JPH11500101A - ベンゾイル尿素類をハウスダストダニ類の防除に使用する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 上記式（Ｉ）において、Ｒ¹〜Ｒ⁶、Ａ、ＢおよびＸが明細書中に詳細に記載された意味を有する上記式（Ｉ）の化合物をハウスダストダニ類を防除に使用する方法。この殺ダニ剤は、ケナガコナダニ属(Tyrophagus)、ヒヨウヒダニ属(Dermatophagoides)、ツメダニ科(Cheyletidae)その他のハウスダストダニ類に対する高い殺ダニ効力を有し、しかも人畜に対して無害である。それは、そのようなハウスダストダニ類の駆除に有効であるのみではなく、またその予防にも有効である。

Description

【発明の詳細な説明】 ベンゾイル尿素類をハウスダストダニ類の防除に使用する方法 本発明は、ある種のベンゾイル尿素類を殺ダニ性有効物質として施用すること によって、ハウスダスト（室内塵あるいは屋内塵）のダニ類（house dust mites ）を防除する方法に関する。 地球上には無数のダニ類が ニ(Panonychus citri)、ナミハダニ(Tetranychus urticae)その他のダニ類は、 作物に深刻な損害をもたらす。これらの種類のダニ類のための農業用殺ダニ剤が 従来から開発され、そして新規なしかも有効な化合物が最近では次々と発見され ている。 他方において、生活環境における近年の変化は、屋内のダスト中に生息するダ ニ類〔以下「ハウスダストダニ類(house dust mites)」と称する〕、例えば、ケ ナガコナダニ属(Tyrophagus)、ヒヨウヒダニ属(Dermatophagoides)、ツメダニ科 (Cheyletidae)その他のダニ類の増加をもたらす結果となっており、それらは、 単に不快であるばかりでなく、またアレルギー性のぜん息および発疹の原因とも なるので問題となっている。 特に、住居における多数のハウスダストダニ類が問題になっている。それらの 排泄物は、アレルゲン成分を含有するダスト粒子をもたらす結果となり、従って 、ヒトのアレルギー性疾患を誘発することがある〔シュトルウエルクの論説、ア レルゴロギー誌第１１巻第９号第３７１−９０頁（１９８８年）（D．Stollewer k，Allergologie，11(9)，371-90(1988)参照〕。 ハウスダストダニ類の防除には、高度の有効性、特に、コナヒヨウヒダニ(Der matophagoides farinae)、ヤケヒヨウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus) 、シワダニ(Euroglyphus maynei)、ケナガコナダニ(Tyrophagus putrescentiae) 、アシブトコナダニ(Acarus siro)、イエニクダニ(Glycophagus domesticus)、 サヤアシニクダニ(Lepidoglyphus destructur)、ミナミツメダニ(Chelacaropsis moorei)、ホソツメダニ(Cheyletus eruditus)、フトツメダニ (Cheyletus fortis)、アシナガツメダニ(Cheletomorpha Iepidopterorum)および ヘミケイレテイア・バケリ(Hemicheyletia baKeri)のような関連する種属に対す る高度の有効性を有し、十分にすぐれた長期にわたる作用を有しそして温血動物 に対するそれらの毒性に関して許容性があるものとして分類されうる殺ダニ有効 物質が必要とされる。 市販されている殺ダニ剤および殺虫剤のうちの大多数のものは、ハウスダスト ダニ類を防除するのに必要とされる生物学的ならびに毒物学的性質を有していな い。 フエニトロチオンおよびダイアジノンのような有機リン系殺虫剤ならびにフエ ノスリンおよびパーメスリンのようなピレスロイド系殺虫剤は、住居に生息する そのようなハウスダストダニ類に対して有効であることは、よく知られている。 しかしながら、これらの殺虫剤における殺ダニ成分は、すべて接触毒であるゆえ に、殺虫剤がダニ類と接触することが不可欠である。従って、カーペットの基質 のような、ダニが生息していると思われる場所に殺虫剤が施用されることを望む 場合には、多量の薬剤をその全表面に施用しなければならない。しかしながら、 そのようなことは、人間、特に幼児に対する安全性が保証されないので、極めて 困難でありかつ実際的ではない。ハウスダストダニ類は、一般に熱に弱く、７０ ℃において数分間でほとんど完全に死滅する。更に、これらのダニ類は乾燥状態 においては生存できない。これらの理由から、その中に生息するダニ類を死滅さ せるために、タタミまたはマットを加熱下に高周波で処理し、あるいは寝具を乾 燥させるという物理的方法が有効である。しかしながら、この方法は、それほど 簡単なことではないので、困難性がある。そのようう事情があるので、ダニ類を 申し分なく殺滅させるためのより有利な方法が望まれている。 ベンゾイル尿素系化合物は、昆虫類およびダニ類におけるキチンの生合成の阻 害剤として知られており、そして例えばカ、ハエおよびゴキブリのような各種の 有害な昆虫類ならびに植物に寄生するダニ類に対して高い殺虫および殺ダニ効果 を有することが特開平２−２７０号に開示されている。 これまで開発されたジフルベンズロンおよびテフルベンズロンのようなベンゾ イル尿素化合物は、カ、ハエおよびゴキブリのような衛生害虫および植物に寄生 するダニ目(Acarina)に属するダニ類に対しては高い殺虫および殺ダニ作用を有 するが、ハウスダストダニ類に対してはほとんど無効である。その理由は、植物 に寄生するダニ目(Acarina)のダニ類は呼吸門(phylum Stigmata)に属するが、ハ ウスダストダニ類は無気門類(phylum Astigmata)に属する点において、それらの 間には本質的な形態学的相違があるためと考えられる。 更に、ほとんどの殺虫性ベンゾイルフエニル尿素は、ハウスダストダニ類に対 しては有効ではないことはよく知られている。 驚くべきことには、一群のある種のベンゾイル尿素類は、ハウスダストダニ類 に対して卓越した作用を有することがこの度発見された。 従って、本発明は、式Ｉ （上式中、 Ｒ¹はフッ素または水素であり、 Ｒ²はフッ素、塩素または臭素であり、そして ａ）Ｒ³はフッ素、水素またはメチルであり、 Ｒ⁴はフッ素、塩素または水素であり、 Ｒ⁵はフッ素、塩素、臭素または水素であり、 Ｒ⁶はトリフルオロメチルであり、 ＡはＣＨまたは窒素であり、 Ｂは硫黄または酸素でありそして Ｘは硫黄または酸素であるか、または ｂ）Ｒ³,Ｒ⁴およびＲ⁵はそれぞれの場合に水素であり、 Ｒ⁶は塩素、フッ素または水素であり、 ＡはＣＨであり、 Ｂは酸素であり、 Ｘは -ＣＨ₂-Ｏ- Ｎ＝ＣＲ⁷-であり、そして Ｒ⁷は(Ｃ₁-Ｃ₃)-アルキルまたは水素である） で表される化合物をハウスダストダニ類を防除するために使用する方法に関する 。 好ましくは、式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、またはＲ¹が水素でありそし てＲ²が塩素であり、 Ｒ³がフッ素または水素であり、 Ｒ⁴が塩素または水素であり、 Ｒ⁵が塩素または臭素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であり、そして Ｘが硫黄または酸素である化合物、および 式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、または Ｒ¹が水素でありそしてＲ²が塩素であり、 Ｒ³,Ｒ⁴およびＲ⁵がそれぞれの場合に水素であり、 Ｒ⁶が塩素であり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であり、 Ｘが -ＣＨ₂-Ｏ- Ｎ＝ＣＲ⁷-そして Ｒ⁷がシクロプロピルである、 化合物が使用される。 特に好ましくは、式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、または Ｒ¹が水素でありそしてＲ²が塩素であり、 Ｒ³がフッ素または水素であり、 Ｒ⁴が水素であり、 Ｒ⁵が塩素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であり、そして Ｘが硫黄である、 化合物が使用される。 また本発明において特に好ましいことは、式Ｉにおいて、 Ｒ¹が水素でありそしてＲ²が塩素であり、 Ｒ³およびＲ⁴が水素であり、 Ｒ⁵が塩素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素でありそして Ｘが硫黄である、 化合物が使用されることである。 式Ｉで表される化合物の例として、以下のものを挙げることができる： Ｎ-(２，６- ジフルオロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(２- クロロ -４- トリフルオロ メチルフエニルチオ)フエニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(２- クロロ -４- トリフルオロメチルフ エニルチオ)フエニル〕尿素、 Ｎ-(２，６- ジフルオロベンゾイル)-Ｎ'-〔２- フルオロ -４-(２- クロロ -４ - トリフルオロメチルフエニルチオ)フエニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔２- フルオロ -４-(２- クロロ -４- トリフ ルオロメチルフエニルチオ)フエニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(４- トリフルオロメチルフエニルチオ) フエニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔３- クロロ -４-(２- クロロ -４- トリフル オロメチルフエニルチオ)フエニル〕尿素、 Ｎ-(２，６- フルオロベンゾイル)-Ｎ'-〔２- フルオロ -４-(２- クロロ -４- トリフルオロメチルフエノキシ)フエニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔２- フルオロ -４-(２- クロロ -４- トリフ ルオロメチルフエノキシ)フエニル〕尿素、 Ｎ-(２，６- ジフルオロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(α- シクロプロピル -４- クロ ロベンジリデンアミノオキシメチル)フエニル〕尿素および Ｎ-(２，６- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(α- シクロプロピル -４- クロロベ ンジリデンアミノオキシメチル)フエニル〕尿素。 式Ｉのベンゾイル尿素およびその製造方法は、例えば、ヨーロッパ特許出願公 開第３１８，８８２号、同第１６１，０１９号、特開昭６３−１５６７６５号お よびヨーロッパ特許出願公開第１１７，３２０号に開示されている。 本発明に従って、式Ｉのベンゾイル尿素をハウスダストダニ類のための殺ダニ 剤における有効成分として使用する場合には、それに他の成分を添加することな くそのまま直接に使用してもよいが、一般に、固体担体、液体担体、気体担体、 界面活性剤、殺虫製剤用のその他の補助添加剤、飼料その他と混合し、調合しそ して粉剤、粒剤、エアゾル、乳剤、水溶液、くん蒸剤、毒餌その他の形態に成形 する。 従って、本発明は、また式Ｉの化合物を適当な調合剤に加えて含有する、ハウ スダストダニ類の防除に使用するための組成物にも関する。一般に、本発明によ る組成物は、式Ｉの有効物質を０．１ないし９８重量％、好ましくは０．５ない し９５重量％含有する。それらは、特定の必要条件および生物学的および／また は化学- 物理的パラメーターに応じて種々の方法で製剤されうる。従って、以下 のものが好適な製剤形態として可能である：水和剤（ＷＰ）、乳剤（ＥＣ）、水 溶液（ＳＣ）、乳濁液、散布液、油系または水系の分散液（ＳＣ）、サスポエマ ルション製剤（ＳＣ）、粉剤（ＤＰ）、種子処理製剤、ミクロ粒剤、スプレー粒 剤、被覆粒剤および吸着粒剤の形態の粒剤、顆粒水和剤（ＷＧ）、微量散布剤、 マイクロカプセル、ワックスまたは餌料。 これらの個々の製剤形態は、原理的に知られており、そして例えば以下のもの に記載されている： ウィナッカー- キュヒラー編「化学技術」第７巻ハウザー出版社第４版１９８６ 年刊(Winnacker-Kuechler,“Chemische Technologie”，Vol.7．C．Hauser Verl ag,Munich，4th Ed．1986)；ファン・ファルケンブルク「農薬製剤」マルセルデ ッカー社第２版１９７２−７３年刊(van Valkenburg,“Pesticide Formulations ”,Marcel Dekker N.Y.，2nd Ed．1972-73)；マルテンス編「噴霧乾燥便覧」第 ３版１９７９年グッドウィン社刊(K．Martens,“Spray Drying Handbook”，3r d Ed．1979，G．Goodwin Ltd.，London)。個々の製剤もまた上記の文献に開示さ れている。 不活性物質、界面活性剤、溶剤およびその他の添加剤のような製剤助剤もまた 同様に知られており、例えば下記のものに記載されている： ワトキンス編「殺虫剤粉末希釈剤および担体のハンドブック」第２版ダーランド ブックス社刊(Watkins，“Handbook of Insecticide Dust Diluents and Carrie r”，2nd Ed.，Darland Books，Caldwell N.J.)；オルフエン著「粘土コロイド 化学入門」第２版ウィリー社刊(H．V．Olphen，“Introduction to Clay Colloi d Chemistry”，2nd Ed.，J．Wiley & Sons N.Y.)；マースデン著「溶剤ガイド 」第２版インターサイエンス社１９５０年刊(Msrsden，“Solvents Guide”,2nd Ed.，Intercience，N.Y．1950)；マククチェオン編「洗剤および乳化剤年鑑」 ＭＣ出版社刊(McCutcheon's“Detergents and Emulsifiers Annual”，MC Publ ．Corp.，Ridgewood N.J.)；シスレーおよびウッド編「界面活性剤百科事典」ケ ミカル出版社１９６４年刊(Sisley and Wood，“Encyclopedia of Surface Acti ve Agents”，Chem．Publ．Co．Inc.，N.Y．1964)；シェーンフェルト著「界面 活性エチレンオキシドアダクツ」ヴィッシェンシャフト社１９７６年刊(Schoenf eldt，Grenzflaechenaktive Aethylenoxidaddukte”Wiss．Verlagsgesellschaft ，Stuttgart 1976)；ウィナッカー- キュヒラー編「化学技術」第７巻ハウザー 出版社第４版１９８６年刊(Winnacker-Kuechler，“Chemische Technologie”， Vol．7，C．Hauser Verlag Munich，4th Ed．1986)。 界面活性剤としては、入手できるいかなる物質でも使用でき、それらには、例 えば、アルキル硫酸エステルの塩、アルキルスルホン酸の塩、ポリオキシエチレ ンアルキルエーテル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン- ポリオ キシプロピレンブロック共重合体その他が包含される。殺虫製剤のための助剤と しては、分散剤、固着剤、安定剤その他が好適である。 水和剤は、水中に均一に分散されうる製剤であり、それは有効物質のほかに更 に湿潤剤、例えば、ポリオキシエチル化アルキルフエノール、ポリオキシエチル 化脂肪アルコール、アルキル- またはアルキルフエノールスルホネートおよび分 散剤、例えば、リグニンスルホン酸ナトリウム、２，２'-ジナフチルメタン -６ ，６'-ジスルホン酸ナトリウム、ジブチルナフタレンスルホン酸ナトリウムまた はオレイルメチルタウリン酸ナトリウムもまた、希釈剤または不活性物質と共に 含有する。 乳剤は、有効物質を有機溶剤、例えば、ブタノール、シクロヘキサノン、ジメ チルホルムアミド、キシレンまたは高沸点の芳香族化合物または炭化水素中に、 １種またはそれ以上の乳化剤を添加しながら溶解することによって製造される。 使用されうる乳化剤の例は、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムのようなア ルキルアリールスルホン酸カルシウムまたは脂肪酸ポリグリコールエステル、ア ルキルアリールポリグリコールエーテル、脂肪アルコールポリグリコールエーテ ル、プロピレンオキシド／エチレンオキシド縮合生成物、アルキルポリエーテル 、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、 またはポリオキシエチレンソルビトールエステルのような非イオン性乳化剤であ る。 粉剤は、有効物質を、微細に分割された固体物質、例えば、カオリン、ベント ナイトのような天然粘土、葉ろう石、またはケイソウ土と共に粉砕することによ って得られる。粒剤は、有効物質を吸着性の粒状不活性物質上に噴霧することに よって、あるいは有効物質濃縮物を砂、カオリナイト、または粉砕された不活性 物質のような担体物質の表面に、付着剤、例えばポリビニルアルコール、ポリア クリル酸ナトリウムまたは鉱油によって塗布することによって製造されうる。 これらの製剤に基づいて、他の農薬有効物質との混合剤を、例えばレディミッ クスまたはタンクミックスの形態で製造することもできる。なかんずく、本発明 のハウスダストダニ類のための殺ダニ剤には、他の殺ダニ剤、殺虫剤、殺微生物 剤、忌避剤、相乗剤、防腐剤、生長抑制剤、芳香剤、着色剤その他をそのような 添加剤が得られた組成物における式Ｉの化合物の活性を阻害しないという条件で 、多目的の組成物を製造するために添加してもよい。例えば、殺虫剤としては、 フエニトロチオン、ダイアジノン、プロペタンホス等のような有機リン系殺虫剤 ；フエノスリン、パーメスリン、レスメスリン、エトフエンプロックス、エンペ ンスリン等のようなピレスロイド系殺虫剤；およびシラフルオフエン、ジフルベ ンズロン、テフルベンズロン、クロルフルアズロン、フルフエノックスロン、ピ リプロキシフエン等のようなその他の化合物が挙げられる。忌避剤としては、Ｎ ，Ｎ- ジエチル -ｍ- トルアミド、安息香酸ベンジル等が挙げられる。相乗剤と しては、ピペロニルブトキシド、オクタクロロジプロピルエーテル、Ｎ-(２- エ チルヘキシル)-ビシクロ〔２．２．１〕ヘプテン-(５)-２，３- ジカルボキシイ ミド、イソボルニルチオシアノアセテート等が挙げられる。 水和剤中の有効物質の濃度は、例えば、約１０ないし９０重量％であり、１０ ０重量％までの残りは通常の製剤成分からなる。乳剤の場合には、有効物質の濃 度は、約５ないし８０重量％でよい。粉剤の形態の製剤は、通常５ないし２０重 量％、散布液は約２ないし２０重量％の有効物質を含有する。粒剤の場合には、 有効物質の含量は、一部有効物質が溶解されているかまたは固体の形態であるか 否か、そしていかなる造粒助剤、増量剤その他が使用されているかということに 依存する。 更に、前記の有効物質製剤は、場合によっては、それぞれの場合に常用される 結合剤、湿潤剤、分散剤、乳化剤、浸透剤、溶剤、増量剤または担体を含有する 。 好適な固体の担体には、例えば、粘土（例えば、カオリン、ベントナイトその 他）、タルク、シリカ、アルミナ粉末、活性炭、植物粉末その他が包含される。 好適な液体の担体には、例えば、水、アルコール（例えば、メチルアルコール、 エチルアルコール、エチレングリコールその他）、ケトン（例えば、アセトン、 メチルエチルケトン、シクロヘキサノンその他）、エーテル（例えば、エチルエ ーテル、ジオキサン、セロソルブその他）、脂肪族炭化水素（例えば、ガソリン 、ケロシン、灯油その他）、芳香族炭化水素（例えば、ベンゼン、トルエン、キ シレン、メチルナフタレンその他）、ハロゲン化炭化水素（例えば、ジクロロメ タン、トリクロロベンゼンその他）、エステル、酸アミド、ニトリルその他が包 含される。これらは、単独で、または２種またはそれ異常の混合物として使用さ れうる。気体の担体として使用されうるものは、ＬＰＧ（液化石油ガス）、ジメ チルエーテル、フレオンガスその他である。 市販される形態の濃縮物は、使用に際しては、場合によっては、通常の方法で 、例えば、水和剤、乳剤、分散液としてまたある場合にはマイクロ粒剤の場合に は水を使用して希釈される。粉剤および粒状製剤ならびに散布液の形態の製剤は 、通常、使用前に他の不活性物質で更に希釈されることはない。 必要な施用割合は、とりわけ温度および湿度のような外的条件によって変動す る。それは表面処理の場合には、例えば、有効成分１ないし５００ｍｇ／ｍ²と いう広い範囲内で変動しうる。 本発明による有効物質は、それらの市販される製剤形態でそしてまたこれらの 製剤から他の生物学的に有効な物質との混合物として製造された使用形態で存在 しうる。 市販の製剤から製造された使用形態の有効物質の含量は、広い範囲内で変える ことができ、そして本発明のハウスダストダニ類のための殺ダニ剤中に存在すべ き有効成分の量および使用されるべき殺ダニ剤の量は、その殺ダニ剤の形態、そ の殺ダニ剤によって駆除されるべき目的、その殺ダニ剤を使用すべき方法および その殺ダニ剤を施用すべき場所その他に応じて、適当に決定されうる。施用は、 使用形態の一つに適合するようになされた通常の方法でなされる。ハウスダスト ダニ類を防除するためには、式Ｉの化合物の製剤は、ダストダニ類の蔓延してい る（織物類、壁紙、床の敷物、クッション類のような）処理すべき表面、材料お よび目的物に施用される。織物類は、また例えば有効物質を含有する液中で洗滌 されまたは浸漬されうる。 例えば、カーペット中に生息するヒョウヒダニ属（Dermatophagoides）のダニ 類を駆除するためには、式Ｉの化合物を０．１ｍｇ／ｍ²またはそれ以上の量で 施用することが好ましい。式Ｉの化合物は、接触剤としてのみではなくまた食毒 として作用するので、式Ｉの化合物を飼料その他に添加することによって製造さ れるべき食毒、毒入り餌組成物が上記化合物を使用するための好ましい具体化例 である。上記組成物は、０．１ｐｐｍないし１．０％の有効物質を含有する場合 に十分な効果を示すことができる。 本発明は、また式Ｉの化合物またはその調合物を用いて表面、材料および目的 物をダストのダニ類の蔓延を防ぐための（含浸または塗布のような）予防的処理 にも関する。 接触毒としてそして食毒として作用するので、式Ｉの化合物は、それが部分的 に、しかし均一に完全にではなく、ダニがもし生息していればそれによって駆除 されるべき場所に施用された場合においても高い殺ダニ効果を特徴的に示すこと ができる。これと対照的に、従来の有機リン系殺ダニ剤およびピレスロイド系殺 ダニ剤は、接触毒としてのみ作用し、そして多少ハウスダストダニ類に対しては 多少忌避剤としてのみ作用するので、それらは部分的に施用された場合には殺ダ ニ効果を示さない。上述のように本発明によるハウスダストダニ類用の殺ダニ剤 は、ケナガコナダニ属(Tyrophagus)、ヒヨウヒダニ属(Dermatophagoides)、ツメ ダニ科(Cheyletidae)その他のダニ類のようなハウスダストダニ類に対して高い 殺ダニ効果を示すが、人間および動物に対しては極めて安全である。従って、本 発明は、公知の有機リン系殺ダニ剤またはピレスロイド系殺ダニ剤を使用する従 来の方法とは異なる化合物を使用することによるハウスダストダニ類を防除する ためのより有利な方法を提供する。式Ｉの化合物は、化学的に安定であり、そし てそれを含有する組成物から徐々に放出されるので、本発明の殺ダニ剤は、すで に生長したハウスダストダニ類を防除するのみならずまたカーペット、ベッドク ロスその他をダニ類に侵されることから守るために施用されるべきいわゆる予防 的組成物としても極めて有効である。 〔実施例〕 以下の実施例は、本発明を例示するためのものであるが、それにいかなる限定 をも課するものではない。 Ａ．製剤例 ａ）有効物質１０重量部および不活性物質としてのタルク９０重量部を混合しそ してハンマーミル内で粉砕することによって粉剤が得られる。 ｂ）有効物質２５重量部、不活性物質としてのカオリン含有石英６５重量部、リ グニンスルホン酸カリウム１０重量部および湿潤および分散剤としてのオレイル メチルタウリン酸ナトリウム１重量部を混合しそしてこの混合物をピンディスク ミルで粉砕することによって、水中で容易に分散されうる水和剤が得られる。 ｃ）有効物質４０重量部をスルホコハク酸モノエステル７重量部、リグニンスル ホン酸ナトリウム２重量部および水５１重量部と混合しそしてこの混合物をボー ルミルによって５ミクロン以下の微細度まで粉砕することによって水中に容易に 分散されうる分散濃縮物が得られる。 ｄ）有効物質１５重量部、溶剤としてのシクロヘキサノン７５重量部および乳化 剤としてのオキシエチル化ノニルフエノール（ＥＯ１０単位）１０重量部から乳 剤が得られる。 ｅ）有効物質２ないし１５重量部およびアタパルジャイト、粒状軽石および／ま たはケイ砂のような不活性の粒状担体物質から粒剤が製造される。３０％の固体 含量を有する例ｂ）の水和剤の懸濁物を使用し、それをアタパルジャイト粒剤の 表面上に噴霧し、そしてこれらを乾燥しそしてこれらを十分に混合することが有 利である。その際、水和剤の重量割合は、約５％であり、そして不活性担体物質 のそれは完成粒剤の約９５％である。 Ｂ．生物試験例 式Ｉの化合物を種ヤケシヨウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)(D.p.) およびケナガコナダニ(Tyrophagus putrescentiae)(T.p.)のハウスダストダニに ついて試験を行う。 効力は、有効物質を経口的に施用した場合に（餌料混入法）に測定された。 以下の市販の昆虫成長抑制剤ならびにベンゾイル尿素類（Ａ，Ｂ）、ジュベノ イド（Ｃ，Ｄ）およびピレスロイド（Ｅ）が比較物質として使用された： Ａ ジフルベンズロン(diflubenzuron)、水和剤（Ｗ．Ｐ．） Ｂ テフルベンズロン(teflubenzuron)(５％Ｅ．Ｃ．) Ｃ ピリプロキシフエン(pyriproxifen)（０．５％Ｇ．） Ｄ メソプレン(methoprene)（１０％） Ｅ フエノトリン(phenotrin) これらの試験は、低濃度の式Ｉの化合物がハウスダストダニ類の完全な防除を 達成することを可能にしたが、一方比較物質は、効力を全く示さないかないしは 低い効力した示さないことを示した。 実験１ 試験方法：餌料混入法 それぞれの供試化合物を粉末状動物餌料と十分に混合し、そして試験濃度の２ 倍の濃度の調合物を調製する。この有効物質の調合物を、上記の有害生物の規定 量（Ｄ．ｐ．の場合には１ｇ当りダニ約４５０匹そしてＴ．ｐ．の場合には１ｇ 当りダニ約１００匹）を含有する上記の動物餌料と所望の試験濃度になるように １：１の比で混合する。 同様にして有効物質を含有しない対照の餌料を調製する。 ５ｇ宛の各混合物を直径４．５ｃｍ、高さ１．５ｃｍのペトリ皿に入れる。そ の中にヤケヒヨウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)を入れたペトリ皿は 、約６５％の相対湿度に調節された容器内に入れられ、一方ケナガコナダニ(Tyr ophagus putrescentiae)をその中に入れたペトリ皿は、約８５％の相対湿度に調 節された容器に入れられた。これらの容器を２５±１℃の温度に保持された恒温 室に入れ、その中で上記のダニ類を飼育した。 それぞれ処理後、１，２および３週間目および単に２および３週間目に、各媒 質をその中に生息するダニ類を均一に分散させるために軽くかき混ぜた。次に、 各媒質の０．１ｇを試料にとり、そしてその中に生息するダニ類の数を立体顕微 鏡を使用して計測した。生きているダニの数を計測するために、試料採取を各試 験群について３回づつ実施し、そして計測データの平均値を得た。このようにし て得られた平均値から、それぞれ１，２および３週間目の、または２および３週 間目の成長抑制度（百分率）は、次式に従って算出された： Ｃ：対照の混合物中で生きているダニの数 Ｔ：有効物質を混合物中の生きているダニの数 得られた結果は、表３に示されている。 対照混合物中のダニの個体数の発達 上記の餌料混合物試験は、１０ppm の濃度範囲の化合物１は、有効物質が経口 的に攝取された場合にはハウスダストダニ類の完全な防除が達成されることを示 している。同じ濃度範囲の場合には、比較物質は、僅かに０〜３３％の防除効果 にしか達成しない。それがヤケヒョウヒダニ（Dermatophagoides pteronyssinus ）およびケナガコナダニ（Tyrophagus putrescentiae）に対しては極めて有効で あった式Ｉの化合物は、その濃度が低い場合においても、極めて高い百分率の成 長抑制度を示した。これと対照的に、対照化合物として使用されたジフルベンズ ロンおよびテフルベンズロンのような他のベンゾイル尿素化合物およびメソプレ ンおよびピロプロキシフエンのような幼若ホルモンは、ほとんど成長抑制効果を 示さなかった。このことから、ハウスダストダニ類に対する殺ダニ作用は、ベン ゾイル尿素系化合物から選択された式Ｉの化合物に特有のものであることが明ら かになった。これに反して、ピレスロイド化合物に属しそしてハウスダストのダ ニ類のための従来の殺ダニ剤における有効成分として必須的に使用されているフ エノトリンは、その殺ダニ作用を発揮するためには高い濃度を要した。従って、 人畜に対してほとんど無害であり、そして低い濃度において極めて高い殺ダニ作 用を示す式Ｉの化合物は、フエノトリンその他のような従来の有効成分の代りに 、ハウスダストのダニ類における極めて有利な有効成分になりうる。 例２ 試験方法：カーペットの含浸 正方形のカーペット片（５×５ｃｍ、１００％のウール製、パイルの長さ７ｍ ｍ）の上に、それぞれの供試化合物を、アセトン溶液の形で噴霧し、その際２０ ないし１００ｍｇ／ｍ²の処理量が適用される。 未処理のカーペット片（対照）には、薬剤が溶解されていない純アセトンを噴 霧しそして乾燥する。これらは、大気中で３時間乾燥された。ヤケヒヨウヒダニ (Dermatophagoides pteronyssinus)約４５０匹をその中に含んた媒質０．５ｇを それぞれのカーペット片の上に植付け、それを約６５％の相対湿度に調節された 容器内に入れ、そして２５±１℃の温度に保持された恒温室内に置いた。１週間 の間隔を置いた後、カーペット片を取出し、そして生きているダニの数を測定す る。ホットプレートを使用してカーペット片を加熱して各カーペット中で生息し ているダニ類を追出した後、生きているダニの数を計測した。それぞれの群につ いて同一の試験を３回づつ反復し、そして測定データから平均値を得た。薬剤で 処理した群における生きているダニの数および対照の群におけるそれから、成長 の抑制度を以下の式に従って算出した。供試化合物を使用して処理されそして４ ０℃において１ケ月間保持されたカーペットを上記と同じ方法で同様に試験した 。 Ｃ：対照の混合物中の生きているダニの数 Ｔ：有効物質を含有する混合物中の生きているダニの数 試験結果は、表４に示されている。 カーペット含浸試験は、ハウスダストのダニ類に対する式Ｉのベンゾイル尿素 類の効力は、１週間後に始まり、そして卓越した長期間にわたる作用を示しなが ら持続することを示している。 上記の試験結果は、特に、式Ｉの化合物は、またカーぺットのいわゆる予防的 処理のために低い濃度において使用された場合に、極めて高い成長抑制度（％） を示すことを立証した。更に、式Ｉの化合物は、またすぐれた長期的残効を有す ることも上記の結果によって立証された。従って、上記の化合物は、カーペット 類、寝具類その他に生息するハウスダストのダニ類用のダニ防除剤として極めて 有効である。これに反して、ジフルベンズロンおよびテフルベンズロンのような 他のベンゾイル尿素系化合物は、効果がなかった。 実験３ 実験２において使用されたものと同じカーペットから作製されたそれぞれ５ｃ ｍ×５ｃｍの寸法を有するカーペット片は、実験２において使用されたものと同 じカーペットから作製された。それぞれのカーペット片の周辺部には１ｃｍ巾に 供試薬剤（下記の表５参照）を用いて処理し、一方中央部には処理を行わなかっ た。下記の表５に示された薬剤の量は、各試験片の全表面のｍ²当りの量であっ た。ヤケヒヨウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)の約２００匹をその中 に含んでいる媒質０．２ｇを、薬剤を施用しなかった試験片の中央部の上に植付 けた。各カーペット片を６５％の相対湿度に調節された容器内に入れ、そして２ ５℃±１℃の温度に保たれた恒温室内に置いた。 実験２と同様な方法でそれぞれの試験片について成長抑制度（％）が得られ、 そしてその結果は、表５に示されている。 上記の試験結果は、式Ｉの化合物がカーペット片に部分的に施用されたが、一 方各カーペット片の薬剤が施用されなかった部分にヤケヒヨウヒダニ(Dermatoph agoides pteronyssinus)が植付けられた場合の、式Ｉの化合物の高い殺ダニ効果 を立証している。この事実から、式Ｉの化合物は、ダニ類を追出さなかったが、 接触毒としてのみならずまた食毒としても作用し、それによって式Ｉの化合物の そのような特性によってダニ類が駆除されたと考えられる。しかしながら、それ に反して、ピレスロイド化合物であるフエノトリンは、表５に記載された濃度に おいて各カーペット片の全表面に施用された場合にのみ、ある限度までの殺ダニ 効果のみを示した。このことから、フエノトリンとダニとの接触は、フエノトリ ンの忌避作用によって阻止されるので、フエノトリンは接触毒としてダニ類に作 用し得なかったと推定される。 実際の使用において、ダニ類が居れば殺ダニ剤によって駆除されるであろう対 象物の全表面に殺ダニ剤を施用することはしばしば不可能である。実状を考慮す れば、対象物に部分的に施用された場合においてさえ、有効である式Ｉの化合物 は、その実際の使用において極めて有利である。 実験４ 化合物１の０．７ｇをエタノールに溶解し、そして空のエアゾル容器に充填し 、それにバルブ部材を取付けた。このバルブ部を通して、噴射剤を容器内に圧力 下に送入して、化合物１を充填したエアゾル容器（３００ｍｌ）を完成せしめた 。このエアゾルを２マット- カーペット(約３．２ｍ²)上に３０ｍｌの量(有効成 分として２０ｍｇ／ｍ²)で噴霧した。１箇月後に、コナヒヨウヒダニ(Dermatoph agoides farinae)の約５００匹をカーペット内に接種した。その間に、ダニ類の 増殖は阻害され、そして生息するダニ類の密度は、元の密度の５％またはそれ以 下まで減少した。この結果は、式Ｉの化合物の高い殺ダニ効果は、ダニ類増殖を 阻止しうることを立証している。 実験５ 化合物１の０．１ｇ、Ｎ-(２- エチルヘキシル)-ビシクロ- 〔２．２．１〕ヘ プテン-(５)-２，３- ジカルボキシイミド０．２ｇおよび粉末状餌料９９．７ｇ を十分に粉砕し、そして混合して毒入り餌料組成物を調製した。このものをヤケ ヒヨウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)の約３００匹およびツメダニ科 (Cheyletidae)の約２００匹を接種しておいた１０ｃｍ×１０ｃｍの寸法を有す るカーペット上に、１ｍ²当り２０ｇの量（有効成分として２０ｍｇ／ｍ²）で噴 霧した。２週間後に、生きているダニ類の数は、それぞれ１０匹またはそれ以下 と計測された。

【手続補正書】 【提出日】１９９８年１月２３日 【補正内容】 明細書 ベンゾイル尿素類をハウスダストダニ類の防除に使用する方法 本発明は、ある種のベンゾイル尿素類を殺ダニ性有効物質として施用すること によって、ハウスダスト（室内塵あるいは屋内塵）のダニ類（house dust mites ）を防除する方法に関する。 地球上には無数のダニが生息していて、例えば、植物に寄生するミカンハダニ (Panonychus citri)、ナミハダニ(Tetranychus urticae)等のダニは作物に深刻 な損害をもたらす。これらの種類のダニに対する農業用の殺ダニ剤が従来から開 発されており、そして最近では新規で有用な化合物が相次いで発見されてきてい る。 他方では、生活環境における近年の変化が、屋内のダスト中で生息するダニ類 〔以下「ハウスダストダニ類(house dust mites)」と称する〕、例えば、ケナガ コナダニ属(Tyrophagus)、ヒョウヒダニ属(Dermatophagoides)、ツメダニ科(Che yletidae)等のダニの増加を招く結果を生じ、このような結果は、単に不快であ るばかりでなく、アレルギ−性のぜん息および発疹の原因にもなるという問題を 生ずる。 特に、住居における非常に多くのハウスダストダニ類が問題となっている。そ の排泄物はアレルゲン成分を含有するダスト粒子を生ずる結果を招き、それ故、 ヒトのアレルギ−性疾患を誘発させる恐れがある〔シュトルウエルクの論説、ア レルゴロギ−誌第１１巻、第９号、第３７１頁〜第３９０頁（１９８８年）（D. Stollewerk，Allergologie,11(9)，371-90(1988)）参照〕。 ハウスダストダニ類の防除には、高度の有効性、特に、コナヒョウヒダニ(Der matophagoides farinae)、ヤケヒヨウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus) 、シワダニ(Euroglyphus maynei)、ケナガコナダニ(Tyrophagus putrescentiae) 、アシブトコナダニ(Acarus siro)、イエニクダニ(Glycophagusdomesticus)、サ ヤアシニクダニ(Lepidoglyphus destructur)、ミナミツメダニ(Chelacaropsis m oorei)、ホソツメダニ(Cheyletus eruditus)、フトツメダニ(Cheyletus forti s)、アシナガツメダニ(Cheletomorpha lepidopterorum)およびヘミケイレテイア ・バケリ(Hemicheyletia bakeri)のような、このハウスダストダニ類に当てはま る種属に対して高度の有効性を有し、長期にわたる優れた作用を十分に具え、そ してその毒性については温血動物に対して許容性があるものと類別できる殺ダニ 有効物質が要求される。 市販されている殺ダニ剤および殺虫剤の中で多くのものは、ハウスダストダニ 類を防除するのに望ましい生物学的特性と毒物学的特性を具えていない。 フェニトロチオンおよびダイアジノンのような有機リン系殺虫剤ならびにフェ ノトリンおよびパ−メスリンのようなピレスロイド系殺虫剤が、住居に生息する そのようなハウスダストダニ類に対して有効であることは、よく知られている。 しかしながら、これらの殺虫剤中の殺ダニ成分はすべて接触毒であるが故に、こ の殺虫剤とダニとの接触は不可欠となっている。それ故、カ−ぺットの基礎材料 （サブストレ−ト）のような、ダニがよく生息しているものと思われる場所に殺 虫剤が施用されるのを望む場合には、多量の殺虫剤をその表面全体に施用しなけ ればならない。しかしながら、そのような施用は、人間、特に幼児に対する安全 性が保証されないので、極めて困難であって実用的ではない。ハウスダストタニ 類は概して熱に弱く、７０℃では数分間のうちに殆ど完全に死滅する。その上、 これらのダニは乾燥状態の下で生きることができない。これらの理由から、タタ ミマットまたはカ−ペットの中で生きているダニを死滅させるように、それらを 加熱下に高周波で処理するか、あるいは寝具を乾燥させるという物理的な方法が 有効である。しかしながら、この方法は単純ではないので面倒である。このよう な事情のため、ダニを十分に死滅させるのに、上記方法よりも適した方法が望ま れている。 ベンゾイル尿素系化合物は、昆虫およびダニの中でキチンが生合成されるのを 阻止する抑制剤として知られていて、例えばカ、ハエおよびゴキブリのような種 々の有害昆虫ならびに植物に寄生するダニに対して高い殺虫効果および殺ダニ効 果を有することが特開平２−２７０号公報に開示されている。 これまでに開発されてきたジフルベンズロンおよびテフルベンズロンのような ベンゾイル尿素化合物は、カ、ハエおよびゴキブリのような衛生害虫および植物 に寄生するダニ目(Acarina)に属するダニに対して高い殺虫作用と殺ダニ作用を 示すが、ハウスダストダニ類に対しては殆ど効果がない。その理由は、植物に寄 生するダニ目のダニは有気門類(phylum Stigmata)に属しているのに対して、ハ ウスダストダニ類は無気門類(phylum Astigmata)に属しているという点で、それ らの間には形態学上本質的な差異があるためと考えられる。 更に、殺虫性ベンゾイルフェニル尿素の大部分は、ハウスダストダニ類に対し ては有効でないこともよく知られている。 驚くべきことには、或る種のベンゾイル尿素の一群はハウスダストダニ類に対 して卓越した作用を示すことが、このたび発見された。 従って、本発明は、式Ｉ （上式中、 Ｒ¹はフッ素または水素であり、 Ｒ²はフッ素、塩素または臭素であり、そして ａ）Ｒ³はフッ素、水素またはメチルであり、 Ｒ⁴はフッ素、塩素または水素であり、 Ｒ⁵はフッ素、塩素、臭素または水素であり、 Ｒ⁶はトリフルオロメチルであり、 ＡはＣＨまたは窒素であり、 Ｂは硫黄または酸素であり、そして Ｘは硫黄または酸素てあるか、または ｂ）Ｒ³,Ｒ⁴およびＲ⁵はそれぞれの場合に水素であり、 Ｒ⁶は塩素、フッ素または水素であり、 ＡはＣＨであり、 Ｂは酸素であり、 Ｘは -ＣＨ₂-Ｏ- Ｎ＝ＣＲ⁷-であり、そして Ｒ⁷は（Ｃ₁-Ｃ₃)- アルキルまたは水素である。） で表される化合物を、ハウスダストダニ類を防除するために使用する方法に関す る。 好ましくは、式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、またはＲ¹が水素であってＲ² が塩素であり、 Ｒ³がフッ素または水素であり、 Ｒ⁴が塩素または水素であり、 Ｒ⁵が塩素または臭素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であり、そして Ｘが硫黄または酸素である、 式Ｉの化合物、および 式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、または Ｒ¹が水素であって、Ｒ²が塩素であり、 Ｒ³,Ｒ⁴およびＲ⁵がそれぞれの場合に水素であり、 Ｒ⁶が塩素であり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であって、 Ｘが -ＣＨ₂-Ｏ- Ｎ＝ＣＲ⁷-であり、そして Ｒ⁷がシクロプロピルである、 式Ｉの化合物が使用される。 特に好ましくは、式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、または Ｒ¹が水素であって、Ｒ²が塩素であり、 Ｒ³がフッ素または水素であり、 Ｒ⁴が水素であり、 Ｒ⁵が塩素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であり、そして Ｘが硫黄である、 式Ｉの化合物が使用される。 本発明においてはまた、式Ｉにおいて、 Ｒ¹が水素であって、Ｒ²が塩素であり、 Ｒ³およびＲ⁴が水素であり、 Ｒ⁵が塩素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であり、そして Ｘが硫黄である、 式Ｉの化合物が特に使用される。 式Ｉで表される化合物の例として、以下のものを挙げることができる： Ｎ-(２，６- ジフルオロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(２- クロロ -４- トリフルオロ メチルフェニルチオ)フェニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(２- クロロ -４- トリフルオロメチルフ ェニルチオ)フェニル〕尿素、 Ｎ-(２，６- ジフルオロベンゾイル)-Ｎ'-〔２- フルオロ -４-(２- クロロ -４ - トリフルオロメチルフェニルチオ)フェニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔２- フルオロ -４-(２- クロロ -４- トリフ ルオロメチルフェニルチオ)フェニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(４- トリフルオロメチルフェニルチオ) フェニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔３- クロロ -４-(２- クロロ -４- トリフル オロメチルフェニルチオ)フェニル〕尿素、 Ｎ-(２，６- ジフルオロベンゾイル)-Ｎ'-〔２- フルオロ -４-(２- クロロ -４ - トリフルオロメチルフェノキシ)フェニル〕尿素、 Ｎ-(２- クロロベンゾイル)-Ｎ'-〔２- フルオロ -４-(２- クロロ -４- トリフ ルオロメチルフェノキシ)フェニル〕尿素、 Ｎ-(２，６- ジフルオロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(α- シクロプロピル -４- クロ ロベンジリデンアミノオキシメチル)フェニル〕尿素および Ｎ-(２，６- ジクロロベンゾイル)-Ｎ'-〔４-(α- シクロプロピル -４- クロロ ベンジリデンアミノオキシメチル)フェニル〕尿素。 式Ｉのベンゾイル尿素およびその製造方法は、例えば、ヨ−ロッパ特許出願公 開第３１８，８８２号、同第１６１，０１９号、特開昭６３−１５６７６５号お よびヨ−ロッパ特許出願公開第１１７，３２０号の各公報に開示されている。 本発明によって、式Ｉのベンゾイル尿素をハウスダストダニ類のための殺ダニ 剤における有効成分として使用する場合には、それをそのまま直接使用してもよ いが、一般に、固体状担体、液状担体、ガス状担体、界面活性剤、殺虫製剤用の その他の補助添加剤、飼料等と混合し、調合し、そして粉剤、粒剤、エアゾル、 乳剤、水溶液、くん蒸剤、毒えさ、シ−ト等の形態に成形する。 従って、本発明はまた、適当な調合用助剤に加えて式Ｉの化合物を含有してい る、ハウスダストダニ類の防除に使用するための組成物にも関する。一般に、本 発明による組成物は、式Ｉの有効物質を０．１ないし９８重量％、好ましくは０ ．５ないし９５重量％含有する。それらは、特定の必要条件ならびに生物学的お よび／または化学-物理的パラメ−タ−に応じて様々な方法で製剤にすることが できる。それ故、以下のものを好適な製剤形態とすることができる。水和剤（Ｗ Ｐ）、乳剤（ＥＣ）、水溶液（ＳＣ）、乳濁液、散布液、油系または水系の分散 液（ＳＣ）、サスポエマルション製剤（ＳＣ）、粉剤（ＤＰ）、種子処理製剤、 ミクロ粒剤、スプレ−粒剤、被覆粒剤および吸着粒剤の形態の粒剤、顆粒水和剤 （ＷＧ）、微量散布剤、マイクロカプセル、ワックスまたは毒えさ。 これらの個々の製剤形態は概ね知られていて、例えば、以下の文献に記述され ている。 ウィナッカ−- キュヒラ−編「化学技術」第７巻，ハウザ−出版社，第４版１９ ８６年刊(Winnacker-Kuechler,“Chemische Technologie”，Vol.7．C．Hauser Verlag,Munich，4th Ed．1986)；ファン・ファルケンブルク「農薬製剤」マルセ ルデッカ−社，第２版１９７２−７３年刊(van Valkenburg,“Pesticide Formul ations”,Marcel Dekker N.Y.，2nd Ed．1972-73)；マルテンス編「噴霧乾燥便 覧」第３版１９７９年グッドウィン社刊(K．Martens,“Spray Drying Handbook ”，3rd Ed．1979,G．Goodwin Ltd.，London)。個々の製剤もまた、上記文献に 開示されている。 不活性物質、界面活性剤、溶剤およびその他の添加剤のような、製剤に必要と される助剤もまた知られていて、例えば、下記の文献に記述されている。 ワトキンス編「殺虫剤粉末希釈剤および担体のハンドブック」第２版，ダ−ラン ドブックス社刊(Watkins,“HandbooK of Insecticide Dust Diluents and Carri ers”，2nd Ed.，Darland Books，Caldwell N.J.)；オルフェン著「粘土コロイ ド化学入門」第２版，ウィリ−社刊(H．V．Olphen,“Introduction to Clay Col loid Chemistry”，2nd Ed.，J．Wiley & Sons N.Y.)；マ−スデン著「溶剤ガイ ド」第２版，インタ−サイエンス社，１９５０年刊(Marsden,“Solvents Guide ”，2nd Ed.，Interscience，N.Y．1950)；マッククチェオン編「洗剤および乳 化剤年鑑」ＭＣ出版社刊(McCutcheon's“Detergents and Emulsifiers Annual” ，MC Publ．Corp.，Ridgewood N.J.)；シスレ−およびウッド編「界面活性剤百 科事典」ケミカル出版社１９６４年刊(Sisley and Wood，“Encyclopedia of Su rface Active Agents”，Chem．Publ．Co．Inc.，N.Y．1964)；シェ−ンフェル ト著「界面活性エチレンオキシドアダクツ」ヴィッシェンシャフト社１９７６年 刊(Schoenfeldt，Grenzflaechenaktive Aethylenoxidaddukte”Wiss.Verlagsges ellschaft，Stuttgart 1976)；ウィナッカ−- キュヒラ−編「化学技術」第７巻 ，ハウザ−出版社第４版１９８６年刊(Winnacker-Kuechler,“Chemische Techno logie”，Vol．7，C．Hauser Verlag Munich，4th Ed．1986)。 界面活性剤としては、入手できるいかなる物質でも使用でき、それらには、例 えば、アルキル硫酸エステルの塩、アルキルスルホン酸の塩、ポリオキシエチレ ンアルキルエ−テル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン- ポリオ キシプロピレンブロック共重合体等が包含される。殺虫製剤用の助剤としては、 分散剤、固着剤、安定剤等が好適である。 水和剤は、水中に均一に分散させることができる製剤であって、それは有効物 質のほかに更に湿潤剤、例えば、ポリオキシエチル化アルキルフェノ−ル、ポリ オキシエチル化脂肪アルコ−ル、アルキル- またはアルキルフェノ−ルスルホネ −トおよび分散剤、例えば、リグニンスルホン酸ナトリウム、２，２'-ジナフチ ルメタン -６，６'-ジスルホン酸ナトリウム、ジブチルナフタレンスルホン酸ナ トリウムまたはオレイルメチルタウリン酸ナトリウムもまた、希釈剤または不活 性物質と共に含有する。 乳剤は、有効物質を有機溶剤、例えば、ブタノ−ル、シクロヘキサノン、ジメ チルホルムアミド、キシレンまたは高沸点の芳香族化合物または炭化水素中に、 １種またはそれ以上の乳化剤を添加しながら溶解することによって製造される。 使用できる乳化剤の例としては、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムのよう なアルキルアリ−ルスルホン酸カルシウムまたは脂肪酸ポリグリコ−ルエステル 、アルキルアリ−ルポリグリコ−ルエ−テル、脂肪アルコ−ルポリグリコ−ルエ −テル、プロピレンオキシド／エチレンオキシド縮合生成物、アルキルポリエ− テル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステ ル、またはポリオキシエチレンソルビト−ルエステルのような非イオン性乳化剤 が挙げられる。 粉剤は、有効物質を、微細に分割された固体物質、例えば、タルク、天然産の 粘土、例えばカオリン、ベントナイト、葉ろう石、またはケイソウ土と共に粉砕 することによって得られる。粒剤は、吸着性の不活性粒状物質上に有効物質を噴 霧するか、あるいは付着剤、例えばポリビニルアルコ−ル、ポリアクリル酸ナト リウムまたは鉱油によって有効物質濃厚物を砂、カオリナイト、または粒状不活 性物質のような担体物質の表面に塗布することによって製造できる。 これらの製剤に基づいて、他の農薬有効物質との混合剤を、例えばレディミッ クスまたはタンクミックスの形態で製造することもできる。なかんずく、本発明 のハウスダストダニ類のための殺ダニ剤には、多目的の組成物が製造されるよう に、他の殺ダニ剤、殺虫剤、殺微生物剤、忌避剤、協力剤、防腐剤、生長抑制剤 、芳香剤、着色剤等のような添加剤が、得られた組成物中で式Ｉの化合物の活性 を阻害しないという条件の下に、これらの添加剤を添加してもよい。例えば、殺 虫剤としては、フェニトロチオン、ダイアジノン、プロペタンホス等のような有 機リン系殺虫剤；フェノトリン、パ−メスリン、レスメトリン、エトフェンプロ ックス、エンペントリン等のようなピレスロイド系殺虫剤；およびシラフルオフェ ン、ジフルベンズロン、テフルベンズロン、クロルフルアズロン、ピリプロキ シフェン等が挙げられる。忌避剤としては、Ｎ，Ｎ- ジエチル -ｍ- トルアミド 、安息香酸ベンジル等が挙げられる。協力剤としては、ピペロニルブトキシド、 オクタクロロジプロピルエ−テル、Ｎ-(２- エチルヘキシル)-ビシクロ〔２．２ ．１〕ヘプテン-(５)-２，３- ジカルボキシイミド、イソボルニルチオシアノア セテ−ト等が挙げられる。 水和剤中の有効物質の濃度は、例えば、約１０ないし９０重量％であって、そ の１００重量％までの残りの部分は通常の製剤成分からなる。乳剤の場合、有効 物質の濃度は約５ないし８０重量％でよい。粉剤の形態の製剤は、通常５ないし ２０重量％、散布液の形態の製剤は、約２ないし２０重量％の有効物質を含有す る。粒剤の場合、有効物質の含有量は、その有効物質が溶解している状態にある か、あるいは固体の形態にあるか否かという条件、および造粒助剤、増量剤等と して何が使用されているかという点に、一部依存している。 更に、前記有効物質の製剤は、場合によっては、それぞれの場合に慣用される 結合剤、湿潤剤、分散剤、乳化剤、浸透剤、溶剤、増量剤または担体を含有して いる。 好適な固体の担体には、例えば、粘土（例えば、カオリン、ベントナイト等） 、タルク、シリカ、アルミナ粉末、活性炭、植物粉末等が包含される。好適な液 体の担体には、例えば、水、アルコ−ル（例えば、メチルアルコ−ル、エチルア ルコ−ル、エチレングリコ−ル等）、ケトン（例えば、アセトン、メチルエチル ケトン、シクロヘキサノン等）、エ−テル（例えば、エチルエ−テル、ジオキサ ン、セロソルブ等）、脂肪族炭化水素（例えば、ガソリン、ケロシン、灯油等） 、芳香族炭化水素（例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン、メチルナフタレン 等）、ハロゲン化炭化水素（例えば、ジクロロメタン、トリクロロベンゼン等） 、エステル、酸アミド、ニトリル等が包含される。これらは単独で、あるいは２ 種またはそれ以上の混合物として使用できる。気体の担体としては、ＬＰＧ（液 化石油ガス）、ジメチルエ−テル、フレオンガス等が使用できる。 市販される形態の濃厚物は、場合によっては、慣用方法により、例えば、水和 剤、乳剤、分散液の場合には、そしてまた、微粒剤の場合には水を使用して希釈 される。粉剤および粒状製剤ならびに散布液の形態の製剤は、通常、使用前に他 の不活性物質で更に希釈されることはない。 必要な施用量は、とりわけ、温度および湿度のような外的条件に応じて変化す る。それは表面処理の場合には、例えば、有効成分１ないし５００ｍｇ／ｍ²と いう広い範囲内で変化することもあり得る。 本発明の有効物質は、それらの市販される製剤、およびその製剤から生物学的 に有効な他の物質との混合物として製造された使用形態、の両方で存在すること ができる。 市販の製剤から製造された使用形態の中の有効物質の含有量は、広い範囲内で 変えることができ、そしてハウスダストダニ類用の本発明の殺ダニ剤中に存在す べき有効成分の量およびその殺ダニ剤の使用量は、殺ダニ剤の形態、殺ダニ剤に よって駆除される対象物、殺ダニ剤の使用方法および殺ダニ剤の施用場所等によ って、適当に決めることができる。施用は、使用形態の一つに合うように適合さ れた慣用方法で行われる。ハウスダストダニ類を防除するため、式Ｉの化合物の 製剤は、ダストダニ類が蔓延していて処理しなければならない表面、材料および 対象物（例えば、織物類、壁紙、床の敷物、クッション類）に施用される。織物 類はまた、例えば、有効物質を含んでいる液の中で洗浄するか、またはその液中 に浸漬することもできる。 例えば、カ−ペット中に生息するヒョウヒダニ属(Dermatophagoides)のダニを 駆除するためには、式Ｉの化合物を０．１ｍｇ／ｍ²またはそれ以上の量で施用 するのが好ましい。式Ｉの化合物は、接触毒としてばかりでなく、食毒としても 作用するので、飼料等に式Ｉの化合物を添加することによって製造される毒入り のえさ組成物が、この化合物を使用するための好ましい具体例である。この組成 物は有効物質を０．１ｐｐｍないし１．０％含有する場合に十分な効果を発揮 することができる。 本発明はまた、式Ｉの化合物またはその調合物を用いて表面、材料および対象 物をダストダニ類の蔓延を防ぐための予防的な処理（例えば、含浸または塗布） にも関する。 式Ｉの化合物は、接触毒および食毒の両方として作用するので、ダニがもし生 息しているならば、この化合物によってそのダニが駆除されるであろう場所に部 分的に、すなわち、均一にでも完全にでもない状態で施用される場合でも、その 高い特性によって示されるように、高い殺ダニ効果を発揮することができる。こ れとは対照的に、従来の有機リン系殺ダニ剤およびピレスロイド系殺ダニ剤は接 触毒としてしか作用しないで、ハウスダストダニ類に対しては忌避剤として位し か作用しないので、それらが部分的に施用される場合には殺ダニ効果を発揮する ことができない。上述のように、本発明によるハウスダストダニ類用の殺ダニ剤 は、ケナガコナダニ属(Tyrophagus)、ヒョウヒダニ属(Dermatophagoides)、ツメ ダニ科(Cheyletidae)等のダニのようなハウスダストダニ類に対して高い殺ダニ 効果を示す一方、人間および動物に対しては極めて安全である。それ故、本発明 は、前記化合物を使用することによって、公知の有機リン系殺ダニ剤またはピレ スロイド系殺ダニ剤を使用する従来方法よりも有利なハウスダストダニ類の防除 方法を提供する。式Ｉの化合物は化学的に安定であって、それを含有する組成物 から徐々に放出されるので、本発明の殺ダニ剤は、既に成長してしまったハウス ダストダニ類を駆除するためばかりでなく、カ−ペット、ベッドクロス等にダニ がはびこることから、これらを守るために施用される所謂予防用組成物としても 極めて有効である。 〔実施例〕 以下の実施例は、本発明を例証するためのものであって、それにいかなる限定 も課すものではない。 Ａ．製剤例 ａ）有効物質１０重量部および不活性物質としてのタルク９０重量部を混合し、 そしてこの混合物をハンマ−ミルで粉砕することによって粉剤が得られる。 ｂ）有効物質２５重量部、不活性物質としてのカオリン含有石英６５重量部、リ グニンスルホン酸カリウム１０重量部および湿潤剤および分散剤としてのオレイ ルメチルタウリン酸ナトリウム１重量部を混合し、そしてこの混合物をピンディ スクミルで粉砕することによって、水中に容易に分散させることができる水和剤 が得られる。 ｃ）有効物質４０重量部をスルホコハク酸モノエステル７重量部、リグニンスル ホン酸ナトリウム２重量部および水５１重量部と混合し、そしてこの混合物をボ −ルミルにより５ミクロン以下の微細度まで粉砕することによって、水中に容易 に分散させることができる分散濃厚物が得られる。 ｄ）有効物質１５重量部、溶剤としてのシクロヘキサノン７５重量部および乳化 剤としてのオキシエチル化ノニルフェノ−ル（ＥＯ１０単位）１０重量部から乳 剤が得られる。 ｅ）有効物質２ないし１５重量部およびアタパルジャイト、粒状軽石および／ま たはケイ砂のような不活性の粒状担体物質から粒剤が製造される。３０％の固形 分を有する例ｂ）の水和剤の懸濁物を使用して、それをアタパルジャイト粒剤の 表面上に噴霧し、そしてこれらを乾燥して、十分に混合するのが有利である。そ の際、水和剤の重量割合は約５％であり、そして不活性担体物質のそれは完成粒 剤の約９５％である。 Ｂ．生物試験例 式Ｉの化合物をヤケヒョウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)(D.p.)種 およびケナガコナダニ(Tyrophagus putrescentiae)(T.p.)種のハウスダストダニ について試験を行った。 効力は、有効物質を食毒として施用して（餌料混入法により）測定された。 以下の市販の昆虫成長抑制剤ならびにベンゾイル尿素類（Ａ，Ｂ）、ジュベノ イド（Ｃ，Ｄ）およびピレスロイド（Ｅ）が比較物質として使用された。 Ａ ジフルベンズロン(diflubenzuron)、水和剤（Ｗ．Ｐ．） Ｂ テフルベンズロン(teflubenzuron)(５％Ｅ．Ｃ．) Ｃ ピリプロキシフェン(pyriproxifen)(０．５％Ｇ．) Ｄ メソプレン(methoprene)(１０％) Ｅ フェノトリン(phenothrin) これらの試験は、比較物質が効力を全く示さないか、あるいは僅かしか示さな かったのに対して、式Ｉの化合物は低濃度でハウスダストダニ類の完全な防除を 達成できたことを示した。 実験１ 試験方法：餌料混入法 それぞれの供試化合物を粉末状動物餌料と十分に混合し、そして試験濃度の２ 倍の濃度の調合物を調製する。この有効物質の調合物を、上記の有害生物の規定 量（Ｄ．ｐ．の場合には１ｇ当りダニ約４５０匹そしてＴ．ｐ．の場合には１ｇ 当りダニ約１００匹）を含有する上記の動物餌料と、所望の試験濃度になるよう に１：１の比で混合する。 同様にして有効物質を含有しない対照の餌料を調製する。 それぞれの混合物の各５ｇを直径４．５ｃｍ、高さ１．５ｃｍのペトリ皿に入 れる。ヤケヒョウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)が納められているこ のペトリ皿を、約６５％の相対湿度に調節されている容器に入れる一方、ケナガ コナダニ(Tyrophagus putrescentiae)が納められているペトリ皿を、約８５％の 相対湿度に調節されている容器に入れた。これらの容器を２５±１℃の温度に保 持された恒温室に入れ、その中でこれらのダニを飼育した。 この処理の後、媒質中で生息するダニを均一に分散させるため、それぞれ１， ２および３週間目および単に２および３週間目に、各媒質を静かにかき混ぜた。 次に、各媒質の０．１ｇを試料にとって、その中で生きているダニの数を立体顕 微鏡を用いて数えた。生きているダニの数を数えるための試料採取を各試験群に っいて３回づつ実施して、数え上げたデ−タの平均値を得た。このようにして得 られた平均値から、それぞれ１，２および３週間目の、または２および３週間目 の成長抑制度（百分率）は、次式に従って算出された。 Ｃ：対照混合物中で生きているダニの数 Ｔ：有効物質を含有する混合物中で生きているダニの数 得られた結果は、表３に示される。 対照混合物中のダニの個体数の発達 上記の餌料混合物試験は、有効物質が経口的に攝取される場合には、１０ppm の濃度範囲にある化合物１がハウスダストダニ類の完全な防除を達成することを 示している。比較物質は、同じ濃度範囲の場合に、０〜３３％の防除効果しか達 成しない。ヤケヒョウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)およびケナガコ ナダニ(Tyrophagus putrescentiae)に対しては極めて有効であった式Ｉの化合物 は、その濃度が低い場合においても、極めて高い成長抑制百分率を示した。これ とは対照的に、対照化合物として使用されたジフルベンズロンおよびテフルベン ズロンのような他のベンゾイル尿素化合物およびメソプレンおよびピリプロキシ フェンのような幼若ホルモンは、成長抑制効果を殆ど示さなかった。このことか ら、ハウスダストダニ類に対する殺ダニ作用は、ベンゾイル尿素系化合物の中か ら選択される式Ｉの化合物特有のものであることが明らかになった。これとは対 照的に、ピレスロイド化合物に属して、ハウスダストダニ類用の従来の殺ダニ剤 中で有効成分として必須的に使用されているフェノトリンは、その殺タニ作用を 発揮するために高い濃度を必要とした。従って、人畜に対しては殆ど無害であっ て、しかも低濃度において極めて高い殺ダニ作用を示す式Ｉの化合物は、フェノ トリン等のような従来の有効成分の代りに、ハウスダストダニ類用の殺ダニ剤に おいて極めて有利な有効成分となることができる。 例２ 試験方法：カ−ぺットの含浸 正方形のカ−ぺット片（５×５ｃｍ、ウ−ル１００％の製品、パイル長さ７ｍ ｍ）の上に、２０および１００ｍｇ／ｍ²の施用量で各供試化合物をアセトン溶 液の形で噴霧する。 未処理のカ−ペット片（対照物）には、薬剤を溶解させてない純アセトンを噴 霧して乾燥させる。このカ−ペット片を大気中で３時間乾燥させた。ヤケヒョウ ヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)約４５０匹を含んた媒質０．５ｇを各 カ−ペット片の上に植付け、それを約６５％の相対湿度に調節されている容器に 入れて、２５±１℃の温度に保持された恒温室内に置いた。１週間の間隔を置い た後、カ−ペット片を取出して、生きているダニの数を測定する。ホットプレ− トでカ−ペット片を加熱して、各カ−ペット片中で生息しているダニを追出した 後、生きているダニの数を数えた。各グル−プについて同じ試験を３回づつ繰り 返して、その測定デ−タから平均値を得た。薬剤で処理したグル−プ中で生きて いるダニの数と、対照グル−プ中で生きているダニの数から、成長抑制百分率を 以下の式に従って算出した。供試化合物で処理されてから、４０℃で１か月間保 存されたカ−ペットについても上記と同じ方法で試験した。 Ｃ：対照混合物中で生きているダニの数 Ｔ：有効物質を含有する混合物中で生きているダニの数 試験結果は、表４に示される。 このカ−ペット含浸試験は、ハウスダストダニ類に対する式Ｉのベンゾイル尿 素の効力が１週間後に現れ始めて、長期間にわたる優れた作用を発揮しながら持 続することを示している。 特にこの試験結果は、式Ｉの化合物がまた、カ−ペットのいわゆる予防的処理 のために低濃度で使用される場合にも、極めて高い成長抑制百分率を示すことを 証明している。更に、式Ｉの化合物はまた、長期にわたる優れた残効を示すこと も上記の結果によって証明された。従って、上記の化合物は、カ−ぺット、寝具 等で生息しているハウスダストダニ類用のダニ防除剤として極めて有効である。 これとは対照的に、ジフルベンズロンおよびテフルベンズロンのような他のベン ゾイル尿素系化合物は効果がなかった。 実験３ 実験２で使用されたのと同じカ−ぺットから、それぞれ５ｃｍ×５ｃｍの寸法 を有するカ−ペット片が作製された。各カ−ペット片の１ｃｍ巾にわたる周辺部 を供試薬剤（下記の表５参照）で処理したが、その中央部は処理しなかった。下 記の表５に示される薬剤の量は各試験片の全体の表面積の１ｍ²当りの量であっ た。試験片の薬剤が施用されなかった前記中央部に、約２００匹のヤケヒョウヒ ダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)を含んでいる媒質０．２ｇを植付けた。 ６５％の相対湿度に調節されている容器内に各カ−ペット片をに入れて、２５℃ ±１℃の温度に保たれている恒温室内に置いた。 実験２と同様な方法で各試験片について成長抑制百分率が得られ、そしてその 結果は表５に示される。 上記の試験結果は、各カ−ぺット片の式Ｉの化合物が適用されなかった部分に ヤケヒョウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)が植付けられて、カ−ペッ ト片に部分的に施用されたその化合物の高い殺ダニ効果を立証している。この事 実から、式Ｉの化合物は、ダニを追出さなかったが、接触毒としてばかりでなく 食毒としても作用し、それによって式Ｉの化合物のこのような特性のためにダニ が駆除されたものと考えられる。しかし、これとは対照的に、ピレスロイド化合 物てあるフェノトリンは、各カ−ペット片に部分的に施用された場合には殆ど効 果が無かったけれども、前記表５に示された濃度で各カ−ペット片の表面全体に 施用された場合にだけ、或る程度までの殺ダニ効果を発揮した。この事実から、 フェノトリンとダニとの接触が、このフェノトリンの忌避作用によって妨害され る結果、フェノトリンはダニに対して接触毒としては作用できなかったものと考 えられる。 実際に使用するに当たっては、もしダニがいれば、殺ダニ剤によって駆除され るであろう筈の対象物の表面全体に殺ダニ剤を施用することは大抵の場合不可能 である。実状を考慮すると、対象物に部分的に施用される場合でも有効である式 Ｉの化合物は、その実際の使用において極めて有利である。 実験４ ０．７ｇの化合物１をエタノ−ルに溶解させて空のエアゾル容器に充填し、そ の容器にバルブ部品を取付けた。このバルブ部品を通して、噴射剤を容器中に圧 入して、化合物１（３００ｍｌ）が充填されているエアゾル容器を完成させた。 このエアゾルを２マット- カ−ペット(約３．２ｍ²)上に３０ｍｌの量(有効成分 として２０ｍｇ／ｍ²)で噴霧した。１か月後に、約５００匹のコナヒョウヒダニ (Dermatophagoides farinae)をカ−ぺット中に植付けた。その間に、ダニの増殖 は阻止されて、生きているダニの密度は、元の密度の５％またはそれ以下まで低 下した。この結果は、ダニの増殖を阻止できる式Ｉの化合物の高い殺ダニ効果を 立証している。 実験５ ０．１ｇの化合物１、０．２ｇのＮ-(２- エチルヘキシル)-ビシクロ- 〔２． ２．１〕ヘプテン-(５)-２，３- ジカルボキシイミドおよび９９．７ｇの粉末状 餌料９９．７ｇを十分に粉砕し、混合して、毒入りのえさ組成物を調製した。こ れを、約３００匹のヤケヒヨウヒダニ(Dermatophagoides pteronyssinus)と約２ ００匹のツメダニ科(Cheyletidae)のダニが植付けられていた、１０ｃｍ×１０ ｃｍの寸法のカ−ぺット上に、１ｍ²当り２０ｇの量(有効成分として２０ｍｇ／ ｍ²)で噴霧した。２週間後に、生きているダニの数は、それぞれ１０匹またはそ れ以下と数えられた。 請求の範囲 １．式Ｉ （上式中 Ｒ¹はフッ素または水素であり、 Ｒ²はフッ素、塩素または臭素であり、そして ａ）Ｒ³はフッ素、水素またはメチルであり、 Ｒ⁴はフッ素、塩素または水素であり、 Ｒ⁵はフッ素、塩素、臭素または水素であり、 Ｒ⁶はトリフルオロメチルであり、 ＡはＣＨまたは窒素であり、 Ｂは硫黄または酸素であり、そして Ｘは硫黄または酸素であるか、または ｂ）Ｒ³,Ｒ⁴およびＲ⁵はそれぞれの場合に水素であり、 Ｒ⁶は塩素、フッ素または水素であり、 ＡはＣＨであり、 Ｂは酸素であり、 Ｘは -ＣＨ₂-Ｏ- Ｎ＝ＣＲ⁷-であり、そして Ｒ⁷は（Ｃ₁-Ｃ₃)- アルキルまたは水素である。） で表される化合物を、ハウスダストダニ類を防除するために使用する方法。 ２．式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、またはＲ¹が水素であって 、Ｒ²が塩素であり、 Ｒ³がフッ素または水素であり、 Ｒ⁴が塩素または水素であり、 Ｒ⁵が塩素または臭素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であって、 Ｘが硫黄または酸素である、 式Ｉの化合物を使用する請求の範囲第１項記載の方法。 ３．式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、または Ｒ¹が水素であって、Ｒ²が塩素であり、 Ｒ³,Ｒ⁴およびＲ⁵がそれぞれの場合に水素であり、 Ｒ⁶が塩素であり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であって、 Ｘが -ＣＨ₂-Ｏ- Ｎ＝ＣＲ⁷-であり、そして Ｒ⁷がシクロプロピルである、 式Ｉの化合物を使用する請求の範囲第１項記載の方法。 ４．式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、または Ｒ¹が水素であって、Ｒ²が塩素であり、 Ｒ³がフッ素または水素であり、 Ｒ⁴が水素であり、 Ｒ⁵が塩素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であり、そして Ｘが硫黄である、 式Ｉの化合物を使用する請求の範囲第１項または第２項に記載の方法。 ５．式Ｉにおいて、Ｒ¹,Ｒ³およびＲ⁴がそれぞれの場合に水素であり、Ｒ²お よびＲ⁵がそれぞれの場合に塩素であり、Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、Ａが ＣＨであり、Ｂが酸素であり、そしてＸが硫黄である式Ｉの化合物を使用する請 求の範囲第１項、第２項または第４項のいずれか一つに記載の方法。 ６．請求の範囲第１項〜第５項のいずれか一つに定義された式Ｉの化合物をハウ スダストダニ類の予防のために使用する方法。 ７．ハウスダストダニ類が蔓延している表面、材料または対象物を、請求の範囲 第１項〜第５項のいずれか一つに定義されている式Ｉの化合物の有効量を用いて 処理することを特徴とするハウスダストダニ類の防除方法。 ８．ハウスダストダニ類を予防する方法において、表面、材料または対象物を、 請求の範囲第１項〜第５項のいずれか一つに定義されている式Ｉの化合物の有効 量を用いて処理することを特徴とするハウスダストダニ類の予防方法。 ９．ハウスダストダニ類が蔓延するのを防除または予防するための組成物におい て、請求の範囲第１項〜第５項のいずれか一つに定義されている式Ｉの化合物の 有効量と、これの施用に適した調合用助剤を含有することを特徴とする上記組成 物。 １０．請求の範囲第１〜５項のいずれか一つに定義されている式Ｉの化合物また は第９項記載の組成物の有効量が含浸または被覆されている織物。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ， ＤＫ，ＥＳ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，Ｍ Ｃ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＣＡ，ＪＰ，ＵＳ (72)発明者 ミルデンバーガー・ヒルマール ドイツ連邦共和国、デー‐88662 ユーバ ーリンゲン、イン・デア・エック、12 (72)発明者 シュナッテラー・シュテファン ドイツ連邦共和国、デー‐65795 ハッテ ルスハイム、シラーリング、11 (72)発明者 シュタルク・ヘルバート ドイツ連邦共和国、デー‐65779 ケルク ハイム、ギムバッヒャー・ターン、15

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．式Ｉ （上式中 Ｒ¹はフッ素または水素であり、 Ｒ²はフッ素、塩素または臭素であり、そして ａ）Ｒ³はフッ素、水素またはメチルであり、 Ｒ⁴はフッ素、塩素または水素であり、 Ｒ⁵はフッ素、塩素、臭素または水素であり、 Ｒ⁶はトリフルオロメチルであり、 ＡはＣＨまたは窒素であり、 Ｂは硫黄または酸素でありそして Ｘは硫黄または酸素であるか、または ｂ）Ｒ³,Ｒ⁴およびＲ⁵はそれぞれの場合に水素であり、 Ｒ⁶は塩素、フッ素または水素であり、 ＡはＣＨであり、 Ｂは酸素であり、 Ｘは -ＣＨ₂-Ｏ -Ｎ＝ＣＲ⁷-であり、そして Ｒ⁷は(Ｃ₁-Ｃ₃)- アルキルまたは水素である） で表される化合物をハウスダストダニ類を防除するために使用する方法。 ２．式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、またはＲ¹が水素であり そしてＲ²が塩素であり、 Ｒ³がフッ素または水素であり、 Ｒ⁴が塩素または水素であり、 Ｒ⁵が塩素または臭素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素でありそして Ｘが硫黄または酸素である、 化合物を使用する請求の範囲第１項に記載の方法。 ３．式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるかまたは Ｒ¹が水素でありそしてＲ²が塩素であり、 Ｒ³,Ｒ⁴およびＲ⁵がそれぞれの場合に水素であり、 Ｒ⁶が塩素であり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であり、 Ｘが -ＣＨ₂-Ｏ- Ｎ＝ＣＲ⁷-そして Ｒ⁷がシクロプロピルである、 化合物を使用する請求の範囲第１項に記載の方法。 ４．式Ｉにおいて、 Ｒ¹およびＲ²がそれぞれの場合にフッ素であるか、または Ｒ¹が水素でありそしてＲ²が塩素であり、 Ｒ³がフッ素または水素であり、 Ｒ⁴が水素であり、 Ｒ⁵が塩素であり、 Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、 ＡがＣＨであり、 Ｂが酸素であり、そして Ｘが硫黄である、 化合物を使用する請求の範囲第１項に記載の方法。 ５．式Ｉにおいて、Ｒ¹,Ｒ³およびＲ⁴がそれぞれの場合に水素であり、Ｒ²およ びＲ⁵がそれぞれの場合に塩素であり、Ｒ⁶がトリフルオロメチルであり、ＡがＣ Ｈであり、Ｂが酸素でありそしてＸが硫黄である化合物を使用する請求の範囲第 １，２または４項のいずれか一つに記載の方法。 ６．請求の範囲第１〜５項のうちのいずれか一つに定義された式Ｉで表される化 合物をハウスダストダニ類の予防のために使用する方法。 ７．ハウスダストダニ類で侵されている表面、材料または対象物を、請求の範囲 第１〜５項のうちのいずれか一つに定義されている式Ｉの化合物の有効量を用い て処理することを特徴とする上記ハウスダストダニ類の防除方法。 ８．ハウスダストダニ類を予防する方法において、表面、材料または対象物を請 求の範囲第１〜５項のうちのいずれか一つに定義されている式Ｉの化合物の有効 量を用いて処理することを特徴とする上記ハウスダストダニ類を予防する方法。 ９．ハウスダストダニ類を防除するための、またはその蔓延を予防するための組 成物において、請求の範囲第１〜５項のうちのいずれか一つに定義されている式 Ｉの化合物の有効量およびこれの施用に適した調合助剤を含有することを特徴と する上記組成物。 １０．請求の範囲第１〜５項のうちのいずれか一つに定義されている式Ｉの化合 物または第９項に記載の組成物の有効量で含浸されまたはコーテイングされた織 物。