JPH11207180A - パラジウム（Ｐｄ）三元触媒の製造方法 - Google Patents
パラジウム（Ｐｄ）三元触媒の製造方法Info
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- JPH11207180A JPH11207180A JP9368687A JP36868797A JPH11207180A JP H11207180 A JPH11207180 A JP H11207180A JP 9368687 A JP9368687 A JP 9368687A JP 36868797 A JP36868797 A JP 36868797A JP H11207180 A JPH11207180 A JP H11207180A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02T10/12—Improving ICE efficiencies
Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 従来の白金、ロジウム及びパラジウムからな
る三元触媒の代りに主要触媒成分をパラジウムだけで構
成して費用を節減し得て、自動車排気ガスの有害物質を
浄化させる効果がすぐれているパラジウム三元触媒を得
ること。 【解決手段】 パラジウム溶液をアルミナに含浸して還
元させた後、これに酸化セシウム及び酸化バリウム、酸
化ランタン等からなる第三触媒成分含有溶液を添加し、
ｐＨを調節して反応させた後にミリングしてから触媒組
成物スラリーにセラミックmonolith担体を浸してコーテ
ィングした後に乾燥、焼成するパラジウム（Ｐｄ）三元
触媒の製造方法。
る三元触媒の代りに主要触媒成分をパラジウムだけで構
成して費用を節減し得て、自動車排気ガスの有害物質を
浄化させる効果がすぐれているパラジウム三元触媒を得
ること。 【解決手段】 パラジウム溶液をアルミナに含浸して還
元させた後、これに酸化セシウム及び酸化バリウム、酸
化ランタン等からなる第三触媒成分含有溶液を添加し、
ｐＨを調節して反応させた後にミリングしてから触媒組
成物スラリーにセラミックmonolith担体を浸してコーテ
ィングした後に乾燥、焼成するパラジウム（Ｐｄ）三元
触媒の製造方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、パラジウム（Ｐ
ｄ）三元触媒の製造方法に関するものであり、より具体
的にはパラジウム溶液をアルミナに含浸して還元させた
後、これに第三の触媒成分と酸化バリウム等からなる混
合溶液を添加し、ｐＨを調節して反応させた後にミリン
グし、得られた触媒物組成物スラリ−中にセラミックモ
ノリス(monolith)担体を浸してコーティングした後に乾
燥、焼成するパラジウム三元触媒の製造方法に関する。
したがって、従来の白金、ロジウム及びパラジウムから
なる三元触媒の代りに触媒主要成分がパラジウムだけで
構成し、その製造費用を節減し、自動車排気ガスの有害
物質を浄化させる効果がすぐれるパラジウム三元触媒の
製造方法に関するものである。
ｄ）三元触媒の製造方法に関するものであり、より具体
的にはパラジウム溶液をアルミナに含浸して還元させた
後、これに第三の触媒成分と酸化バリウム等からなる混
合溶液を添加し、ｐＨを調節して反応させた後にミリン
グし、得られた触媒物組成物スラリ−中にセラミックモ
ノリス(monolith)担体を浸してコーティングした後に乾
燥、焼成するパラジウム三元触媒の製造方法に関する。
したがって、従来の白金、ロジウム及びパラジウムから
なる三元触媒の代りに触媒主要成分がパラジウムだけで
構成し、その製造費用を節減し、自動車排気ガスの有害
物質を浄化させる効果がすぐれるパラジウム三元触媒の
製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、三元触媒(three way catalyst)と
しては、自動車等の排気ガスの主要な三つの有害成分で
ある炭化水素系化合物、一酸化炭素及び窒素酸化物（Ｎ
Ｏｘ）と反応してこれらの化合物を排ガス中から同時に
除去する触媒として、Ｐｔ／ＲｈやＰｄ／Ｒｈ、Ｐｔ／
Ｐｄ／Ｒｈ等からなる三元触媒を使用してきた。
しては、自動車等の排気ガスの主要な三つの有害成分で
ある炭化水素系化合物、一酸化炭素及び窒素酸化物（Ｎ
Ｏｘ）と反応してこれらの化合物を排ガス中から同時に
除去する触媒として、Ｐｔ／ＲｈやＰｄ／Ｒｈ、Ｐｔ／
Ｐｄ／Ｒｈ等からなる三元触媒を使用してきた。
【０００３】しかしながら、前記触媒は、排気ガスの中
に窒素酸化物を還元させる元素としてロジウム（Ｒｈ）
を使用しているが、ロジウム（Ｒｈ）は高価であり、ま
た耐熱性の面でも問題があった。本発明者は前記のよう
な従来の三元触媒にかかわる問題点を解決するために、
鋭意研究、努力した結果、高価なロジウムを使用せずパ
ラジウムだけを主要触媒成分として使用し、これをアル
ミナに含浸させて更に、第二、第三の触媒作用を有する
元素を含む基材金属酸化物(base metal oxide)と反応さ
せた後、ミリングし、担体にコーティング乾燥、焼成し
て本発明を完成した。
に窒素酸化物を還元させる元素としてロジウム（Ｒｈ）
を使用しているが、ロジウム（Ｒｈ）は高価であり、ま
た耐熱性の面でも問題があった。本発明者は前記のよう
な従来の三元触媒にかかわる問題点を解決するために、
鋭意研究、努力した結果、高価なロジウムを使用せずパ
ラジウムだけを主要触媒成分として使用し、これをアル
ミナに含浸させて更に、第二、第三の触媒作用を有する
元素を含む基材金属酸化物(base metal oxide)と反応さ
せた後、ミリングし、担体にコーティング乾燥、焼成し
て本発明を完成した。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、三元三機能
パラジウム触媒の製造において、高価なロジウムを使用
せず、また主要触媒成分としてはパラジウムだけであっ
て経済的であり、かつ自動車等の排気ガスの有害物質の
浄化効果が優れている三元触媒の製造方法を提供するこ
とをその目的とする。
パラジウム触媒の製造において、高価なロジウムを使用
せず、また主要触媒成分としてはパラジウムだけであっ
て経済的であり、かつ自動車等の排気ガスの有害物質の
浄化効果が優れている三元触媒の製造方法を提供するこ
とをその目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、パラジウム溶
液をアルミナに含浸し、還元させた後に、酸化セリウム
（ＣｅＯ2 ）及び第三の触媒成分含有溶液を添加し、こ
れに硝酸を添加してｐＨを４．５以下に調節した後、粒
度が７〜９μｍであるものが９０％以上となるようにミ
リングすなわち粉砕してからこれをセラミックmonolith
担体にコーティングした後に乾燥、焼成することを特徴
とするパラジウム三元触媒の製造方法である。セラミッ
クモノリス担体は、主として、浄化器の形状に合わせて
一体成形した中空状構造のセラミックス担体であるが、
本発明のコーティング方法はその他の種々の形状の中空
セラミックス担体の集合体にも応用できる。このような
本発明を更に具体的に説明すれば次の通りである。
液をアルミナに含浸し、還元させた後に、酸化セリウム
（ＣｅＯ2 ）及び第三の触媒成分含有溶液を添加し、こ
れに硝酸を添加してｐＨを４．５以下に調節した後、粒
度が７〜９μｍであるものが９０％以上となるようにミ
リングすなわち粉砕してからこれをセラミックmonolith
担体にコーティングした後に乾燥、焼成することを特徴
とするパラジウム三元触媒の製造方法である。セラミッ
クモノリス担体は、主として、浄化器の形状に合わせて
一体成形した中空状構造のセラミックス担体であるが、
本発明のコーティング方法はその他の種々の形状の中空
セラミックス担体の集合体にも応用できる。このような
本発明を更に具体的に説明すれば次の通りである。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明は、主要触媒成分としてパ
ラジウムだけからなる三元触媒の製造方法に関するもの
で、本発明の製造方法の概略を示すと添附図面の通りで
ある。 先ず、パラジウム溶液をアルミナに含浸し、こ
れを還元させる。パラジウム溶液としては、通常塩化パ
ラジウムから成るパラジウム化合物を、水、エチルアル
コール、含水アルコール等の可溶性溶媒に溶解させたも
のを使う。パラジウムの使用量は、通常、最終的触媒表
面のＰｄ濃度として、０．１〜５重量％の範囲内の適当
な濃度となるような量（例えば０．５〜３重量％）が使
用される。還元方法は、ヒドラジン水和物をパラジウム
１ｇ当り１．６６ｍｌになるように添加して反応させ
る。
ラジウムだけからなる三元触媒の製造方法に関するもの
で、本発明の製造方法の概略を示すと添附図面の通りで
ある。 先ず、パラジウム溶液をアルミナに含浸し、こ
れを還元させる。パラジウム溶液としては、通常塩化パ
ラジウムから成るパラジウム化合物を、水、エチルアル
コール、含水アルコール等の可溶性溶媒に溶解させたも
のを使う。パラジウムの使用量は、通常、最終的触媒表
面のＰｄ濃度として、０．１〜５重量％の範囲内の適当
な濃度となるような量（例えば０．５〜３重量％）が使
用される。還元方法は、ヒドラジン水和物をパラジウム
１ｇ当り１．６６ｍｌになるように添加して反応させ
る。
【０００７】酸化セリウムとしては、バルクのＣｅＯ2
と溶解性のＣｅＯ2 で構成された酸化セリウム（ＣｅＯ
2 ）を使用する。この時に酸化セリウムは、パラジウム
とともにアルミナとの化合物形成を抑制して耐熱性を向
上させる役割をはたし、パラジウムの触媒能の長期安定
化に寄与する。その添加量は全体担体の見かけ体積１リ
ットル当り３０〜４０ｇを使用することが望しい。
と溶解性のＣｅＯ2 で構成された酸化セリウム（ＣｅＯ
2 ）を使用する。この時に酸化セリウムは、パラジウム
とともにアルミナとの化合物形成を抑制して耐熱性を向
上させる役割をはたし、パラジウムの触媒能の長期安定
化に寄与する。その添加量は全体担体の見かけ体積１リ
ットル当り３０〜４０ｇを使用することが望しい。
【０００８】また、これに第三の触媒成分を含有する溶
液を添加するが、該溶液の組成は酸化ランタン（Ｌａ2
Ｏ3 ）、酸化バリウム、硝酸及び水を混合することから
なる。この時に添加される酸化バリウムの含量は、全体
担体の見かけ体積１リットル当り５〜６ｇであり、アル
ミナの耐熱性を好ましく向上させる。酸化ランタンの添
加量は、全体担体の見かけ体積１リットル当り１〜２ｇ
であることがアルミナの耐熱性並びにＣｅＯ2 の触媒効
果であるＰｄ触媒の耐熱性並びにの持続性向上作用並び
に触媒の特性向上のために望しい。また、別途に添加さ
れる硝酸は、第三の触媒成分含有溶液中に添加される
が、その添加量は全体担体の見かけ体積１リットル当り
２３．５〜３３．５ｇであり、所定の水素イオン濃度
（ｐＨ）に調節することが望しい。本発明の反応におい
て、水素イオン濃度は４．５以下であることがコーティ
ングスラリ(coating slurry)製造において、粘度調節そ
の他のために望しい。
液を添加するが、該溶液の組成は酸化ランタン（Ｌａ2
Ｏ3 ）、酸化バリウム、硝酸及び水を混合することから
なる。この時に添加される酸化バリウムの含量は、全体
担体の見かけ体積１リットル当り５〜６ｇであり、アル
ミナの耐熱性を好ましく向上させる。酸化ランタンの添
加量は、全体担体の見かけ体積１リットル当り１〜２ｇ
であることがアルミナの耐熱性並びにＣｅＯ2 の触媒効
果であるＰｄ触媒の耐熱性並びにの持続性向上作用並び
に触媒の特性向上のために望しい。また、別途に添加さ
れる硝酸は、第三の触媒成分含有溶液中に添加される
が、その添加量は全体担体の見かけ体積１リットル当り
２３．５〜３３．５ｇであり、所定の水素イオン濃度
（ｐＨ）に調節することが望しい。本発明の反応におい
て、水素イオン濃度は４．５以下であることがコーティ
ングスラリ(coating slurry)製造において、粘度調節そ
の他のために望しい。
【０００９】前記酸化バリウムと酸化ランタンのような
金属酸化物は、前記酸化セリウムと同様にパラジウムと
アルミナとの化合を抑制して耐熱性を向上させる役割を
果たしている。このように、第三の触媒成分を含有する
溶液を添加してボールミル(ballmill)によってスラリー
化し、固形分の粒度を調節する。ミリングによって得ら
れる粒子の大きさは、粒子全体の中で７〜９μｍである
ものが９０％以上になるようにすればよい。粒子の大き
さを前記範囲から超過するようにミリングすると、触媒
の初期活性や耐久性に問題を生じる。
金属酸化物は、前記酸化セリウムと同様にパラジウムと
アルミナとの化合を抑制して耐熱性を向上させる役割を
果たしている。このように、第三の触媒成分を含有する
溶液を添加してボールミル(ballmill)によってスラリー
化し、固形分の粒度を調節する。ミリングによって得ら
れる粒子の大きさは、粒子全体の中で７〜９μｍである
ものが９０％以上になるようにすればよい。粒子の大き
さを前記範囲から超過するようにミリングすると、触媒
の初期活性や耐久性に問題を生じる。
【００１０】ミリング過程を通じて微粉化された触媒用
組成物を懸濁液（スラリー）状ないし薄いペースト状と
してコーティングするが、本発明では焼成前触媒組成物
のスラリーにセラミックmonolith担体（一体成型の大型
成形セラミック担体から小形の各種形状の中空筒状また
はペレット状の組立または集合セラミック担体までを含
む）を浸してコーティングする。本発明におけるコーテ
ィングは、segregation 効果（微粉の分離吸着効果）を
利用した一回コーティングとしているが、更に、該組成
物の適宜の量を担体の所望部位に充分に付着させるため
に２回コーティングをする場合もある。何れにせよ、前
記触媒組成物の微粉は触媒担体表面へ付着性が良いの
で、必要部分に充分に塗布することが可能であるので、
単一コーティングで充分なる塗布効果をあげ、塗布作業
の効率を極大化させることができ、製品触媒の触媒性能
を充分に向上させることができる。即ち、本発明におけ
るコーティングでは、所望の触媒成分組成物スラリーへ
のモノリス担体の投入またはディッピングという方法に
よって、スラリーを担体表面に充分広範囲に拡散させる
事ができ、所望成分を含有する触媒成分組成物を触媒担
体の所望の位置に比較的均一にコーティングすることが
できる。
組成物を懸濁液（スラリー）状ないし薄いペースト状と
してコーティングするが、本発明では焼成前触媒組成物
のスラリーにセラミックmonolith担体（一体成型の大型
成形セラミック担体から小形の各種形状の中空筒状また
はペレット状の組立または集合セラミック担体までを含
む）を浸してコーティングする。本発明におけるコーテ
ィングは、segregation 効果（微粉の分離吸着効果）を
利用した一回コーティングとしているが、更に、該組成
物の適宜の量を担体の所望部位に充分に付着させるため
に２回コーティングをする場合もある。何れにせよ、前
記触媒組成物の微粉は触媒担体表面へ付着性が良いの
で、必要部分に充分に塗布することが可能であるので、
単一コーティングで充分なる塗布効果をあげ、塗布作業
の効率を極大化させることができ、製品触媒の触媒性能
を充分に向上させることができる。即ち、本発明におけ
るコーティングでは、所望の触媒成分組成物スラリーへ
のモノリス担体の投入またはディッピングという方法に
よって、スラリーを担体表面に充分広範囲に拡散させる
事ができ、所望成分を含有する触媒成分組成物を触媒担
体の所望の位置に比較的均一にコーティングすることが
できる。
【００１１】前記のような本発明の方法によってコーテ
ィングされた触媒成分組成物を乾燥、焼成する。乾燥
は、乾燥炉で約１５０℃の温度で２時間にわたって行な
われる。焼成する時には電気炉で４５０〜５５０℃の温
度で４２時間にわたって焼成させる。この時に乾燥條件
及び焼成時間が前記範囲を超過すると、コーティング層
の亀裂発生及び有害な化合物が形成される問題がある。
本発明の乾焼並びに焼成には、不活性（例えば、窒素ま
たはアルゴン）雰囲気または、還元性（例えば、一酸化
炭素または水素含有不活性気体）雰囲気が好ましく用い
られる。
ィングされた触媒成分組成物を乾燥、焼成する。乾燥
は、乾燥炉で約１５０℃の温度で２時間にわたって行な
われる。焼成する時には電気炉で４５０〜５５０℃の温
度で４２時間にわたって焼成させる。この時に乾燥條件
及び焼成時間が前記範囲を超過すると、コーティング層
の亀裂発生及び有害な化合物が形成される問題がある。
本発明の乾焼並びに焼成には、不活性（例えば、窒素ま
たはアルゴン）雰囲気または、還元性（例えば、一酸化
炭素または水素含有不活性気体）雰囲気が好ましく用い
られる。
【００１２】
【発明の効果】前記方法により製造されたパラジウム三
元触媒は、自動車排気ガスの有害物質である炭化水素系
物質、一酸化炭素及び窒素酸化物を同時に浄化する三元
触媒としてその浄化効率は従来の三元触媒と比較して、
炭化水素と一酸化炭素の浄化率は、同等以上の水準であ
り、かつ窒素酸化物の浄化効率は７０％以上であった。
また、本発明の三元酸機能触媒は、従来の三元触媒のよ
うにロジウムを添加しないので、その製造コストを節減
することができる。
元触媒は、自動車排気ガスの有害物質である炭化水素系
物質、一酸化炭素及び窒素酸化物を同時に浄化する三元
触媒としてその浄化効率は従来の三元触媒と比較して、
炭化水素と一酸化炭素の浄化率は、同等以上の水準であ
り、かつ窒素酸化物の浄化効率は７０％以上であった。
また、本発明の三元酸機能触媒は、従来の三元触媒のよ
うにロジウムを添加しないので、その製造コストを節減
することができる。
【００１３】したがって、本発明の方法により製造され
たパラジウム三元触媒は、自動車排気ガスの浄化、ディ
ーゼルエンジン排ガス浄化用触媒及び産業用の排気ガス
浄化用触媒として幅広く使用することができる極めて優
秀かつ有用な自動車並びに産業用の公害防止用触媒であ
る。
たパラジウム三元触媒は、自動車排気ガスの浄化、ディ
ーゼルエンジン排ガス浄化用触媒及び産業用の排気ガス
浄化用触媒として幅広く使用することができる極めて優
秀かつ有用な自動車並びに産業用の公害防止用触媒であ
る。
【図１】図１は、本発明によるパラジウム三元触媒の製
造方法を概略的に示す工程図である。
造方法を概略的に示す工程図である。
Claims (6)
- 【請求項１】 パラジウム溶液をアルミナに含浸して還
元させた後、酸化セリウム（ＣｅＯ2 ）及び第三触媒成
分含有溶液を添加し、これに硝酸を添加してｐＨを４．
５以下に調節した後、粒度が７〜９μｍであるものが９
０％以上となるように粉砕し、当該粉砕物をセラミック
モノリス(monolith)担体にコーティングした後に、乾
燥、焼成することを特徴とするパラジウム三元触媒の製
造方法。 - 【請求項２】 前記還元が、ヒドラジン水和物(hydrazi
ne hydrate) をパラジウム１ｇ当り１．５〜２．０mlに
なるように添加して行なわれることを特徴とする請求項
１記載のパラジウム三元触媒の製造方法。 - 【請求項３】 全体担体の見かけ体積１リットル当り前
記酸化セリウム２０〜４０ｇを添加することを特徴とす
る請求項１記載のパラジウム三元触媒の製造方法。 - 【請求項４】 前記第三触媒成分含有溶液が、全体担体
の見かけ体積１リットル当り５〜６ｇの酸化バリウム、
１〜２ｇの酸化ランタン（Ｌａ2 Ｏ3 ）、２３．５〜３
３．５ｇの硝酸を水に溶解したものであることを特徴と
する請求項１記載のパラジウム三元触媒の製造方法。 - 【請求項５】 前記乾燥が、１００〜２００℃で１〜２
時間にわたって行なわれることを特徴とする請求項１記
載のパラジウム三元触媒の製造方法。 - 【請求項６】 前記焼成が、４５０〜６００℃で２〜５
時間にわたって行なわれることを特徴とする請求項１記
載のパラジウム三元触媒の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP36868797A JP3314301B2 (ja) | 1997-12-26 | 1997-12-26 | パラジウム（Ｐｄ）三元触媒の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP36868797A JP3314301B2 (ja) | 1997-12-26 | 1997-12-26 | パラジウム（Ｐｄ）三元触媒の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11207180A true JPH11207180A (ja) | 1999-08-03 |
| JP3314301B2 JP3314301B2 (ja) | 2002-08-12 |
Family
ID=18492479
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP36868797A Expired - Fee Related JP3314301B2 (ja) | 1997-12-26 | 1997-12-26 | パラジウム（Ｐｄ）三元触媒の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3314301B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006068722A (ja) * | 2004-03-22 | 2006-03-16 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 排ガス浄化用触媒及びその製造方法及び排ガス浄化材及び排ガス浄化システム |
| JP2008105027A (ja) * | 2006-10-23 | 2008-05-08 | Haldor Topsoe As | 圧縮点火エンジンからの排ガスを浄化する方法および装置 |
| WO2014045570A1 (ja) | 2012-09-18 | 2014-03-27 | 独立行政法人科学技術振興機構 | ＰｄＲｕ固溶体型合金微粒子を用いた触媒 |
-
1997
- 1997-12-26 JP JP36868797A patent/JP3314301B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006068722A (ja) * | 2004-03-22 | 2006-03-16 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 排ガス浄化用触媒及びその製造方法及び排ガス浄化材及び排ガス浄化システム |
| JP2008105027A (ja) * | 2006-10-23 | 2008-05-08 | Haldor Topsoe As | 圧縮点火エンジンからの排ガスを浄化する方法および装置 |
| WO2014045570A1 (ja) | 2012-09-18 | 2014-03-27 | 独立行政法人科学技術振興機構 | ＰｄＲｕ固溶体型合金微粒子を用いた触媒 |
| US9452417B2 (en) | 2012-09-18 | 2016-09-27 | Japan Science And Technology Agency | Catalyst using Pd-Ru solid solution alloy fine particles |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3314301B2 (ja) | 2002-08-12 |
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