JPH11228105A - 水素発生装置、一酸化炭素減少装置、一酸化炭素酸化装置、触媒燃焼装置及び触媒の製造方法 - Google Patents

水素発生装置、一酸化炭素減少装置、一酸化炭素酸化装置、触媒燃焼装置及び触媒の製造方法

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JPH11228105A JP10313859A JP31385998A JPH11228105A JP H11228105 A JPH11228105 A JP H11228105A JP 10313859 A JP10313859 A JP 10313859A JP 31385998 A JP31385998 A JP 31385998A JP H11228105 A JPH11228105 A JP H11228105A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 特定の流量の反応混合物の反応のために必要
な触媒材科の量を量小にする、装置をできるだけ簡単か
つこじんまりした構造で提供すると共に、触媒材料の最
小化と簡単かつこじんまりした構成を得ることができる
触媒の製造方法を提示する。 【構成】 炭化水素又はアルコール特にメタノール及び
水を含む反応混合物を触媒へ供給しながら、炭化水素又
はアルコールから水素を発生するため、少なくとも１つ
の触媒粉末の圧縮により成形体を形成しかつ強く圧縮さ
れる層１０となるように製造される触媒が提案され、反
応混合物が圧力降下Δｐしながら触媒層１０を押通され
る。更に触媒は、一酸化炭素を減少するためのいわゆる
水素シフト段、一酸化炭素酸化装置及び触媒燃焼装置に
使用するのに適している。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、炭化水素及び水を
含む反応混合物を触媒へ供給しながら炭化水素特にメタ
ノールから水素を発生する装置、及び特にこのような装
置における使用に適している触媒の製造方法に関する。
更に本発明は、一酸化炭素減少装置、一酸化炭素酸化装
置及び触媒燃焼装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】メタノールからの水素の取得は、全体反
応ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋３Ｈ２に基いている。
この反応を行うため、実際にはアルコール及び水蒸気を
含む反応混合物が、熱を供給されながら、適当な触媒に
沿つて導かれて、２段又は多段反応過程において所望の
水素を発生する。２段メタノール改質用のこのような装
置は、欧州特許出願公開第０６８７６４８号明細書から
公知である。公知の装置では、メタノールの部分反応の
みをめざす第１の反応装置へ反応混合物が供給される。
第１の反応装置を通つた後、反応しない遊離体の成分を
まだ含んでいる反応混合物が、残りの反応のために最適
化されて構成されている第２の反応装置へ供給される。
反応装置は板反応装置又はばら材料反応装置として構成
され、触媒はばら材料堆積又は分配通路の被覆の形で設
けられている。更に触媒は、反応混合物を通される被覆
された板、網及び泡の形で公知である。
【０００３】欧州特許出願公告第０２１７５３２号明細
書から、ガス透過性触媒系を使用してメタノール及び酸
素の反応混合物から水素を発生する方法が公知であり、
この触媒系の水素発生装置は上部反応区域と下部反応区
域とを持ち、メタノール及び酸素の反応混合物は上部反
応区域へ供給される。上部反応区域を通つた後、反応混
合物は下部反応区域へ導かれ、そこでメタノールの酸化
の自発的な開始により、上部反応区域において銅触媒の
存在下でメタノールの部分酸化が始まつて水素を形成す
るような温度上昇をひき起こす。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】従来の技術から始まつ
て、本発明の基礎になつている課題は、特定の流量の反
応混合物の反応のために必要な触媒材料の量を最小にす
る、それぞれ最初にあげた種類の装置を、できるだけ簡
単かつこじんまりした構造で提供することである。更に
本発明の課題は、触媒材料の最小化と簡単かつこじんま
りした構成を得ることができる触媒の製造方法を提示す
ることである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】この課題を解決するため
に、請求項１の特徴を持つ炭化水素からの水素発生装置
が提案される。更に課題の解決のために、本発明によれ
ば、請求項２の特徴を持つ一酸化炭素減少装置、請求項
３の特徴を持つ一酸化炭素酸化装置、及び請求項４の特
徴を持つ触媒燃焼装置が提案される。
【０００６】従つて本発明による装置は、触媒材料の圧
縮により少なくとも１つの薄い大面積の層に形成される
触媒をそれぞれ含み、反応混合物は圧力降下しながら触
媒を押通されることができる。公知の水素反応装置、水
素ガスシフト段、酸化装置及び触媒燃焼装置とは異な
り、触媒は、反応混合物を周りにのみ流される単なる表
面構造として構成されるのではなく、強く圧縮される三
次元層として構成され、反応混合物は強い圧力を受けて
この層を押通される。それにより触媒活性中心の高い負
荷及びこの中心における高い反応速度が得られる。反応
混合物が本発明による触媒層を通る際強い圧力降下のた
め、遊離体及び反応生成物の導入及び導出の流れ抵抗は
問題にならないので、反応に関与する物質の導入及び導
出は簡単に行うことができる。圧縮の際触媒材料の強い
圧縮により、非常にこじんまりした触媒層が得られ、そ
の結果反応装置の全体積及び重量に対するガス及び触媒
作用しない（例えば担板等のような）固体の割合が、公
知の装置に比べて著しく減少する。なるべく触媒材料と
して微粒の触媒粒子又は触媒粉末が使用される。それに
より高い反応速度でも、触媒体の内部範囲へ及びこの範
囲からの良好な物質移動及び熱移動が保証される。更に
流通可能な気孔の割合は粒径の減少と共に増大し、即ち
ガス流通用″袋小路″の数が減少する。層を流通する
際、ガスの強い渦巻きが起こり、それにより粒子の周り
の膜拡散抵抗が減少せしめられ、その結果対流により熱
移動が改善される。
【０００７】本発明の構成では、触媒層が反応混合物の
流れ方向に対してほぼ直角に設けられている。それによ
りガス流通のため特に短い行程が得られる。本発明によ
る触媒層の強く圧縮される大面積の構成によつて、直角
な流通の際、高い圧力降下で高度の反応を行うため、短
い行程でも充分である。
【０００８】本発明の特に有利な構成では、触媒材料は
通路と共に圧縮され、それにより触媒材料が機械的に安
定化され、かつ／又は熱伝導が改善される。担体構造と
して、三次元網状構造（マトリツクス）が有利であり、
本発明の別の有利な構成では、この構造が金属担体構造
である。金属として例えば銅、特に樹枝状銅が使用され
る。
【０００９】本発明の有利な構成では、触媒材料が貴金
属特に白金を含んでいる。白金が好ましいけれども他の
貴金属の使用も可能である添加貴金属は、比較的低い運
転温度でも反応し、従つて触媒装置の加熱に用いられ
る。この措置により、触媒装置の冷間始動特性がかなり
改善され、これが特に可動水素発生の分野に適用する際
有利な影響を及ぼす。
【００１０】本発明の特に有利な発展では、並列に接続
される複数の層が設けられている。それにより、全体と
して反応混合物の流通すべき面積を、後に設けられるけ
れども並列に接続される複数の層に分布することができ
る。この″モジユール構成″により、水素反応装置の特
にこじんまりした構造が得られる。
【００１１】反応に関与する物質の簡単な導入及び導出
のため、本発明の別の構成では、少なくとも１つの触媒
層に、反応混合物の遊離体及び反応生成物を導く通路が
設けられている。
【００１２】本発明の別の構成では、場合によつては反
応に必要とされるか又は反応を促進する酸素の反応混合
物への供給が、少なくとも１つの触媒層の面においては
じめて行われる。
【００１３】本発明の別の解決策のために、請求項１５
の特徴を持つ方法が提案される。本発明によれば、特に
請求項１〜１４の１つに記載の本発明に使用される触媒
を製造するため、少なくとも１つの触媒粉末から圧縮に
より、成形体を形成しかつ強く圧縮される層が形成され
る。
【００１４】本発明の有利な構成では、少なくとも１つ
の触媒粉末に金属粉末（例えば銅又は樹脂状銅）が混合
される。
【００１５】本発明の構成では、成形体が圧縮に続いて
焼結を受け、それにより本発明による触媒の特に良好な
安定性が得られる。
【００１６】本発明の別の構成では、成形体への圧縮の
際、遊離体及び触媒反応の生成物を導く通路が設けられ
る。有利にこれらの通路は、次の方法段階で再び除去可
能な場所確保素子を設けることによつて形成される。場
所確保素子の除去は燃焼、熱分解、溶解又は蒸発によつ
て行われる。
【００１７】本発明の別有利な構成では、既に燃結され
た成形体上へ別の粉末層が押付けられ、続いて焼結され
る。それにより複数段階の製造で、サンドイツチ構造の
ように、上下に重なりかつ適当な通路を設けることによ
り並列に接続される複数の層を持つ触媒を製造すること
ができる。それにより、反応混合物の流通する全触媒体
積を小さい断面積に分割できるにもかかわらず、小さい
流れ行程にわたる高い圧力降下の構想を維持することが
できる。
【００１８】図面に概略的に示されている実施例に基い
て、本発明を以下に詳細に説明する。
【００１９】
【実施例】図１は本発明による触媒層１０を側面図で概
略的に示し、この触媒層１０は、触媒材料の圧縮により
強く圧縮される大面積の薄い層に形成される。触媒層１
０は、例えば１ｍｍの厚さｄを持つ成形体を形成してい
る。触媒材料として微粒状の触媒粉末又は触媒粒子が使
用され、その粒子は約０．５ｍｍ又はそれ以下の直径を
持つている。圧縮は例えば約２００〜５００℃の温度で
行われる。
【００２０】図示した触媒層１０は、図示してない水素
発生装置の構成部分であり、反応混合物の遊離体は圧力
を受けて触媒層１０に対してほぼ直角にこの触媒層１０
へ供給され、これに押通される。触媒層１０を通る際反
応混合物は約１００ｍｂａｒ又はそれ以上（例えば１〜
４ｂａｒ）の圧力降下Δｐを受ける。触媒層１０の反対
側から、触媒反応生成物が矢印の方向へ流出する。
【００２１】触媒材料へ良好な機械的安定性及び／又は
改善された熱伝導を与えるため、触媒材料は担体構造へ
押込まれる。この担体構造として網状マトリツクスが有
利であり、少なくとも１つの触媒粉末を金属粉末に混合
し、この混合物を圧縮することによつて得られる。圧縮
の際金属粉末（特に銅又は樹指状銅）は網状マトリツク
ス構造を形成し、このマトリツクス構造へ触媒粒子が″
組込まれ″る。金属マトリツクスの原料として樹脂状銅
粉末が特に適し、層の全重量に対する銅粉末の比較的小
さい重量割合でも、容易に網となるように圧縮されるか
又は焼結され、大きい表面を持ち、それ自体触媒活性が
ある。従つて樹枝状銅粉末を使用することにより、μｍ
範囲の安定化しかつ固定しかつ熱を分布する網が得られ
る。しかし担体構造として、例えば炭素のような非金属
材料も考えられる。
【００２２】触媒層１０は例えば１００ｃｍ２の比較的
大きい面積を持つている。一層こじんまりした構造を得
るため、反応混合物を通すべき触媒体積は複数の層に分
割されるが、これらの層は横に並ぶのではなく前後にた
だし並列に接続されて設けられている。このような配置
が図２に示されており、上下に重なる多数の触媒層１
０，１０′を含む堆積２０を示し、図において上にある
層は、作用をわかり易く示すため、互いに離して示され
ている。
【００２３】触媒層１０は、遊離体及び触媒反応生成物
を導く通路１２，１４，１４′，１６を持つている。図
２に示す実施例では、触媒層に、縦縁に対してほぼ平行
に延びる遊離体通路１２が設けられて、触媒層の面に対
して直角に貫通する案内通路を形成し、上下に重なる触
媒層１０，１０′の遊離体通路１２はほぼ互いに合同に
設けられ、従つて全堆積２０を通つて上から下へ連続す
る案内通路を、反応混合物の遊離体のために形成してい
る。堆積装置の使用に応じて、遊離体通路１２を通つて
特有の反応混合物が導かれる。水素反応装置として使用
する場合、反応混合物はアルコール特にメタノール、及
び有利には水の形の化学的に結合した水素を含んでい
る。炭酸ガスを遊離しながら一酸化炭素を減少するいわ
ゆる水素シフト反応に堆積２０を使用する場合、反応混
合物は一酸化炭素及び水素を含んでいる。一酸化炭素酸
化の分野で使用する場合、反応混合物は一酸化炭素含有
ガス及び酸素含有ガスを含んでいる。触媒バーナに触媒
堆積２０を使用する場合、反応混合物は可燃遊離体及び
酸素含有ガスを含んでいる。
【００２４】１つおきの触媒層１０の遊離体通路１２
は、触媒層１０の面に対してほぼ平行に延びる分配通路
１４に接続され、これらの分配通路１４は、遊離体通路
１２を通つて入る反応混合物の少なくとも一部を触媒層
１０の内部へ誘導する。
【００２５】従つて本発明によれば、遊離体通路１２を
通つて入りかつ堆積２０を通つて導かれる反応混合物の
それぞれ一部は、１つおきの層面で分配通路１４により
隣接する２つの触媒層１０，１０′の内部へ誘導され、
それにより上下に重なつて設けられ、触媒層の並列接続
が行われる。
【００２６】図２に示す実施例では、上述したように触
媒層１０，１０′当たり２つの空間的に分離した遊離体
通路１２が設けられている。これは、反応混合物の異な
る物質を互いに別々に供給するのに利用できるので、反
応混合物の個々の成分は触媒層１０の面ではじめて出合
う。
【００２７】このため図３の実施例に示すように、１つ
の通路構造を持つ触媒層が使用される。図３に示す触媒
層２１は、図２において述べた遊離体通路１２及び生成
物通路１６に機能において原理的に一致する遊離体通路
２２ａ，２２ｂ及び生成物通路２６を持つている。図２
に示す触媒層１０とは異なり、空間的に互いに分離して
設けられる２つの遊離体通路２２ａ，２２ｂは、分配通
路によつて互いに接続されているのではなく、遊離体通
路２２ａ，２２ｂの各々から出る分配通路２４ａ又は２
４ｂは、触媒層２１にわたつて横切つて延びているが、
反対側の遊離体通路２２ｂ又は２２ａへ達する前に終つ
ている。それにより交互にはまり合う通路装置が形成さ
れ、反応のために必要とされるか又は反応を援助する
（別の）ガスを別々に供給するために利用されることが
できる。メタノール改質装置の例において、一方の遊離
体通路例えば遊離体通路２２ａによりメタノールと水蒸
気の混合物が供給されると、他方の遊離体通路２２ｂに
より酸素（空気）を供給することができる。それぞれ遊
離体通路に付属する分配通路２４ａ，２４ｂを介して、
導入される物質が触媒層２１へ分布され、触媒層２１自
体の中においてはじめて互いに接触する。それにより遊
離体の特に均質で確実な（爆発の危険）分配及び混合が
行われる。ただ１つの遊離体通路又は２つより多い遊離
体通路を持ち図示したものとは異なる実施例も当然可能
である。
【００２８】触媒層１０，１０′の横縁に沿つて、遊離
体通路１２と同じように構成される生成物通路１６が設
けられ、層の面に対して同様にほぼ直角に延びる案内通
路を形成し、これらの案内通路は、触媒層１０，１０′
を重ねる際その上又は下にある触媒層１０′，１０の案
内通路に合同して重なる。１つおきの触媒層１０′の生
成物通路１６は、その上及びその下にある触媒層１０か
ら出る反応生成物を集めて生成物通路１６へ供給する収
集通路１４′に接続され、反応生成物はこれらの生成物
通路１６により堆積２０を通つて導出される。
【００２９】本発明による水素発生装置の図示した実施
列では、重ねられる触媒層１０，１０′はそれぞれ交代
する動作態様を持つている。即ち触媒層１０において、
遊離体通路１２を通つて供給される遊離体が分配され、
かつ分配通路１４を介してその上及び下にある触媒層の
面にわたつて分配され、そこで遊離体は、この触媒層を
ほぼ直角に通つてかつかなりの圧力降下を受けて流れ
る。それぞれ次の触媒層１０′において、触媒反応の生
成物は収集通路１４′で集められ、触媒堆積２０から反
応生成物を導出する生成物通路１６へ供給される。
【００３０】もちろん本発明は、図示しかつ上述した実
施例に限定されない。それどころか、各触媒層が遊離体
又は反応生成物の供給、分配、収集及び導出を引受ける
実施例も考えられる。このような複合触媒層は、例えば
既に燃焼されている触媒層上への粉末状触媒材料の押付
け及び焼結により、製造することができる。
【００３１】従つて本発明によれば、簡単にこじんまり
製造可能で、触媒による水素発生用水素反応装置、一酸
化炭素減少用水素シフト段、一酸化炭素酸化装置及び触
媒燃焼装置に使用するのに適している。触媒の本発明に
よる構成によつて、僅かな熱損失及び大した温度勾配が
起こらないモジユール構成が可能になり、それにより大
きい体積にわたつて均質に推移する反応が可能になる。
触媒の全体積に遊離体が空間的に達することが可能で、
これにより開始速度が著しく改善される。更にメタノー
ルの均質な燃焼の点火又は爆鳴気反応の危険が防止され
る。
【００３２】プロセスパラメータ（圧縮圧力、温度、粒
径分布、気孔率等のような原料の種類及び性質）の適当
な選択により、そのつどの要求に合わされかつ層順序、
熱分布、流れ分布、及び圧力降下及び安定性のような機
械的性質に関して最適化される本発明の触媒層又は触媒
層装置を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による触媒層の概略側面図である。
【図２】並列に接続される触媒層の本発明による堆積状
配置の斜視図である。
【図３】本発明による触媒層の別の実施例の斜視図であ
る。
【符号の説明】
１０，１０′，２１ 触媒層 Δｐ 圧力降下
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 デトレフ・ツール・メゲーデ ドイツ連邦共和国キルヒハイム／テツク・ シユトウツトガルテル・シユトラーセ84 ／４

Claims (23)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 化学的に結合される水素を含む燃料及び
    水を含む反応混合物を触媒へ供給される水素発生装置に
    おいて、触媒が触媒材料の圧縮により形成される少なく
    とも１つの薄い大面積の層（１０，１０′；２１）であ
    り、反応混合物が圧力降下（Δｐ）しながらこの層を押
    通されることができることを特徴とする、水素発生装
    置。
  2. 【請求項２】 一酸化炭素及び水素を含む反応混合物を
    触媒へ供給される一酸化炭素減少装置において、触媒
    が、触媒材料の圧縮により形成される少なくとも１つの
    薄い大面積の層（１０，１０′；２１）であり、反応混
    合物が圧力降下（Δｐ）しながらこの層を押通されるこ
    とができることを特徴とする、一酸化炭素減少装置。
  3. 【請求項３】 一酸化炭素及び酸素を含む反応混合物を
    触媒へ供給される一酸化炭素酸化装置において、触媒
    が、触媒材料の圧縮により形成される少なくとも１つの
    薄い大面積の層（１０，１０′；２１）であり、反応混
    合物が圧力降下（Δｐ）しながらこの層を押通されるこ
    とができることを特徴とする、一酸化炭素酸化装置。
  4. 【請求項４】 燃焼可能な遊離体及び酸素含有ガスを含
    む反応混合物を触媒へ供給されながら燃焼可能な遊離体
    を触媒燃焼させる装置において、触媒が、触媒材料の圧
    縮により形成される薄い大面積の層（１０，１０′；２
    １）であり、反応混合物が圧力降下（Δｐ）しながらこ
    の層を押通されることができることを特徴とする、触媒
    燃焼装置。
  5. 【請求項５】 層（１０，１０′；２１）が反応混合物
    の流れ方向に対してほぼ直角に設けられていることを特
    徴とする、請求項１〜４の１つに記載の装置。
  6. 【請求項６】 触媒材料が担体構造と共に圧縮されてい
    ることを特徴とする、請求項１〜５の１つに記載の装
    置。
  7. 【請求項７】 担体構造が網状の金属担体構造であるこ
    とを特徴とする、請求項６に記載の装置。
  8. 【請求項８】 網状担体構造が銅から成つていることを
    特徴とする、請求項７に記載の装置。
  9. 【請求項９】 網状担体構造が樹枝状銅から成つている
    ことを特徴とする、請求項８に記載の装置。
  10. 【請求項１０】 触媒材料が貴金属を含んでいることを
    特徴とする、請求項１〜９の１つに記載の装置。
  11. 【請求項１１】 複数の並列接続される層（１０，１
    ０′；２１）が設けられていることを特徴とする、請求
    項１〜１０の１つに記載の装置。
  12. 【請求項１２】 少なくとも１つの層（１０，１０′；
    ２１）に、反応混合物の遊離体及び反応生成物を導く通
    路（１２，１４，１４′，１６；２２ａ，２２ｂ，２４
    ａ，２４ｂ，２６）が設けられていることを特徴とす
    る、請求項１〜１１の１つに記載の装置。
  13. 【請求項１３】 場合によつては反応を促進する酸素の
    供給が、他の遊離体とは別個に行われることを特徴とす
    る、請求項１〜１２の１つに記載の装置。
  14. 【請求項１４】 酸素と他の遊離体との集合及び混合
    が、層（１０，２１）においてはじめて行われることを
    特徴とする、請求項１３に記載の装置。
  15. 【請求項１５】 少なくとも１つの触媒粉末から圧縮に
    より、成形体を形成する強く圧縮される薄い層（１０，
    １０′）を形成することを特徴とする、請求項１〜１４
    の１つに記載の装置の製造方法。
  16. 【請求項１６】 少なくとも１つの触媒粉末に金属粉末
    を混合することを特徴とする、請求項１５に記載の方
    法。
  17. 【請求項１７】 金属粉末を銅粉末とすることを特徴と
    する、請求項１６に記載の方法。
  18. 【請求項１８】 金属粉末を樹枝状銅とすることを特徴
    とする、請求項１７に記載の方法。
  19. 【請求項１９】 圧縮に続いて成形体を焼結することを
    特徴とする、請求項１５〜１８の１つに記載の方法。
  20. 【請求項２０】 圧縮の際成形体に、遊離体及び皮応生
    成物用の通路（１２，１４，１４′，１６；２２ａ，２
    ２ｂ，２４ａ，２４ｂ，２６）を設けることを特徴とす
    る、請求項１５〜１９の１つに記載の方法。
  21. 【請求項２１】 次の方法段階で再び除去可能な場所確
    保素子を設けることにより、通路（１２，１４，１
    ４′，１６；２２ａ，２２ｂ，２４ｂ，２６）を形成す
    ることを特徴とする、請求項２０に記載の方法。
  22. 【請求項２２】 場所確保素子を燃焼、熱分解、溶融又
    は蒸発により除去することを特徴とする、請求項２１に
    記載の方法。
  23. 【請求項２３】 既に焼結された成形体上へ、別の粉末
    層を押付け、続いて焼結することを特徴とする、請求項
    １５〜２２の１つに記載の方法。
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