JPS5891008A - α型窒化ケイ素粉末の製造方法 - Google Patents
α型窒化ケイ素粉末の製造方法Info
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- JPS5891008A JPS5891008A JP18845481A JP18845481A JPS5891008A JP S5891008 A JPS5891008 A JP S5891008A JP 18845481 A JP18845481 A JP 18845481A JP 18845481 A JP18845481 A JP 18845481A JP S5891008 A JPS5891008 A JP S5891008A
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- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/068—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with silicon
- C01B21/0685—Preparation by carboreductive nitridation
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（発明の属する技術分野）
本発明はα型窒化ケイ素（α型８１Ｂ Ｎ４ ）粉末の
製造方法に係る。
製造方法に係る。
（従来技術およびその問題点）
例えば窒化ケイ素−酸化イツトリウムもしくは酸化マグ
ネシウム（８ｉ、Ｎ、−Ｙ、Ｏ，もしくはＳｉ、Ｎ、
−ＭｇＯ系）焼結体は機械的強度が高く且つ耐熱性もす
ぐれているため＾温ガスターヒフ部材への適用が試みら
れている。しかして上記Ｓ−Ｎ、系焼結体を高温高応力
材料として実用１″−供する場合（＝は高温時（＝おけ
る物理的、化学的安定性と信頼性が厳しく要求される。
ネシウム（８ｉ、Ｎ、−Ｙ、Ｏ，もしくはＳｉ、Ｎ、
−ＭｇＯ系）焼結体は機械的強度が高く且つ耐熱性もす
ぐれているため＾温ガスターヒフ部材への適用が試みら
れている。しかして上記Ｓ−Ｎ、系焼結体を高温高応力
材料として実用１″−供する場合（＝は高温時（＝おけ
る物理的、化学的安定性と信頼性が厳しく要求される。
とりわけ重要な因子である熱的機械的特性は出発原料の
種類、不純物含有＊−二大きく影響され窒化ケイ素につ
いてはできるだけα型Ｓｉ、Ｎ４粉末を多く含んでいる
ことが望まれる。
種類、不純物含有＊−二大きく影響され窒化ケイ素につ
いてはできるだけα型Ｓｉ、Ｎ４粉末を多く含んでいる
ことが望まれる。
ところでＳｉ！Ｎ、粉末の合成法としては一般（二ｔｌ
）金属けい素粉床を窒化させる方法ＢＳｉ ＋２Ｎ！→
８ｉ、Ｎ。
）金属けい素粉床を窒化させる方法ＢＳｉ ＋２Ｎ！→
８ｉ、Ｎ。
（２）四塩化けい素やシランとアンモニアを原料とする
気相反応法 ３ＳｉＣｇ４＋４ＮＨ，−８ｉａＮ４ ＋１２ＨＣ／な
ど（３）シリカ（Ｓｉｎ、）を反応量論比程度のカーボ
ン（ｑで還元して得たＳｉＯを窒化する方法 ３ＳｉＯ，＋６Ｃ＋２Ｎ、→Ｓｉ、 Ｎ、 ＋６ＣＯが
採られている。
気相反応法 ３ＳｉＣｇ４＋４ＮＨ，−８ｉａＮ４ ＋１２ＨＣ／な
ど（３）シリカ（Ｓｉｎ、）を反応量論比程度のカーボ
ン（ｑで還元して得たＳｉＯを窒化する方法 ３ＳｉＯ，＋６Ｃ＋２Ｎ、→Ｓｉ、 Ｎ、 ＋６ＣＯが
採られている。
しかしく１）の場合のＳｉ の窒化が発熱反応で、その
発熱制御のためプロセス上工夫を要し例えばＳｉとして
は比較的粗粒のものを選び窒化後微粉砕化の使用（二は
支障ないが高温ガスタービン用などには適さない。
発熱制御のためプロセス上工夫を要し例えばＳｉとして
は比較的粗粒のものを選び窒化後微粉砕化の使用（二は
支障ないが高温ガスタービン用などには適さない。
また（２）の場合は例えば半導体素子の六面被榎など（
＝は適するが無機耐熱材料（二は電量的とは云えず工業
的製造（＝は適さない。
＝は適するが無機耐熱材料（二は電量的とは云えず工業
的製造（＝は適さない。
さら（哩３）の場合は原料として光分精製されたＳｉｎ
、粉末およびＣ粉末を用いる必要があるばかりでなく生
成物はα型８ｉ、Ｎ、、β型８１．Ｎ４、シリコンオキ
シナイトライド（８ｉｔ ＯＮＪおよび８ｉＣなどの混
合系でα型８ｉ、Ｎ、の収率が低いと云う欠点がある。
、粉末およびＣ粉末を用いる必要があるばかりでなく生
成物はα型８ｉ、Ｎ、、β型８１．Ｎ４、シリコンオキ
シナイトライド（８ｉｔ ＯＮＪおよび８ｉＣなどの混
合系でα型８ｉ、Ｎ、の収率が低いと云う欠点がある。
即ちこの場合には反応操作上煩雑さを要しないと云う利
点がある反面、上記の如く収率（α型Ｓｉ３Ｎ、の含有
率が低い）が劣るため実用的でない。
点がある反面、上記の如く収率（α型Ｓｉ３Ｎ、の含有
率が低い）が劣るため実用的でない。
さら（＝前記（１）〜（３）の製法を用いた場合（二は
その粒径を小さくする事、ならび（二粒径および粒形の
ばらつきを少なくする事が困難であった。本発明者らは
このような点に対処して検討を進めた結果、上記シリカ
（Ｓｉｎ、）の還元、窒化法において、シリカ（Ｓｉｎ
、）に代ってメチル珪酸（ＣＨ，８ｉ０１／＊）を原料
として、目、つ微細な結晶質窒化珪素（ｓｉ烏Ｎａ）粉
とＣ粉末を所定量の比率で混合した後、反応温度を所定
温度（二選んだ場合、高品質のα型８ｉ、Ｎ、粉末が（
著しく微粒子）高収率（−得られかつ粒径の微細化及び
均一性を向上できることを見い出した。
その粒径を小さくする事、ならび（二粒径および粒形の
ばらつきを少なくする事が困難であった。本発明者らは
このような点に対処して検討を進めた結果、上記シリカ
（Ｓｉｎ、）の還元、窒化法において、シリカ（Ｓｉｎ
、）に代ってメチル珪酸（ＣＨ，８ｉ０１／＊）を原料
として、目、つ微細な結晶質窒化珪素（ｓｉ烏Ｎａ）粉
とＣ粉末を所定量の比率で混合した後、反応温度を所定
温度（二選んだ場合、高品質のα型８ｉ、Ｎ、粉末が（
著しく微粒子）高収率（−得られかつ粒径の微細化及び
均一性を向上できることを見い出した。
（発明の目的）
本発明はこのような知見（＝基づき、煩雑な操作乃至反
応装置を豐ぜずに８ｉ、Ｎ、系の尚温高応力材料用とし
て適するα型８ｉ、Ｎ、粉末を高純度で、まｆＣ尚収率
で得られ、かつ粒径の微細化及び均一性を向上させる事
のできる製造方法を提供しようとするものである。
応装置を豐ぜずに８ｉ、Ｎ、系の尚温高応力材料用とし
て適するα型８ｉ、Ｎ、粉末を高純度で、まｆＣ尚収率
で得られ、かつ粒径の微細化及び均一性を向上させる事
のできる製造方法を提供しようとするものである。
（発明の概要）
以下本発明の詳細な説明すると、本発明はメチル珪酸（
ＣＨｍ ８ ｔｏ、／、 ） １重量部にカーボン（
Ｃ）粉末０１〜２重蓄部と、結晶質の窒化ケイ素（ｄｉ
、Ｎ、）粉末、炭化ケイ１（８ｉｃ）粉末の少なくとも
いずれか１種０００５〜１０重１・部との割合で混合し
てなる混合粉末を窒素を含むふん囲気中１３００−１５
５０℃で加熱処理し、還元、窒化反応させ、要すればさ
ら（二酸化性雰囲気下６００〜８００℃で加熱処理を施
すことを特徴とするα型窒化ケイ素（α型別、Ｎ４）粉
末の製造方法であり、％（二あらかじめ加える８ ｉ、
Ｎ。
ＣＨｍ ８ ｔｏ、／、 ） １重量部にカーボン（
Ｃ）粉末０１〜２重蓄部と、結晶質の窒化ケイ素（ｄｉ
、Ｎ、）粉末、炭化ケイ１（８ｉｃ）粉末の少なくとも
いずれか１種０００５〜１０重１・部との割合で混合し
てなる混合粉末を窒素を含むふん囲気中１３００−１５
５０℃で加熱処理し、還元、窒化反応させ、要すればさ
ら（二酸化性雰囲気下６００〜８００℃で加熱処理を施
すことを特徴とするα型窒化ケイ素（α型別、Ｎ４）粉
末の製造方法であり、％（二あらかじめ加える８ ｉ、
Ｎ。
粉末等を結晶質にすることと、カーボン粉末を０１〜０
３重量部とし、かつ前記混合粉末を５０μｍ以下の微粉
体とする事Ｃ二より高収率でかつ粒径が微細で均一なα
型窒化ケイ素粉末が得られるというものである。また本
発明（＝おいて出発原料として用いるメチル珪酸−カー
ボンー結品質窒化ケイ素などの（ＣＨ，ＳｉＯ，／、）
−Ｃ−８ｉ、Ｎ、混合系において１：０１〜２：０．
００５〜１．０ の重量割合（＝選ぶのは次の理由（＝
よる。即ちＣＨ３８ｉ０．．１１重量部当９Ｃが０．１
重量部未満では８ｉ０．が未反応として残留し、かつ、
Ｓｉ、ＯＮ。
３重量部とし、かつ前記混合粉末を５０μｍ以下の微粉
体とする事Ｃ二より高収率でかつ粒径が微細で均一なα
型窒化ケイ素粉末が得られるというものである。また本
発明（＝おいて出発原料として用いるメチル珪酸−カー
ボンー結品質窒化ケイ素などの（ＣＨ，ＳｉＯ，／、）
−Ｃ−８ｉ、Ｎ、混合系において１：０１〜２：０．
００５〜１．０ の重量割合（＝選ぶのは次の理由（＝
よる。即ちＣＨ３８ｉ０．．１１重量部当９Ｃが０．１
重量部未満では８ｉ０．が未反応として残留し、かつ、
Ｓｉ、ＯＮ。
の多量生成がみられる反面α型５ｉｓＮ、の生成量が少
なく、また２重量部を超えるとβ型５ｉｓＮ４の生成が
みしれ結果的（二α−８ｉａＮ、の純度が悪化するから
である。
なく、また２重量部を超えるとβ型５ｉｓＮ４の生成が
みしれ結果的（二α−８ｉａＮ、の純度が悪化するから
である。
またＣＨ，Ｓ ｔｏｌ、、 −Ｃ−結晶質８ ｉ、Ｎ、
等からなる混合粉末を５０μｍ以下の微粉体とする場合
（＝上限を０３重量部としたのは、これを超えると未反
応過剰カーボンが増加し脱炭工程が煩雑となる上にα型
８１ｍ Ｎ４の生成収率が低下する為である。
等からなる混合粉末を５０μｍ以下の微粉体とする場合
（＝上限を０３重量部としたのは、これを超えると未反
応過剰カーボンが増加し脱炭工程が煩雑となる上にα型
８１ｍ Ｎ４の生成収率が低下する為である。
なお、上記の如く混合粉末を５０μｍ以下の微粉体とし
た場合に少量のカーボンとなるのは、５０μｍ以下の微
粉体とする事（二よｌ） ｃＨ＠ ８１ ｏＢ／＊ ’
二含まれるＣＨ，基の還元能力が顕著に現われ、ＣＨｓ
基中のＣがα型Ｓｉ、Ｎ、の合成に必要な還元用カーボ
ンの一部として使用される為と考えられる。この結果本
願において、特にカーボン量を０．１〜０．３重量部と
し、混合粉末を５０μｍ以下とする事（二よシ製造工程
（二おける余剰カーボンが減少し、脱炭工程が簡略化さ
れる上、さら（ユ高収率でα型Ｓｔ、Ｎ４を得る事がで
きる。
た場合に少量のカーボンとなるのは、５０μｍ以下の微
粉体とする事（二よｌ） ｃＨ＠ ８１ ｏＢ／＊ ’
二含まれるＣＨ，基の還元能力が顕著に現われ、ＣＨｓ
基中のＣがα型Ｓｉ、Ｎ、の合成に必要な還元用カーボ
ンの一部として使用される為と考えられる。この結果本
願において、特にカーボン量を０．１〜０．３重量部と
し、混合粉末を５０μｍ以下とする事（二よシ製造工程
（二おける余剰カーボンが減少し、脱炭工程が簡略化さ
れる上、さら（ユ高収率でα型Ｓｔ、Ｎ４を得る事がで
きる。
一方ＣＨ１８ｉ ０１７２１重量部（二対する結晶質の
８ｉ、Ｎ、。
８ｉ、Ｎ、。
ＳｉＣのうち少なくとも１１１［の比が０．００５重量
部未満ではα型５ｉｓＮ、の高収率化２粒径の微細化及
び均一化効果が少なく、逆に１重量部を超えるとメチル
珪酸の還元窒化で得られる好ましい粉末特性を有する粉
末が得られず添加したＳムａＣｔ粉末の特性が顕著とな
り本来の目的が達せられない。しかしてこれらＣ”ａ
５ＩＯｓ７ｔ ＋ Ｃおよび結晶質８ｉ、Ｎ、の各１μ
ｍ以下のものが、結晶質５ｉｓＮ、はなるべく微粒、た
とえば２μｍ以下のものがそれぞれ好ましい。尚原料と
して用いる結晶質８１．Ｎ、はα型がよいがβ型を含む
ものでもまた他の元素例えばＡ／、０など固溶している
ものでもさしつかえない０さら（＝結晶質５ｔ３Ｎ、の
代シ（＝結晶質の炭化ケイ素ＳｉＣ，あるいはそれらの
混合物、またはこれらの１部を金属ＳＬで置きかえても
同様な反応促進効果かえられる。
部未満ではα型５ｉｓＮ、の高収率化２粒径の微細化及
び均一化効果が少なく、逆に１重量部を超えるとメチル
珪酸の還元窒化で得られる好ましい粉末特性を有する粉
末が得られず添加したＳムａＣｔ粉末の特性が顕著とな
り本来の目的が達せられない。しかしてこれらＣ”ａ
５ＩＯｓ７ｔ ＋ Ｃおよび結晶質８ｉ、Ｎ、の各１μ
ｍ以下のものが、結晶質５ｉｓＮ、はなるべく微粒、た
とえば２μｍ以下のものがそれぞれ好ましい。尚原料と
して用いる結晶質８１．Ｎ、はα型がよいがβ型を含む
ものでもまた他の元素例えばＡ／、０など固溶している
ものでもさしつかえない０さら（＝結晶質５ｔ３Ｎ、の
代シ（＝結晶質の炭化ケイ素ＳｉＣ，あるいはそれらの
混合物、またはこれらの１部を金属ＳＬで置きかえても
同様な反応促進効果かえられる。
以下、メチル珪酸の使用及び結晶質Ｓｉ、Ｎ、添加を中
心（；説明を進める。
心（；説明を進める。
メチル珪酸はシリコーン工業の副生物として高純度品が
豊富（二供給されるメチルトリクロロシラン（ＣＨ，Ｓ
ｉＣ／、）を加水分解して得られる白色粉末で、その生
成反応式は下に示すものである。
豊富（二供給されるメチルトリクロロシラン（ＣＨ，Ｓ
ｉＣ／、）を加水分解して得られる白色粉末で、その生
成反応式は下に示すものである。
ＣＨＳ ｉ Ｃｌｓ ＋ Ｈ＊０− ＣＨ，８ｔｏ、Ａ
＋ＨＣＩ次（二本発明（二よるＳｉ、Ｎ、合成反応式を
示す。
＋ＨＣＩ次（二本発明（二よるＳｉ、Ｎ、合成反応式を
示す。
ｃＨ，Ｓ Ｉ ＯＨ７＠ 十Ｘ Ｃ＋ ｙＳ １１ Ｎ
４ ＋ Ｎ２ →Ｓ １１ Ｎ４ ＋Ｃ０本発明ではメ
チルトリクロロシランを加水分解して生成するメチル珪
酸を出発原料（二相いるため各素原料の比率も正確であ
る。またこれら素原料の混合はボールミルによる乾式混
合法が通常用いられるが、本発明の特徴は各素原料の混
合、分散状態がよくなるほど、すなわちボールミルの混
合時間が長くなるほどメチル珪酸に結合しているＣの還
元寄与率が高くなり、結果として外から加えるＣの量を
減少させることができる。この時、長時間のボールミル
混合では不純物が混入することが考えられるが、合成樹
脂、石英を素材としたデッド、ボール等を採用すること
により、避けることができる。長時間混合すること（＝
よる利点として、上記の如く列から加えるＣを減少させ
ることができるため、合成粉の不純物量を低減できるこ
とと、反応後残留するＣは空気中、６００〜ｓｏｏ’ｃ
で脱炭処理が行なわれるが、残留Ｃが多いと酸化熱（二
よる温度急上昇（二より、一度生成したＳｉ３Ｎ。
４ ＋ Ｎ２ →Ｓ １１ Ｎ４ ＋Ｃ０本発明ではメ
チルトリクロロシランを加水分解して生成するメチル珪
酸を出発原料（二相いるため各素原料の比率も正確であ
る。またこれら素原料の混合はボールミルによる乾式混
合法が通常用いられるが、本発明の特徴は各素原料の混
合、分散状態がよくなるほど、すなわちボールミルの混
合時間が長くなるほどメチル珪酸に結合しているＣの還
元寄与率が高くなり、結果として外から加えるＣの量を
減少させることができる。この時、長時間のボールミル
混合では不純物が混入することが考えられるが、合成樹
脂、石英を素材としたデッド、ボール等を採用すること
により、避けることができる。長時間混合すること（＝
よる利点として、上記の如く列から加えるＣを減少させ
ることができるため、合成粉の不純物量を低減できるこ
とと、反応後残留するＣは空気中、６００〜ｓｏｏ’ｃ
で脱炭処理が行なわれるが、残留Ｃが多いと酸化熱（二
よる温度急上昇（二より、一度生成したＳｉ３Ｎ。
が８ｉ０．（二なり純度を低下させてしまうが、本発明
のよう（＝非常（−少ない残留Ｃの場合、そのような純
度低下は生じない。
のよう（＝非常（−少ない残留Ｃの場合、そのような純
度低下は生じない。
ここで本発明においてあらかじめ加える５ｉ１Ｎ。
等を結晶質（＝限る理由を説明する。
８４Ｎ、は製造方法２条件（二より非結晶質から結晶質
まで結晶形態の異るものが得られる。しかし本発明で原
料として加えるＳｉ、Ｎ、は気相状態で生成した５ｉｓ
Ｎ、を沈着、成長させるだめの核として働くもので、そ
の結晶形態は他の純度１粒径等の特性ととも（＝反応速
度、収率２合成粉の粒径、形（二大きく影響する。
まで結晶形態の異るものが得られる。しかし本発明で原
料として加えるＳｉ、Ｎ、は気相状態で生成した５ｉｓ
Ｎ、を沈着、成長させるだめの核として働くもので、そ
の結晶形態は他の純度１粒径等の特性ととも（＝反応速
度、収率２合成粉の粒径、形（二大きく影響する。
すなわち核自身はＳｉ３Ｎ、合成過程中は物理的。
化学的（二安定な状態で存在していることが必要で一般
（二気相合成法（二より作られる８ｉ８Ｎ番はその合成
条件（二もよるが、大部分が非結晶質の結晶形態を示す
。この非結晶質Ｓｉ、Ｎ、は化学量論的（−は結晶質ｓ
ｒ、Ｎ、（＝近いＳｌ及び Ｎの含有率を示すが、結晶
構造の点から見れば、その配列が必ずしも規則的ではな
い状態であシ、他の合成法（二おいても条件（二より見
られるものである。
（二気相合成法（二より作られる８ｉ８Ｎ番はその合成
条件（二もよるが、大部分が非結晶質の結晶形態を示す
。この非結晶質Ｓｉ、Ｎ、は化学量論的（−は結晶質ｓ
ｒ、Ｎ、（＝近いＳｌ及び Ｎの含有率を示すが、結晶
構造の点から見れば、その配列が必ずしも規則的ではな
い状態であシ、他の合成法（二おいても条件（二より見
られるものである。
しかしてこの非結晶状態は１２００〜１６００℃の温度
で熱処理することにより結晶質へ変化するが、理由はさ
だかではないが、必ず粒径、形の粗大化が伴う。このよ
うな非結晶質Ｓｉ、Ｎ、粉末を本発明（二示す核として
用いた場合２合成温度領域が非結晶質から結晶質へ変化
する温度領域とほとんど同じため、核としての特性が変
化し、反応促進１粒径、形制御の効果が失われ、合成粉
の純度低下。
で熱処理することにより結晶質へ変化するが、理由はさ
だかではないが、必ず粒径、形の粗大化が伴う。このよ
うな非結晶質Ｓｉ、Ｎ、粉末を本発明（二示す核として
用いた場合２合成温度領域が非結晶質から結晶質へ変化
する温度領域とほとんど同じため、核としての特性が変
化し、反応促進１粒径、形制御の効果が失われ、合成粉
の純度低下。
粒径粗大化をまねく。
さらに本発明のｃｎ、ｓｉｏ、／、 −Ｃ−結晶質５ｉ
ａＮ、混合物の加熱焼成を行う窒素雰囲気とはＮｔ＋
””Ｂ Ｉ Ｎ！−水素（ｎｚ）、馬−不活性ガスなど
の糸が挙げられるが主反応ガスはＮ、壕だはＮＨｓでな
けれけならない。その理由は最終的（二高純度のα型８
ｉ、Ｎ、の生成（二大きく影響することが実験的に確認
されたからである。一方この当またはＮＨ，を主反応ガ
スとする雰囲気中での加熱焼成温度は１３００〜１５５
０°Ｃの範囲内（二選ばれる。その理由は１３００℃未
満では８ｉｓＮ、が生成し細く、また１５５０℃を超え
るとＳｉＣの生成がみられ、結局所望の、高温高応力材
料用に適するα型８ｉ、Ｎ、系粉末を得られないからで
ある。
ａＮ、混合物の加熱焼成を行う窒素雰囲気とはＮｔ＋
””Ｂ Ｉ Ｎ！−水素（ｎｚ）、馬−不活性ガスなど
の糸が挙げられるが主反応ガスはＮ、壕だはＮＨｓでな
けれけならない。その理由は最終的（二高純度のα型８
ｉ、Ｎ、の生成（二大きく影響することが実験的に確認
されたからである。一方この当またはＮＨ，を主反応ガ
スとする雰囲気中での加熱焼成温度は１３００〜１５５
０°Ｃの範囲内（二選ばれる。その理由は１３００℃未
満では８ｉｓＮ、が生成し細く、また１５５０℃を超え
るとＳｉＣの生成がみられ、結局所望の、高温高応力材
料用に適するα型８ｉ、Ｎ、系粉末を得られないからで
ある。
さしく二上記Ｎ２などｔ主反応ガスとした雰囲気中での
加熱焼成後、必ｇ（二応じ酸化性琴囲気下で６００〜８
００℃の加熱処理を施し残存しているＣを除去する。
加熱焼成後、必ｇ（二応じ酸化性琴囲気下で６００〜８
００℃の加熱処理を施し残存しているＣを除去する。
上記の如（ＣＨ３Ｓ ｌｏｇ／ｌの還元、窒化反応（二
おいて過剰のＣを用いる一万、特（二所定普の結晶質８
ｉ、Ｎ。
おいて過剰のＣを用いる一万、特（二所定普の結晶質８
ｉ、Ｎ。
を共存させる本発明（二よればＣＨＢＳｓＯ＠／、の還
元が大いに促進され、径および粒形のばらつきが少ない
優れた特性を有する粉末であり、この粉末を用いて得ら
れた焼結体は優れた高温強度を有する。
元が大いに促進され、径および粒形のばらつきが少ない
優れた特性を有する粉末であり、この粉末を用いて得ら
れた焼結体は優れた高温強度を有する。
（発明の実施例）
次（二本発明の実施例を記載する。
平均粒径０．２１１のメチル珪酸１重量部、粒径０．０
２９μｍｃ７）Ｃを０．１３重１部、粒径Ｑ、３μｍの
結晶質Ｓ’ａ Ｎ４０．０１重量部を秤量し、ポリエチ
レン製ポット、石英ボールで５ｈｒ混合して窒素気流中
１４５０℃。
２９μｍｃ７）Ｃを０．１３重１部、粒径Ｑ、３μｍの
結晶質Ｓ’ａ Ｎ４０．０１重量部を秤量し、ポリエチ
レン製ポット、石英ボールで５ｈｒ混合して窒素気流中
１４５０℃。
５ｈｒ放置し反応させた。その後、残留Ｃを除去するた
め空気中７００℃、３ｈｒ熱処理して８ｉ１Ｎ４粉末を
得た。かくして得だ粉末は９９チ以上の純度を有し、全
金属系不純物量は９．０４％以下で、同時生成するＳｉ
Ｃ量は０．３％であった。また上記合成粉末の平均粒径
１．４μｍでα−８ｔ、Ｎ、含有率は９８チであった。
め空気中７００℃、３ｈｒ熱処理して８ｉ１Ｎ４粉末を
得た。かくして得だ粉末は９９チ以上の純度を有し、全
金属系不純物量は９．０４％以下で、同時生成するＳｉ
Ｃ量は０．３％であった。また上記合成粉末の平均粒径
１．４μｍでα−８ｔ、Ｎ、含有率は９８チであった。
まだ合成粉の粒度分布を調べたところ、平均粒径１４μ
ｍ±１０％の粒径範囲（＝ある８ｉ、Ｎ、粒子は全体の
９２重量％を占め、極めて均一な粒子から構成されてい
ることがわかった。
ｍ±１０％の粒径範囲（＝ある８ｉ、Ｎ、粒子は全体の
９２重量％を占め、極めて均一な粒子から構成されてい
ることがわかった。
その他の実施例２〜１５および比較例として上記粒径０
，２Ｍのメチル珪酸、粒径００２９μｍＬ：ＤＣを用い
た場合（ａ）及び、さら（二粒径０．３μｍの非結晶質
８ｉ、Ｎ。
，２Ｍのメチル珪酸、粒径００２９μｍＬ：ＤＣを用い
た場合（ａ）及び、さら（二粒径０．３μｍの非結晶質
８ｉ、Ｎ。
を所定の割合にボールミルで混合（ｂ） Ｌ 、他は上
記コ ヨ 実施例１（二準じた製造法でそれぞれ得たα−ＳムｓＮ
ｔ粉末について同様に特性を計画した。この実施例２〜
１５および比較例の製造条件、生成粉末の特性を次表に
実施例１の場合を含めて示した。表からも明らかのよう
（二実施例の場合、得られた生成粉末はα−８ｉ３Ｎ、
が９０％以上を占め、また粉末粒径も非常に均一で、か
つ窒素含有率が３４〜３８％と高いことから、いずれも
α−８ｉ、Ｎ、は窒化物としても純度の高いものである
。
記コ ヨ 実施例１（二準じた製造法でそれぞれ得たα−ＳムｓＮ
ｔ粉末について同様に特性を計画した。この実施例２〜
１５および比較例の製造条件、生成粉末の特性を次表に
実施例１の場合を含めて示した。表からも明らかのよう
（二実施例の場合、得られた生成粉末はα−８ｉ３Ｎ、
が９０％以上を占め、また粉末粒径も非常に均一で、か
つ窒素含有率が３４〜３８％と高いことから、いずれも
α−８ｉ、Ｎ、は窒化物としても純度の高いものである
。
（発明の効果）
以上の結果から明らかな如く、本発明方法を用いる事（
二より、高純度でかっ粒径の均一なρα型５ｉ１Ｎ、粉
末を得る事が出来、さらに製造工程中（二おいてＣＨＢ
Ｓ Ｉ０１／Ｉ Ｃ＝結晶質Ｓｉ、Ｎ４等の混合粉
末を５０μｍ以下とする事により、さらに高収率でα型
Ｓｉ、Ｎ４が得られる拳が確認された。
二より、高純度でかっ粒径の均一なρα型５ｉ１Ｎ、粉
末を得る事が出来、さらに製造工程中（二おいてＣＨＢ
Ｓ Ｉ０１／Ｉ Ｃ＝結晶質Ｓｉ、Ｎ４等の混合粉
末を５０μｍ以下とする事により、さらに高収率でα型
Ｓｉ、Ｎ４が得られる拳が確認された。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １）メチル珪酸（ＣＨｓ ８ ｓ Ｏｙ含）１重量部（
＝、カーボン粉末０１〜２重１゛部と、結晶質の窒化珪
素（８１゜る工程と、 前記混合粉末を窒素雰凹気中で１３００〜１５５０℃で
加熱処理し還元窒化反応させる工程とを具備した事を特
徴とするα型窒化ケイ素粉末の製造方法。 ２、特許請求の範囲第１項において、カーボン粉末を０
１〜０３重量部とし、かつ混合粉末を５０μｍ以下の微
粉体とする事を特徴としたα型窒化ケイ素粉末の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18845481A JPS5891008A (ja) | 1981-11-26 | 1981-11-26 | α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18845481A JPS5891008A (ja) | 1981-11-26 | 1981-11-26 | α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5891008A true JPS5891008A (ja) | 1983-05-30 |
Family
ID=16223978
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18845481A Pending JPS5891008A (ja) | 1981-11-26 | 1981-11-26 | α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5891008A (ja) |
-
1981
- 1981-11-26 JP JP18845481A patent/JPS5891008A/ja active Pending
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