JPS5966332A - 排ガスから有害物質を分離する方法 - Google Patents

排ガスから有害物質を分離する方法

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、流動床反応装置と分離装置と帰り管路とから
構成された循環式流動床内で固形物によって排気ガスか
ら有害物質を分離する方法に関する。
化石燃料を燃焼させた場合に生ずる煙道ガスは、その出
発物質の硫黄含有率に応じて、多量の硫黄酸化物、特に
二酸化硫黄を含有していることかある。更に、その数が
絶えず増大している塵埃燃焼プラントから発生する排ガ
スは、硫黄酸化物を含有し、ごみの中に事実上必ず含ま
れているプラスチックの燃焼の結果、ほかの汚染物質と
して塩化水素とフッ化水素とを含有している。環境汚染
の防止のための諸規制により、排ガスを大気中に放出す
るに先立ち、この種の汚染物質を排ガスから取り除くこ
とが要求されている。
最も普及している排ガス浄化方法においては、前述した
ような汚染物質か湿式浄化法によって除去され、この場
合特に、有害惣質と反応する物質の溶液又は懸濁系が用
いられる（ＵｌｌｍａｎｎのＥｎｃｙｋｌｏｐａｄｉｅ
　ｄｅｒ　Ｔｅｃｈｎ．Ｃｈｅｍｉｅ，３．Ａｕｆｌａ
ｇｅ，Ｂａｎｄ　２／２（１９６８）、４１９頁）。
その他の方法は、所謂乾式ガス洗浄の原理に従って実施
される。この場合、汚染物質と反応する例えは活性炭又
は褐炭コークスのような固形物の静止した堆積物内をガ
スが通される。排ガスの浄化は、所謂流動床を介して行
なうことも可能であって、この場合の固形物は、その下
降運動中に漸次反応装置中に堆積され、次いで搬出され
る。この場合、搬出量に相当する量の新らしい材料が、
反応装置の上部領域から装入される（Ｍｅｉｅｒ　ｚｕ
Ｋｏｃｋｅｒ“Ｂｅｕｒｔｅｉｌｕｎｇ　ｕｎｄ　Ａｕ
ｓｓｉｃｈｔｅｎ　ｖｏｎ　Ｖｅｒｆａｈｒｅｎ　ｚｕ
ｒＲａｕｃｈｇａｓｅｎｔｓｃｈｗｅｆｅｌｕｎｇ”Ｖ
．Ｇ．Ｂ．Ｋｒａｆｔｗｅｒｋｓｔｅｃｈｎｉｋ　５３
、（１９７３）、５１６頁以降）。
公知の他の方法においては、例えば、ガス内に吸着剤を
空気力式に装入し、このようにして得られたガスと固形
物との分散体を、先づ反応帯域内を、次いで滞留域を空
気力式に導き、その後で固形物をガスから分離すること
により、硫黄酸化物がガスから除去される。最後に、所
定の再生プロセスの後で、固形物の部分流がガス浄化の
ため戻される（米国特許第３４８５０１４号明細書）。
更に、煙道ガスから有害物質を乾式除去するため公知の
装置は、ガスの流動方向で見て燃焼ゾーンの後方に位置
し、煙道ガス温度が７００℃〜９００℃であるボイラー
領域で稼動する。この装置は、煙道ガス流の横断面を完
全に満たしている流動床及び／又は循環式の流動床を有
しており、この流動床には、例えは炭酸カルシウム及び
７／又は炭酸マグ坏シウムが吸収剤として供給される。
（ドイツ連邦共和国特許出願公開第３００９３６６号明
細書）。この場合、適切には流動床の流入低部の冷却が
行なわれる。
湿式浄化法の本質的な欠点として、発生した亜硫酸塩類
と硫酸塩類、また場合によっては塩化物類及びフッ化物
類をも含有しているスラッジの廃棄処分が極めて困難で
あること、及び浄化された排ガスを再び加熱しなけれは
ならないことが挙げられる。固定床又は移動床を用いた
公知の乾式浄化法は、排ガス中に含まれている汚染物質
の結合能が、吸収剤の粗粒性のために極めて不完全にし
か利用式れす、更に、可能なガス速度が比較的低く、か
つ浄化されるべきガス量が多いことのために、著しく大
きな反応装置が必要であるという種種の欠点を免れるこ
とは出来ない。
米国特許第３４８５０１４号明細書に記載の方法の本質
的な欠点は、浄化しようとするガス流の配分と、吸収剤
の精密な供給量とを、過当な、特に耐摩耗性の装置内で
行なわねばならないということにある。更にこの公知例
においては、汚染物質を申し分なく除去するために、ガ
スを反応帯域内で不都合に長い時間滞留させておかねば
ならないか、或いは著しく高い建物を必要とするという
ことも欠点である。
ドイツ連邦共和国特許出願公開第３００９３６６号明細
書に従って、７００〜９００℃の煙道ガスから有害物質
を除去するためには、燃焼室から出る際には一般に比較
的高温でありかつ廃熱ボイラから出る際には一般に比較
的低温である煙道ガスの温度を、７００〜９００℃の温
度範囲に調節しておくため、燃焼設備に対して特別な措
置を講じなければならないという難点がある。
特定の課題、つまり排ガス、特にアルミニウム電気分解
に際して生ずる排ガスからフッ化水素を除去するという
課題においては、フッ化水素含有ガスを、流動床反応装
置内に流動ガスとして導き、その際の流動ガス速度を、
流動床反応装置とこれに後接続されたサイクロン分離器
と帰り管路とを経て流動循環する流動床が形成されうる
ように調整することが公知である（ドイツ連邦共和国特
許出願公開第２０５６０９６号明細書）。循環式流動床
を形成するための固形物としては酸化アルミニウム及び
／又はアルミン酸ナトリウムが挙げられ、これらの固形
物は、充分な程度に反応した後で、電解セルの融成物内
に戻される。
前述した方法の本質的な要点は、単に特殊な排ガスを浄
化することにのみあるのではなく、特にその目的設定に
よれば、排ガス中に含まれるフッ素を、電解セルの融成
物内に戻せるような形態として得ること、及びこれによ
ってフッ素需要量を削減することにもある。これに反し
て排ガスの浄化においては、硫黄酸化物又はその他の有
害物質を回収することが、通常は意図されておらず、そ
の代わりに、反応した吸着剤が、例えは土木建築用、或
いは充てん材料として使用てれるか又は投棄される。
本発明の課題は、公知の各ガス浄化法における欠点が除
かれ、実施が容易であり、最も安価な吸収剤の使用が可
能である方法を提供することである。
この課題を解決するため、本発明によれば、粒度の異な
る次の２種類の固形物、 （ａ）粒度ｄｐ５０（５０％粒径）が１５０〜５００μ
ｍの範囲である粗い固形物及び （ｂ）粒度ｄｐ５０が１０μｍ以下である細かい固形物 から形成された流動床に排ガスが流動化ガスとして導入
される。
粒度の異なる２種類の固形物を使用するという本発明の
主要な特徴によれば、細かい粒度を有する固形物の流動
床反応装置内での滞留時間を、例えば熱伝達及び物質移
送に関して本来であればより劣悪な条件で搬出の行なわ
れる空気力式搬送の場合とは異なって、著しく長くする
ことが出来る。
更に、支持床物質の粒度が比較的粗いことのために、粗
粒と微粒との間の相対速度を大きくすることが出来る。
従って、既に吸着の行なわれた微粒表面が、機械的な摩
耗作用を受け、吸着機能を発揮しうる表面が新たに形成
される。
本発明において利用される膨張する流動床の原理が優れ
ている点は、稠密な相が明白な密度の不連続性によりそ
の上に位置するガス室から分離されているような、所謂
「古典的な」流動床の場合とは異なり、限定された境界
層を持たないことである。密な相とその上に位置するダ
クト室との間の密度の不連続性は存在せず、その代わり
に、反応装置の内部では固形物濃度が下かち上に向って
漸減している。
支持床を形成する粗い固形物は、有利には酸化カルシウ
ム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、ドロマイト、
酸化マグネシウム又は炭酸マグネシウムから成るが、不
活性物質、例えは砂から成るものでもよい。これらの物
質における有害物質吸着結合能力は、二義的なものであ
る。
まず第一に有害物質の吸着を行なわねばならない細かい
固形物は、最後に挙げた砂を除く前記材料から成るもの
でよい。特に有利には水酸化カルシウムが用いられる。
然し、適当な廃棄生成物、例えば酸化アルミニウム水和
物を製造する際に生ずる赤泥などを用いることも可能で
ある。
微粒の固形物は、固体形状のままでも、また懸濁液とし
ても、流動層床反応装置内に装入することが出来る。
本発明の有利な一実施態様によれは、流動床内における
粗い固形物の割合が７０〜９０重量％に、また細かい固
形物の割合が１０〜３０重量％に、それぞれ調節される
。
更に本発明の有利な一実施態様によれは、流動反応装置
内の流動状態は、フルード数とアルキメデス数のそれぞ
れてよって定義して 及び、 １≦Ａｒ≦１００ 〔ここで、 及び であり、上記式における各符号は、次の意味を有する： ｕ：相対的なガス速度（ｍ／ｓｅｃ） Ａｒ：アルキメデス数 Ｆｒ：フルード数 ρｇ：ガスの密度（ｋｇ／ｍ３） ρｋ：固体粒子の密度（ｋｇ／ｍ３） ｄｋ：球状粒子の直径（ｍ） ｖ：動粘性率（ｍ２／ｓｅｃ） ｇ：重力定数（ｍ／ｓｅｃ２） に相当するように調整される。
固形物とガスとの良好な混合による排ガスの処理能力と
有害物質の排除率とに関しては、流動床反応装置内にお
けるガス速度が、（空のパイプ内速度で表わして）１〜
１０ｍ／ｓｅｃに調節されているのが好ましい。
流動床反応装置内で調節される平均懸濁密度は、例えば
０．１〜１００ｋｇ／ｍ３の広い範囲で変えることが可
能である。然し、懸濁密度を低い値に抑えると、排ガス
が流動床を通過する際の圧力損失が著しく減少するので
、特に有利である。従って本発明の有利な一実施態様に
おいては、流動床反応装置内での平均懸濁密度は０．２
〜２ｋｇ／ｍ３に調節される。
排ガス中に含まれる汚染物質による吸着剤の負荷を出来
るだけ高くし、固形物とガスとの混合を最適にするため
、本発明の別の実施態様によれば、１時間当りに循環す
る固形物の量は、流動床反応装置の塔内に存在する固形
物の量の２０〜１５０倍に調節される。
循環式流動床は、流動床反応装置とサイクロン分離器と
流動床反応装置の下方部分に開口している帰り管路とを
用いることによって構成することが出来る。この場合サ
イクロイ分離器は、何よりも先づ、支持床を形感する粗
粒の固形物を分離するために用いられる。微粒成分を除
去するために、サイクロン分離器を出たガス流が、例え
は電気集塵装置によって、充分に浄化される。
然し特に有利な本発明の一実施態様によれば、ガスと共
に流動床反応装置から搬出された固形物が、すぐ後方に
接続配置された電気集塵装置内で分離される。この結果
、ガスの圧力損失を更に減少せしめることが出来る。
更に有利な多区画式電気集塵装置を用いると、ガスと共
に搬出された固形物をその粒度に応じて分別分離し、か
つ少なくともガスの流動方向で見て手前に位置する区画
で得られた粗い固形物を、流動床内に戻すことが出来る
。この場合ガスの流動方向で見て前方に位にする区画で
得られた固形物は、除去することが出来る。
排ガス浄化のために用いられる流動床反応装置は、長方
形、正方形又は円形の横断面形状を有するものとして構
成可能である。ガス分配器としては、ノズルを備えた格
子を設けておくことか出来る。然しながら、反応装置の
横断面が特に大きく、ガス処理量が多い場合には、流動
床反応装置の下方部分を円錐形状に構成して、排ガスを
ベンチュリ状ノズルから供給すると有利である。このよ
うな構成様式は、圧力損失が特に少なく、汚損及び摩耗
に対する耐性が大きいので、極めて有利である。
流動床反応装置内への固形物の装入は、通常どのような
様式によっても可能であり、例えば空気力式のトラフを
介して行なわれる。微粒の固形物が水性懸濁液の形で供
給される場合には、ランスを装てん部材として用いるの
が最も効果的である。
循環する流動床においては所定の良好な横方向攪拌が行
なわれるので、使用する装てん部材は比較的少なくても
充分である。
乾式浄化法は、例えば約２５バールまでのかなり任意な
圧力で実施可能である。特に過圧が必要とされるのは、
例えば排ガスを供給するプロセスが既に過圧で行なわれ
ているために、既にその排ガス自体が過圧下で生ずるよ
うな場合である。然し一般的には、約１バールの圧力で
排ガスの浄化が行なわれる。
本発明の方法によって浄化しようとする排ガスの温度は
、かなり任意なものであっても良いので、排ガスは事実
上その発生温度と同じ温度で流動床反応装置内に装入す
ることが出来る。流動床反応装置内への装入を行なうた
めの部材用の耐熱材料を、或いは装入装置用の特殊な冷
却システムを不必要とするためには、５５０℃以上の温
度で作業を行なわないことが好ましい。
本発明の方法を利用することにより、全発生量の排ガス
を浄化することも、或いは場合によりその部分流のみを
浄化することも可能である。更に本発明の方法を、湿式
浄化法と組み合わせて実施することも可能である。この
ような並列的浄化法は、湿式浄化法において不可欠とさ
れている。浄化ガスが露点より低くならないようにし、
かつ煙突からの煙の棚引きを避けるための再加熱を必要
としない利点を有する。
本発明の方法は、広い分野での応用が可能であり、特に
発電所もしくはごみ焼却プラントからの煙道ガス、アル
ミニウム二次処理工場からの排ガス、ガラス及びセラミ
ック工場からの排ガスなどを浄化するのに適している。
更に本発明の方法を用いれば、種々のガス化プロセスで
生ずるガスをも浄化することが可能であり、特に、硫黄
酸化物、塩化水素、フッ化水素又はそれらの化合物を除
去することが出来る。
本発明の方法の利点は、既存のプラントに何らの変更を
加えることなく、或いは極く僅かな変更を行なうだけで
この方法を実施することが可能であり、必要に応じて他
の任意のガス浄化法と組み合わせることが出来、ガス浄
化後のガス処理を必要とせず、流動床反応装置において
単位面積当り極めて高い排ガス処理量が達成されること
である。
循環流動床内で循環して著しい緩衝機能を発揮する吸着
剤の量が極めて多いことのために、本発明の方法は、排
ガス中に含まれる有害物質の量に著しい変動がある場合
ですら、多大な費用を自動制御システムに投ずることな
く、安全で確実なガス浄化を行なうのに適している。更
に支持床が設けられていることにより、微粒の固形物が
懸濁状態で供給され、吸着剤として用いられる以上、付
着又は粘着及び焼き付きの恐れが避けられる。本発明の
方法によれば、吸着剤として用いられる微粒の固形物を
殆んど完全に利用しつくすことができ、浄化されたガス
に残存する有害物質の量は、極めて低い値となる。
次に、添付図面と実施例とについて、本発明を詳述する
。
浄化しようとする排ガスは、円錐形状に形成されベンチ
ュリノズルを備えた下方部分（１）から、流動床反応装
置（２）に搬入される。支持材料としての粗粒の固形物
は導管（３）から、また吸着剤としての微粒の固形物は
導管（４）からそれぞれ供給される。
固形物とガスとから形成された懸濁物は、導管（１４）
を経て流動床反応装置（２）を出て２区画式電気集塵装
置（５）に達し、そこで固形物が分離される。粗粒の画
分は集塵箱（６）内に集められ、導管（７）を介して流
動床反応装置（２）内に戻される。集塵箱（８）に集ま
った微粒の画分は、導管（９）から搬出される。浄化さ
れた煙道ガスは、導管（１０）を経て煙突から排出され
る。
実施例 ごみ焼却プラントで２２０℃の温度で１００，０００ｍ
３／時（標準状態）の量だけ生じた排ガスを浄化した。
この排ガスの組成は、標準状態において以下の通りであ
った。
ＨＣｌ：１．５ｇ／ｍ３ ＳＯ２：１　　　〃 ＨＦ：０．０２５　〃 灰分：３．５　　〃 使用した流動床反応装置は、その円筒形部分で直径が３
．５ｍ、高さが１４ｍである。
排ガスは、ベンチュリ状に形成された装置（１）から流
動床反応装置（２）に供給した。粒度ｄｐ５０＝２５０
μｍのドロマイトは、０．３６ｋｇ／時の量で導管（３
）から投入し、粒度ｄｐ５０＝８μｍの水酸化カルシウ
ムは、３６０ｋｇ／時の量で導管（４）から投入した。
流動床反応装置（２）内でのガス速度は、５．５ｍ／ｓ
ｅｃであり、平均懸濁密度は、約０．４ｋｇ／ｍ３であ
った。
流動床反応装置（２）のヘッド部分で導管（１４）から
流出する固形物とガスとの懸濁物（標準状態で４００ｇ
／ｍ３の密度を有する）は、次に２区画式の電気集塵装
置（５）内に達する。導管（７）を経て流動床反応装置
（２）の下方部分内に完全に戻される固形物が集塵箱（
６）内に集まる量は、３９．１２トン／時であった。
この集塵箱（８）から得られた固形物の時間当り総排出
量は、８７２ｋｇであった。この固形物はごみ焼却プラ
ントの燃焼ガスと共に搬入された灰分の混合物と、特に
塩化カルシウム、フッ化カルシウム、硫化カルシウム、
亜硫酸カルシウム、並びに変換されてないドロマイトと
、矢張り変換されてない水酸化カルシウムとから構成さ
れていた。
導管（１０）から排出された排ガスは、それぞれ１ｍ３
（標準状態）当り次の物質を含有していた：ＨＣｌ：１
０ｍｇ ＳＯ２：１００ｍｇ Ｆ：０．３ｍｇ ダスト：１０ｍｇ 以上を要約すると、本発明は、排ガスから有害物質を分
離するのに、流動床反応装置と分離装置と帰り管路とか
ら構成された循環式流動床を用いる。
この場合、それぞれ異なった粒度を有する２種類の固形
物、即ち、粒度ｄｐ５０が１５０〜５００μｍの範囲で
ある粗い固形物と、粒度ｄｐ５０が１０μｍ以下である
細かい固形物とから形成された流動床に排ガスか流動化
ガスとして導入される。
粗い固形物としては、特に酸化カルシウム、炭酸カルシ
ウム、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ドロマイ
ト及び／又は砂が、細かい固形物としては、水酸化カル
シウムが全流動床のそれぞれ７０〜９０重量％及び１０
〜３０重量％用いられる。
流動床反応装置内におけるガス速度を１〜１０ｍ／ｓｅ
ｃに、平均懸濁密度を０．２〜２ｋｇ／ｍ３に調節する
と有利である。
【図面の簡単な説明】
図面は本発明の方法を実施するための、循環式流動床の
概略図である。 なお図面に用いられた符号において、 （１）・・・・・・・・・・・・・・・・・下方部分（
２）・・・・・・・・・・・・・・・・・流動床反応装
置（３）・・・・・・・・・・・・・・・・・導管（４
）（７）（９）（１０）（１４）・・・導管（５）・・
・・・・・・・・・・・・・・・電気集塵装置（６）（
８）・・・・・・・・・・・・・・集塵箱である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、流動床反応装置と分離装置と帰り管路とから構成さ
    れた循環式流動床内で固形物によって排ガスから有害物
    質を分離する方法において、粒度の異なる次の２種類の
    固形物、 （ａ）粒度ｄｐ５０が１５０〜５００μｍの範囲である
    粗い固形物及び （ｂ）粒度ｄｐ５０が１０μｍ以下である細かい固形物 から形成された流動床に排ガスを流動化ガスとして導入
    することを特徴とする排ガスから有害物質を分離する方
    法。 ２、粗い固形物として、ＣａＯ、ＣａＣＯ３、ＭｇＯ、
    ＭｇＣＯ３、ドロマイト及び／又は砂を用いることを特
    徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３、細かい固形物として、Ｃａ（ＯＨ）２を用いること
    を特徴とする特許請求の範囲第１項又は第２項に記載の
    方法。 ４、流動床内で粗い固形物の占める割合を７０〜９０重
    量％とし、細かい固形物の占める割合を１０〜３０重量
    ％とすることを特徴とする特許請求の範囲第１項〜第３
    項のいずれか一項に記載の方法。 ５、流動床反応装置内の流動状態を、フルード数とアル
    キメデス数のそれぞれによって定義して、〔ここで、 及び、 であり、上記式における各符号は、次の意味を有する： Ｕ：相対的なガス速度（ｍ／ｓｃｃ） Ａｒ：アルキメデス数 Ｆｒ：フルード数 ρｇ：ガスの密度（ｋｇ／ｍ３） ρｋ：固体粒子の密度（ｋｇ／ｍ３） ｄｋ：球状粒子の直径（ｍ） ｖ：動粘性率（ｍ２／ｓｅｃ） ｇ：重力定数（ｍ／ｓｅｃ）〕 に相当するように調整することを特徴とする特許請求の
    範囲第１項〜第４項のいずれか一項に記載の方法。 ６、流動床反応装置内のガス速度を（空のパイプ内の速
    度で表わして）、１〜１０ｍ／ｓｅｃに調節することを
    特徴とする特許請求の範囲第１項〜第５項のいずれか一
    項に記載の方法。 ７、流動床反応装置内での平均懸濁密度を、０．２〜２
    ｋｇ／ｍ３に調節することを特徴とする特許請求の範囲
    第１項〜第６項のいずれが一項に記載の方法。 ８、１時間当りに循環する固形物の量を、流動床反応装
    置の塔内に存在する固形物の量の２０〜１５０倍に調節
    することを特徴とする特許請求の範囲第１項〜第７項の
    いずれか−項に記載の方法。 ９、ガスと共に取り出された固形物を、流動床反応装置
    のすぐ後方に接続された電気集塵装置内で分離すること
    を特徴とする特許請求の範囲第１項〜第８項のいずれか
    一項に記載の方法。 １０、ガスと共に取り出された固形物を、多区画式電気
    集塵装置内で粒度に応じて分別分離し、かつ少なくとも
    、ガスの流動方向で見て手前に位置する区画で得られた
    粗い固形物を流動床に戻すことを特徴とする前記特許請
    求の範囲第９項記載の方法。 １１、ガスの流動方向で見て前方に位置する区画で得ら
    れた固形物を取り除くことを特徴とする特許請求の範囲
    第１０項記載の方法。
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