JPS5831976B2 - メタン製造用触媒及びその製法 - Google Patents
メタン製造用触媒及びその製法Info
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- JPS5831976B2 JPS5831976B2 JP55011734A JP1173480A JPS5831976B2 JP S5831976 B2 JPS5831976 B2 JP S5831976B2 JP 55011734 A JP55011734 A JP 55011734A JP 1173480 A JP1173480 A JP 1173480A JP S5831976 B2 JPS5831976 B2 JP S5831976B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はメタンを効率よく製造し、且つその大きな反応
熱を有利に利用できるような耐熱性のメタン合成用触媒
及びその製法に関するものである。
熱を有利に利用できるような耐熱性のメタン合成用触媒
及びその製法に関するものである。
メタン合成反応は大きな反応熱の発生を伴う反応であり
、その反応熱をエネルギー源として有効に利用すること
は、メタン合成プロセスの経済性という点から非常に重
要である。
、その反応熱をエネルギー源として有効に利用すること
は、メタン合成プロセスの経済性という点から非常に重
要である。
この反応熱を有効に回収し利用するには、可能なかぎり
高温で反応させろことが好ましいが、メタン合成反応に
対し、高活性、高選択性を示す従来のニッケル系触媒は
、高温下で著るしい活性劣化を起すなどの欠点があった
。
高温で反応させろことが好ましいが、メタン合成反応に
対し、高活性、高選択性を示す従来のニッケル系触媒は
、高温下で著るしい活性劣化を起すなどの欠点があった
。
したがって、これまでに提案されているニッケル系触媒
を用いるメタン合成反応においては、高温反応を回避す
るために、常に反応熱を除去し、触媒床の温度制御に特
に注意する必要があった。
を用いるメタン合成反応においては、高温反応を回避す
るために、常に反応熱を除去し、触媒床の温度制御に特
に注意する必要があった。
本発明者らは、これらの従来法の欠点を克服し、反応熱
をエネルギー源として有効利用して、高温下で効率的に
メタン合成を行へことができるように耐熱性の良い触媒
を開発するため鋭意研究を重ねた結果、ニッケルーモリ
ブデン合金−炭化モリブデン系触媒が耐熱性に優れてい
ることを見イ出した。
をエネルギー源として有効利用して、高温下で効率的に
メタン合成を行へことができるように耐熱性の良い触媒
を開発するため鋭意研究を重ねた結果、ニッケルーモリ
ブデン合金−炭化モリブデン系触媒が耐熱性に優れてい
ることを見イ出した。
このような耐熱性の良いメタン合成触媒の具備すべき条
件は高温反応を長時間行った後も、なお低湿でメタン合
成反応を開始するに足りる活性を保持していることであ
る。
件は高温反応を長時間行った後も、なお低湿でメタン合
成反応を開始するに足りる活性を保持していることであ
る。
この低温におけろ活性発現の重要性は断熱型反応管にお
いて触媒床人口部に合成ガスを導入した時に反応が開始
する必要があることを考えれば理解できる。
いて触媒床人口部に合成ガスを導入した時に反応が開始
する必要があることを考えれば理解できる。
一度反応が始まればその反応熱により触媒床温度が上昇
するから、反応ガスは容易に平衡組成に達する。
するから、反応ガスは容易に平衡組成に達する。
この時の生成ガスの温度は反応した水素と一酸化炭素の
量により定まるが、断熱型反応管では、この温度は触媒
床出口部の触媒温度と等しくなる。
量により定まるが、断熱型反応管では、この温度は触媒
床出口部の触媒温度と等しくなる。
このことは反応ガス温［を触媒の最高使用可能温度以上
にできないことを意味する。
にできないことを意味する。
従って触媒の活性発現温度と最高使用可能温度の温度幅
により、メタ７、転換できる水素、−酸化炭素量が定ま
り、従って原料ガス中のそれらの濃度が定まることにな
る。
により、メタ７、転換できる水素、−酸化炭素量が定ま
り、従って原料ガス中のそれらの濃度が定まることにな
る。
本発明の触媒は、多孔質担体に担持されたニッケルーモ
リブデン合金と炭化モリブデンからなるものである。
リブデン合金と炭化モリブデンからなるものである。
この場合多孔質担体としては、一般のものが任意に適用
される。
される。
たとえば、アルミナ、シリカ、シリカ−アルミナ、ボリ
ア、チタニア、アルミナ−ボリア、ジルコニア、酸化ラ
ンタンおよびそれらよりなる化合物ないし混合物などが
挙げられる。
ア、チタニア、アルミナ−ボリア、ジルコニア、酸化ラ
ンタンおよびそれらよりなる化合物ないし混合物などが
挙げられる。
触媒中のニッケル含有率は、ＮｉＯとして１〜５０重量
饅好ましくは３〜３０重量咎であり、モリブデン含有量
はＭｏＯ３として１〜４０重量φ、好ましくは５〜３０
重量多である。
饅好ましくは３〜３０重量咎であり、モリブデン含有量
はＭｏＯ３として１〜４０重量φ、好ましくは５〜３０
重量多である。
本発明触媒中のニッケル成分およびモリブデン成分は合
金を形成している状態で作用するが、炭化モリブデン粒
子と良好に混合されているか、あるいは炭化モリブデン
粒子上に良好（Ｃ担持された状態にある必要がある。
金を形成している状態で作用するが、炭化モリブデン粒
子と良好に混合されているか、あるいは炭化モリブデン
粒子上に良好（Ｃ担持された状態にある必要がある。
その為には酸化物の状態においてニッケルとモリブデン
は化合物として存在するかあるいは良く混合されている
必要があり、それを水素で還元した時にニッケルーモリ
ブデン合金あるいはニッケルーモリブデン金属間化合物
のようによく混合された状態にあることが好ましい。
は化合物として存在するかあるいは良く混合されている
必要があり、それを水素で還元した時にニッケルーモリ
ブデン合金あるいはニッケルーモリブデン金属間化合物
のようによく混合された状態にあることが好ましい。
これらのよく混合された状態を水素、−酸化炭素を含む
混合ガスを使用して高圧下で処理することにより、ニッ
ケルーモリブデン合金粒子が炭化モリブデン粒子の間に
良好に分散した耐熱性のよい触媒になる。
混合ガスを使用して高圧下で処理することにより、ニッ
ケルーモリブデン合金粒子が炭化モリブデン粒子の間に
良好に分散した耐熱性のよい触媒になる。
本発明触媒の製造には格別の困難はなく通常の方法によ
り、先ず酸化ニッケルと酸化モリブデンとの化合物また
はそれらの良好な混合物を担体に担持された触媒を調製
し、次にこの触媒を４００〜９００°Ｃの温度において
水素ガスで処理した後、−酸化炭素と水素を含む還元ガ
スにより、湿度５００〜８００℃で処理するか、あるい
は水素処理することなしに温度５００〜８００℃で水素
及び−酸化炭素を含むガスで処理すればよい。
り、先ず酸化ニッケルと酸化モリブデンとの化合物また
はそれらの良好な混合物を担体に担持された触媒を調製
し、次にこの触媒を４００〜９００°Ｃの温度において
水素ガスで処理した後、−酸化炭素と水素を含む還元ガ
スにより、湿度５００〜８００℃で処理するか、あるい
は水素処理することなしに温度５００〜８００℃で水素
及び−酸化炭素を含むガスで処理すればよい。
実際には、酸化ニッケルと酸化モリブデンとの化合物ま
たはそれらの良好な混合物を担持させた触媒をメタン製
造装置に充填し、これに水素ガスを４００〜９００°Ｃ
で流通させた後、反応条件下、メタン製造原料ガスを流
通させるか、触媒充填後、水素処理することなしに直接
反応条件下メタン製造原料ガスを流通させればよい。
たはそれらの良好な混合物を担持させた触媒をメタン製
造装置に充填し、これに水素ガスを４００〜９００°Ｃ
で流通させた後、反応条件下、メタン製造原料ガスを流
通させるか、触媒充填後、水素処理することなしに直接
反応条件下メタン製造原料ガスを流通させればよい。
本発明の触媒を用いてメタンを合成する反応は反応湿度
３００〜７００°Ｃ１反応圧力５０〜１００に９／ｃｒ
１１であり、反応方式としては流通方式が採用される。
３００〜７００°Ｃ１反応圧力５０〜１００に９／ｃｒ
１１であり、反応方式としては流通方式が採用される。
反応原料ガスの組成は、通常、水素１０〜７５ｖｏ ｉ
宏−酸化炭素３〜２５ｖ□ｌ 多であり、この原料ガ
スにはメタン、エタンなどの低級炭化水素が混入してい
てもよい。
宏−酸化炭素３〜２５ｖ□ｌ 多であり、この原料ガ
スにはメタン、エタンなどの低級炭化水素が混入してい
てもよい。
次に本発明を実施例に基づき、さらに詳細に説明する。
実施例
硝酸ニッケル、パラモリブデン酸アンモニウムと各種担
体より、混練法によりその組成がＮｉ。
体より、混練法によりその組成がＮｉ。
：ＭｏＯ３：担体＝２０：２５：５５（重量φ）となる
ように調製した触媒２ｙｄを反応管に充填し、７００℃
で１５時間、常圧の水素気直中で処理した後、水素４５
饅、−酸化炭素１５係、およびメタン４０％よりなる原
料ガスを８０に９／Ｃｍの高圧下で流通させながら、６
５００で一夜、炭化処理した。
ように調製した触媒２ｙｄを反応管に充填し、７００℃
で１５時間、常圧の水素気直中で処理した後、水素４５
饅、−酸化炭素１５係、およびメタン４０％よりなる原
料ガスを８０に９／Ｃｍの高圧下で流通させながら、６
５００で一夜、炭化処理した。
この状態では当触媒中のニッケル成分およびモリブデン
成分はニッケルーモリブデン合金と炭化モリブデンに変
化していることがＸ線解析により確められた。
成分はニッケルーモリブデン合金と炭化モリブデンに変
化していることがＸ線解析により確められた。
当系列触媒を用いて６５０℃、８０に９／Ｃｎ１、Ｓ■
＝１５０００ｈｒ ’の条件下で１０日間反応を行っ
た後の４００℃における生成ガス中のメタン濃寒で表現
したメタン合成活性を表１に示した。
＝１５０００ｈｒ ’の条件下で１０日間反応を行っ
た後の４００℃における生成ガス中のメタン濃寒で表現
したメタン合成活性を表１に示した。
線側
比較のために低温におけるメタン合成反応に高活性を示
す市販のメタン合成用ニッケル触媒を実施例と同様の反
応管に充填し、４００°で水素処理した後、８０に９／
Ｃｍ２、Ｓ■＝１５０００ｈｒ４で水素４５ｔｌ）、−
酸化炭素１５係、メタン４０幅を含む原料ガスを用いて
反応を行った。
す市販のメタン合成用ニッケル触媒を実施例と同様の反
応管に充填し、４００°で水素処理した後、８０に９／
Ｃｍ２、Ｓ■＝１５０００ｈｒ４で水素４５ｔｌ）、−
酸化炭素１５係、メタン４０幅を含む原料ガスを用いて
反応を行った。
その結果水素処理直後の４００’Ｃ，における生成ガス
中のメタン濃度は９７φであったが、６５０°で１夜反
応に使用した後にはその値は４２係と激減した。
中のメタン濃度は９７φであったが、６５０°で１夜反
応に使用した後にはその値は４２係と激減した。
原料ガス中のメタン濃度は４０係であるので、６５００
で１日反応させることにより、当触媒は事実上失格した
ことになる。
で１日反応させることにより、当触媒は事実上失格した
ことになる。
実施例および比較例に示した結果より明らかなように上
述のように調製されたニッケルーモリブデン合金−炭化
モリブデン系触媒は６５００の高温条件下で長期間使用
した後も低温で高いメタン合成活性を有し、耐熱性触媒
として優れていることがわかる。
述のように調製されたニッケルーモリブデン合金−炭化
モリブデン系触媒は６５００の高温条件下で長期間使用
した後も低温で高いメタン合成活性を有し、耐熱性触媒
として優れていることがわかる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 多孔質担体に担持さＮじツケルーモリブデン合金と
炭化モリブデンからなる一酸化炭素と水素を含む混合ガ
スからメタンを製造するための耐熱性メタン製造用触媒
。 ２ 多孔質担体に担持された酸化ニッケルと酸化モリブ
デンとの化合物または良好な混合物を温度４００〜９０
０℃で水素で処理した後、温度５００〜８００°Ｃで水
素及び−酸化炭素を含むガスで処理するか、あるいは水
素処理することなしに渦１ｉ５００〜８００°Ｃで水素
及び−酸化炭素を含むガスで処理することを特徴とする
一酸化炭素と水素を含む混合ガスからメタンを製造する
ための耐熱性メタン製造用触媒の製法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55011734A JPS5831976B2 (ja) | 1980-02-01 | 1980-02-01 | メタン製造用触媒及びその製法 |
| US06/226,401 US4331544A (en) | 1980-02-01 | 1981-01-19 | Catalyst for methanation and method for the preparation thereof |
| DE3103171A DE3103171C2 (de) | 1980-02-01 | 1981-01-30 | Fester Katalysator zur Synthese von Methan und Verfahren zu seiner Herstellung |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55011734A JPS5831976B2 (ja) | 1980-02-01 | 1980-02-01 | メタン製造用触媒及びその製法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS56108538A JPS56108538A (en) | 1981-08-28 |
| JPS5831976B2 true JPS5831976B2 (ja) | 1983-07-09 |
Family
ID=11786253
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP55011734A Expired JPS5831976B2 (ja) | 1980-02-01 | 1980-02-01 | メタン製造用触媒及びその製法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5831976B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109954507A (zh) * | 2019-04-16 | 2019-07-02 | 宁夏大学 | Ni-Rh/αβ-MoXC复合催化剂及制备和应用 |
| CN111389437A (zh) * | 2020-04-10 | 2020-07-10 | 天津大学 | 碳化钼负载单原子加氢催化剂、其制备方法及其在炔烃半加氢中的应用 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8969236B2 (en) * | 2006-04-27 | 2015-03-03 | University Of Wyoming Research Corporation | Process and catalyst for production of mixed alcohols from synthesis gas |
| JP2009084257A (ja) * | 2007-10-03 | 2009-04-23 | Mitsubishi Chemicals Corp | 芳香族化合物の製造方法 |
| KR101242852B1 (ko) | 2010-09-28 | 2013-03-12 | 주식회사 포스코 | 몰리브데늄 촉매 및 그 제조방법과 상기 촉매를 이용한 메탄 제조방법 |
-
1980
- 1980-02-01 JP JP55011734A patent/JPS5831976B2/ja not_active Expired
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109954507A (zh) * | 2019-04-16 | 2019-07-02 | 宁夏大学 | Ni-Rh/αβ-MoXC复合催化剂及制备和应用 |
| CN111389437A (zh) * | 2020-04-10 | 2020-07-10 | 天津大学 | 碳化钼负载单原子加氢催化剂、其制备方法及其在炔烃半加氢中的应用 |
| CN111389437B (zh) * | 2020-04-10 | 2021-06-11 | 天津大学 | 碳化钼负载单原子加氢催化剂、其制备方法及其在炔烃半加氢中的应用 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS56108538A (en) | 1981-08-28 |
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