは１〜
７μｍ、さらに好ましくは２〜５μｍの範囲である。こ
の範囲であれば、強度が高く、フィルムの縦（ＭＤ）方
向の引裂強度が２０Ｋｇｆ／ｃｍ以上、横（ＴＤ）方向
の引裂強度が６０Ｋｇｆ／ｃｍ以上の強度バランスのよ
いフィルムができ、かつ半透明の遮蔽性の良いフィルム
を得ることが可能となる。上記同心円塊の結晶粒径が
０．５μｍ未満では、フィルム強度（縦方向が弱くな
り、横方向が強くなる）が低下し、強度バランスも悪く
なる。一方、同心円塊の結晶が８μｍ以上のものをイン
フレーション成形で成長させることは難しく、とりわけ
生産速度が極端に低下し実用的でない。

【００４２】本発明の同心円塊の結晶粒径は、インフレ
ーション成形によりフィルム表面の結晶ラメラ集積体が
フィブリルとなって生長して形成されるものであって、
同心円塊の結晶粒径Ｌは、走査電子顕微鏡ＪＥＯＬ−Ｔ
３３０Ａ（日本電子（株）製）により測定できる。この
走査顕微鏡は電子線を試料表面に衝突させ、発生する２
次電子を利用するもので、回折した電子を検出すること
により試料表面を画像化するものである。

【００４３】図３（写真１）および図４（写真２）は、
本発明の密度０９１２ｇ／ｃｍ³ の気相法の特定のエチ
レン−１−ヘキセン共重合体をプラコー製押出機：スク
リュー径５５ｍｍφ、ダイス：７０ｍｍφ、成形温度１
８０℃、フィルム幅：３００ｍｍ、ブロー比：２．７の
成形条件で成形したインフレーションフィルムを上記の
走査電子顕微鏡で測定した電顕写真（写真１は倍率３５
０００倍、写真２は倍率５０００倍で測定）であり、フ
ィルム表面の結晶ラメラの集積体がフィブリル状に生長
し、同心円状に結晶塊が形成され、粒径がＬが本発明の
範囲である０．５〜８μｍであることが解る。一方、図
５（写真３）（倍率３５００倍）および図６（写真４）
（倍率５０００倍）は、市販のチーグラー触媒による密
度０９１７ｇ／ｃｍ³ の気相法のエチレン−１−ヘキセ
ン共重合体（ＬＬＤＰＥ）を本発明と同条件で成形して
測定した結果を示したものであり、市販の気相法ＬＬＤ
ＰＥは粒径Ｌが１００〜３００ｎｍと粒径が本発明のも
のより小さいことが解る。

【００４４】上述のように、本発明のインフレーション
フィルムは、従来のＬＬＤＰＥフィルムに比較して、結
晶粒径が同心円状で、結晶塊が大きく、フィルム強度が
高いものとなる。また、フィルム内部の微結晶も、結晶
ラメラの集積体がフィブリルとなって生長し、同心円状
塊の粒径も同時に大きくなるので、フィルムの内部ヘイ
ズ値をも大きくすることができる。このような大きな粒
径で、かつ同心円状塊の結晶形態により、ラメラ間を結
ぶタイ分子（ｔｉｅ ｍｏｕｌｅｃｕｌｅｓ）の密度が
高くなり、また、異方性も少なくなることから、縦・横
の強度バランスもよくなるものと考察している。さら
に、該フィルム表面は凹凸であり、フィルムの外部ヘイ
ズが２０％以上となり、目的とする遮蔽性の良好なフィ
ルムの提供を可能とするものである。

【００４５】本発明のインフレーションフィルムには、
本発明の目的を損なわない範囲で、必要に応じて帯電防
止剤、酸化防止剤、滑剤、抗ブロッキング剤、防曇剤、
有機あるいは無機系顔料、紫外線防止剤、分散剤などの
公知の添加剤を添加することができる。

【００４６】本発明のインフレーションフィルムは、一
般的にはその扱い易さから１０〜２００μｍ、好ましく
は３０〜１００μｍの範囲で選択される。

【００４７】本発明のインフレーション成形とは、一般
には１２０〜２５０℃の温度で押出機によりサーキュラ
ーダイを通して押し出し、空冷式エアーリングより吹き
出す空気に接触させて急冷し、固化させてピンチロール
で引き取った後、枠に巻き取ることにより行なわれる。
該成形条件としては、フィルムの引取速度２０〜１２０
ｍ／分とし、ブローアップ比は２．０〜４．０、好まし
くは２．２〜３．０の範囲で選択される。ブローアップ
比が２．０未満では樹脂の流れに対して垂直な方向（Ｔ
Ｄ方向）に十分な配向が得られず、樹脂の流れ方向（Ｍ
Ｄ方向）に結晶ラメラの集積体がフィブリルとなって生
長が急激に増大する。その結果、同心円状塊の結晶が得
られず、その結晶塊の粒径が０．５〜８μｍの範囲にす
ることが困難となる。特に、粒径が８μｍ以上の樹脂の
流れ方向（ＭＤ方向）に長い、異方性のある結晶塊とな
り、優れた強度、縦・横の強度バランスを発現すること
ができない。一方、ブローアップ比が４．０を超えると
成形時にバブルの振動が大きくなり、成形安定性が失わ
れる。

【００４８】また、インフレーション成形時のフロスト
ライン高さは１００ｍｍ〜７００ｍｍ、好ましくは３０
０〜６００ｍｍの範囲である。フロストライン高さが、
１００ｍｍ未満では強い風量の冷却エアーが必要とな
り、成形時のバブルの振動が大きくなり、成形安定性が
失われる。さらには、急冷却のため、同心円状塊の結晶
の粒径が０．５μｍ以上に生長させることが困難とな
る。また、フィルムの外部ヘイズが２０以下となり、遮
光性が低下することになる。フロストライン高さが７０
０ｍｍを超えると弱い風量の冷却エアーでバブルが徐冷
されるため、同心円状塊の結晶の粒径を０．５〜８μｍ
の範囲にすることが困難となる。特に８μｍ以上の粒径
になり、フィルム表面が粗面化され、ちり、ほこり等の
付着の原因となる。

【００４９】

【実施例】本発明のエチレン（共）重合体の製造は以下
の方法で重合した。 （固体触媒の調製）窒素下で電磁誘導攪拌機付き触媒調
製器（Ｎｏ．１）に精製トルエンを加え、ついでジプロ
ポキシジクロロジルコニウム（Ｚｒ（ＯＰｒ）₂ Ｃ
ｌ₂ ）２８ｇおよびメチルシクロペンタジエン４８ｇを
加え、０℃に系を保持しながらトリデシルアルミニウム
を４５ｇを滴下し、滴下終了後、反応系を５０℃に保持
して１６時間攪拌した。この溶液をＡ液とする。次に窒
素下で別の攪拌器付き触媒調製器（Ｎｏ．２）に精製ト
ルエンを加え、前記Ａ溶液と、ついでメチルアルミノキ
サン６．４ｍｏｌのトルエン溶液を添加し反応させた。
これをＢ液とする。次に、窒素下で攪拌器付き調製器
（Ｎｏ．１）に精製トルエンを加え、ついであらかじめ
４００℃で所定時間焼成処理したシリカ（富士デビソン
社製、グレード＃９５２、表面積３００ｍ² ／ｇ）１４
００ｇを加えた後、前記Ｂ溶液の全量を添加し、室温で
攪拌した。ついで窒素ブローにて溶媒を除去して流動性
の良い固体触媒粉末を得た。これを触媒Ｃとする。

【００５０】（試料の重合）連続式の流動床気相法重合
装置を用い、重合温度７０℃、全圧２０ｋｇｆ／ｃｍ²
Ｇでエチレンと１−ブテンあるいは１−ヘキセンの共重
合を行った。前記触媒Ｃを連続的に供給して重合を行な
い、系内のガス組成を一定に保つため、各ガスを連続的
に供給しながら重合を行った。

【００５１】（樹脂成分） （Ａ１）エチレン・１−ブテン共重合体 密度＝０．９１０ｇ／ｃｍ³ 、ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０
分 分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＝２．７ 組成分布パラメーター（Ｃｂ）＝１．２４ ｄ− 0.008 logＭＦＲ＝０．９１２ ＯＤＣＢ可溶分（％）＝3.0 ＜9.8 ×10³ ×(0.9300-d+
0.008logMFR)²+2.0 ＴＲＥＦピーク温度＝７０．３℃、７５．１℃、９５．
１℃ （Ａ２）エチレン・１−ヘキセン共重合体 密度＝０．９１２ｇ／ｃｍ³ 、ＭＦＲ＝０．７ｇ／１０
分 分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＝２．６ 組成分布パラメーター（Ｃｂ）＝１．２３ ｄ− 0.008 logＭＦＲ＝０．９１３ ＯＤＣＢ可溶分（％）＝2.8 ＜9.8 ×10³ ×(0.9300-d+
0.008logMFR)²+2.0 ＴＲＥＦピーク温度＝６９．７℃、９２．１℃ （Ｂ）市販のエチレン−１−ヘキセン共重合体（気相
法） 密度０．９１７ｇ／ｃｍ³ 、ＭＦＲ＝０．８ｇ／１０分

【００５２】上記樹脂を使用して空冷式インフレーショ
ン成形法により以下の条件でフィルムを成形した。 ＜成形条件＞プラコー製押出機：スクリュー径５５ｍｍ
φ、ダイス：７０ｍｍφ、成形温度：１８０℃、フィル
ム幅：３００ｍｍ、ブロー比：２．７、厚み：３０μｍ

【００５３】得られたフィルムの結晶粒径、引裂強度、
外部ヘイズ等を測定した結果を表１に示した。 （試験法） 結晶粒径の測定：走査電子顕微鏡ＪＥＯＬ−Ｔ３３０Ａ
（日本電子（株）製） 引裂強度：ＪＩＳ Ｐ８１１６ 外部ヘイズ：ＡＳＴＭ Ｄ１００３に準拠して測定し
た。 （外部ヘイズは全ヘイズより内部ヘイズを引いた値に相
当する）

【００５４】

【表１】

【００５５】

【発明の効果】本発明のインフレーションフィルムは、
特定の新規エチレン（共）重合体を使用し、フィルム表
面の結晶ラメラの集積体を制御することにより、高い強
度と縦・横方向の強度バランスに優れ、パール状で半透
明性の遮光性に優れたフィルムおよび該フィルムの製造
方法を提供することができたものである。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明のエチレン共重合体のＴＲＥＦ曲線。

【図２】メタロセン触媒によるエチレン共重合体のＴＲ
ＥＦ曲線。

【図３】本発明のエチレン−１−ヘキセン共重合体から
なるインフレーションフィルムの電顕写真（倍率３５０
０倍）。

【図４】本発明のエチレン−１−ヘキセン共重合体から
なるインフレーションフィルムの電顕写真（倍率５００
０倍）。

【図５】市販のチーグラー触媒によるエチレン−１−ヘ
キセン共重合体からなるインフレーションフィルムの電
顕写真（倍率３５００倍）。

【図６】市販のチーグラー触媒によるエチレン−１−ヘ
キセン共重合体からなるインフレーションフィルムの電
顕写真（倍率５０００倍）。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 駒沢 隆 神奈川県川崎市川崎区夜光２−３−２ 日 本ポリオレフィン株式会社川崎研究所内 (72)発明者 朱 亦展 神奈川県川崎市川崎区夜光２−３−２ 日 本ポリオレフィン株式会社川崎研究所内 (72)発明者 茂木 義博 神奈川県川崎市川崎区夜光２−３−２ 日 本ポリオレフィン株式会社川崎研究所内

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 下記（イ）〜（ニ）の要件を満足するエ
   チレン（共）重合体からなるインフレーションフィルム
   であって、フィルム表面の結晶ラメラの集積体からなる
   同心円塊の結晶粒径が０．５〜８μｍ、フィルムの引裂
   強度が、縦（ＭＤ）方向で２０Ｋｇｆ／ｃｍ以上、横
   （ＴＤ）方向で６０Ｋｇｆ／ｃｍ以上、フィルムの外部
   ヘイズが２０％以上であることを特徴とするインフレー
   ションフィルム。 （イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが２．００以下
2. 【請求項２】 下記（イ）〜（ヘ）の要件を満足するエ
   チレン（共）重合体からなるインフレーションフィルム
   であって、フィルム表面の結晶ラメラの集積体からなる
   同心円塊の結晶粒径が０．５〜８μｍ、フィルムの引裂
   強度が、縦（ＭＤ）方向で２０Ｋｇｆ／ｃｍ以上、横
   （ＴＤ）方向で６０Ｋｇｆ／ｃｍ以上、フィルムの外部
   ヘイズが２０％以上であることを特徴とするインフレー
   ションフィルム。 （イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが１．０８〜２．００ （ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
   −溶出量曲線のピークが実質的に複数個存在すること （ヘ）２５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣ
   Ｂ）可溶分量Ｘ（ｗｔ％）と密度ｄ及びＭＦＲ（メルト
   フローレート）が次の関係を満足すること ａ）ｄ−０．００８ logＭＦＲ≧０．９３の場合 Ｘ＜２．０ ｂ）ｄ−０．００８ logＭＦＲ＜０．９３の場合 Ｘ＜9.8 ×10³ ×（０．９３００−ｄ＋０．００８ log
   ＭＦＲ)²＋２．０
3. 【請求項３】 前記エチレン（共）重合体が、少なくと
   も共役二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族
   の遷移金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたは
   エチレンとα−オレフィンを（共）重合させて得られる
   エチレン（共）重合体である請求項１または２に記載の
   インフレーションフィルム。
4. 【請求項４】 下記（イ）〜（ニ）の要件を満足するエ
   チレン（共）重合体を用いて、引取速度を２０〜１２０
   ｍ／分、ブローアップ比２〜４、フロストライン１００
   〜７００ｍｍでインフレーションフィルム成形を行なう
   ことを特徴とするインフレーションフィルムの製造方
   法。 （イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが２．００以下
5. 【請求項５】 前記エチレン（共）重合体が、少なくと
   も共役二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族
   の遷移金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたは
   エチレンとα−オレフィンを（共）重合させて得られる
   エチレン（共）重合体である請求項４に記載のインフレ
   ーションフィルムの製造方法。