JPS5990360A - 固体状二次電池 - Google Patents
固体状二次電池Info
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- JPS5990360A JPS5990360A JP57200671A JP20067182A JPS5990360A JP S5990360 A JPS5990360 A JP S5990360A JP 57200671 A JP57200671 A JP 57200671A JP 20067182 A JP20067182 A JP 20067182A JP S5990360 A JPS5990360 A JP S5990360A
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- JP
- Japan
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- lithium
- negative electrode
- battery
- solid
- secondary battery
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
- H01M10/056—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes
- H01M10/0561—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes the electrolyte being constituted of inorganic materials only
- H01M10/0562—Solid materials
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は金属リチウムを主体とする負極を有する固体状
の二次電池に関する。
の二次電池に関する。
−ヘ−ジ
従来例の構成とその問題点
固体電解質を用いることによって特徴づけられる固体状
の電池で、現在もっばら提唱され、ま友実際に実用化さ
れている電池は、はとんどが−吹型池である。固体電解
質材料としては、リチウムイオン導電性の物質あるいは
銀イオン導電性の物質を用いることが提唱されている。
の電池で、現在もっばら提唱され、ま友実際に実用化さ
れている電池は、はとんどが−吹型池である。固体電解
質材料としては、リチウムイオン導電性の物質あるいは
銀イオン導電性の物質を用いることが提唱されている。
この中でもリチウムイオン導電性の固体電解質は、イオ
ン導電率が銀イオン導電性の固体電解質に較べると数桁
数倍高く、電池電圧の高い、すなわち高エネルギー密度
の電池が得られることから、近年、電子機器の低消費電
流化が進むにつれて、高エネルギー密度である特徴が増
々注目され、もっばらリチウムイオン導電性固体電解質
が選ばれ、これを用いたリチウム固体電池が一次電池と
して実用化されるに至っている。
ン導電率が銀イオン導電性の固体電解質に較べると数桁
数倍高く、電池電圧の高い、すなわち高エネルギー密度
の電池が得られることから、近年、電子機器の低消費電
流化が進むにつれて、高エネルギー密度である特徴が増
々注目され、もっばらリチウムイオン導電性固体電解質
が選ばれ、これを用いたリチウム固体電池が一次電池と
して実用化されるに至っている。
一方、このようなリチウム固体電池の電子機器への使わ
れ方は、半導体メモリ素子の発達により主電源が切れた
場合においてもメモリ保持を損なわないように、補助電
源として、いわゆるメモリバックアップ用の電源として
の使われ方が主流となってｙている。補助電源として用
いられるのに好ましい電池特性としては、放電容届、放
電電流がいかに小さくても、小型で、すなわち半導体メ
モリ素子と同一プリント基板上に組み込め、さらには、
半導体メモリ素子と一緒に樹脂モールドパッケージされ
るくらいの小型さで、かつ、容量が尽きた場合において
も電池交換が不必要であること、すなわち、充電による
再生が可能であることが挙げられる。
れ方は、半導体メモリ素子の発達により主電源が切れた
場合においてもメモリ保持を損なわないように、補助電
源として、いわゆるメモリバックアップ用の電源として
の使われ方が主流となってｙている。補助電源として用
いられるのに好ましい電池特性としては、放電容届、放
電電流がいかに小さくても、小型で、すなわち半導体メ
モリ素子と同一プリント基板上に組み込め、さらには、
半導体メモリ素子と一緒に樹脂モールドパッケージされ
るくらいの小型さで、かつ、容量が尽きた場合において
も電池交換が不必要であること、すなわち、充電による
再生が可能であることが挙げられる。
このような必要性に対して現在は、有機電解液を用いる
リチウム二次電池が提唱されているが、液体を用いてい
るため、電池構成物を液密に保持しておく容器が必要で
あり、このため先に述べた小型化をはかるのは至難であ
った。
リチウム二次電池が提唱されているが、液体を用いてい
るため、電池構成物を液密に保持しておく容器が必要で
あり、このため先に述べた小型化をはかるのは至難であ
った。
そこで、このような小型化に対して、有機電解液を用い
る電池に対して決定的な優位さを持つ固体電解質を用い
た固体状二次電池の実用化が期待される。すなわち固体
状二次電池は、後に本発明の実施様態で詳しく説明する
が、電池構成物を特に別途定められた形状の容器に納め
る必要はなく樹脂等により発電要素を被覆するだけで良
く、小型化が容易にはかれるし、さらには、電池の構成
にあたっては、半導体プロセスで通常用いられている真
空蒸着法、スパッタリング法などの薄膜化技術を用いて
の小型化も容易に可能であるという優位さを持っている
。
る電池に対して決定的な優位さを持つ固体電解質を用い
た固体状二次電池の実用化が期待される。すなわち固体
状二次電池は、後に本発明の実施様態で詳しく説明する
が、電池構成物を特に別途定められた形状の容器に納め
る必要はなく樹脂等により発電要素を被覆するだけで良
く、小型化が容易にはかれるし、さらには、電池の構成
にあたっては、半導体プロセスで通常用いられている真
空蒸着法、スパッタリング法などの薄膜化技術を用いて
の小型化も容易に可能であるという優位さを持っている
。
しかし、以上のような決定的とも言われる優位さにもか
かわらず、固体二次電池の実用化がいまだなされていな
いのは、ひとつには電池の充放電に際してリチウムイオ
ンを可逆的に出し入れが可能な適当な正極活物質がいま
だ見い出されていないこと、！、りひとつには、充電に
際してリチウム負極側に、金属リチウムが霧状あるいは
樹枝状に析出するため、充放電がくり返し行われると、
ついには正極と負極とが金属リチウムでつながれ内部 部短絡生じるという問題があるためであった。
かわらず、固体二次電池の実用化がいまだなされていな
いのは、ひとつには電池の充放電に際してリチウムイオ
ンを可逆的に出し入れが可能な適当な正極活物質がいま
だ見い出されていないこと、！、りひとつには、充電に
際してリチウム負極側に、金属リチウムが霧状あるいは
樹枝状に析出するため、充放電がくり返し行われると、
ついには正極と負極とが金属リチウムでつながれ内部 部短絡生じるという問題があるためであった。
八
発明の目的
本発明は、充・放電くり返し特性の優れ固体状のリチウ
ム二次電池を提供することを目的とする。
ム二次電池を提供することを目的とする。
発明の構成
本発明の電池は、正極活物質として二酸化チタンを用い
、金属リチウムを主体とする可逆性のリチウム負極好適
にはりチウム−アルミニウム合金を主体とする負極リチ
ウムイオン導電性固体電解質より構成され、電池構成要
素がすべて固体の二次電池である。
、金属リチウムを主体とする可逆性のリチウム負極好適
にはりチウム−アルミニウム合金を主体とする負極リチ
ウムイオン導電性固体電解質より構成され、電池構成要
素がすべて固体の二次電池である。
本発明に正極活物質古して用いる二酸化チタンは酸化の
程度によりその結晶構造は層状構造を有し、互いにファ
ンデルワールス力で結合した反復層から成り立っている
。そして個々の層は、酸素原子のシート間にサンドイン
チされたチタン原子を含む少なくとも１つのシートから
成っている。
程度によりその結晶構造は層状構造を有し、互いにファ
ンデルワールス力で結合した反復層から成り立っている
。そして個々の層は、酸素原子のシート間にサンドイン
チされたチタン原子を含む少なくとも１つのシートから
成っている。
反復層間でリチウムイオンの出し入れが容易に起こるた
め、すなわち、各層を結合するファンデルワールス力の
弱さのため急速なリチウムイオンの拡散を容易にするの
で、電池の充・放電が可能と６ 、。
め、すなわち、各層を結合するファンデルワールス力の
弱さのため急速なリチウムイオンの拡散を容易にするの
で、電池の充・放電が可能と６ 、。
ヘー。
なっている。！、り、負極は、可逆性のリチウム負極、
好適にはリチウム−アルミニウム合金負極であるので、
充電反応による霧状あるいは樹枝状のリチウム負極の成
長が生じ難く充・放電をくり返し行っても内部短絡が生
じることはない。
好適にはリチウム−アルミニウム合金負極であるので、
充電反応による霧状あるいは樹枝状のリチウム負極の成
長が生じ難く充・放電をくり返し行っても内部短絡が生
じることはない。
また、リチウムイオン導電性固体電解質としては、ｎＩ
ｔＩ−Ｃ６Ｈ６Ｎ−Ｃ４Ｈ９Ｉ 、Ｌｉ３Ｎ 、ｍＬＩ
Ｉ＠ｎＬｉ２５−Ｐ２Ｏ，など各種のものを用いること
ができる。
ｔＩ−Ｃ６Ｈ６Ｎ−Ｃ４Ｈ９Ｉ 、Ｌｉ３Ｎ 、ｍＬＩ
Ｉ＠ｎＬｉ２５−Ｐ２Ｏ，など各種のものを用いること
ができる。
実施例の説明
実施例１
第１図は固体電解質二次電池の構成例を示す。
１は正極合剤で、活物質の二酸化チタン（Ｔ ｉ０２
）の９０〜７０重量部とリチウムイオン導電性固体電解
質の１０〜３０重量部との混合物からなり、Ｔ １０２
が約３ミリモルとなるように前記の混合物を秤量し、３
００ＭＰａの圧力で直径１８闘、厚さ０．４ｕ程度の円
板状に成形したものである。なな、正極合剤中に特に導
電材の混合は件に必要としないが、大電流放電用途の場
合、カーボンなどの道電利を加えてもよい。
）の９０〜７０重量部とリチウムイオン導電性固体電解
質の１０〜３０重量部との混合物からなり、Ｔ １０２
が約３ミリモルとなるように前記の混合物を秤量し、３
００ＭＰａの圧力で直径１８闘、厚さ０．４ｕ程度の円
板状に成形したものである。なな、正極合剤中に特に導
電材の混合は件に必要としないが、大電流放電用途の場
合、カーボンなどの道電利を加えてもよい。
２はリチウムイオン導電性固体電解質層である。
この例では電解質として、ｎＬｉＩ・Ｃ５Ｈ５Ｎ・Ｃ４
Ｈ９工で表されるものを用いた。ここにｎ値としては４
〜６が好適に選ばれる。電解質層２は、上記の電解質粉
末を３００ Ｍ Ｐ ａの圧力で直径１５ｗ１．厚さ０
．４ Ｍ程度の円板状に成形したものである。
Ｈ９工で表されるものを用いた。ここにｎ値としては４
〜６が好適に選ばれる。電解質層２は、上記の電解質粉
末を３００ Ｍ Ｐ ａの圧力で直径１５ｗ１．厚さ０
．４ Ｍ程度の円板状に成形したものである。
３は可逆性リチウム負極で、ＬｉｘＡｌ で表されるリ
チウム−アルミニウム合金板よりなる直径１８藺、厚さ
０．５ Ｍの円板状のものである。Ｘの値ヒしては０．
０８〜０．９’ｉで目的に応じて変えられるが、本実施
例ではｘ−０，８のものを用いている。４は正極集電体
であり、Ｃｒ含量が３０重重量風上のＦｅ−Ｃｒフェラ
イト系ステンレス鋼よりなる厚さ０．１ ｍの円板であ
る。もちろん、正極集電体材料として、炭素、Ａｕ、Ｐ
ｄ、Ｐｔ等を用いても良い。５は負極集電体である。隣
接するセルの負極集電体６と正極集電体４は、グラファ
イト導電ペイントにより電気的に結合されて３セルが直
列に接続されている。６．７は電極端子リードである。
チウム−アルミニウム合金板よりなる直径１８藺、厚さ
０．５ Ｍの円板状のものである。Ｘの値ヒしては０．
０８〜０．９’ｉで目的に応じて変えられるが、本実施
例ではｘ−０，８のものを用いている。４は正極集電体
であり、Ｃｒ含量が３０重重量風上のＦｅ−Ｃｒフェラ
イト系ステンレス鋼よりなる厚さ０．１ ｍの円板であ
る。もちろん、正極集電体材料として、炭素、Ａｕ、Ｐ
ｄ、Ｐｔ等を用いても良い。５は負極集電体である。隣
接するセルの負極集電体６と正極集電体４は、グラファ
イト導電ペイントにより電気的に結合されて３セルが直
列に接続されている。６．７は電極端子リードである。
８は樹脂被膜であり、エポキシ系の熱硬化性樹脂を被覆
して得たものである。もちろん光硬化性の樹脂等を用い
ても良い。
して得たものである。もちろん光硬化性の樹脂等を用い
ても良い。
第２図は、本実施例の電池を２０Ｃで、電流３０μＡで
放電した際の放電容量と端子電圧の関係を示している。
放電した際の放電容量と端子電圧の関係を示している。
第３図は、３ｏμＡで３ｖ−！、で放電し、同じ電流で
ｅｖｅで充電する充放電のくり返しに伴う放電容量の変
化を示したものである。
ｅｖｅで充電する充放電のくり返しに伴う放電容量の変
化を示したものである。
第３図中Ａは、負極をリチウム−アルミニウム合金とし
たもの、Ｂはリチウム金属を用いた同様の構成を有する
電池についての充・放電特性を示している。
たもの、Ｂはリチウム金属を用いた同様の構成を有する
電池についての充・放電特性を示している。
第２図から明らかなように本発明に従う固体二次電池の
放電時の端子電圧はきわめて平坦で、従透 来の固体−吹型池の放電電圧に較べても遊色は全くない
。第３図から明らかなように、充放電特性は、負極にリ
チウム−アルミニウム合金を用いたものは負極をリチウ
ムとした電池に較べ、放電容量が大きい。このことは、
充電時におけるリチウムの霧状あるいは樹枝状の析出に
よる内部短絡による自己放電が発生し難いことを示して
いる。
放電時の端子電圧はきわめて平坦で、従透 来の固体−吹型池の放電電圧に較べても遊色は全くない
。第３図から明らかなように、充放電特性は、負極にリ
チウム−アルミニウム合金を用いたものは負極をリチウ
ムとした電池に較べ、放電容量が大きい。このことは、
充電時におけるリチウムの霧状あるいは樹枝状の析出に
よる内部短絡による自己放電が発生し難いことを示して
いる。
実施例２
実施例１のリチウムイオン導電性固体電Ｍ質層２の代わ
りに可逆性リチウム負極の表面に化学式０式％ ポリ沃化ブチルピリジニウムを塗布し、乾燥雰囲気中に
おいて６０［で２４時間保持して形成したＬｉＩ を主
体とするリチウムイオン導電性固体電解質層を用いた電
池を構成した。
りに可逆性リチウム負極の表面に化学式０式％ ポリ沃化ブチルピリジニウムを塗布し、乾燥雰囲気中に
おいて６０［で２４時間保持して形成したＬｉＩ を主
体とするリチウムイオン導電性固体電解質層を用いた電
池を構成した。
第４図はこの電池Ｃの放電電流密度と端子電圧の関係を
示している。Ａは、実施例１に示した電池の特性を示し
ている。ポリ沃化ブチルピリジニウムを負極に塗布して
電解質を構成した電池Ｃはそうでない電池Ａに較べ電池
内部抵抗が小さくなり、より大きな電流を取り出すこと
ができる。この理由については明らかでないが、負極表
面上で負極のリチウムと沃素との化学反応で固体電解質
層を形成することによって、単に固体電解質層と負極と
が圧力により接合されている実施例１の電１０
、 ヘーン 池Ａに較べ負極と固体電解質層との接合が良好にムを用
いても同様な効果が得られることは言うまでもない。
示している。Ａは、実施例１に示した電池の特性を示し
ている。ポリ沃化ブチルピリジニウムを負極に塗布して
電解質を構成した電池Ｃはそうでない電池Ａに較べ電池
内部抵抗が小さくなり、より大きな電流を取り出すこと
ができる。この理由については明らかでないが、負極表
面上で負極のリチウムと沃素との化学反応で固体電解質
層を形成することによって、単に固体電解質層と負極と
が圧力により接合されている実施例１の電１０
、 ヘーン 池Ａに較べ負極と固体電解質層との接合が良好にムを用
いても同様な効果が得られることは言うまでもない。
発明の効果
以上のように、本発明によれば、充放電のくり返し特性
に優れ、メモリーバックアップ用電源などとして好適な
固体状二次電池を得ることができる。
に優れ、メモリーバックアップ用電源などとして好適な
固体状二次電池を得ることができる。
第１図は本発明による電池の構成例を示す縦断面図、第
２図は放電時の端子電圧と放電容量の関係を示す図、第
３図は充放電回数と放電容量の関係を示す図、第４図は
放電電流密度と端子電圧の関係を示す。 １・・・・・・正極、２・・・・・・固体電解質、３・
・・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名Ｖに
・畷夙−ざ ら Ｖ市に 四ミ 寸り 鞍 塚 實ｖ−ｂ智田ミ
２図は放電時の端子電圧と放電容量の関係を示す図、第
３図は充放電回数と放電容量の関係を示す図、第４図は
放電電流密度と端子電圧の関係を示す。 １・・・・・・正極、２・・・・・・固体電解質、３・
・・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名Ｖに
・畷夙−ざ ら Ｖ市に 四ミ 寸り 鞍 塚 實ｖ−ｂ智田ミ
Claims (3)
- （１）金属リチウムを主体とする可逆性リチウム負極と
二酸化チタンを主体とする正極及びリチウムイオン導電
性固体電解質より構成した固体状二次電池。 - （２）可逆性リチウム負極が、リチウム−アルミニウム
合金である特許請求の範囲第１項記載の固体状二次電池
。 - （３）前記電解質層が、リチウム負極とポリ沃化１−ア
ルキルピリジニウムとの接触により形成される沃化リチ
ウムを主体とするりチウムイチン導電性固体電解質層で
ある特許請求の範囲第１項記載の固体状二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57200671A JPS5990360A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57200671A JPS5990360A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5990360A true JPS5990360A (ja) | 1984-05-24 |
| JPH0522348B2 JPH0522348B2 (ja) | 1993-03-29 |
Family
ID=16428294
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57200671A Granted JPS5990360A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5990360A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5217828A (en) * | 1989-05-01 | 1993-06-08 | Brother Kogyo Kabushiki Kaisha | Flexible thin film cell including packaging material |
| US5540742A (en) * | 1989-05-01 | 1996-07-30 | Brother Kogyo Kabushiki Kaisha | Method of fabricating thin film cells and printed circuit boards containing thin film cells using a screen printing process |
| JP2014229502A (ja) * | 2013-05-23 | 2014-12-08 | パナソニック株式会社 | 積層型全固体電池の製造方法 |
| JP2015146240A (ja) * | 2014-02-03 | 2015-08-13 | 古河機械金属株式会社 | 正極材料、正極、およびリチウムイオン電池 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5661771A (en) * | 1979-10-23 | 1981-05-27 | Nec Corp | Battery |
| JPS5688265A (en) * | 1979-12-19 | 1981-07-17 | Citizen Watch Co Ltd | Solid-electrolyte battery |
-
1982
- 1982-11-15 JP JP57200671A patent/JPS5990360A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5661771A (en) * | 1979-10-23 | 1981-05-27 | Nec Corp | Battery |
| JPS5688265A (en) * | 1979-12-19 | 1981-07-17 | Citizen Watch Co Ltd | Solid-electrolyte battery |
Cited By (4)
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|---|---|---|---|---|
| US5217828A (en) * | 1989-05-01 | 1993-06-08 | Brother Kogyo Kabushiki Kaisha | Flexible thin film cell including packaging material |
| US5540742A (en) * | 1989-05-01 | 1996-07-30 | Brother Kogyo Kabushiki Kaisha | Method of fabricating thin film cells and printed circuit boards containing thin film cells using a screen printing process |
| JP2014229502A (ja) * | 2013-05-23 | 2014-12-08 | パナソニック株式会社 | 積層型全固体電池の製造方法 |
| JP2015146240A (ja) * | 2014-02-03 | 2015-08-13 | 古河機械金属株式会社 | 正極材料、正極、およびリチウムイオン電池 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0522348B2 (ja) | 1993-03-29 |
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