JPS5990363A - 固体状二次電池 - Google Patents
固体状二次電池Info
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- JPS5990363A JPS5990363A JP57200673A JP20067382A JPS5990363A JP S5990363 A JPS5990363 A JP S5990363A JP 57200673 A JP57200673 A JP 57200673A JP 20067382 A JP20067382 A JP 20067382A JP S5990363 A JPS5990363 A JP S5990363A
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- negative electrode
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- secondary battery
- solid
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- H01M10/056—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes
- H01M10/0561—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes the electrolyte being constituted of inorganic materials only
- H01M10/0562—Solid materials
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、金属リチウムを主体とする負極ケ有する固体
状の二次電池に関する。
状の二次電池に関する。
従来例の構成とその問題点
固体電解質を用いることによって特徴づけられる固体状
の電池で、現在もっばら提唱され、また実際に実用化さ
れている電池は、はとんどが−吹型池である。固体電解
質材料としては、リチウムイオン導電性の物質あるいは
銀イオン導電性の物質を用いることが提唱されている。
の電池で、現在もっばら提唱され、また実際に実用化さ
れている電池は、はとんどが−吹型池である。固体電解
質材料としては、リチウムイオン導電性の物質あるいは
銀イオン導電性の物質を用いることが提唱されている。
この中でもリチウムイオン導電性の固体電解質は、イオ
ン導電率が銀イオン導電性の固体電解質に較べると数桁
小さく、電池とした際大電流が取り出せない欠点は有し
ているものの、分解電圧は、銀イオン導電性固体電解の
０．６■程度に較べると１．８〜３．４■と数倍部く、
電池電圧の高い、すなわち高エネルギー密度の電池が得
られることから、近年、電子機器の低消費電流化が進む
につれて、高エネルギー密度である特徴が増々注目され
、もっばらリチウムイオン導電性固体電解質が選ばれ、
これを用いたリチウム固体電池が一次電池として実用化
さ３ ページ れるに至っている。
ン導電率が銀イオン導電性の固体電解質に較べると数桁
小さく、電池とした際大電流が取り出せない欠点は有し
ているものの、分解電圧は、銀イオン導電性固体電解の
０．６■程度に較べると１．８〜３．４■と数倍部く、
電池電圧の高い、すなわち高エネルギー密度の電池が得
られることから、近年、電子機器の低消費電流化が進む
につれて、高エネルギー密度である特徴が増々注目され
、もっばらリチウムイオン導電性固体電解質が選ばれ、
これを用いたリチウム固体電池が一次電池として実用化
さ３ ページ れるに至っている。
一方、このようなリチウム固体電池の電子機器への使わ
れ方は、半導体メモリ素子の発達により、主電源が切れ
た場合においてもメモリ保持を損なわないように、補助
電源として、いわゆるメモリバックアップ用の電源とし
ての使われ方が主流となってきている。補助電源として
用いられるのに好ましい電池特性としては、放電容量、
放電電流がいかに小さくても、小型で、すなわち半導体
メモリ素子と同一プリント基板上に組み込め、さらには
、半導体メモリ素子と一緒に樹脂モールドパッケージさ
れるぐらいの小型さでかつ、容量が尽きた場合において
も電池交換が不必要であること、すなわち、充電による
再生が可能であることが挙げられる。
れ方は、半導体メモリ素子の発達により、主電源が切れ
た場合においてもメモリ保持を損なわないように、補助
電源として、いわゆるメモリバックアップ用の電源とし
ての使われ方が主流となってきている。補助電源として
用いられるのに好ましい電池特性としては、放電容量、
放電電流がいかに小さくても、小型で、すなわち半導体
メモリ素子と同一プリント基板上に組み込め、さらには
、半導体メモリ素子と一緒に樹脂モールドパッケージさ
れるぐらいの小型さでかつ、容量が尽きた場合において
も電池交換が不必要であること、すなわち、充電による
再生が可能であることが挙げられる。
このような必要性に対して現在は、有機電解液を用いる
リチウム二次電池会が提唱されているが、液体を用いて
いるため、電池構成物を液密に保持しておく容器が必要
であシ、このため先に述べた小型化をはかるのは至難で
あった。
リチウム二次電池会が提唱されているが、液体を用いて
いるため、電池構成物を液密に保持しておく容器が必要
であシ、このため先に述べた小型化をはかるのは至難で
あった。
そこで、このような小型化に対して、有機電解液を用い
る電池に対して決定的な優位さを持つ固体電解質を用い
た固体状二次電池の実用化が期待される。すなわち固体
状二次電池は、後に本発明の実施様態で詳しく説明する
が、電池構成物を特に別途定められた形状の容器に納め
る必要はなく、樹脂等により発電要素を被覆するだけで
良く、小型化が容易にはかれるし、さらには、電池の構
成に当たっては、半導体プロセスで通常用いられている
真空蒸着法、スパッタリング法などの薄膜化技術を用い
ての小型化も容易に可能であるという優位さを持ってい
る。
る電池に対して決定的な優位さを持つ固体電解質を用い
た固体状二次電池の実用化が期待される。すなわち固体
状二次電池は、後に本発明の実施様態で詳しく説明する
が、電池構成物を特に別途定められた形状の容器に納め
る必要はなく、樹脂等により発電要素を被覆するだけで
良く、小型化が容易にはかれるし、さらには、電池の構
成に当たっては、半導体プロセスで通常用いられている
真空蒸着法、スパッタリング法などの薄膜化技術を用い
ての小型化も容易に可能であるという優位さを持ってい
る。
しかし、以上のような決定的とも言われる優位さにもか
かわらず、固体二次電池の実用化がいまだなされていな
いのは、ひとつには電池の充放電に際してリチウムイオ
ンを可逆的に出し入れが可能な適当な正極活物質がいま
だ見い出されていないこと、捷たひとつには、充電に際
してリチウム負極側に、金属リチウムが霧状あるいは樹
枝状に析出するため、充放電がくり返し行われると、つ
５ ページ いには正極と負極とが金属リチウムでつながれ内部短絡
を生じるという問題があるためであった。
かわらず、固体二次電池の実用化がいまだなされていな
いのは、ひとつには電池の充放電に際してリチウムイオ
ンを可逆的に出し入れが可能な適当な正極活物質がいま
だ見い出されていないこと、捷たひとつには、充電に際
してリチウム負極側に、金属リチウムが霧状あるいは樹
枝状に析出するため、充放電がくり返し行われると、つ
５ ページ いには正極と負極とが金属リチウムでつながれ内部短絡
を生じるという問題があるためであった。
発明の目的
本発明は、充・放電くシ返し特性の優れた固体状のりテ
ウムニ次電池を提供することを目的とする０ 発明の構成 本発明の電池は、正極活物質として多硫化ニオブ、好適
には三硫化ニオブ（ＮｂＳ３）を用い、金属リチウムを
主体とする可逆性のリチウム負極、好適には、リチウム
−アルミニウム合金を主体とする負極、リチウムイオン
導電性固体電解質より構成され、電池構成要素がすべて
固体の二次電池である。
ウムニ次電池を提供することを目的とする０ 発明の構成 本発明の電池は、正極活物質として多硫化ニオブ、好適
には三硫化ニオブ（ＮｂＳ３）を用い、金属リチウムを
主体とする可逆性のリチウム負極、好適には、リチウム
−アルミニウム合金を主体とする負極、リチウムイオン
導電性固体電解質より構成され、電池構成要素がすべて
固体の二次電池である。
本発明に正極活物質として用いる多硫化ニオブは、硫化
の程度によシその結晶構造は層状構造を有し、互いにフ
ァンデルワールス力で結合した反復層から成り立ってい
る。そして個々の層は、イオウ原子のシート間にサンド
インチされたニオブ原子を含む少なくとも１つのシート
から成ってい６ ″ ・ る。反復層間でリチウムイオンの出し入れが容易に起こ
るため、すなわち、各層を結合するファンデルワールス
力の弱さのため急速なリチウムイオンの拡散を容易にす
るので、電池の充・放電が可能となっている。また、負
極は、可逆性のリチウム負極、好適にはりチウム−アル
ミニウム合金負極であるので、充電反応による霧状ある
いは樹枝状のリチウム負極の成長が生じ難く、充・放電
をくシ返し行っても、内部短絡が生じることはない。
の程度によシその結晶構造は層状構造を有し、互いにフ
ァンデルワールス力で結合した反復層から成り立ってい
る。そして個々の層は、イオウ原子のシート間にサンド
インチされたニオブ原子を含む少なくとも１つのシート
から成ってい６ ″ ・ る。反復層間でリチウムイオンの出し入れが容易に起こ
るため、すなわち、各層を結合するファンデルワールス
力の弱さのため急速なリチウムイオンの拡散を容易にす
るので、電池の充・放電が可能となっている。また、負
極は、可逆性のリチウム負極、好適にはりチウム−アル
ミニウム合金負極であるので、充電反応による霧状ある
いは樹枝状のリチウム負極の成長が生じ難く、充・放電
をくシ返し行っても、内部短絡が生じることはない。
また、リチウムイオン導電性固体電解質としては、ｎ
Ｌ ｔ Ｉ ＠０６ｉ４５Ｎ ’ Ｃ４Ｈ９Ｉ、Ｌ １
ａ Ｎ。
Ｌ ｔ Ｉ ＠０６ｉ４５Ｎ ’ Ｃ４Ｈ９Ｉ、Ｌ １
ａ Ｎ。
ｍＬｉ■・ｎＬ１２５−Ｐ２Ｏ３など各種のものを用い
ることができる。
ることができる。
実施例の説明
実施例１
第１図は固体電解質二次電池の構成例を示す０１は正極
合剤で、活物質の三硫化ニオブ（ＮｂＳ２．９）の９０
〜７０重量部とリチウムイオン導電性固体電解質の１０
〜３０重量部との混合物からなり、Ｎｂ Ｓ ２．９が
約３ミリモルとなるよう了 ｔ・−ン に前記の混合物を秤量し、３００ ＭＰ ａの圧力で直
径１８問、厚さ０．４ｍｍ程度の円板状に成形したもの
である。なお、正極合剤中に特に導電材の混合は粋梃必
要としないが、大電流放電用途の場合、カーボンなどの
導電材を加えてもよい。
合剤で、活物質の三硫化ニオブ（ＮｂＳ２．９）の９０
〜７０重量部とリチウムイオン導電性固体電解質の１０
〜３０重量部との混合物からなり、Ｎｂ Ｓ ２．９が
約３ミリモルとなるよう了 ｔ・−ン に前記の混合物を秤量し、３００ ＭＰ ａの圧力で直
径１８問、厚さ０．４ｍｍ程度の円板状に成形したもの
である。なお、正極合剤中に特に導電材の混合は粋梃必
要としないが、大電流放電用途の場合、カーボンなどの
導電材を加えてもよい。
２はリチウムイオン導電性固体電解質層である。
この例では、電解質として、ｎＬｉＩ・Ｃ６Ｈ３Ｎ・Ｃ
４Ｈ９Ｉで表されるものを用いた。ここにｎ値としては
４〜６が好適に選ばれる。電解質層２は、上記の電解質
粉末を３００ ＭＰ ａの圧力で直径１８胴、厚さ０．
４ｍｍ程度の円板状に成形したものである。
４Ｈ９Ｉで表されるものを用いた。ここにｎ値としては
４〜６が好適に選ばれる。電解質層２は、上記の電解質
粉末を３００ ＭＰ ａの圧力で直径１８胴、厚さ０．
４ｍｍ程度の円板状に成形したものである。
３は可逆性リチウム負極で、ＬｉｘＡｔで表されるリチ
ウム−アルミニウム合金板よりなる直径１８Ｍ、厚さ０
．５胴の円板状のものである。Ｘの値としては０．０８
〜０．９ まで目的に応じて変えられるが、本実施例で
はｘ＝ｏ、Ｂのものを用いている０４は正極集電体であ
り、Ｃｒ含量が３０重量％以上のＦｅ−０ｒフエライト
系ステンレス鋼よりなる厚さ０．１聰の円板である。も
ちろん、正極集電体材料として、炭素、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐ
ｔ等を用いても良い。６は負極集電体である。隣接する
セルの負極集電体５と正極集電体４は、グラファイト導
電ペイントにより電気的に結合されて３セルが直列に接
続されている。６，７は電極端子リードである。
ウム−アルミニウム合金板よりなる直径１８Ｍ、厚さ０
．５胴の円板状のものである。Ｘの値としては０．０８
〜０．９ まで目的に応じて変えられるが、本実施例で
はｘ＝ｏ、Ｂのものを用いている０４は正極集電体であ
り、Ｃｒ含量が３０重量％以上のＦｅ−０ｒフエライト
系ステンレス鋼よりなる厚さ０．１聰の円板である。も
ちろん、正極集電体材料として、炭素、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐ
ｔ等を用いても良い。６は負極集電体である。隣接する
セルの負極集電体５と正極集電体４は、グラファイト導
電ペイントにより電気的に結合されて３セルが直列に接
続されている。６，７は電極端子リードである。
８は樹脂被膜であり、エポキシ系の熱硬化性樹脂を被覆
して得たものである。もちろん、光硬化性の樹脂等を用
いても良い。
して得たものである。もちろん、光硬化性の樹脂等を用
いても良い。
第２図は、本実施例の電池を２０℃で、電流３０μＡで
放電した際の放電容量と端子電圧の関係を示している。
放電した際の放電容量と端子電圧の関係を示している。
第３図は、３０μＡで５■寸で放電し、同じ電流で７■
まで充電する充放電のくり返しに伴う放電容量の変化を
示したものである。第３図中、Ａは、負極をリチウム−
アルミニウム合金としたもの、Ｂはリチウム金属を用い
た同様の構成を有する電池についての充・放電特性を示
している。
まで充電する充放電のくり返しに伴う放電容量の変化を
示したものである。第３図中、Ａは、負極をリチウム−
アルミニウム合金としたもの、Ｂはリチウム金属を用い
た同様の構成を有する電池についての充・放電特性を示
している。
第２図から明らかなように、本発明に従う固体二次電池
の放電時の端子電圧はきわめて平坦で、従来の固体−吹
型池の放電電圧に較べても遜色は９ページ 全くない。また、第３図から明らかなように、充放電特
性は、負極にリチウム−アルミニウム合金を用いたもの
は、負極をリチウムとした電池に較べ、放電容量が大き
い。このことは、充電時におけるリチウムの霧状あるい
は樹枝状の析出による内部短絡による自己放電が発生し
難いことを示している。
の放電時の端子電圧はきわめて平坦で、従来の固体−吹
型池の放電電圧に較べても遜色は９ページ 全くない。また、第３図から明らかなように、充放電特
性は、負極にリチウム−アルミニウム合金を用いたもの
は、負極をリチウムとした電池に較べ、放電容量が大き
い。このことは、充電時におけるリチウムの霧状あるい
は樹枝状の析出による内部短絡による自己放電が発生し
難いことを示している。
実施例２
実施例１のリチウムイオン導電性固体電解質層２の代わ
りに、可逆性リチウム負極の表面に、化雰囲気中におい
て６０℃で２４時間保持して形成したＬｉＩを主体とす
るリチウムイオン導電性固体電解質層を用いた電池を構
成した。
りに、可逆性リチウム負極の表面に、化雰囲気中におい
て６０℃で２４時間保持して形成したＬｉＩを主体とす
るリチウムイオン導電性固体電解質層を用いた電池を構
成した。
第４図はこの電池Ｃの電流密度と端子電圧の関係を示し
ているＯＡは実施例１に示した電池の特性を示している
０ポリ沃化ブチルピリジニウムを負極に塗布して電解質
層を形成した電池Ｃは、そうでない電池Ａに較べ電池内
部抵抗が小さくなシ、１ｏ・、 より大きな電流を取り出すことができる。この理由につ
いては明らかでないが、負極表面上で負極のリチウムと
沃素との化学反応で固体電解質層を形成することによっ
て、単に固体電解質層と負極とが圧力により接合されて
いる実施例１の電池に較べ、負極と固体電解質層との接
合が良好に得らラムを用いても同様な効果が得られるこ
とは言うまでもない。
ているＯＡは実施例１に示した電池の特性を示している
０ポリ沃化ブチルピリジニウムを負極に塗布して電解質
層を形成した電池Ｃは、そうでない電池Ａに較べ電池内
部抵抗が小さくなシ、１ｏ・、 より大きな電流を取り出すことができる。この理由につ
いては明らかでないが、負極表面上で負極のリチウムと
沃素との化学反応で固体電解質層を形成することによっ
て、単に固体電解質層と負極とが圧力により接合されて
いる実施例１の電池に較べ、負極と固体電解質層との接
合が良好に得らラムを用いても同様な効果が得られるこ
とは言うまでもない。
発明の効果
以上のように、本発明によれば、充放電のくり返し特性
に優れ、メモリーバックアップ用電源などとして好適な
固体状二次電池を得ることができる０
に優れ、メモリーバックアップ用電源などとして好適な
固体状二次電池を得ることができる０
第１図は本発明による電池の構成例を示す縦断面図、第
２図は放電時の端子電圧と放電容量の関係を示す図、第
３図は充放電回数と放電容量の関１１ページ 係を示す図、第４図は放電電流密度と端子電圧の関係を
示す。 １・・・・・・正極、２・・・・・固体電解質、３・・
・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名・
關 ９−
Ｃ
’ｌＳｗ 鞍
１ Ｖ市１ビ田ミ
２図は放電時の端子電圧と放電容量の関係を示す図、第
３図は充放電回数と放電容量の関１１ページ 係を示す図、第４図は放電電流密度と端子電圧の関係を
示す。 １・・・・・・正極、２・・・・・固体電解質、３・・
・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名・
關 ９−
Ｃ
’ｌＳｗ 鞍
１ Ｖ市１ビ田ミ
Claims (4)
- （１）金属リチウムを主体とする可逆性リチウム負極と
、多硫化ニオブを主体とする正極及びリチウムイオン導
電性固体電解質より構成した固体状二次電池。 - （２）多硫化ニオブが三硫化ニオブである特許請求の範
囲第１項記載の固体状二次電池。 - （３）可逆性リチウム負極が、リチウム−アルミニウム
合金である特許請求の範囲第１項記載の固体状二次電池
。 - （４）前記電解質層が、リチウム負極とポリ沃化１−ア
ルキルピリジニウムとの接触によシ形成される沃化リチ
ウムを主体とするリチウムイオン導電性固体電解質層で
ある特許請求の範囲第１項記載の固体状二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57200673A JPS5990363A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57200673A JPS5990363A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5990363A true JPS5990363A (ja) | 1984-05-24 |
| JPH0522350B2 JPH0522350B2 (ja) | 1993-03-29 |
Family
ID=16428331
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57200673A Granted JPS5990363A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5990363A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59186260A (ja) * | 1983-04-01 | 1984-10-23 | デユラセル・インタ−ナシヨナル・インコ−ポレ−テツド | 化学電池用カソ−ドおよび化学電池 |
| JP2023183243A (ja) * | 2022-06-15 | 2023-12-27 | 日産自動車株式会社 | 全固体電池 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011005928A1 (en) | 2009-07-08 | 2011-01-13 | Saudi Arabian Oil Company | Wastewater treatment system and process including irradiation of primary solids |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS519096A (ja) * | 1974-07-12 | 1976-01-24 | Exxon Research Engineering Co | |
| JPS5688265A (en) * | 1979-12-19 | 1981-07-17 | Citizen Watch Co Ltd | Solid-electrolyte battery |
-
1982
- 1982-11-15 JP JP57200673A patent/JPS5990363A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS519096A (ja) * | 1974-07-12 | 1976-01-24 | Exxon Research Engineering Co | |
| JPS5688265A (en) * | 1979-12-19 | 1981-07-17 | Citizen Watch Co Ltd | Solid-electrolyte battery |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59186260A (ja) * | 1983-04-01 | 1984-10-23 | デユラセル・インタ−ナシヨナル・インコ−ポレ−テツド | 化学電池用カソ−ドおよび化学電池 |
| JP2023183243A (ja) * | 2022-06-15 | 2023-12-27 | 日産自動車株式会社 | 全固体電池 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0522350B2 (ja) | 1993-03-29 |
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