JPS60211389A - 核燃料要素被覆管 - Google Patents

核燃料要素被覆管

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JPS60211389A
JPS60211389A JP60051544A JP5154485A JPS60211389A JP S60211389 A JPS60211389 A JP S60211389A JP 60051544 A JP60051544 A JP 60051544A JP 5154485 A JP5154485 A JP 5154485A JP S60211389 A JPS60211389 A JP S60211389A
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zirconium
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layer
cladding tube
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は原子炉燃料要素被覆管に関し、この被覆管の製
造に際し体心立方(BCC)結晶構造金属及び合金が使
用され、特にニオブ及びニオブ基合金及び軽水炉燃料要
素におけるペレット−被覆相互作用(PCI)の悪い影
響を最小にする特性を有するフェライトステンレススチ
ールが使用される。
全体が高ジルコニウム合金からなる被覆管の使用は軽水
炉工業において実施されている。使用されている普通の
合金の例は、ジルカロイ−2、ジルカロイ−4、及びジ
ルコニウム−2,5重fi%(Wlo)ニオブ合金であ
る。これらの合金は核燃料の性質、機械的性質、及び高
温の水耐食性に基づいて選択される。
ノルカロイ−2及びジルカロイ−4の開発過程並びにジ
ルカロイ−1及び3の廃棄過程は、スタンレイ・カス(
SLanley Kass)による“ザ・デイベラップ
メント・オプ・ザ・ジルカロイ (The De−ve
lopment of the Zircaloys)
”1^STMスペシャル・テクニカル・パブリケイシa
ン(^STM 5pe−eial Technical
 Publication)、No、368(1964
)、3−2フ頁1に要約されている。さらにブルカロイ
の開発について関係する文献は、米国特許明細書第2,
772,964号、3,097,094号、3,148
,055号である。
ジルカロイ−2及びジルカロイ−4並びにジルコニウム
−2,5重量%ニオブの大抵の工業的な化学仕様は、^
ST88350−80 (合金USN No、R608
02、R60804、及びR60901)に記載された
条件に実質上適合する。これらの条件に加え、ノルカロ
イ合金の酸素含有量は900ないし1600pp−1代
表的には約1200±200 ppI6の範囲が要求さ
れる。
従来、ジルカロイ被覆管の通常の製造工程は、以下の工
程を含む: インゴットを中間寸法のビレット即ち棒状物に熱間加工
し;ビレットをベータ溶体化処理し;中空のビレットに
加工し、中空ビレットを高温アルファ押出し成形して中
空円筒押出物を造り;次いで中空円筒押出物を多数の冷
間ビルが一式寸法縮小通路を通り、且つ各通路前に各ア
ルファ再結晶アニールを行って、実質上最終寸法の被覆
管とする。
冷間加工し実質的に最終寸法とした被覆は次に最終的に
7二−ルする。この最終的なアニールは応力除去アニー
ル、部分的再結晶アニール又は全体の再結晶アニールで
あってもよい。使用される最終了ニールのタイプは、燃
料被覆の81械的性質についての設計者の仕様に基づい
て選択される。
前述の被覆を使用した燃料棒の使用中に起こる問題の1
つは、破砕し熱的に膨張した酸化物燃料ペレットと接触
することにより付加的な応力下に置かれた被覆の内側表
面から亀裂の広がりが観察されることである。これらの
亀裂は時々被覆管壁面の厚さを貫通して広がり、燃料棒
の一体性を破壊し、これによって冷却材が燃料棒及び放
射性核分裂生成物中に入り込むことになり、炉心を循環
する一次冷却材を汚染することになる。この亀裂現象は
一般に、照射硬化、機械的応力、及び核分裂生成物の相
互作用により生ずるものと考えられ、ジルコニウム合金
に亀裂を発生させ亀裂を広げやすい環境を生ずる。
ジルカロイ被覆管のライナー内側にニオブ箔を □独立
即ち支持なしに設けることが提案されている(米国特許
明細書第3,925,151号及び第3,969,18
6号)。ノルカロイ被覆管の内側表面上に薄し1ニオブ
被覆を蒸着させることも提案されてνする(米国特許明
細書第3,969,186号)。加えて、ニオブの薄い
埋設層を2本の同心ジルカロイ管即ちジルコニウムの内
側層とノルカロイの間に結合して配置することも提案さ
れている(米国特許明細書第4.045,288号)。
PCIに関連する亀裂拡大を抑制する他の努力は、自生
圧でプルカロイ燃料被覆管の内側表面にノルコニウム層
を結合させたプルカロイ燃料被覆管を含む(米国特許明
細書第4,372,817号、第4.200,492号
、及び第4 、390 、497号)。
従って本発明は、核燃料要素被覆管であって、該被覆管
は最外層の内側に錬ニオブ基合金内側層又1! 7 x
 ライトステンレススチール内側層を含み該最外層は内
側層と同時押出により内側層に冶金的に結合し、且つ該
最外層は高温及び高圧水性環境にさらされた場合に優れ
た耐食性を示す特徴を有するジルコニウム基合金からな
り、前記錬ニオブ基物質内側層は本質的にジルコニウム
59重量%以下、タンタル0.25重量%以下、酸素3
00ppm以下、残部が本質的にニオブからなり、前記
内側層の管壁の厚さが少なくとも0、.08 +n+o
(3ミル)であり、原子炉運転条件下で筋記ジルコニウ
ム基合金に比べ改善された亀裂拡大抵抗性をもつことを
特徴とする核燃料要素被覆管である。
慣用の原子炉規格のジルコニウム基合金からなる水冷却
型原子炉(u+ater reactor)燃料被覆管
の内側表面に、少なくとも0.08mm(0,003イ
ンチ)の厚さの錬ニオブ及び錬ノルコニウムーニオブ基
合金層を冶金的に結合したとき、練ニオブ及び錬ジルコ
ニウムーニオブ基合金は、PCIに関連する亀裂の拡大
を抑制するのに特に効果的である。ニオブ基材料の広い
組成範囲には第1表に示す3種のクラスの材料がある。
第1表 A B C O< 100pp翔 < 200 < 300Ta <
 2500ppm < 2000 < 1500Zr 
、<200ppm O,02−13W10 13−59
W10Nb 残部 残部 残部 (付随不純 (付随不純 (付随不純 物を含む) 物を含む) 物を含む) クラスAの材料は酸素量が少ない実質−ヒ純粋なニオブ
である。り2スBの材料は酸素量が少なく、安定でベー
タニオブ相ミクロ組織を有するジルコニウム−ニオブ基
合金である。クラスCの物質は酸素量が少なく、準安定
なべ・−タ相ミクロ組織を有するノルコニウム−ニオブ
基合金である。
本発明をより明確に理解するために、示例のために図面
に基づいて本発明の実施態様を説明する。
図を参照すると、核燃料要素被覆管1は同心内層からな
り、各同心内層は連続的に半径方向に隣接する層と互い
に冶金的に結合している。最外層10はジルコニウム基
合金からなり、これは高温及び高圧水性環境にさらされ
たときに優れた耐食性を示すために選択される。これら
の要求を満足し、本発明において好適に使用できる市販
のジルコニウム合金は、原子炉規格のジルカロイ−2、
ジルカロイ−4及びノルコニウム2,5W10ニオ1合
金である。最内層20で使用される合金は勿論最外層1
0で使用される合金と異なる。真中の中間層30は本発
明によるニオブ又はニオブ合金からなる。中間層30は
好適には低酸素量の本質的に純粋なニオブであり、この
ニオブは原子炉運転条件下で中性子照射による硬化及び
PCI亀裂の拡大に対し優れた抵抗性を有する。
最内層20は管材の製造時における損傷からニオブの中
間層30を保護するために使用するために犠牲となる層
である。最内層20は好適にはジルカロイ−2、ジルカ
ロイ−4、ジルコニウム1−3W10ニオブ合金、又は
ジルコニウム(酸素800 ppm以下を含有)である
。この最内層20は製造の完結時に完全に除去してもよ
く、原子炉運転時に高エネルギー核分裂片を吸収するた
めに、最終寸法の管に厚さ0.01ないし0.05am
(0,5ないし2.0ミル)の層として残すのが好適で
ある。最も好適には、最内層20は壁厚0.01ないし
0.03Iam(0,5ないし1.0ミル)とすべきで
ある。
すでに述べたように、中間層30は本発明によるニオブ
材料の3種のクラスの1つで構成される。
中間層30は低酸素含有量の、本質的に純ニオブを使用
するのが最も好適であるが、クラスBの材料及びクラス
Cの材料は純ニオブより望ましくはないが、純ニオブの
代わりに使用できる。これらのジルコニウム−ニオブ材
料はそれらが体心立方晶(BCC)−ベータ相を保持す
る限りPCI亀裂拡大に対し抵抗性であると考えられる
。このノルコニウム−ニオブ状態図はディ・エル・ダグ
ラス(D、L、Douglas)−9jザ・メタラーソ
ング・オブ・ジルコニラA (The Metallu
rgy of Zirconium)増補版(1971
年)164−166頁[ザ・インターナショナル・アト
ミック・エネルギー・エイジエンシー(TI+e In
ternatiυona l^torn ic Ene
rgy Agency )発行】に記載されている。こ
の状態図は0.02−13W10ジルコニウムを含有す
るBクラスの合金群が安定な完全にベータ相をなすミク
ロ組織をもつことを示している。しかし、この平衡図は
13−59W10ノルコニウムを含有するCクラスの合
金群もニオブが多いベータ相及びジルコニウムが多いア
ルファ相の両方を含むミクロ組織を持つことを示してい
る。アルファ相は稠密六方格子構造をもつ。もしCクラ
スの合金をベータ相温度から相溶性間隙の上の温度に急
冷すると、アルファジルコニウム相の形成は抑制されて
生成するミクロ組織はBCC結晶組織を持つ準安定ニオ
ブが多いベータ相から本質的に異なる。このニオブ多い
ベータ相は300℃−400℃の範囲の温度に少なくと
も約3時間保持しても分解しない。このことは、Cタイ
プの合金の内張9は加圧木型原子炉(PWR)又は沸騰
水型原子炉(BWR)の寿命中完全にBCC組練を保持
する。ジルコニウム含有量を減少させると準安定ベータ
相の安定性は増大する。従って、Cタイプの合金は°上
述の状態図に示される相溶性間隙の温度ピークのニオブ
が多い方の側にジルコニウム含有量をもたらすことが好
ましい、即ち、ジルコニウム含有量は約40W10以下
であるのが好ましい。
本質的に純粋な低酸素含有量のニオブが形成する中間層
30は原子炉前命中燃料棒のPCIに関連する亀裂の拡
大を抑制する障壁としても機能を満たすために最終寸法
の被覆において少なくとも0.076+a+J3 ミル
)の厚さであるのが好ましい。
ニオブ原材料の酸素含有量は200 ppm以下である
が、複合管(被覆管)の製作中、並びに原子炉の寿命中
に最外層10から、及び内側層20から中間層中に拡散
する。ニオブの酸素含有量を増大するとPCIに関連す
る亀裂を阻止する能力に顕肴な効果を持つ。従って、原
子炉寿命中の燃料棒の終期に酸素によって比較的汚染さ
れていないニオブの層が少なくとも0.013−0.0
25+*+a (0,5−1,0ミル)残すためには少
なくとも0.078論論(3ミル)の厚さのNbが必要
である。ニオブ中間層30の厚さは0.076−0.1
3餘n(3−5ミル)であることが好ましい。
複合被覆管1の全体の肉厚は0.56−0.86ai+
e(22−24ミル)である。最外層10は全体の被覆
管の肉厚の少な−くとも約60%を形成するのが好まし
い。
本発明による被覆管は好ましくは下記のように造られる
: 最内層及び最外層用の管状ジルカロイ部材を、R608
021i&又はR60804級用^STM [1350
−80の要求に合致し且つ酸素含有量が900−160
0のインゴ・ン中間層原料のニオブ管部材は冷間加工、
熱間加工又はベータアニールミクロ組織を持つ。この部
材を形成するニオブは約200 ppI6以下、より好
ましくは100 ppm以下の酸素を含む。
低酸素含有量の、実質−ヒ純ニオブからなるインゴット
は、電子ビーム溶解又は電子ビームゾーン精製法により
造ることができる。本発明の要求を満足するニオブイン
ゴットの化学組成を下記の第2表に示す: 第2表 インゴット化学組成(pp論) 元素 頂部 底部 C< 30 < a。
O< 50 5O N 16 42 T a 1570 フ40 W < 90 < 90 ニオブのインゴットを次に慣用の技法によって原料管部
材に必要な実質上最終寸法に加工する。
中間層部材原料の内径及び外径並びに最内層部材原料の
外径表面及び最外層部材原料の内径表面はそれらの部材
表面を、それら部材を互いに嵌合した時に半径方向に隣
接する部材間のクリアランスが最小となる寸法に機械加
工する。Wi械加工後、部材を清浄にして結合させる表
面から汚れをできるだけ完全に除く。清浄後、清浄な作
業室条件下でそれらを溶着させるまで取扱う。それによ
って結合させる環状間隙を真空電子ビーム溶接により閉
塞して嵌合した部材の両端を溶接後には2つの環状間隙
中に真空が保持されるようにする。
この段階で結合していない環状管集合体は既知の押出法
、冷開ビル〃一式寸法縮小工程及びアニール工程によっ
て完全にノルカロイからなる被覆管の製造に加工できる
状態となる。慣用のノルカロイの減摩、清浄、直線加工
、及び表面仕上加工は種々の工程並びに慣用方法及び1
982年1月29日に出wされた米国特許願明細書第3
43,788号及び同第343,787号に記載された
新規な方法と組合わせて使用してもよい。前述した製造
方法によって、些細で不可避的な結合−繰下連続部分以
外は上記3層の完全で連続的な冶金的結合が得られる。
1982年1月29日に出願された米国特許願明細書第
343,788号に記載されたレーザー加熱又は誘導加
熱による表面ベータ処理は、本発明の実施に必要ではな
いが明らかに好適である。このような処理を行う場合は
、最終冷開ビルが一式寸法縮小工程に最も近い工程と最
終冷開ビルが一式寸法縮小工程との間で行うが、又は最
終冷間ビルが一式寸法縮小工程に最も近い工程の前で行
う。両者の場合、管は所望により表面ベータ処理前に中
間アニール並びに直線加工を打っておくべきである。表
面ベータ処理後、全中間アニール並びに最終アニールは
600℃以下、さらに好適には550°C以下で行うべ
きである。最も好適には最終アニールは約500 ’C
以下で行う。これらの低温度アニールは、ベータ表面処
理によって最内層及び最外層に付与される増大した腐食
抵抗を維持するために使用される。
表面ベータ処理は、表面処理時の中間寸法の管の外側の
管厚の約10ないし40%の区域にウィドマスタラテン
(Widmastatten)ミクロ組織を生じるが、
この処理によって生じた増大した耐水性腐食性は該区域
に限定されるものではなく、好適には最外層並びに最内
層全体にも広がり、冷間ビル〃一式寸法縮小処理及びア
ニール処理後も保持される。最終寸法燃料被覆工程にお
いて、内側直径表面及び外側直径表面は、SOO℃、1
05 Kg/c+a2(1500psi)のスチームに
24時間さらした試験後、連続したかなり黒い光沢のあ
る酸化物フィルムにより特徴付けられる。表面ベータ処
理は、中間層の実質上純粋なニオブの水性腐食抵抗性に
影響を与えないものと考えられる。
表面ベータ処理を行g二諭↓=二号′最終了ニールは好
適には真空アニールであり、約466−482℃(87
0−900’F)の温度で1ないし8時間行う。このよ
うなアニールはジルカロイ最外層及び最内層中の冷間加
工したミクロ組織の応力を緩和する。最終アニール後、
慣用のジルカロイ管の清浄、直線処理、最終寸法調整、
及び仕上げ工程が行なわれる。
本発明の複合被覆管デザインは、ニオブ中間層に損傷を
与える恐れはなく、標準的な製造技術が ゛使用できる
。さらに、ニオブ中間層は製造時に表面の欠陥から保護
されており、且つ清浄工程(ピックリングを含む)にお
いて不均一物質の除去から保護されているので、中間層
は本質的に微小割れ、表面埋込粒子がなく、極めて均一
な壁厚(±0.005mm(±0.2ミル)又はそれ以
下)を有することが明らかである。さらに、ニオブ中間
層は同時押出工程からずっと被覆されているため、清浄
操作に上るニオブの損失は最小となることが容易に明ら
かである。
本発明による核燃料要素被覆管は、1984年3月14
日に出願された同日付出願にががる米国特許願第589
,300号に教示された内張り被覆デザインの代わりに
該特許顧に開示されたBWR@燃料要素に好適に使用で
きる。
本発明による化学的仕様に、全合金元素及び不純物につ
いての分析をインゴット段階で打い、次いですき間に入
る不純物(例えば酸素及び窒素)についての分析を同時
押出段階近くで行うことによって合致させることができ
る。′ltk終寸法被覆における物質の化学分析は、特
許請求の範囲に記載された化学的条件に合致することを
必要としない。
すでに記載したように、7エライト(即ちBBC結晶構
造)ステンレススチールは、被iwのニオブ基金属と置
換してもよい。特に意図する合金は:HT−9(スエー
デンのサンドピッケン(Sandviken)のサンド
ビック(Sandvik)A Bにより製造);及びD
51ないしD59(r’)57Bを含む)(米国特許明
細書第4,049,431号、同第4,049,432
号、及び1982年3月31日に出願された米国特許願
第364,050号明細書に記載)である。HT−9は
Cr12W10、Mo1W10を含む7工ライトステン
レススチール合金である。
【図面の簡単な説明】
図は環状核燃料要素被覆管の断面図である。図中、1・
・・核燃料要素被覆管、10・・・最外層、20・・・
最内層、30・・・中間層。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 核燃料要素被覆管であって、該被覆管は最外層の内側に
    錬ニオブ基合金内側層又は7工ライトステンレススチー
    ル内側層を含み、該最外層は内側層と同時押出により内
    側層に冶金的に結合し、且つ該最外層は高温及び高圧水
    性環境にさらされた場合に優れた耐食性を示す特徴を有
    するジルコニウム基合金からなり、前記錬ニオブ基物質
    内側層は本質的にジルコニウム59重量%以下、タンタ
    ル0,25重量%以下、酸素300pp−以下、残部が
    本質的にニオブからなり、前記内側層の管壁の厚さが少
    なくとも0.08m艶であり、原子炉運転条件下で前記
    ジルコニウム基合金に比べ改善された亀裂拡大抵抗性を
    もつことを特徴とする核燃料要素被覆管。
JP60051544A 1984-03-14 1985-03-14 核燃料要素被覆管 Granted JPS60211389A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US06/589,296 US4613479A (en) 1984-03-14 1984-03-14 Water reactor fuel cladding
US589296 1984-03-14

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS60211389A true JPS60211389A (ja) 1985-10-23
JPH0457997B2 JPH0457997B2 (ja) 1992-09-16

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ID=24357420

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP60051544A Granted JPS60211389A (ja) 1984-03-14 1985-03-14 核燃料要素被覆管

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US (1) US4613479A (ja)
JP (1) JPS60211389A (ja)
BE (1) BE901942A (ja)
FR (1) FR2561431B1 (ja)

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