JPS58206060A - 非水電解液電池 - Google Patents
非水電解液電池Info
- Publication number
- JPS58206060A JPS58206060A JP57089147A JP8914782A JPS58206060A JP S58206060 A JPS58206060 A JP S58206060A JP 57089147 A JP57089147 A JP 57089147A JP 8914782 A JP8914782 A JP 8914782A JP S58206060 A JPS58206060 A JP S58206060A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- battery
- positive electrode
- discharge
- charging
- active material
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はリチウムを負極活物質とし、テトラハイドロフ
ラン、ディメトキシエタン、ディオキソラン、グロビレ
ンカーボネイト、γ−ブチロラクトンなどの非プロトン
性有機溶媒にホウフッ化リチウム、過塩素酸リチウムな
どの無機塩を溶解される単独物もしくは混在物および未
反応炭素を含有するものを含む）を正極の生活物質とす
る非水電解液電池の正極への補助活物質の添加に関する
ものである。
ラン、ディメトキシエタン、ディオキソラン、グロビレ
ンカーボネイト、γ−ブチロラクトンなどの非プロトン
性有機溶媒にホウフッ化リチウム、過塩素酸リチウムな
どの無機塩を溶解される単独物もしくは混在物および未
反応炭素を含有するものを含む）を正極の生活物質とす
る非水電解液電池の正極への補助活物質の添加に関する
ものである。
上記のフッ化黒鉛を正極活物質として用いた非水電解液
電池は高エネルギー密度で電圧の平坦性が良く、貯蔵性
のすぐれた一次電池としてすでに広く実用化され、ます
ます用途の拡大が進んでいる。これらの新しい用途のう
ち、ＩＣメモリのバックアップ用電源で代表されるよう
にナノアンペアからマイクロアンペアオーダーの極めて
微少な電流ではあるが、バックアップ用電源としての一
次電池に長期間にわたり充電方向にリーク電流が流れ、
この程度の充電に対しては一次電池とは云いながらも電
池特性や外形、外観の異常、破裂等の問題がなく、−次
電池としての機能を正常に発揮し得ることが要求される
場合が多い。上記の如き微少電流も電子レジスタ、コン
ピュータなど応用機器の高信頼性、耐用年数の延長が進
み、バックアップ用電池に要求される耐用年数も１０年
はする場合もある。
電池は高エネルギー密度で電圧の平坦性が良く、貯蔵性
のすぐれた一次電池としてすでに広く実用化され、ます
ます用途の拡大が進んでいる。これらの新しい用途のう
ち、ＩＣメモリのバックアップ用電源で代表されるよう
にナノアンペアからマイクロアンペアオーダーの極めて
微少な電流ではあるが、バックアップ用電源としての一
次電池に長期間にわたり充電方向にリーク電流が流れ、
この程度の充電に対しては一次電池とは云いながらも電
池特性や外形、外観の異常、破裂等の問題がなく、−次
電池としての機能を正常に発揮し得ることが要求される
場合が多い。上記の如き微少電流も電子レジスタ、コン
ピュータなど応用機器の高信頼性、耐用年数の延長が進
み、バックアップ用電池に要求される耐用年数も１０年
はする場合もある。
前記のフッ化黒鉛系の非水電解液電池は本質的に正極の
充電が不可能とされており、下記の如く放電反応は進む
が、その逆の電気化学的反応は進行しない１・これは、
（ＯＦ）Ｂ＋ｎＬｉ ＋ ｎ＠ −＋ ｃ＋ ＬｔＦに
より不活性なＬｉＦを生ずるためとされている〇したが
って、先述の充電電流が電池に流れると。
充電が不可能とされており、下記の如く放電反応は進む
が、その逆の電気化学的反応は進行しない１・これは、
（ＯＦ）Ｂ＋ｎＬｉ ＋ ｎ＠ −＋ ｃ＋ ＬｔＦに
より不活性なＬｉＦを生ずるためとされている〇したが
って、先述の充電電流が電池に流れると。
溶媒の分解、重合反応を主体とした電気化学的反応によ
り、ガス発生や電解液の変質が起こり、著るしい場合は
電池の膨張や破裂および電池性能の劣化をひき起こす懸
念がある。
り、ガス発生や電解液の変質が起こり、著るしい場合は
電池の膨張や破裂および電池性能の劣化をひき起こす懸
念がある。
その意味で、より長期間の耐用特性を備えさせるため、
放電容量の少なくとも一部に相当する充電電気量に耐え
るべく改良が必要とされる。
放電容量の少なくとも一部に相当する充電電気量に耐え
るべく改良が必要とされる。
本発明は、フッ化黒鉛系非水電解液電池の一次電池とし
ての本来のすぐれた性能を保持し、なおかつ、少くとも
部分的な充放電ができる特性を付加し、゛機器電源とし
ての応用範囲の拡大と適合性の増大を図ったものである
。
ての本来のすぐれた性能を保持し、なおかつ、少くとも
部分的な充放電ができる特性を付加し、゛機器電源とし
ての応用範囲の拡大と適合性の増大を図ったものである
。
本発明は上記電池の正極に、充放電可能な活物質である
五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）を混合したことを特徴とす
るものである。
五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）を混合したことを特徴とす
るものである。
Ｎｂ２Ｏ５は非水電解液中で正極として充放電が可能な
活物質として研究されており、電圧の平坦性や放電容量
はフッ化黒鉛など一次電池用活物質より劣るので一次電
池用としての魅力は乏しいが、二次電池用活物質として
の期待が持てる物質である０Ｎｂ２０５ の充放電反
応はリチウム負極を対極とした場合１次式で表され、Ｌ
ｉ のＮｂ２Ｏ５の取り込み、取り出しが行われる。い
わゆる可逆性のトポケミカル反応であり、前述のフッ化
黒鉛の放電反応と基本的な機構、を異にする。
活物質として研究されており、電圧の平坦性や放電容量
はフッ化黒鉛など一次電池用活物質より劣るので一次電
池用としての魅力は乏しいが、二次電池用活物質として
の期待が持てる物質である０Ｎｂ２０５ の充放電反
応はリチウム負極を対極とした場合１次式で表され、Ｌ
ｉ のＮｂ２Ｏ５の取り込み、取り出しが行われる。い
わゆる可逆性のトポケミカル反応であり、前述のフッ化
黒鉛の放電反応と基本的な機構、を異にする。
Ｎｂ２Ｏ５＋ ａＬｘ ＋ ａｓ ＃ ＬｉａＮｂ２０
５本発明は係る五酸化ニオブは充放電反応が可能で、正
極電位としてもフッ化黒鉛に近似していることに注目し
、これを−次電池用として極めてすぐれた活物質である
フッ化黒鉛に差金することにより、フッ化黒鉛系−次電
池としての特性を損うことなく、前述の如き実用時の充
電に対する耐性を付加したものである。
５本発明は係る五酸化ニオブは充放電反応が可能で、正
極電位としてもフッ化黒鉛に近似していることに注目し
、これを−次電池用として極めてすぐれた活物質である
フッ化黒鉛に差金することにより、フッ化黒鉛系−次電
池としての特性を損うことなく、前述の如き実用時の充
電に対する耐性を付加したものである。
また、本発明の効果を更に高めるにはフッ化黒鉛を生活
物質とした正極中に充電可能なＬｉＢＨｂ２０５を存在
させるのが好ましい。このＬｉＪｂ２０５は・例えば正
極中にＮｂ２Ｏ５を含む電池を構成後、放電容量の一部
を放電させることで達成でき、反応生成物であるＬｘａ
Ｎｂ２０５を正極内に存在させた後実用に供することが
可能であり、これによりたとえ使用初期、から充電方向
に電流が通ずることがあっても可逆反応によりＮｂ２Ｏ
５が生成し、電解液の分解、重合などに起因する前述の
問題は解決できる。
物質とした正極中に充電可能なＬｉＢＨｂ２０５を存在
させるのが好ましい。このＬｉＪｂ２０５は・例えば正
極中にＮｂ２Ｏ５を含む電池を構成後、放電容量の一部
を放電させることで達成でき、反応生成物であるＬｘａ
Ｎｂ２０５を正極内に存在させた後実用に供することが
可能であり、これによりたとえ使用初期、から充電方向
に電流が通ずることがあっても可逆反応によりＮｂ２Ｏ
５が生成し、電解液の分解、重合などに起因する前述の
問題は解決できる。
添加する補助活物質として、フッ化黒鉛と近似した電位
を有する五酸化ニオブを選択した重要な意義は、まずフ
ッ化黒鉛系電池の基本的な放電性能に悪影響を与えない
ことと、放電初期にフッ化黒鉛より優先して、あるいは
並行して反応し、充電が可能なＬｉａＮｂ２０ｓ を使
用時に極力多く正極に存の化学的安定性も本発明の構成
を可能にした要件の一つである。ちなみにフッ化黒鉛は
炭素粉とフッ素の高温下での直接反応で得られる粉体で
、五酸化ニオブはニオブ酸化物中で最も安定で、通常、
ニオブ酸の強熱、あるいはニオブ塩溶液を硫酸処理して
得た白色物の強故、あるいはニオブの強熱により得られ
る。
を有する五酸化ニオブを選択した重要な意義は、まずフ
ッ化黒鉛系電池の基本的な放電性能に悪影響を与えない
ことと、放電初期にフッ化黒鉛より優先して、あるいは
並行して反応し、充電が可能なＬｉａＮｂ２０ｓ を使
用時に極力多く正極に存の化学的安定性も本発明の構成
を可能にした要件の一つである。ちなみにフッ化黒鉛は
炭素粉とフッ素の高温下での直接反応で得られる粉体で
、五酸化ニオブはニオブ酸化物中で最も安定で、通常、
ニオブ酸の強熱、あるいはニオブ塩溶液を硫酸処理して
得た白色物の強故、あるいはニオブの強熱により得られ
る。
第１図は本発明の効果を確認するために試作した電池の
断面図である。第１図において、１はステンレススチー
ル製の封口板、２は１に溶接された同質のネットからな
る負極集電ネット、３は２に圧着されたリチウム負極、
４はポリプロピレン不織布のセパレータ、５はフッ化黒
鉛（（ＣＦ）ｎ）を主成分とし、炭素粉とフッ素樹脂お
よび五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）を後述の如く種々の配
合で混合して成型した正極、６はテタ／製の正極集電ネ
ットで、正極６に圧入されている。７はステンレススチ
ール製の電池ケース、８はポリプロピレン製のガスケッ
トで、封口は電池ケース７の開口部の内方への折りまげ
により果している。電池内にはプロピレンカーボネイト
とディメトキシエタンを容量比で１＝１に混合した溶媒
にホウフッ化リチウムを溶解させた電解液を注入してい
るＯ上記の構成にしたがって直径２０Ｍ、厚さ１．６編
の電池を第１表の如き種々の配合組成の正極を用いて試
作し試験を行ったＯなお、正極はフッ化黒鉛と五酸化ニ
オブとの重量の和を１００とし、これにアセチレンブラ
ックを１０、フッ素樹脂粉末を６の割合で一律に添加し
て混合、成型した。
断面図である。第１図において、１はステンレススチー
ル製の封口板、２は１に溶接された同質のネットからな
る負極集電ネット、３は２に圧着されたリチウム負極、
４はポリプロピレン不織布のセパレータ、５はフッ化黒
鉛（（ＣＦ）ｎ）を主成分とし、炭素粉とフッ素樹脂お
よび五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）を後述の如く種々の配
合で混合して成型した正極、６はテタ／製の正極集電ネ
ットで、正極６に圧入されている。７はステンレススチ
ール製の電池ケース、８はポリプロピレン製のガスケッ
トで、封口は電池ケース７の開口部の内方への折りまげ
により果している。電池内にはプロピレンカーボネイト
とディメトキシエタンを容量比で１＝１に混合した溶媒
にホウフッ化リチウムを溶解させた電解液を注入してい
るＯ上記の構成にしたがって直径２０Ｍ、厚さ１．６編
の電池を第１表の如き種々の配合組成の正極を用いて試
作し試験を行ったＯなお、正極はフッ化黒鉛と五酸化ニ
オブとの重量の和を１００とし、これにアセチレンブラ
ックを１０、フッ素樹脂粉末を６の割合で一律に添加し
て混合、成型した。
第１表にはこのうち、活物質の配合比のみ示した。
（以下余白）
第１表
次にこれらの試作電池の放電特性および耐充電性につい
て評価した結果を示す。
て評価した結果を示す。
試験方法は部分放電後、その一部分の容量に相当する充
電を行うことをくり返し、機器において主にメモリバッ
クアップのまため放電し、ムＣ電源での駆動の際のリー
ク電流による充電がある期間性われるという実用状態に
応じた模似実験条件を設定して行った。充放電の条件と
順序は下記の通りである。
電を行うことをくり返し、機器において主にメモリバッ
クアップのまため放電し、ムＣ電源での駆動の際のリー
ク電流による充電がある期間性われるという実用状態に
応じた模似実験条件を設定して行った。充放電の条件と
順序は下記の通りである。
第１次放電：温度２０℃、ａｏＫΩ定抵抗負荷で↓
３６時間放電 （全体容量の約６％・・・・・・約ｓ、ｓｍＡｈ）第１
次充電：温度２０℃、１０μム定電流で２００１
時間充電 （２ｍＡｈ） 第２次放電：温度２０℃、３０にΩ定抵抗負荷で第２次
充電：°温度２０℃、１０μム定電流で７００時間充電 ↓ （７ｍＡｈ） 第３次放電：温度２０’Ｃ，３０にΩ定抵抗負荷で、↓
端子電圧２．Ｏｖに降下するまで放電第３次充
電：温度２０”Ｃ，１０μム定電流でｓｏ。
３６時間放電 （全体容量の約６％・・・・・・約ｓ、ｓｍＡｈ）第１
次充電：温度２０℃、１０μム定電流で２００１
時間充電 （２ｍＡｈ） 第２次放電：温度２０℃、３０にΩ定抵抗負荷で第２次
充電：°温度２０℃、１０μム定電流で７００時間充電 ↓ （７ｍＡｈ） 第３次放電：温度２０’Ｃ，３０にΩ定抵抗負荷で、↓
端子電圧２．Ｏｖに降下するまで放電第３次充
電：温度２０”Ｃ，１０μム定電流でｓｏ。
１ 時間充電
（ｓｍＡｈ）
最終放電：温度２０’ｃ、、ａｏｘΩ定抵抗負荷で、端
子電圧が２．ＯＶに降下するまで放電その試験結果のう
ち、第２図は放電特性を示し、第２表は充電後の電池の
膨張度合を充電後の電池厚さ寸法から未放電電池の厚さ
寸法を差し引いた値として示し、さらに最終放電におけ
る放電持続時間を示している０ （以下余白） 第２図および第２表よりＮｂ２Ｏ５の添加量が多い程、
充電後の膨張塵が少なく、充電が円滑に進んでいる。こ
れは最終放電時の持続時間の差からも裏付けられる。し
かし重量比で４６％以上のＮｂ２Ｏ５を含む場合は放電
後半の電圧低下が大きく、これは残存するＮｂ２Ｏ５に
よる放電の特性が支配的に表われているためと考えられ
、一方５％の添加では充電を十分に受けつける量のＮｂ
２Ｏ５としては若干不足気味で第３次放電の際、電池膨
張による接触不良のため電圧低下が若干見られる。これ
らの試験は模擬テストにすぎず、電池に要ボされる耐充
電性によって適切な配合をその都度選択すべきではある
が、常識的な見方で判断すれば、Ｎｂ２Ｏ５は全活物質
の１０〜３０重量％の添加量とするのが適切であろうと
思われる。一方、無添加の場合、第１回目の充電後の放
電では通常の間欠放電の場合と同様に異常なく放電が行
われるが、第２回目の充電の後の放電では電圧の低下と
不安定性を示している。これは充電によりガス発生が生
じ、第１回の充電では発生ガスが少量のため電池機能に
支障はなかったが、第２回目の充電に到りガス圧が増大
し、電池膨張や極間へのガスの介在などにより電池内の
接触不足が生じて内部抵抗が増大し、電圧特性が劣化し
たものと考えられる。
子電圧が２．ＯＶに降下するまで放電その試験結果のう
ち、第２図は放電特性を示し、第２表は充電後の電池の
膨張度合を充電後の電池厚さ寸法から未放電電池の厚さ
寸法を差し引いた値として示し、さらに最終放電におけ
る放電持続時間を示している０ （以下余白） 第２図および第２表よりＮｂ２Ｏ５の添加量が多い程、
充電後の膨張塵が少なく、充電が円滑に進んでいる。こ
れは最終放電時の持続時間の差からも裏付けられる。し
かし重量比で４６％以上のＮｂ２Ｏ５を含む場合は放電
後半の電圧低下が大きく、これは残存するＮｂ２Ｏ５に
よる放電の特性が支配的に表われているためと考えられ
、一方５％の添加では充電を十分に受けつける量のＮｂ
２Ｏ５としては若干不足気味で第３次放電の際、電池膨
張による接触不良のため電圧低下が若干見られる。これ
らの試験は模擬テストにすぎず、電池に要ボされる耐充
電性によって適切な配合をその都度選択すべきではある
が、常識的な見方で判断すれば、Ｎｂ２Ｏ５は全活物質
の１０〜３０重量％の添加量とするのが適切であろうと
思われる。一方、無添加の場合、第１回目の充電後の放
電では通常の間欠放電の場合と同様に異常なく放電が行
われるが、第２回目の充電の後の放電では電圧の低下と
不安定性を示している。これは充電によりガス発生が生
じ、第１回の充電では発生ガスが少量のため電池機能に
支障はなかったが、第２回目の充電に到りガス圧が増大
し、電池膨張や極間へのガスの介在などにより電池内の
接触不足が生じて内部抵抗が増大し、電圧特性が劣化し
たものと考えられる。
また、以上の説明は正極の充放電特性についてのみ行な
ったが、負極の充放電の可逆性については本発明の場合
、−次電池の機能を補完するための部分的、かつサイク
ル回数の少い充電であるため、負極に析出するリチウム
の樹枝状結晶による内部短絡や脱落を懸念する心配はな
く、負極の実用性は通常のリチウムで十分で、さらに慎
重を期するならアルミニウムなどとの合金を用いてもよ
いＯ 以上の如く、本発明はフッ化黒鉛系電池の実用範囲の向
上と信頼性向上のために極めて効果の大きいものである
。
ったが、負極の充放電の可逆性については本発明の場合
、−次電池の機能を補完するための部分的、かつサイク
ル回数の少い充電であるため、負極に析出するリチウム
の樹枝状結晶による内部短絡や脱落を懸念する心配はな
く、負極の実用性は通常のリチウムで十分で、さらに慎
重を期するならアルミニウムなどとの合金を用いてもよ
いＯ 以上の如く、本発明はフッ化黒鉛系電池の実用範囲の向
上と信頼性向上のために極めて効果の大きいものである
。
第１図は本発明の実施例における電池の断面図。
第２図は本発明の効果を検討した電池の放電特性を示す
。 １・・・・・・封口板、２・・・・・・負極集電ネット
、３・・・・・・リチウム負極、４・・・・・セパレー
タ、５・・・正極。 ６・・・・・・正極集電ネット、７・・・・電池ケース
、８・・・・・・ガスケット。
。 １・・・・・・封口板、２・・・・・・負極集電ネット
、３・・・・・・リチウム負極、４・・・・・セパレー
タ、５・・・正極。 ６・・・・・・正極集電ネット、７・・・・電池ケース
、８・・・・・・ガスケット。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （１）リチウムを活物質とした負極と、有機溶媒に無機
塩を溶解した電解液と、フッ化黒鉛と五酸化ニオブとを
混合して活物質とした正極を備えた非水電解液電池。 に））フッ化黒鉛と五酸化ニオブとの混合比が重量比で
９０：１０から７０：３０までである特許請求の範囲第
１項記載の非水電解液電池。 （３）リチウムを活物質とした負極と、有機溶媒に無機
塩を溶解した電解液と、フッ化黒鉛を生活物質とした正
極を備え、前記正極中には充電可能なＬｉａＮｂ２０６
を存在させた非水電解液電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57089147A JPS58206060A (ja) | 1982-05-26 | 1982-05-26 | 非水電解液電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57089147A JPS58206060A (ja) | 1982-05-26 | 1982-05-26 | 非水電解液電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58206060A true JPS58206060A (ja) | 1983-12-01 |
Family
ID=13962750
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57089147A Pending JPS58206060A (ja) | 1982-05-26 | 1982-05-26 | 非水電解液電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58206060A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006302593A (ja) * | 2005-04-19 | 2006-11-02 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | リチウム一次電池 |
| CN114864916A (zh) * | 2022-06-30 | 2022-08-05 | 武汉理工大学三亚科教创新园 | 一种五氧化二铌包覆石墨复合负极材料及其制备方法 |
-
1982
- 1982-05-26 JP JP57089147A patent/JPS58206060A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006302593A (ja) * | 2005-04-19 | 2006-11-02 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | リチウム一次電池 |
| CN114864916A (zh) * | 2022-06-30 | 2022-08-05 | 武汉理工大学三亚科教创新园 | 一种五氧化二铌包覆石墨复合负极材料及其制备方法 |
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