JPS5825984A - 変更防止書類及びそれの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は片側又は両側がプラスチックスで横１されてい
る写真情報担体及び変更防止書類の一造方法に関するも
のである。

変更防止書類は次第に１要になりはじめている。

それら祉例えば銀行、小売店、石油会社、航空会社又は
クレジット会社用のクレジットカードの形状で現金なし
取引きを容易にするために使用されている。そのような
書類は所有者及び書類発行業者に関する情報を含有して
おりそして両当事者の利益のために偽造に対して安全で
なければならない。従って、そのような情報担体を変更
防止性にするための試みがたくさん行なわれてきた。

例えば、印刷された情報を有するカードはそれを２枚の
箔の間にはさむことにより安全にできることは知られて
いる。積層用の箔はこの場合ある部分で＄１！！され、
その結果それはこれらの部分では紙の表面には接着され
ないであろう。その後横１−用の箔をはがそうという試
みにより、引張る力が抵抗性の比較的小さい紙の表面に
移るであろうため、このようにして製造された＃部分中
の箔と共に紙は破れてしまう〔ドイツ公開明細書２．５
１１５６７］。

別の提案に従うと、箔の端部、いわゆる”複合人口°付
きの紙カードからなる印−リされた清報担体を２枚の透
明箔の間に密着させる。この場合、箔のヘリは紙カード
の端部を密封する接着部として作用し、その結果カード
を張り裂くのはさらに困難となる〔ドイツ公開明細書２
．７５へ６９１〕。

英国特許ｔ５１ａ９４６に従うと、情報担体として使用
される写真紙を端部の周り′に圧力及び温度を適用する
ことにより一対の透明な横ＩＩｌ用の箔中に密着させる
。この目的用に使用される箔はポリエチレンテレ７タレ
ートの外層及びポリエチレンの内層からなる一般的な商
業用の箔である。

公知の積層方法の一つの欠点祉、積ｌ優された箔を密着
させたときにそれらは情報担体の表面に不完全に結合さ
れ、従って偽造に対して限られた保纒しか与えないこと
である。端部の周りの密着は密着部が容易に除かれそし
て交換できるためこれらの条件下では実質的な改良を与
えない。公知の積層方法は、箔が加熱により又は化学的
手段により紙層から分離できるという別の欠点を有する
。

本発明の一目的は、写真工程及び印刷工程によりあらか
じめ処理されてｇりそして情報担体の全表面が透明な箔
物質と分離不能に結合されているような写真物質の形状
の情報担体からなる変更防止！！ｉ＠を提供することＣ
あり、そして清報担体上の情報は担体をこわさずに入手
できず従ってその後の変更に対しては安全に保護されて
いる。

従って本発明は、情報でカバーされそして片側もしくは
両側が少なくとも１枚の透明箔に積層されている写真物
質の形の情報担体からなる変更防止書類において、該層
が清報担体の表面に対してポリ−１２−アルキレンイミ
ン含有接着剤層により結合されていることを特徴とする
書類を提供する。

本発明に従う接着剤層中で使用されているポリアルキレ
ンイミン樹脂は、主としてエチレン、イミン並びにそれ
のＣ−及びＮ−＠換生成物の重合生成物である。窒素の
他にヘテロ原子として酸素、硫黄又はりんを含有してい
てもよいそのような重合生成物を生じる反応は”Ｍｅｔ
ｈｏｄｅｎ　ｄｅｒＯｒｇａｎｉｓｅｈｅｎ　Ｏｈ＠ｍ
ｉｅ　（Ｈｏｕｂｅｎ−Ｗｅｙｌ）−Ｘｆｆ／２巻、５
６８〜５７９頁中に記されている。エチレン−イミンの
重合されたＣ−アルキル−及びＮ−アルキル−誘導体に
関する詳細事項はドイツ特許８８８１７０及び９１４５
２５中にみられる。

Ｇ、Ｄ、ジョーンズ（Ｊａｎ＠ｓ）、Ｊ、　Ｏｒｇ、　
Ｏｈ＠ｍ、９．４８４　（１９４４）　；　Ｌ、Ｄ、ク
ラップ（Ｋｌａｐｐ）、Ａｍ、　　８ｏｅ、　　７０．
１ｅａ（１９ａｓ）：ｙ、　　ミノウラ、Ｍ、タカパヤ
シ及びＣ００，プライス（Ｐｒｉｃｅ）、Ａｍ、　８ｏ
ｃ、　８１．４６８９（１９５９）；Ｈ，ペステアン（
Ｂ＠５ｔｉａｎ）、Ａｕｇ、　Ｏｈ、　　６２．４５１
（１９５０）も参照せよ。

エチレンイミン、プロピレンイミン及びブチレンイミン
のホモ重合体及び共重合体、例え）ｉ米国特許へ４１８
，２０４中及び特に米国特許へ９０９．４６９中に記さ
れているもの、力Ｓ特に適当なポリアルキレンイミン樹
脂であること力を証されている。４　Ｑ、０００〜６Ｑ
、０００の分子量を有するポリエチレンイミンが好適で
ある。

本発明に従う接着剤１は、ポリアルキレンイミン、任意
に酸又はアルキル化剤、及び好適には改質剤を含有して
いる水溶液又は水性分散液から製造される。これらの溶
液は非ゲル化水溶液である。

使用される改質剤は、飽和もしくは不飽和の、好適には
炭素数が６までの、低級脂肪族ケトン類及びアルデヒド
類、例えばホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロ
ピオンアルデヒド、プｔルアルデヒド、クロラール、ア
セトン父祉アクロレインであることができる。ホルムア
ルデヒドが好適な改質剤である。

ポリーｔ２−アルキレンイミンと、特にそれのイミノ基
と、反応可能な多官能性化合上が適当な改質剤であるこ
とが証せられている。例として、ポリムロヒドリン類、
ポリイソシアネート類、ポリエポキシド類及びポリアジ
リジニル化合物類、例えばエビクロロヒドリン、ヘキナ
メｔレンジイソシアネート、ポリビニルシクロヘキサン
ジオキクド、トリス−（１−アジリジニル）−ホスフイ
ンオキクド並びに不飽和カルボン酸類及びそれの誘導体
類、例えばそれらの塩化物類及びエステル類、例えばア
クリル酸、アクリル酸クロライド又はアクリレート類、
が挙げられる。

予備重合体としてのポリアルキレンイミンの製造又はそ
れの交叉結合もしくは鎖延長は酸又はアルキル化剤によ
り促進される。この目的用には無機酸及び有機酸の両者
、例えば炭素数が６までの脂肪族カルボン酸、例えば酢
酸、プロピオン酸、酪酸、マロン酸及びこはく酸又はそ
れらの無水物が適している。酢酸が好適である。水中で
限られた溶解度だけを有するカルボン酸も原則的には使
用できる。この場合、カルボン酸の溶解度はそれらを水
混和性有機溶媒、例えばアルコール中Ｋｌ解させること
により増加させることができる。同じ効果はハロゲン化
水素酸及びスルホン酸並びにほう弗化物、はう弗化物エ
ーテレート、ジアゾニウムフルオ＃１つ酸塩、アルキル
パライト、ジアルキル硫酸基、カルボン酸及びスルホン
酸クロライド並びにスルホン酸エステルを用いても得ら
れる。

酸を分離する化合物、例えばβ−クロロエテルアミン、
アミン塩酸塩並びＫある種の銀塩、特に過塩素酸銀、も
使用できる。

接着剤層を生成する溶液の組成は広い＠項内で変化でき
る。接着剤溶液用の適当な組成物の一例はα０５〜１０
重量襲のポリ−１２−アルキレンイミン、α０１〜２重
量％のアルデヒド又はケトン及び任意にα０１〜１重量
％のカルボン酸中のカルボキシル基数を基にしてのカル
ボン酸を含有している。接着剤層用の好適な組成物はα
１〜５重量噂のポリエチレンイミン、α０５〜１重量％
の改貿剤、任意に１０５〜α２重量嘱の上記定義に適す
るカルボン酸及び残量の水又はある櫨の性質を調節する
ために必要外他の添加物を含有している。本発明に従っ
て使用される接着剤層は乾燥時の優れた結合性及び予藺
せぬほど嶋い耐水性を示す。

丁でに以上で記した物置の他に少量のシックナー、又は
熱処理後の接着剤層の耐水性をさらに改良する樹脂又は
結合に対して悪影響を有する可能性のある泡の生成を防
ぐ発泡防止剤を接着剤の水溶液に通用できる。シックナ
ー、他の樹脂又は発泡防止剤の使用を考える場合には、
これらの添加物祉個々に又は−緒に下記の量（重量）内
で使用できる：α０１〜１重量％のシックナー、例えば
ヒドロキシニブルセルロース、ポリビニルアルコール及
びメチルセルロース；α０１〜２重量−の例えばメラミ
ンホルムアルデヒド又は尿素ホルムアルデヒド樹脂の如
き樹脂；及びαｏ１〜α１重量−の発泡防止剤、例えば
ジメｔルボリシロキチンＯ シックナー又は樹脂対ポリアルキレンイミンの重量割合
はこれらの添加物の性質に依存する。１：１〜１：１０
０、ソｔ、’Ｃ特Ｋｌ　：　３〜１　：　３０ｔ７）範
囲の割合が一般に適している。

透明な箔吻′Ｒ拡熱可塑物、例えばポリオレフィン、例
えばポリエチレン、ポリプロピレン、セルロースエステ
ル、ポリ酢酸ビニル、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、
ポリ塩化ビニリデン、ポリ弗化ビニル、ポリテトラへロ
ゲンエテレン、ビスフェノールＡを基にしたポリカーボ
ネート、ポリエチレンテレ７タレート、ポリブチレンテ
レフタレート及びポリアミド、例えばポリアミド−６又
はポリアミド−へ６、ポリアミド−１２又はコポリアミ
ドからなることができる。

化学的組成が同−又は異なっている鳴々の箔からなるい
わゆる複合箔ももちろん使用できる。Ｆ記の本のが例で
ある：ポリエチレン／ポリアミド、ポリプロピレン／ポ
リアミド及び例えばポリ″ｒ−テレンテレ７タレートの
如きポリエステルのような他の箔書質と組み合わされた
ポリオレフィン箔。

適当な箔及び複合箔はＵｌｌｍａｎｎｓ　Ｂｎｅｙｋｌ
ｏｐａｄｉ＠ｄｓ＋ｒ　Ｊｅｅｈｎｉｓｅｈ＠ｎ　Ｏｈ
ｅｍｉｅ　１４版、１１１巻、’ｑ　６７３頁以下に記
されている。

ラミネートの製造用に複合箔を使用する場合には、１１
１々の箔を普通の接着剤層により、好適には複合箔を情
報担体に結合させるために使用されるものと同一の接着
剤層により、−緒に結合できる。

本発明に従い使用される箔の厚さは認識書類の要求され
るかたさに依存している。１５〜２５０μｍそして特に
５０〜２００μｍの箔の厚さが一般に満足のいくもので
あろう。

接着剤層を適用しようとする箔の表面を、コーティング
溶液の均一な適用を確実にしそしてそれの接着性を高め
、それにより箔と接着剤層の間の結合を改良するために
、コーティングの適用の前に予備処理にかけることもで
きる。例えば一般的なコロナ処理により満足のいく結果
が得られるｉ担体に通用される接着剤層の接着性を、も
ちろん他の手段、例えば適当な基質層の通用、により改
良することもできる。

接着剤層組成物の箔に対する適用はラッカー工業で使用
されている普通の方法、例えば噴霧、ローラー適用、ド
クターワイパーを用いる適用、印刷、浸漬、遠心、溢流
、延展コーティング、ブラシコーティングなど、により
実施できる。

乾燥時の接着剤層の厚さは要求される性質及び意図する
結合効果に依存している。００５〜１０μｍの乾燥厚さ
を有する層が一般に満足のいく結果を与えるであろう。

α０５〜２μｍの乾燥１ｆＩ厚さが好適であり、そして
ポリ−１２−アルキレンイミンを基にして１１ＩＩ′当
りαｏ５〜０．５９の乾燥層を与えるような適用が特に
好適である。

情報担体は一般に好適の写真＃貞、すなわち普通の層担
体上に感光性のへロゲン化銀乳剤１−を含有しているも
の、からなっているであろう。この層中に含まれている
銀又扛染料の１ｗ報は像露光及び一般的写真処理により
生成される。情報担体は白黒もしくはカラー写真記録を
有する写真紙もしくはフィルム、像及び／又はマーク及
び又は認識用の他の１青報もしくは特徴からなることが
できる。

そのような写真清報担体の層担体は技術写真又は芸術写
真で１吏用されている普通の物質から製造できる。下記
のものが例である二紙、反射Ｉ−でカバーされた紙、ポ
リオレフィン−積層紙、及び普通のフィルム担体、例え
ばセルローストリアセテート又はポリエステル製のもの
、それらは任意に顔料着色された不透明な層担体であっ
てもよい。そのような情報担体の写真乳剤又は補助層は
写真物質中で使用される普通の組成物を有している。

情報担体中に供される感光性の写真ＪＩは例えば感光さ
れていないへロゲン化銀乳剤又は感光されたへロゲン化
銀乳剤を基にした層であることができる。換言すると、
１々の白黒写真工程、カラ一工程、陰画、陽画及び拡散
転移工程及び印刷工程用に使用されている公知のゼラチ
ンｆ−を使用できる。写真用ゼラｔン層中に含まれてい
る結合剤は必ずしもゼラチンだけである必要はなく、そ
れらには化学的に改質されたゼラチン、例えばアシャ化
された、アセチル化された、ヒドロキシル化されたもし
くはエステル化されたゼラチン又は公知の方法でグラフ
ト重合により改質されたゼラチン又はゼラチンと他の親
水性コロイド類、例えばセルロース誘導体、ポリビニル
アルコール、ポリヒニルビロリドン、加水分解されたポ
リ酢叡ビニル、アルギン酸、コロイド状アルブミンもし
くはゼインとの混合物も包含される。層類、すなわち感
光性のもの及び感光性でないものの両者、は写真１−の
機械的性質を改質するために使用されている鐙通の添加
物、聞えはアクリレートもしくはメタクリレー）　を基
ｉｔ、、九を合体、スチレン／マレイン酸共嵐合体又は
スチレン／無水マレイン酸セミアルキルエステルの共重
合体、又はコーティング助剤例えばボリエｔレンゲリコ
ールアリールエーテル及び他の一般的写真助剤も含有で
きる。

情報担体は、情報の他に、写真的に又は筆記、印刷もし
くは浮き彫りにより生成できる１礪々の型の他の安全上
の又は認識用の特徴を有することができる。担体はもち
ろん例えばタイプライタ−により又は磁気的に適用され
たデータ及び光学的に判読可能なデータを有することも
できる。これ廟に関しては本発明に従う情報担体は公知
の書類中で使用されている情報担体と何ら異ならない。

他の安全上の特徴、すなわち肉眼で見えるもの及び例え
ば紫外線吸収性物質からなる特徴のように検出できない
ものの両者、が情報担体中に存在でき、例えば紙製のｌ
−担体は透かしをいれることもでき、又は他の特徴を外
側の層中で、例えば複合箔中で、製造することもできる
。そのような安全上の特徴を書類中に提供して偽造をさ
らに防止するための種々の手段は例えばＦ記の文献中に
記されている二ドイツ公開明細ｆ！Ｊ５．０１４２３８
、＄４４４８５１及び２．９０８．７４２、米国特許＆
　６７９．４４８、英国特許ｔ５１９．７１５、ドイツ
公告明細＠２，７５へ６９２並びに米国特許２、３７　
＆　５４０及び４，０６６．８７５゜情報担体の層担体
用に使用される重合体、例えば紙担体の積層用に使用さ
れる重合体又はセルロースエステルであることのできる
フィルム担体を製造する重合体、及び情報担体の積層用
に１！！中される箔の重合体は好適には１−担体中の重
合体の軟化点が箔物質の本のより低くなるように選択さ
れる。

ポリオレフィン積層紙を情報担本川のｌ−担体として使
用するなら、ｉ柳ｇの接着剤Ｉ―を有する箔の融点より
約１０〜３０°Ｃはど低い融点を有するポリオレフィン
を紙に提供することが有利であると見出されている。

接着剤層でカバーされた箔を情報重体の表面に積層する
ためには、箔を約５０〜１５０’Ｃに加熱し、そして得
られるラミネートに気泡やしわができないような方法で
情報の表面に圧縮する。積層化は１〜１０ｋｐ／Ｃ♂の
範囲内の圧力の適用により補助される。

情報重体の両側に対して好適に行なわれる積層化工程は
、接着剤層でカバーされた箔を供給ロールから供出させ
ながら個々の情報重体を該層と一緒にすることにより有
利には連続的に実施される。

情報担体を含有している部分を次にラミネートの生成し
た績合部に穴をあけて、該担体の厚さに依るが清報担体
の肩部から約１〜２ｍｍの距離のところで密着した箔を
切断する。得られた清報担体は全ての側面が閉じられて
いるカバー中に包まれておりその゛結果その後の端部の
密着は不必要である。

もちろん同じ結果は箔の分離シートで間欠的に横層化す
ることによっても得られる。

上記の書類は偽造に対して非常に安全である。

箔が情報担体と結合すると同時に、清報担体上に投入さ
れた箔部分が事実上明白に一緒に結合する。

熱を加えてさえも情報担体を完全に破壊せずに書類を分
離することは不可能である。

ポリアルキレンイミンの接着剤層を含有している本発明
に従うｇ識Ｉ類又はカードの他の重要なそして予期され
なかった利点は、それらが完全に平らであることである
。本発明に従う書類が公知の書類より優れていることは
特にこの点に関してである。

実施列１ １００９の２重量％ポリエチレンイミン水溶液をα１ｇ
の氷酢酸及び２−の４０重量％ホルムアルデヒド水溶液
と混合しそして次にポリエチレン箔に適用した。ポリエ
チレン箔の表面を鋳造前にコロナ照射に露呈した。乾燥
した１−は１ｗ′当りα１ｇのポリエチレンイミンを含
有していた。

使用した情報担体は両側にポリエチレンが積層された紙
の層担体を有する約１２０９／Ｉｍ’の重さの一般的写
真紙であった。；婦担体中のポリエチレンの軟化点は１
１０℃であった。層担体には感光性へロゲン化銀−ゼラ
テン乳剤層並び′に両者とも同一組成のゼラチン−含有
保護層及び裏打ち層が備えられていた。書類の所有者の
写真を適当な情報と一緒に露光、現像及び定着により情
報担体上で生成させた。

写真的にそして印刷により適用された認識替像を有する
情報担体を次に上記のポリオレフィン箔（箔の軟化点的
１２２℃）の２枚の間に置いて、箔の接着剤層を情報担
体の二表面と接触させ、そして箔を情報担体の端部より
約１１１１１１だけ突出させた。袋状物を次に９０°Ｃ
に加熱されている２１固のローラーの間に通しそして約
１．５　ｋ　ｐ　７ｃｍ　　の出力で一緒に圧縮した。

書類を冷却したときに、ポリエチレン箔は１報担体と非
常にしっかりと結合されているため、結合された肩部の
切断後にＩＦ類を加熱状態で（約１００℃）分離しよう
としたときには情報担体の紙基質は破れたがそれの残部
は箔に固着しており、それはさらに不町送的に延伸され
ていた。

実施例２ 実施例１中に記されている接着剤層を製造するための溶
液をコロナ照射されたポリエチレンテレフタレート箔に
適用しそれを次にコロナ照射されたポリエチレン箔に、
２枚の箔を９０℃に加熱されている２１固のローラーの
閾に５　ｋｐ　／ｅｌｌ”　の圧力下で通すことにより
、結合させて複合箔を製造した。

情報担体は二酸化チタンで順科着色されておりそして普
通の基ｊｔｌｄ、へロゲン化韻−ゼラヂン乳剤層、乳剤
層上の保護層及び裏打ち層を備えたセルローストリアセ
テートの１１］担体からなる写真フィルム物質であった
。保穫１１１及び裏打ち層は該１−用に使用されている
普通のゼラチン水溶液から製造されていた。

ｉ＆１！識書類の所有者の写真を適当な情報と一緒にこ
の情報担体に露光、現像及び定着により通用した。

書類を製造するために、複合箔のポリエチレン表面を複
合箔の製造用に使用されたものと同じ組成を有する接着
剤の層でコーティングし、そして実施例１に記されてい
る如くして清報担体に積層した。

、完全に平らな認識カードが得られた。仁の書類は、情
報担体として使用された写真物置を完全に破壊せずにそ
れの部分に分離することはもはやできなかった。

実施例３ 実施例２を繰返したが、実＃Ｉ列１に記されている接着
剤層を使用する代りに、複合箔の（々の１４を一緒に結
合させるため及び複合箔をｆｉ＃報担体に結合させるた
めの両方用に使用した接着／￥１ＪｒＩＩはポリインシ
アネート及びヒドロキシル基含有樹脂１１分を基にし九
二成分物質から製造された本のであっり〔ウラペルタル
のドクトル・タルト・ヘルベルツ製の積層用接着剤ｘｐ
ｓ７１）。

書類は充分平らではなくそして箔の１−の闇の結合は時
間の経過中に劣化し、その債来約１週間唖には情報担体
に永続的損害を与えずに！−を分離できた。

特許出願人　　アグファーゲヴエルレアクテエンゲゼル
シャフト

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ｔ　情報でカバーされそして片側もしくは両側が少なく
   とも１枚の透明箔に対して積層されている、写真物質の
   形！ｉｌＫある情報担体からなる変更防止書類において
   、該箔が情報担体の表面に対してポリ−１２−アルキレ
   ンイミン含有接着剤層により結合されていることを特徴
   とする書類。 ２、接着剤層が１１ＩＩ　　当り１０５〜α５ｇのポリ
   −１，２−アルキレンイミンを含有していることを特徴
   とする特許請求の範囲第１項記載の書類。 五　ポリーｔ２−アルキレンイミンがケトン又はアルデ
   ヒドで改質されたポリアルキレンイミンであることを特
   徴とする特許請求の範囲第１又は２項記戦の書類。 本　ポリ−１２−アルキレンイミンがホルムアルデヒド
   で改貞されていることを特徴とする特許請求の範囲第３
   項記載の１類。 Ｓ　ポリ−１２−アルキレンイミンがポリエチレンイミ
   ンであることを特徴とする特許請求の範囲第１〜４項の
   いずれかに記載の書類。 直　接着剤層がポリ−１２−アルキレンイミンを含有し
   ている他にメラミンホルムアルデヒド又は尿素−ホルム
   アルデヒド樹脂を含有していることを特徴とする、前記
   の特許請求の範囲のいずれかに記載の書類。 ｌ　写真物質が少なくとも１枚の写真偉含有１と任意に
   他の写真補助層を有する紙製の層担本を含有しているこ
   とを特徴とする、前記の特許請求の範囲のいずれかに記
   載の書類。 ａ　層担体が、ポリオレフィンで画情がコーティングさ
   れている紙であることを特徴とする特許請求の範囲第７
   項記戦のＩＦ類。 ９　透明箔が、ポリエチレン、セルロースニス）′チル
   、ポリ酢酸ビニル、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポ
   リ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ弗化ビニル、
   ポリテトラへロゲンーエｔレン、ビスフェノールＡを基
   本とするポリカーボネート、ポリエチレンテレ７タレー
   ト、ポリブチレンテレ７タレート及びポリアミドから選
   択される１４又はそれ以上の熱可塑物からなることを特
   徴とする特許請求の範囲第１〜８項のいずれかに記戦の
   書類。 １α　２枚又はそれ以上の箔から製造された複合箔を使
   用することを特徴とする特許請求の範囲第９項記載の書
   類。 １ｔ　複合＃！Ｊ賞の接着剤層を有する箔がポリエチレ
   ンからなることを特徴とする特許請求の範囲第１０項記
   載の書類。 １２、　　′４真物貿かもなる情報担体の片側又は両側
   を箔で積層することによって変更防止書類を製造する方
   法において、箔をボ９−１２−アルキレンイ、ミンを含
   有している水溶液でコーティングし、層を乾燥し、そし
   て像露光及び写真処理により認識特徴が適用されである
   情報担体の片側又は雨間に該箔を熱及び圧力を同時に適
   用して横１することを特徴とする方法。 １五　水溶液がα０５〜１０重量％のポリ−１２−アル
   キレンイミン、α０１〜２重量襲のアルデヒド又はケト
   ン及び任意にα０１〜１重景％のカルボキシル基含有量
   を基にしてのカルボン酸を含有していることを特徴とす
   る特許請求の範囲′＠１２項記載の方法。