JPH11240962A - 成形加工性の改良されたポリエステル樹脂組成物からなる成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 高分子量脂肪族ポリエステルに結晶核剤を加
えることにより成形加工性の改良されたポリエステル樹
脂組成物からなる成形体に関する。 【構成】 本発明は、数平均分子量１００００〜１００
００００の高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）と結晶核
剤（Ｂ）からなり、示差走査熱量計測定において（Ａ）
成分の徐冷結晶化に基づく発熱ピークの半値巾を３℃／
分の徐冷速度で測定したときに、該半値巾が１５℃以下
になるように（Ａ）成分と（Ｂ）成分とを配合すること
を特徴とする成形加工性の改良されたポリエステル樹脂
組成物からなり、式（１）および（２）を満足する条件
で成形された成形体に関する。 【数１０】

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、成形加工性の改良され
たポリエステル樹脂組成物に関する。詳しくは、高分子
量脂肪族ポリエステルに結晶核剤を加えることにより成
形加工性の改良されたポリエステル樹脂組成物を含有す
る成形体とその成形方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】脂肪族ポリエステルは一般に生分解性が
認められており、その特徴を生かして繊維、成形品、シ
ートやフィルムに使用することが期待されている。

【０００３】しかしながら、本発明者らは、かねてより
脂肪族ポリエステルの成形加工性について研究を行って
いたところ、重大な問題点が２つあることが見出され
た。第１番目として、脂肪族ポリエステルは示差走査熱
量計（以下ＤＳＣと略記する）による測定における徐冷
結晶化に基づく発熱ピークの半値巾が３℃／分の冷却速
度の測定で１５℃以上となり、結晶化が遅く成形性に劣
ることがわかった。例えば、射出成形時に、結晶化速度
が遅いため金型内で十分な結晶化が起きず製品の変形、
表面外観の不良、最悪の場合は金型から離型できないと
いう問題があった。この問題に関しては、本発明者らは
かねてより研究を重ねた結果、いくつかの知見が得ら
れ、その一つとして特開平８−１２０１６５を提案し
た。特開平８−１２０１６５は結晶化速度が速く、成形
性に優れた生分解性を有するポリエステル樹脂組成物を
提供するものであった。しかし、この方法によりポリエ
ステル樹脂の結晶化速度は速められたことは確認された
ものの、実際に各種成形を行うと、これだけでは不十分
であることが判明した。

【０００４】第２番目として、さらに脂肪族ポリエステ
ルは１９０℃、３０分後の分子量保持率が５０％未満と
なり、耐熱性が悪く、加熱溶融して塑性加工する各種成
形品としての使用には問題を残していることが判明し
た。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記脂肪族
ポリエステルの問題点を解決し、生産性、耐熱性に優れ
た新規で有用なポリエステル樹脂組成物からなる成形体
とその成形方法を提供することを目的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、かかる現
状に鑑み、上記問題点を解決すべく鋭意検討を行った結
果、数平均分子量１００００〜１００００００の高分子
量脂肪族ポリエステル（Ａ）と結晶核剤（Ｂ）からな
り、示差走査熱量計測定において（Ａ）成分の徐冷結晶
化に基づく発熱ピークの半値巾を３℃／分の徐冷速度で
測定したときに、該半値巾が１５℃以下になるように
（Ａ）成分と（Ｂ）成分とを配合することを特徴とする
成形加工性の改良されたポリエステル樹脂組成物含有
し、式（１）および（２）を満足する条件で成形された
成形体を開発することにより上記の目的を達成した。

【０００７】

【数４】

【０００８】Ｐ：融点（℃） Ｑ：発熱ピーク温度（℃） Ｒ：金型温度（℃） また、上記ポリエステル樹脂組成物は、各種成形方法に
適応することができ、それぞれの成形方法で有効な成形
品を得ることを見出した。例えば、該ポリエステル樹脂
組成物は、射出成形に好ましく適応でき、上記（１）を
満足するポリエステル樹脂組成物を、さらに（２）を満
足する条件で射出成形する方法が、ポリエステルの射出
成形体を得る上で重要であることも見出した。

【０００９】また、本願構成のポリエステル樹脂組成物
は、さらに酸化防止剤（Ｃ）を含有させ、さらに以下式
（３）で示される粘度保持指数を０．７以上、好ましく
は０．８以上、さらに好ましくは０．９以上になるよう
に高分子量ポリエステル（Ａ）と結晶核剤（Ｂ）と酸化
防止剤（Ｃ）を配合させることで、成形加工時の熱安定
性に優れ、成形加工前、後において分子量が低下せず、
また分子量の経時安定性に優れた成形品を得ることがで
きる。

【００１０】

【数５】

【００１１】Ｘ：フローテスターによる測定で１９０
℃、３０分後の粘度（ポイズ） Ｙ：フローテスターによる測定で１９０℃、５分後の粘
度（ポイズ）

【００１２】

【作用】本発明に用いる高分子量脂肪族ポリエステル
（Ａ）を得るには、イ）多塩基酸（あるいはそのエステ
ル）とグリコールを重縮合する方法、ロ）ヒドロキシカ
ルボン酸（あるいはそのエステル）を重縮合する方法、
ハ）環状酸無水物と環状エーテルを開環重合する方法,
ニ）環状エステルを開環重合する方法が挙げられる。

【００１３】イ）の方法で用いられる多塩基酸として
は、例えばコハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシ
ン酸、アゼライン酸、デカンジカルボン酸、オクタデカ
ンジカルボン酸、ダイマー酸あるいはそれらのエステル
等が挙げられ、グリコールとしては、例えばエチレング
リコール、プロピレングリコール、１，３−プロパンジ
オール、１，４ーブタンジオール、ネオペンチルグリコ
ール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジ
オール、デカメチレングリコール等が挙げられる。ま
た、グリコール成分の一部としてポリオキシアルキレン
グリコールを使用することも可能であり、例えばポリオ
キシエチレングリコール、ポリオキシプロピレングリコ
ール、ポリオキシテトラメチレングリコールおよびこれ
らの共重合体が例示される。これらのうちで、得られる
ポリエステルの融点、生分解性、経済性を考慮するとコ
ハク酸とエチレングリコール及び／またはコハク酸と
１，４ーブタンジオールの組合せが好ましい。高分子量
脂肪族ポリエステル（Ａ）の製造に際しては多塩基酸
（あるいはそのエステル）成分およびグリコール成分の
全量を初期混合し反応させてもよく、または反応の進行
にともなって分割して添加してもさしつかえない。重縮
合反応としては通常のエステル交換法またはエステル化
法さらには両方の併用によっても可能であり、また必要
により反応容器内を加圧または減圧にすることにより重
合度を上げることができる。

【００１４】ロ）の方法で用いられるヒドロキシカルボ
ン酸としては、例えばグリコール酸、乳酸、３−ヒドロ
キシプロピオン酸、３−ヒドロキシ−２、２−ジメチル
プロピオン酸、３−ヒドロキシ−３−メチル−酪酸、４
−ヒドロキシ酪酸、５−ヒドロキシ吉草酸、３−ヒドロ
キシ酪酸、３−ヒドロキシ吉草酸、４−ヒドロキシ吉草
酸、６−ヒドロキシカプロン酸、クエン酸、リンゴ酸あ
るいはそれらのエステル等が挙げられる。重縮合反応と
しては通常のエステル交換法またはエステル化法さらに
は両方の併用によっても何らさしつかえなく、また必要
により反応容器内を加圧または減圧にすることにより重
合度を上げることができる。

【００１５】ハ）の方法で用いられる環状酸無水物とし
ては、例えば無水コハク酸、無水マレイン酸、無水イタ
コン酸、無水グルタル酸、無水アジピン酸、無水シトラ
コン酸、等が挙げられる。環状エーテルとしては、例え
ばエチレンオキシド、プロピレンオキシド、シクロヘキ
センオキシド、スチレンオキシド、エピクロロヒドリ
ン、アリルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエ
ーテル、テトラヒドロフラン、オキセパン、１，３−ジ
オキソランなどが挙げられる。これらのうちで、得られ
るポリエステルの融点、生分解性、経済性を考慮すると
無水コハク酸とエチレンオキシドの組合せが好ましい。
開環重合は公知の開環重合触媒を用い、溶媒中での重合
や塊状重合等の方法により行うことができる。

【００１６】ニ）の方法で用いられる環状エステルとし
ては、例えばβ−プロピオラクトン、β−メチル−β−
プロピオラクトン、δ−バレロラクトン、ε−カプロラ
クトン、グリコリド、ラクチドなどが挙げられる。開環
重合は公知の開環重合触媒を用い、溶媒中での重合や塊
状重合等の方法により行うことができる。

【００１７】このような高分子量脂肪族ポリエステル
（Ａ）を得る方法のなかで比較的短い時間で工業的に効
率よく製造できる方法としてハ）の環状酸無水物と環状
エーテルを開環重合する方法が好ましい。以下、環状酸
無水物と環状エーテルの開環重合についてさらに詳しく
説明する。

【００１８】本発明で用いられる無水コハク酸等の環状
酸無水物は、これまで単独重合しないことが知られてい
た。このような単独重合しない環状酸無水物に対し、重
合触媒の存在下に環状エーテルを逐次的に添加して重合
させることによって、実質的に酸成分とアルコール成分
が交互共重合したポリエステルが短時間で生成させ得
る。

【００１９】重合は溶媒中での重合や塊状重合等の方法
により行うことができる。溶媒中での重合では環状酸無
水物は溶媒に溶解させて用い、塊状重合では環状酸無水
物を溶融させてから本発明に用いる。

【００２０】溶媒中での重合は、回分式でも連続式でも
行うことができ、その際使用される溶媒としては、例え
ばベンゼン、トルエン、キシレン、シクロヘキサン、ｎ
−ヘキサン、ジオキサン、クロロホルム、ジクロロエタ
ンなどの不活性溶媒をあげることができる。

【００２１】重合触媒としては、特に限定はなく、通常
ポリエステルを開環重合する際に使用するものを用い
る。例えばテトラメトキシジルコニウム、テトラエトキ
シジルコニウム、テトラ−ｉｓｏ−プロポキシジルコニ
ウム、テトラ−ｉｓｏ−ブトキシジルコニウム、テトラ
−ｎ−ブトキシジルコニウム、テトラ−ｔ−ブトキシジ
ルコニウム、トリエトキシアルミニウム、トリ−ｎ−プ
ロポキシアルミニウム、トリ−ｉｓｏ−プロポキシアル
ミニウム、トリ−ｎ−ブトキシアルミニウム、トリ−ｉ
ｓｏ−ブトキシアルミニウム、トリ−ｓｅｃ−ブトキシ
アルミニウム、モノ−ｓｅｃ−ブトキシ−ジ−ｉｓｏ−
プロポキシアルミニウム、エチルアセトアセテートアル
ミニウムジイソプロピレート、アルミニウムトリス（エ
チルアセトアセテート）、テトラエトキシチタン、テト
ラ−ｉｓｏ−プロポキシチタン、テトラ−ｎ−プロポキ
シチタン、テトラ−ｎ−ブトキシチタン、テトラ−ｓｅ
ｃ−ブトキシチタン、テトラ−ｔ−ブトキシチタン、ト
リ−ｉｓｏ−プロポキシガリウム、トリ−ｉｓｏ−プロ
ポキシアンチモン、トリ−ｉｓｏ−ブトキシアンチモ
ン、トリメトキシボロン、トリエトキシボロン、トリ−
ｉｓｏ−プロポキシボロン、トリ−ｎ−プロポキシボロ
ン、トリ−ｉｓｏ−ブトキシボロン、トリ−ｎ−ブトキ
シボロン、トリ−ｓｅｃ−ブトキシボロン、トリ−ｔ−
ブトキシボロン、トリ−ｉｓｏ−プロポキシガリウム、
テトラメトキシゲルマニウム、テトラエトキシゲルマニ
ウム、テトラ−ｉｓｏ−プロポキシゲルマニウム、テト
ラ−ｎ−プロポキシゲルマニウム、テトラ−ｉｓｏ−ブ
トキシゲルマニウム、テトラ−ｎ−ブトキシゲルマニウ
ム、テトラ−ｓｅｃ−ブトキシゲルマニウム、テトラ−
ｔ−ブトキシゲルマニウム、ジ−ｉｓｏ−プロポキシマ
グネシウム、ジ−エトキシマグネシウムなどの金属アル
コキド；五塩化アンチモン、塩化亜鉛、塩化マグネシウ
ム、塩化第二鉄、臭化リチウム、塩化すず（ＩＶ）、塩
化カドミウム、三フッ化ホウ素ジエチルエーテルなどの
ハロゲン化物；トリメチルアルミニウム、トリエチルア
ルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライド、エチル
アルミニウムジクロライド、トリ−ｉｓｏ−ブチルアル
ミニウムなどのアルキルアルミニウム；ジメチル亜鉛、
ジエチル亜鉛、ジイソプロピル亜鉛などのアルキル亜
鉛；トリアリルアミン、トリエチルアミン、トリ−ｎ−
オクチルアミン、ベンジルジメチルアミンなどの三級ア
ミン；リンタングステン酸、リンモリブデン酸、ケイタ
ングステン酸などのヘテロポリ酸およびそのアルカリ金
属塩；酸塩化ジルコニウム、オクチル酸ジルコニール、
ステアリン酸ジルコニール、硝酸ジルコニールなどのジ
ルコニウム化合物等が挙げられ、中でもオクチル酸ジル
コニール、テトラアルコキシジルコニウム、トリアルコ
キシアルミニウム化合物が特に好ましい。重合触媒の使
用量には特に制限はないが、通常環状酸無水物および環
状エーテルの合計量に対して０．００１〜１０重量％で
ある。重合触媒の添加方法は環状酸無水物に添加してお
いてもよく、環状エーテルのように逐次添加してもよ
い。

【００２２】重合温度は環状酸無水物と環状エーテルが
反応する温度であれば特に制限はないが、１０〜２５０
℃、好ましくは５０〜１５０℃、さらに好ましくは１０
０〜１５０℃である。反応に際して、反応容器内の圧力
は反応温度および溶媒の有無や溶媒の種類によって異な
るが、環状エーテルの逐次的な添加による圧力の上昇に
伴う未反応環状エーテルの増加は、反応生成物中のポリ
エーテル成分を増やすことになり好ましくない。したが
って、反応容器内の圧力は常圧〜５０kgf/cm²が好まし
く、より好ましくは常圧〜１５kgf/cm² となるように環
状エーテルを添加する。

【００２３】環状エーテルの逐次添加は、環状酸無水物
１００重量部に対し１時間あたり環状エーテルを３〜９
０重量部が好ましく、より好ましくは５〜５０重量部の
割合で行なう。

【００２４】環状エーテルの添加速度が下限の３重量部
より遅い場合には、反応が長時間となり生産性が低下す
るなど工業的に好ましくない。また、上限の９０重量部
より速い場合には、反応生成物中のポリエーテル成分が
増加して融点の低いポリエステルしか得られなくなる。

【００２５】なお、環状エーテルの逐次添加とは、環状
エーテルを一括して添加しないことであり、連続的に滴
下する方法や多段階に分割して断続的に添加する方法の
いずれでもよい。好ましくは添加量が経時的に大きく変
動しないように連続的に添加するのがよい。

【００２６】本発明における環状酸無水物および環状エ
ーテルの反応比率は、これらのモル比で40／60〜60／40
の比率となるようにするのが好ましく、残存環状酸無水
物およびポリエステルの末端カルボキシル基がポリエス
テルの物性を低下させることを考慮すると環状エーテル
（Ｄ）を過剰に添加するために40／60〜49/51の比率と
なるようにするのがさらに好ましい。このようにするこ
とにより、ポリエステルの末端カルボキシル基の５０％
未満がカルボキシル基となり、耐熱性が向上する。

【００２７】この比率の範囲をはずれると、未反応モノ
マーが増大して収率が低下することがある。本発明で前
記モル比を考慮して決定した所定量の環状エーテルを逐
次添加し終わった後、前記反応温度で重合を継続して熟
成するのが好ましい。熟成反応後に重合系から生成した
ポリエステルを分離すればよい。

【００２８】イ）、ロ）、ハ）、ニ）のいずれの方法に
よって得られたポリエステルも数平均分子量が１０００
０よりも低い場合、さらにエステル交換反応で高分子量
化しても良い。また、イソシアネート化合物のようなカ
ップリング剤で高分子量化することも考えられるが、多
官能イソシアネートによるゲル状物の発生、残存イソシ
アネート化合物の毒性の問題などから好ましくない。

【００２９】本発明において使用する結晶核剤（Ｂ）
は、公知の化合物から次のようなものが挙げられる。無
機化合物、例示すると、カーボンブラック、炭酸カルシ
ウム、合成ケイ酸及びケイ酸塩、亜鉛華、ハイサイトク
レー、カオリン、塩基性炭酸マグネシウム、マイカ、タ
ルク、石英粉、ケイ藻土、ドロマイト粉、酸化チタン、
酸化亜鉛、酸化アンチモン、硫酸バリウム、硫酸カルシ
ウム、アルミナ、ケイ酸カルシウム、窒化ホウ素等；カ
ルボキシル基の金属塩を有する低分子有機化合物、例示
すると、オクチル酸、トルイル酸、ヘプタン酸、ペラル
ゴン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルチミン酸、ス
テアリン酸、ベヘニン酸、セロチン酸、モンタン酸、メ
リシン酸、安息香酸、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチル安息香酸、
テレフタル酸、テレフタル酸モノメチルエステル、イソ
フタル酸、イソフタル酸モノメチルエステル等の金属塩
等；カルボキシル基を有する高分子有機化合物またはそ
の金属塩、例示すると、ポリエチレンの酸化によって得
られるカルボキシル基含有ポリエチレン、ポリプロピレ
ンの酸化によって得られるカルボキシル基含有ポリプロ
ピレン、エチレン、プロピレン、ブテン−１等のオレフ
ィン類とアクリル酸又はメタクリル酸との共重合体、ス
チレンとアクリル酸又はメタクリル酸との共重合体、オ
レフィン類と無水マレイン酸との共重合体、スチレンと
無水マレイン酸との共重合体等；高分子有機化合物、例
示すると、３，３−ジメチルブテン−１、３−メチルブ
テン−１、３−メチルペンテン−１、３−メチルヘキセ
ン−１、３，５，５−トリメチルヘキセン−１などの炭
素数５以上の３位分岐α−オレフィン、ならびにビニル
シクロペンタン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボ
ルナンなどのビニルシクロアルカンの重合体、ポリエチ
レングリコール、ポリプロピレングリコールなどのポリ
アルキレングリコール、ポリグリコール酸、ポリエチレ
ンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ
トランスシクロヘキサンジメタノールテレフタレート、
セルロース、セルロースエステル、セルロースエーテル
等；リン酸又は亜リン酸及びその金属塩、例示すると、
リン酸ジフェニル、亜リン酸ジフェニル、リン酸ビス
（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ナトリウム、リン酸
メチレン（２，４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ナトリ
ウム等；ビス（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトー
ル、ビス（ｐ−エチルベンジリデン）ソルビトール等の
ソルビトール誘導体；無水チオグリコール酸、パラトル
エンスルホン酸およびその金属塩等。これらの中で結晶
化速度、生分解性の点から主鎖に芳香環をもつ高分子化
合物以外の化合物が好ましい。また、成形のためにはよ
りいっそう速い結晶化速度が求められるため、これら結
晶核剤の中でもさらに次にあげるものが好ましい。無機
化合物、カルボキシル基を有する低分子有機化合及びそ
の金属塩物、無機化合物とカルボキシル基を有する低分
子有機化合物及びその金属塩との組み合わせ、カルボキ
シル基を有する高分子有機化合物またはその金属塩、カ
ルボキシル基を有する高分子有機化合物またはその金属
塩とカルボキシル基を有する低分子有機化合物及びその
金属塩との組み合わせ。また、さらに無機化合物の中で
はタルク、マイカ、窒化ホウ素が好ましく、カルボキシ
ル基を有する低分子有機化合及びその金属塩物の中で
は、ステアリン酸が好ましい。

【００３０】上記結晶核剤（Ｂ）の添加量は高分子量脂
肪族ポリエステル（Ａ）１００重量部に対して０．００
０１〜１０重量部の範囲であることが好まく、さらに好
ましくは０．０００１〜５重量部の範囲であることが好
まく、さらに好ましくは０．５〜５重量部の範囲であ
る。０．０００１重量部未満の場合には、所定の効果が
得られにくく、１０重量部を越えて配合した場合には配
合量に見合うだけの効果が期待できず、実際的でないば
かりか、不経済であって、いずれの場合も好ましくな
い。

【００３１】上記結晶核剤（Ｂ）は平均粒径５０μ以下
の物が使用されるが、成形品の外観の点から、平均粒径
１０μ以下のものが好ましい。

【００３２】本発明において使用する酸化防止剤（Ｃ）
としては、フェノール系酸化防止剤、イオウ系酸化防止
剤、リン系酸化防止剤等が挙げられ、公知の化合物の中
から次のようなものが挙げられる。

【００３３】フェノール系酸化防止剤としては、例え
ば、次に示すような化合物が挙げられる：２，４−ビス
−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，
５−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、
ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト〕(商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０)、２，２−チ
オ−ジエチレンビス〔３−(３，５−ジ−ｔ−ブチル−
４−ヒドロキシフェニル)プロピオネート〕、３，９−
ビス−〔２−（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ
−５−メチルフェニル）−プロピオニルオキシ）−１，
１−ジメチルエチル〕２，４，８，１０−テトラオキサ
スピロ〔５，５〕ウンデカン(商品名 Ｓｕｍｉｌｉｚ
ｅｒ ＧＡ−８０)、トリエチレングリコール−ビス
〔３−（３−ｔブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフ
ェニル)プロピオネート〕(商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ ２
４５)、１，６−ヘキサンジオール−ビス〔３−（３，
５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピ
オネート〕（商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ ２５９）、テト
ラキス〔メチレン（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒド
ロキシハイドロシンナメート）〕メタン、オクタデシル
−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル)プロピオネート(商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ １０７
６)、３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ベン
ジルフォスフォネート−ジエチルエステル（商品名 Ｉ
ＲＧＡＮＯＸ １２２２)、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレン
−ビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒ
ドロシンナムアミド）、３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−
ヒドロキシ-ベンジルフォスフォネート−ジエチルエス
テル、１，３，５−トリメチル−２，４，６，−トリス
−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジ
ル)ベンゼン、ビス（３，５−ｔ−ブチル−４−ヒドロ
キシベンジルホスホン酸エチル)カルシウム（商品名
ＩＲＧＡＮＯＸ １４２５ＷＬ）、トリス−（３，５−
ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−イソシア
ヌレート（商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ ３１１４）、１，
１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ
−ブチルフェニル）ブタン、２，２−ビス〔４−（２−
（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシハイドロシ
ンナモイルオキシ））エトキシフェニル〕プロパン、
２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノールなど。

【００３４】イオウ系酸化防止剤としては、例えば、次
に示すような化合物が挙げられる：ジラウリル−３，３
−チオジプロピオネート（商品名 ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ
ＴＰＬ−Ｒ）、ジミリスチル−３，３−チオジプロピ
オネート（商品名 ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ ＴＰＭ）、ジ
ステアリル−３，３−チオジプロピオネート（商品名Ｓ
ＵＭＩＬＩＺＥＲ ＴＰＳ）、ペンタエリスリチルテト
ラキス（３−ラウリルチオジプロピオネート（商品名
ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ ＴＰ−Ｄ）、ジトリデシル−３，
３−チオジプロピオネート（商品名 ＳＵＭＩＬＩＺＥ
Ｒ ＴＬ）、２−メルカプトベンゾイミダゾール（商品
名 ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ ＭＢ）など。

【００３５】リン系酸化防止剤としては、例えば、次に
示すような化合物が挙げられる：トリフェニルフォスフ
ァイト、トリラウリルフォスファイト、トリス（ノニル
フェニル）ホスファイト、トリイソオクチルホスファイ
ト、トリイソデシルホスファイト、トリフェニルホスフ
ァイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、ジフェニ
ルイソオクチルホスファイト、フェニルイソデシルホス
ファイト、ジイソオクチルフェニルホスファイト、テト
ラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４−
ビフェニレンフォスフォナイト（商品名 ＩＲＧＡＦＯ
Ｓ Ｐ−ＥＰＱＦＦ)、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチ
ルフェニル）ホスファイト(商品名 ＩＲＧＡＦＯＳ
１６８)、ジステアリルペンタエリスリトール-ジ-ホス
ファイト、ジオクチルペンタエリスリトール-ジ-ホスフ
ァイト、ジイソデシルペンタエリスリトール-ジ-ホスフ
ァイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル)ペン
タエリスリトール-ジ-ホスファイト、ビス（２，６−ジ
−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリト
ール−ジ−ホスファイト(商品名 アデカスタブ ＰＥ
Ｐ−３６)、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェ
ニル）−４，４’−ビフェニレンフォスフォナイト(商
品名 ＳＡＮＤＯＳＴＡＢ Ｐ−ＥＰＱ)などの次亜リ
ン酸、亜リン酸およびそのエステル類；リン酸ジフェニ
ル、リン酸２−エチルヘキシルジフェニル、リン酸ジベ
ンジル、リン酸トリエチル、リン酸トリメチル、リン酸
トリオクチル、リン酸トリクレジル、リン酸トリス（４
−ｔｅｒ−ブチルフェニル）、リン酸トリス（ブトキシ
エチル）、リン酸トリ−ｎ−ブチルなどのリン酸および
そのエステル類；次亜リン酸、ポリリン酸など。

【００３６】上記酸化防止剤は、単独あるいは二種以上
を併用することができる。

【００３７】上記酸化防止剤は、高分子量脂肪族ポリエ
ステル（Ａ）１００重量部に対して０．０１〜２．００
重量部、好ましくは０．０５〜１．００重量部の割合で
含有される。酸化防止剤の含有量が０．０５重量部を下
回る場合には、ポリエステルを熱安定化させる効果が得
られない。逆に、酸化防止剤の含有量が１．００重量部
を上回る場合には、上記安定化効果は得られるが、含有
量に比例した効果は得られず、かつ機械的強度などの物
性が低下する。

【００３８】本発明の組成物の製造方法は、結晶核剤
（Ｂ）および酸化防止剤（Ｃ）を高分子量脂肪族ポリエ
ステル（Ａ）製造する際に混練する方法、高分子量脂肪
族ポリエステル（Ａ）製造した後に混練する方法などが
適用可能である。

【００３９】本発明組成物には、必要に応じて他の成
分、例えば顔料、染料、耐候剤、滑剤、帯電防止剤、安
定剤、充填剤、強化材、難燃剤、可塑剤、他の重合体を
本発明の効果を損なわない範囲で添加することができ
る。

【００４０】本発明組成物は、（Ｂ）成分を（Ａ）成分
の中に任意の方法によって分散させ複合化することによ
って調製されるが、本発明組成物は、ＤＳＣによる徐冷
結晶化測定で高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）の結晶
化温度域における発熱ピークの半値巾が３℃／分の冷却
速度の測定条件において１５℃以下、好ましくは１０℃
以下になるように配合されなければならない。

【００４１】このＤＳＣ測定は市販の装置例えばセイコ
ー電子工業社製のＳＳＣ５２００型等を用いて常法によ
り測定することができる。例えば窒素雰囲気中で試料２
０ｍｇを高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）の融点以上
に加熱して完全に溶融させた後、所定の速度で冷却し、
結晶化に伴う発熱ピークを記録することによって行われ
る。高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）について、この
ようにしてＤＳＣ測定を行うと、３℃／分の冷却速度で
は結晶化に基づく発熱ピークが１０〜２００℃の範囲に
現れる。しかし、この発熱ピークは、極めて巾広くなる
のが普通で、結晶核剤（Ｂ）を添加しなかった場合、通
常はそのピークの半値巾は２５℃前後、小さい場合でも
１５℃程度である。

【００４２】また、さらに冷却速度を高めた場合には結
晶化に基づく発熱ピークはさらに低温側にずれ、一方で
はこのピークの半値巾はいよいよ広がる。

【００４３】このような徐冷結晶化に基づく発熱ピーク
の半値巾の広い高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）は結
晶化が遅く、良好な成形品を得ることができない。

【００４４】これに対して、本発明組成物においては、
ＤＳＣ測定の冷却過程における結晶化に基づく発熱ピー
クは、３℃／分の冷却速度で多くの場合、高温度側に移
行してくるとともに極めて鋭角の発熱ピークとなってい
る。そして、効率よく成形をおこなうために、このピー
クの半値巾は少なくとも１５℃以下、好ましくは１０℃
以下であり、さらに好ましくは８℃以下であり、さらに
好ましくは７℃以下である。特に半値巾が７℃以下のと
き優れた成形性をしめす。

【００４５】本発明により、このようなポリエステル樹
脂組成物を用いて以下に示す式（１）および（２）を満
足する成形条件で成形することにより始めて成形加工性
の改良された成形体を得ることが可能となった。

【００４６】

【数６】

【００４７】Ｐ：融点（℃） Ｑ：発熱ピーク温度（℃） Ｒ：金型温度（℃） Ｓ：成形温度（℃） 金型温度が式（１）を満たす温度より高い場合、高分子
量脂肪族ポリエステル（Ａ）の分子運動が活発になり結
晶化に時間がかかる。一方、金型温度が式（１）を満た
す温度より低い場合、高分子量脂肪族ポリエステル
（Ａ）の分子運動が緩慢になりやはり結晶化に時間がか
かる。これらいずれの場合も成形加工に際して、金型よ
り成形体を取り出すのに著しく時間がかかり、成形の特
徴である成形サイクルの短さが損なわれ、生産効率が悪
くなる。

【００４８】また、成形温度は式（２）を満たす温度よ
り高い場合、金型に供給、あるいは射出された高分子量
脂肪族ポリエステル（Ａ）が結晶化するのに最適な温度
まで到達するのに時間がかかり、結晶化に時間がかか
る。低い場合は、高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）が
十分可塑化しなかったり、溶け残りが発生して満足な成
形体が得られない。

【００４９】本発明者らは特定の樹脂組成物を特定の条
件である式（１）および（２）を満足する成形加工条件
で成形加工することにより始めて効率よく成形できるこ
とを見いだしたのである。

【００５０】さらに本発明組成物は、酸化防止剤（Ｃ）
成分を高分子量ポリエステル（Ａ）成分および結晶核剤
（Ｂ）成分の中に任意の方法によって分散させ複合化す
ることによって調製されるが、本発明組成物は、式
（３）で表される粘度保持指数が０．７以上、好ましく
は０．８以上、更に好ましくは０．９以上になるように
高分子量ポリエステル（Ａ）成分と結晶核剤（Ｂ）成分
と酸化防止剤（Ｃ）を配合させなければならない。

【００５１】

【数７】

【００５２】Ｘ：フローテスターによる測定で１９０
℃、３０分後の粘度（ポイズ） Ｙ：フローテスターによる測定で１９０℃、５分後の粘
度（ポイズ） 粘度保持指数が０．７未満の場合は、成形加工時の熱安
定性が悪く、成形加工前に比べて成形加工後の分子量が
低下して強度などの物性が悪くなる。また、成形加工後
においても粘度保持指数が０．７未満の場合は、経時安
定性が低く、強度などの物性が経時的に悪くなり射出成
形品に用いることができない。

【００５３】この粘度保持指数の測定は市販のフローテ
スター（島津製作所製、ＣＦＴ−５００Ｃ）にダイ（ノ
ズル直径１．００mm、ノズル長さ１０．０mm）を装着し
て１９０℃、試験荷重１０kgf、大気中でおこなった。
また、試験に用いる試料はペレット状のものを８０℃、
減圧下（２０〜５０mmHg）、１０時間乾燥した。測定手
順は１９０℃になったフローテスターに乾燥直後のペレ
ット２〜３gを充填し、充填開始から５分後の粘度（ポ
イズ）を測定した（Ｙ）。さらに同様の手順であらたに
乾燥直後のペレット２〜３gを充填し直し、充填開始か
ら３０分後の粘度（ポイズ）を測定した（Ｘ）。

【００５４】本発明組成物の場合は結晶化速度あるいは
結晶化速度と耐熱性が改良され、成形性も良好であるの
で、成形品とすることができる。また、本願構成のポリ
エステル樹脂組成物の成形体の曲げ強度保持率は、以下
の式（４）で示されるような強度保持率が高く、優れた
強度特性を示す成形体であった。好ましくは、この保持
率が８０％以上である。さらに好ましくは９０％以上で
ある。

【００５５】

【数８】

【００５６】Ｖ：成形体の曲げ試験で２８日後の曲げ強
度（kgｆ/cm²） Ｗ：成形体の曲げ試験で初期の曲げ強度（kgｆ/cm²） 本発明で用いることのできる成形方法としては、ポリエ
ステル樹脂組成物を金型の中で成形される方法であれ
ば、特に限定されない。例えば、圧縮成形、トランスフ
ァー成形、射出成形、吹き込み成形、真空成形、圧空成
形、などが上げられる。

【００５７】

【実施例】以下、実施例により本発明をさらに具体的に
説明するが、本発明はこれらにより限定されるものでは
ない。なお、例中の部は重量部を表わす。実施例で実施
した評価方法は以下の通りである。結果をまとめて表１
に示した。

【００５８】（分子量）ゲルパーミエーションクロマト
グラフを用いてポリスチレン換算の数平均分子量を測定
した。

【００５９】（融点）ＤＳＣにて測定した。

【００６０】（曲げ試験）ＪＩＳ Ｋ−７２０３に準じ
て試験した。

【００６１】（経時安定性）ＪＩＳ Ｋ−７２０３に準
じて成形により得られた試験片を２３℃、相対湿度６５
％の恒温恒湿室に１日放置したものを初期とし、これと
は別に５０℃、大気中２８日、さら２３℃、相対湿度６
５％の恒温恒湿室に１日放置したものを２８日後とし、
それぞれを曲げ試験した。

【００６２】これらの値を式（４）に代入して、成形体
の曲げ強度保持率（％）を求めた。

【００６３】

【数９】

【００６４】Ｖ：成形体の曲げ試験で２８日後の曲げ強
度（kgｆ/cm²） Ｗ：成形体の曲げ試験で初期の曲げ強度（kgｆ/cm²） （生分解性試験）１３０℃、１５０kg/cm²、２分間の条
件で圧縮成形機により厚さ２００ミクロンのフィルムを
作成し、得られたフィルムを土壌を仕込んだプランター
中に埋設して、一日一回散水し２３℃、相対湿度６５％
の恒温恒湿室中に保存し、１００日後の外観変化を観察
した。

【００６５】なお、土壌は箕面市小野原および吹田市西
御旅町で採取したもの、腐葉土を３：１：３の割合で混
合したものを使用した。

【００６６】結果は下記の通りに記載した。

【００６７】（＋）：外観変化が認められた。

【００６８】（−）：外観変化が認められなかった。

【００６９】（実施例１）オートクレーブに蒸留精製し
た無水コハク酸５００．０部およびオクチル酸ジルコニ
ール３．６８部を加え、窒素置換を行った。次いで攪拌
下にオートクレーブを徐々に１３０℃まで昇温して無水
コハク酸を溶融し、同温度でオートクレーブ内の圧力を
４．０〜６．５kgf/cm² に維持しながら、酸化エチレン
２３１．１部を１時間あたり５８部の添加速度で４．０
時間にわたって連続的に導入した。酸化エチレン導入後
１３０℃で１．０時間熟成反応を行ってから系を常温に
もどすことにより、重合生成物を得た。ＧＰＣ測定によ
る数平均分子量は３６０００、ＤＳＣによる融点は１０
３．４℃であった。

【００７０】得られた重合生成物１２．０部とタルク
０．４８部を温度計、撹拌装置、窒素導入管を付した５
０ミリリットルのセパラブルフラスコに加え、窒素置換
を３回おこなった後、窒素気流中、ドライアイス−メタ
ノールに浸したトラップを備えた真空ポンプで０．９〜
１．１ｍｍＨｇの減圧下、温度２４０℃の条件で１．５
時間反応させた。得られた生成物を生成物に対してペン
タエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−
ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕
(商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０)を０．５重量％、
ステアリン酸リチウムを０．５重量％となるように二軸
押出機で混練し、ポリエステル樹脂組成物（１）を得
た。ＧＰＣ測定による数平均分子量は６９０００であっ
た。ＤＳＣ測定により融点、結晶化に基づく発熱ピーク
温度とその発熱ピークの半値巾をもとめたところ、それ
ぞれ９２．７℃、５１．９℃、６．１℃であった。その
ＤＳＣチャートを図１に示す。

【００７１】ポリエステル樹脂組成物（１）を住友重機
械工業（株）製射出成形機ＳＧ２５型を用いて成形温度
１３５℃、金型温度２０℃の条件で成形した。成形体は
金型での冷却時間２０秒で取り出すことができた。

【００７２】得られた成形体の曲げ強度は３８０（kgｆ
/cm²）、曲げ弾性率は７５００（kgｆ/cm²）であった。

【００７３】（実施例２）撹拌機、出口にドライアイス
−メタノールに浸したトラップを備えたウィグリュー分
留管及びガス導入管を付した三つ口フラスコに、コハク
酸５１９．６部、エチレングリコール２８６．８部およ
びチタンテトライソプロポキシド０．０７７２部を入
れ、オイルバス中に浸した。オイルバスを昇温し、窒素
をゆっくり流し、温度１８２〜２００℃、常圧〜３．０
mmHgの減圧度で７時間要して生成する水と過剰のエチレ
ングリコールを留去し、数平均分子量９７００のポリエ
ステルを得た。引き続き、温度２００〜２２３℃、３．
０mmHgの減圧度で３時間１５分要して生成するエチレン
グリコールを留去し、数平均分子量１９２００のポリエ
ステルを得た。次いで、得られたポリエステル５０．７
８部を温度計、撹拌装置、窒素導入管を付した５０ミリ
リットルのセパラブルフラスコに加え、窒素置換を３回
おこなった後、窒素気流中、ドライアイス−メタノール
に浸したトラップを備えた真空ポンプで０．９〜１．５
ｍｍＨｇの減圧下、温度２２０℃の条件で４．５時間反
応させた。得られた生成物を生成物に対してペンタエリ
スリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル
−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕(商品名
ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０)を０．５重量％、マンニト
ールを５重量％、ステアリン酸リチウムを０．５重量％
となるように二軸押出機で混練し、ポリエステル樹脂組
成物（２）を得た。ＧＰＣ測定による数平均分子量は６
５０００であった。ＤＳＣ測定により融点、結晶化に基
づく発熱ピーク温度とその発熱ピークの半値巾をもとめ
たところ、それぞれ９５．３℃、５５．４℃、４．８℃
であった。

【００７４】ポリエステル樹脂組成物（２）を住友重機
械工業（株）製射出成形機ＳＧ２５型を用いて成形温度
１３５℃、金型温度２０℃の条件で成形した。成形体は
金型での冷却時間１８秒で取り出すことができた。

【００７５】得られた成形体の曲げ強度は３７０（kgｆ
/cm²）、曲げ弾性率は７３００（kgｆ/cm²）であった。

【００７６】（実施例３）オートクレーブに蒸留精製し
た無水コハク酸５００．０部およびオクチル酸ジルコニ
ール３．６８部を加え、窒素置換を行った。次いで攪拌
下にオートクレーブを徐々に１３０℃まで昇温して無水
コハク酸を溶融し、同温度でオートクレーブ内の圧力を
４．０〜６．５kgf/cm² に維持しながら、酸化エチレン
２３１．１部を１時間あたり５８部の添加速度で４．０
時間にわたって連続的に導入した。酸化エチレン導入後
１３０℃で１．０時間熟成反応を行ってから系を常温に
もどすことにより、重合生成物を得た。ＧＰＣ測定によ
る数平均分子量は３６０００、ＤＳＣによる融点は１０
３．４℃であった。

【００７７】得られた重合生成物１２．０部を温度計、
撹拌装置、窒素導入管を付した５０ミリリットルのセパ
ラブルフラスコに加え、窒素置換を３回おこなった後、
窒素気流中、ドライアイス−メタノールに浸したトラッ
プを備えた真空ポンプで０．９〜１．１ｍｍＨｇの減圧
下、温度２４０℃の条件で１．５時間反応させた。得ら
れた生成物を生成物に対して３，５−ジ−ｔ−ブチル−
４−ヒドロキシ−ベンジルフォスフォネート−ジエチル
エステル（商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ １２２２)を０．
５重量％、セルロースを１重量％、ステアリン酸を０．
５重量％となるように二軸押出機で混練し、ポリエステ
ル樹脂組成物（３）を得た。ＧＰＣ測定による数平均分
子量は６２０００であった。ＤＳＣ測定により融点、結
晶化に基ずく発熱ピーク温度とその発熱ピークの半値巾
をもとめたところ、それぞれ９４．６℃、５１．１℃、
７．７℃であった。

【００７８】ポリエステル樹脂組成物（３）を住友重機
械工業（株）製射出成形機ＳＧ２５型を用いて成形温度
１５５℃、金型温度２３℃の条件で成形した。成形体は
金型での冷却時間２５秒で取り出すことができた。

【００７９】得られた成形体の曲げ強度は３５０（kgｆ
/cm²）、曲げ弾性率は７６００（kgｆ/cm²）であった。

【００８０】（実施例４）実施例３の３，５−ジ−ｔ−
ブチル−４−ヒドロキシ−ベンジルフォスフォネート−
ジエチルエステル（商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ １２２
２)を３，９−ビス−〔２−（３−（３−ｔ−ブチル−
４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）−プロピオニル
オキシ）−１，１−ジメチルエチル〕２，４，８，１０
−テトラオキサスピロ〔５，５〕ウンデカン(商品名
Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ ＧＡ−８０)０．２重量％とテト
ラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４−
ビフェニレンフォスフォナイト（商品名 ＩＲＧＡＦＯ
Ｓ Ｐ−ＥＰＱＦＦ)０．２重量％にセルロース１重量
％、ステアリン酸０．５重量％をポリエチレンテレフタ
レート１重量％に変えた他は実施例３と同様にしてポリ
エステル樹脂組成物（４）を得た。。

【００８１】ＧＰＣ測定による数平均分子量は６４００
０であった。ＤＳＣ測定により融点、結晶化に基ずく発
熱ピーク温度とその発熱ピークの半値巾をもとめたとこ
ろ、それぞれ９４．８℃、４５．４℃、１２．５℃であ
った。

【００８２】ポリエステル樹脂組成物（４）を住友重機
械工業（株）製射出成形機ＳＧ２５型を用いて成形温度
１３５℃、金型温度２０℃の条件で成形した。成形体は
金型での冷却時間１分２０秒で取り出すことができた。

【００８３】得られた成形体の曲げ強度は３１０（kgｆ
/cm²）、曲げ弾性率は７１００（kgｆ/cm²）であった。

【００８４】（比較例１）実施例１のタルクとステアリ
ン酸リチウムを加えなかった他は実施例１と同様にして
比較ポリエステル樹脂組成物（１）を得た。ＧＰＣ測定
による数平均分子量は６９０００であった。ＤＳＣ測定
により融点、結晶化に基づく発熱ピーク温度とその発熱
ピークの半値巾をもとめたところ、それぞれ９６．５
℃、４０．５℃、２６．１℃であった。

【００８５】比較ポリエステル樹脂組成物（１）を住友
重機械工業（株）製射出成形機ＳＧ２５型を用いて成形
温度１３５℃、金型温度２３℃の条件で成形した。成形
体は金型での冷却時間３分１０秒でしか取り出すことが
でなかった。

【００８６】（比較例２）実施例１のポリエステル樹脂
組成物（１）を住友重機械工業（株）製射出成形機ＳＧ
２５型を用いて成形温度１３５℃、金型温度０℃の条件
で成形した。成形体は金型での冷却時間１分３０秒でし
か取り出すことがでなかった。

【００８７】（比較例３）実施例１のペンタエリスリチ
ル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕(商品名 ＩＲ
ＧＡＮＯＸ １０１０)を加えなかった他は実施例１と
同様にして比較ポリエステル樹脂組成物（２）を得た。
成形体は実施例１と同じく、２０秒で金型から取り出す
ことができたが、得られた成形体の粘度保持数は、実施
例１の０．８１に比べかなり低い、０．６９になった。
また、その成形体の曲げ強度保持率も、実施例１の９
２．１％に比べ、７１．１（％）と低くなり、耐熱性の
低い成形体しか得られなかった。

【００８８】

【表１】

【００８９】

【表２】

【００９０】

【発明の効果】本発明の成形体は、成形加工性に優れ耐
熱性が良好で、生分解性にも優れている。したがって、
本発明で得られる成形体は、使い捨ての日用雑貨品等に
有効に使用できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 実施例１におけるＤＳＣチャート

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 数平均分子量１００００〜１０００００
   ０の高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）と結晶核剤
   （Ｂ）を含み、示差走査熱量計測定において（Ａ）成分
   の徐冷結晶化に基づく発熱ピークの半値巾を３℃／分の
   徐冷速度で測定したときに、該半値巾が１５℃以下にな
   るように（Ａ）成分と（Ｂ）成分とを配合することを特
   徴とする成形加工性の改良されたポリエステル樹脂組成
   物を含有し、式（１）および式（２）を満足する条件で
   成形された成形体。 【数１】 Ｐ：融点（℃） Ｑ：発熱ピーク温度（℃） Ｒ：金型温度（℃） Ｓ：成形温度（℃）
2. 【請求項２】 請求項１に記載のポリエステル樹脂組成
   物にさらに、酸化防止剤（Ｃ）を含有させたポリエステ
   ル樹脂組成物で、式（３）で表される粘度保持指数が
   ０．７以上になるように（Ａ）成分と（Ｃ）成分を配合
   することを特徴とする成形加工性の改良されたポリエス
   テル樹脂組成物を含有する成形体。 【数２】 Ｘ：フローテスターによる測定で１９０℃、３０分後の
   粘度（ポイズ） Ｙ：フローテスターによる測定で１９０℃、５分後の粘
   度（ポイズ）
3. 【請求項３】 請求項１〜２記載のポリエステル樹脂組
   成物を成形して得られる成形体で、以下の式（４）で示
   される、当該成形体の曲げ強度保持率が８０％以上であ
   る成形体。 【数３】 Ｖ：成形体の曲げ試験で２８日後の曲げ強度（kgｆ/ cm
   ²） Ｗ：成形体の曲げ試験で初期の曲げ強度（kgｆ/ cm²）
4. 【請求項４】 前記高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）
   が、炭素数２〜６の脂肪族ジカルボン酸成分および、炭
   素数２〜４の脂肪族グリコール成分とから得られるもの
   である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の成形体。
5. 【請求項５】 前記高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）
   が、イソシアネート結合を含まないものである、請求項
   １〜４のいずれか１項に記載の成形体。
6. 【請求項６】 前記高分子量脂肪族ポリエステル（Ａ）
   が、無水コハク酸を主成分とする環状酸無水物（Ｄ）お
   よび酸化エチレンを主成分とする環状エーテル（Ｅ）を
   開環共重合して得られるものである、請求項１〜５のい
   ずれか１項に記載の成形体。
7. 【請求項７】 請求項１〜６のいずれか１項に記載の成
   形体で、その成形が射出成形で行われることを特徴とす
   る成形体。