JPS60232246A - 一酸化炭素転化触媒 - Google Patents
一酸化炭素転化触媒Info
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- JPS60232246A JPS60232246A JP59086151A JP8615184A JPS60232246A JP S60232246 A JPS60232246 A JP S60232246A JP 59086151 A JP59086151 A JP 59086151A JP 8615184 A JP8615184 A JP 8615184A JP S60232246 A JPS60232246 A JP S60232246A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
Landscapes
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（本発明の技術分野）
本発明は一酸化炭素に水を作用させ二酸化炭素と水素と
にする転化反応用触媒に関するものである。
にする転化反応用触媒に関するものである。
（従来技術の概要）
今日の市民生活にとって都市ガスは欠くべからざるもの
となっている。従来からの都市ガスの原料として用いら
れてきた石炭９石油は近年大都市周辺において天然ガス
や石油液化ガスに置き換えられているが、中小の都市に
おいては石油改質ガス（以下改質ガスと記す）が市民生
活を支えている。改質ガスは毒性を有する一酸化炭素を
含有しているため、該−酸化炭素の含有量を低減するこ
とが各方面から強く望まれており、現行プロセスにおい
ては改質ガスに水金加え下記反応によって一酸化炭素の
低減がはかられている。
となっている。従来からの都市ガスの原料として用いら
れてきた石炭９石油は近年大都市周辺において天然ガス
や石油液化ガスに置き換えられているが、中小の都市に
おいては石油改質ガス（以下改質ガスと記す）が市民生
活を支えている。改質ガスは毒性を有する一酸化炭素を
含有しているため、該−酸化炭素の含有量を低減するこ
とが各方面から強く望まれており、現行プロセスにおい
ては改質ガスに水金加え下記反応によって一酸化炭素の
低減がはかられている。
上記反応に用いられている触媒は鉄−クロム系、銅−亜
鉛系あるいはコバルト−モリブデン系の組成をもち、ベ
レット状に成形して使用されている。これらのベレット
状触媒を用いて一酸化炭素転化反応（以下転化反応と記
す）を行った場合、改質ガスが転化反応器の触媒層を通
過する際の圧力損失が高く、さらに、後述するように触
媒ベレットの粉化等によって経時的に圧力損失が増大す
るという問題が生ずる。−万、転化反応器に供給される
改質ガスは微量のガス質および固形分を含有しておシ、
これらの触媒表面への付着も圧力損失増大の一因となっ
ている。転化反応器内での圧力損失は製造プラントから
の転化ガス移送に要する動力費増大の原因となるため、
改質ガス製造業界においては上記の問題点全解決する触
媒の開発が必要とされている。
鉛系あるいはコバルト−モリブデン系の組成をもち、ベ
レット状に成形して使用されている。これらのベレット
状触媒を用いて一酸化炭素転化反応（以下転化反応と記
す）を行った場合、改質ガスが転化反応器の触媒層を通
過する際の圧力損失が高く、さらに、後述するように触
媒ベレットの粉化等によって経時的に圧力損失が増大す
るという問題が生ずる。−万、転化反応器に供給される
改質ガスは微量のガス質および固形分を含有しておシ、
これらの触媒表面への付着も圧力損失増大の一因となっ
ている。転化反応器内での圧力損失は製造プラントから
の転化ガス移送に要する動力費増大の原因となるため、
改質ガス製造業界においては上記の問題点全解決する触
媒の開発が必要とされている。
本発明者らは上記問題点を解決する手段として、改質ガ
スの流れ方向と触媒表面とが平行となる状態で該触媒表
面と接触させることが有効との結論全得、ガラス、アス
ベスト、ムライト、ケイ酸カルシウム等の繊維の織布あ
るいは不織布、コージエライト、ムライト等のセラミッ
クスあるいは網状金属から成る複数の平行板から成る基
材、複数の中空円筒状基材あるいはハニカム型の形状金
有する耐熱性基材にＦｅ２Ｏ３，Ｆｅ２Ｏ３−Ｏｒ２０
３あるいはこれらに助触媒としてに２Ｃｏ３゜０ｕＳＯ
４、ＭｇＯ等を加えたもの、０ｕＯ−ＺｎＯ，ＣｕＯ−
ＺｎＯ−０ｒ２０３ 、 Ｃｏｏ−Ｍｏ０等の既知触媒
成分を塗布あるいは含浸させたもの、または該基材と該
触媒成分を混合して前述の形状に成形したもの全提案し
てきた。（特願昭５８−０２３４７６号） （本発明の目的及び知見） 本発明者らは上記基材の成形性、強度、触媒化などに満
足せず、さらに高活性で耐久性のある一酸化炭素転化触
媒の探索全行い、基材として酸化チタンが優れているこ
とを見出した。
スの流れ方向と触媒表面とが平行となる状態で該触媒表
面と接触させることが有効との結論全得、ガラス、アス
ベスト、ムライト、ケイ酸カルシウム等の繊維の織布あ
るいは不織布、コージエライト、ムライト等のセラミッ
クスあるいは網状金属から成る複数の平行板から成る基
材、複数の中空円筒状基材あるいはハニカム型の形状金
有する耐熱性基材にＦｅ２Ｏ３，Ｆｅ２Ｏ３−Ｏｒ２０
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４、ＭｇＯ等を加えたもの、０ｕＯ−ＺｎＯ，ＣｕＯ−
ＺｎＯ−０ｒ２０３ 、 Ｃｏｏ−Ｍｏ０等の既知触媒
成分を塗布あるいは含浸させたもの、または該基材と該
触媒成分を混合して前述の形状に成形したもの全提案し
てきた。（特願昭５８−０２３４７６号） （本発明の目的及び知見） 本発明者らは上記基材の成形性、強度、触媒化などに満
足せず、さらに高活性で耐久性のある一酸化炭素転化触
媒の探索全行い、基材として酸化チタンが優れているこ
とを見出した。
（本発明の構成）
本発明は上記の知見によって完成されたものであって、
多孔質耐熱性の酸化チタンに鉄、クロムを主成分とする
触媒成分を担持させてなる一酸化炭素と水を含むガスか
ら二酸化炭素への転化触媒に関するものである。
多孔質耐熱性の酸化チタンに鉄、クロムを主成分とする
触媒成分を担持させてなる一酸化炭素と水を含むガスか
ら二酸化炭素への転化触媒に関するものである。
酸化チタンは、アナターゼ型、ルチル型のいずれのもの
でも使用しうるが、ルチル型は触媒成分を担持させる際
、吸水率が若干低く活性かや＼低下するので、アナター
ゼ型の方が好ましい。
でも使用しうるが、ルチル型は触媒成分を担持させる際
、吸水率が若干低く活性かや＼低下するので、アナター
ゼ型の方が好ましい。
触媒成分である酸化鉄と酸化クロムの総重量は、基材で
ある酸化チタン１００重量部に対して、２重量係以上、
好ましくは５〜３０重量部であυ、かつ酸化鉄に対する
酸化クロムの重量比は０．０３〜ａ８、好ましくは０．
０５〜ρ、２である。
ある酸化チタン１００重量部に対して、２重量係以上、
好ましくは５〜３０重量部であυ、かつ酸化鉄に対する
酸化クロムの重量比は０．０３〜ａ８、好ましくは０．
０５〜ρ、２である。
なお本発明触媒形状は前述のように複数の平行板、中空
円筒状、あるいはモノリス状などに限らず、粒状品も従
来の鉄−クロム触媒より強度的に優扛ており適用できる
。また酸化チタン構造体はハニカム状の押出成形、コル
ゲートマシンによる積層成形など既存の技術が適用でき
るＯ 触媒成分の担持は該チタニア成形体全硝酸鉄と硝酸クロ
ム溶液に浸漬後、酸化鉄の結晶化全調整して、還元雰囲
気での使用時、高活性を発揮させることを目的として２
００℃から６１；０℃の、使用温度より若干低い温度で
穏和な空気酸化焼成を行うことで達成さ扛、３００℃前
後の焼成により高活性触媒が得られる。
円筒状、あるいはモノリス状などに限らず、粒状品も従
来の鉄−クロム触媒より強度的に優扛ており適用できる
。また酸化チタン構造体はハニカム状の押出成形、コル
ゲートマシンによる積層成形など既存の技術が適用でき
るＯ 触媒成分の担持は該チタニア成形体全硝酸鉄と硝酸クロ
ム溶液に浸漬後、酸化鉄の結晶化全調整して、還元雰囲
気での使用時、高活性を発揮させることを目的として２
００℃から６１；０℃の、使用温度より若干低い温度で
穏和な空気酸化焼成を行うことで達成さ扛、３００℃前
後の焼成により高活性触媒が得られる。
また該チタニア成形体を、硝酸鉄と硝酸クロム溶液に浸
漬担持後、湿潤状態でアンモニア水に浸漬するか、アン
モニアガス雰囲気で乾燥することで水酸化物にする方法
も前述の硝酸塩と同様の効果がある。
漬担持後、湿潤状態でアンモニア水に浸漬するか、アン
モニアガス雰囲気で乾燥することで水酸化物にする方法
も前述の硝酸塩と同様の効果がある。
本発明を実施例によりさらに説明する。
ムライト製セラミック成形体とほぼ同形状に成型された
チタニア成形体に鉄、クロムの活性金属を担持させた触
媒につき、活性ならびに触媒層における圧力損失特性の
比較全行った。
チタニア成形体に鉄、クロムの活性金属を担持させた触
媒につき、活性ならびに触媒層における圧力損失特性の
比較全行った。
断面７５ＩＩＩＩ＋１×７５ｆｆｌ＋Ｉ＋１長さ５００
瓢のムライト製セラミック成形体とチタニア成形体（ピ
ッチ４．２ ＋１１ｍ 、壁厚α７ｍ、有効接ガス面積
７７０ｍ”／ ｍ ｓ−触媒）それぞれを、ｙｅ（Ｎｏ
ｓ）３−９Ｈ２０とＯｒ （ＮＯ３）１ ・９Ｈ２０と
の混合物（Ｆ８（ＮＯｓ）ｓ ・９Ｈ２０に対するＯ
ｒ （Ｎ ０３ ）３” ９ Ｈ２０の重量比は（Ｌｌ
）’ｉ８０℃に加熱して得た溶融液に１５分間浸漬し
たのち、１１０℃で１２時間乾燥を行った。上記の浸漬
、乾燥をさらに２回繰り返したのち、３００℃で３時間
の焼成を行い、酸化鉄および酸化クロムの含有率が１１
５ ｗｔ％のモノリス型触媒を得た。この触媒６個を直
列に装填した反応器音用いて表−１に示す条件下で−酸
化炭素転化反応を行った。
瓢のムライト製セラミック成形体とチタニア成形体（ピ
ッチ４．２ ＋１１ｍ 、壁厚α７ｍ、有効接ガス面積
７７０ｍ”／ ｍ ｓ−触媒）それぞれを、ｙｅ（Ｎｏ
ｓ）３−９Ｈ２０とＯｒ （ＮＯ３）１ ・９Ｈ２０と
の混合物（Ｆ８（ＮＯｓ）ｓ ・９Ｈ２０に対するＯ
ｒ （Ｎ ０３ ）３” ９ Ｈ２０の重量比は（Ｌｌ
）’ｉ８０℃に加熱して得た溶融液に１５分間浸漬し
たのち、１１０℃で１２時間乾燥を行った。上記の浸漬
、乾燥をさらに２回繰り返したのち、３００℃で３時間
の焼成を行い、酸化鉄および酸化クロムの含有率が１１
５ ｗｔ％のモノリス型触媒を得た。この触媒６個を直
列に装填した反応器音用いて表−１に示す条件下で−酸
化炭素転化反応を行った。
表−１反応条件
なお原料ガス組成は表−２のとおりである。
表−２原料ガス組成 （ｖ０１％ｄｒｙｂａｓｓ）本発
明触媒とムライト製セラミック成形体からの触媒につき
、触媒装填時と２０００時間後の反応器出口ガス中の一
酸化炭素濃度、−酸化炭素転化率および触媒層での圧力
損失を表−３に示す。本実施例でムライト製セラミック
成形体を使用したのは、本発明触媒とピッチ、壁厚など
の形状をほぼ一致させるためであり、反応性については
コージェライト製セラミック成形体と本質的には同じで
ある。
明触媒とムライト製セラミック成形体からの触媒につき
、触媒装填時と２０００時間後の反応器出口ガス中の一
酸化炭素濃度、−酸化炭素転化率および触媒層での圧力
損失を表−３に示す。本実施例でムライト製セラミック
成形体を使用したのは、本発明触媒とピッチ、壁厚など
の形状をほぼ一致させるためであり、反応性については
コージェライト製セラミック成形体と本質的には同じで
ある。
表−３−酸化炭素転化反応の実施結果
本発明触媒はチタニア會基材としているため、触媒層で
の圧力損失は従来のムライト基材に鉄−クロムを担持さ
せ友触媒と差はないが、触媒活性が高く、かつ長期の実
ガス接触によっても安定していることがわかる。
の圧力損失は従来のムライト基材に鉄−クロムを担持さ
せ友触媒と差はないが、触媒活性が高く、かつ長期の実
ガス接触によっても安定していることがわかる。
（本発明の効果）
以上詳述したとおシ、本発明触媒は多孔質耐熱性の酸化
チタンに鉄、クロムを主成分とする触媒成分を担持させ
たこと、触媒形状もハニカム状、中空円筒状、積層成形
体などダストフリーにして使用中のダスト閉塞による圧
力損失増加を防止できること、鉄、クロムなどの触媒成
分担持に際して２００〜３００℃の比較的低い温度で焼
成することで高活性化させているなどの効果を有するも
のである。
チタンに鉄、クロムを主成分とする触媒成分を担持させ
たこと、触媒形状もハニカム状、中空円筒状、積層成形
体などダストフリーにして使用中のダスト閉塞による圧
力損失増加を防止できること、鉄、クロムなどの触媒成
分担持に際して２００〜３００℃の比較的低い温度で焼
成することで高活性化させているなどの効果を有するも
のである。
（本発明の適用分野）
なお、本発明の方法で製造した触媒は燃料電池用水素製
造用、アンモニア合成用水嵩製造用等の水性ガス転化反
応においても有効な触媒であり、都市ガス製造用に駆足
されるものではない。また触媒成分担持に際しては鉄、
クロムの硝酸塩だけではなく、硫酸第一鉄、無水クロム
酸など全原料にすることができる。
造用、アンモニア合成用水嵩製造用等の水性ガス転化反
応においても有効な触媒であり、都市ガス製造用に駆足
されるものではない。また触媒成分担持に際しては鉄、
クロムの硝酸塩だけではなく、硫酸第一鉄、無水クロム
酸など全原料にすることができる。
Claims (1)
- 多孔質耐熱性の酸化チタンに鉄、クロムを主成分とする
触媒成分を担持させてなる一酸化炭素と水を含むガスか
ら二酸化炭素への転化触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59086151A JPS60232246A (ja) | 1984-05-01 | 1984-05-01 | 一酸化炭素転化触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59086151A JPS60232246A (ja) | 1984-05-01 | 1984-05-01 | 一酸化炭素転化触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60232246A true JPS60232246A (ja) | 1985-11-18 |
Family
ID=13878733
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59086151A Pending JPS60232246A (ja) | 1984-05-01 | 1984-05-01 | 一酸化炭素転化触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60232246A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5660807A (en) * | 1993-06-09 | 1997-08-26 | Linde Aktiengesellschaft | Process for the removal of HCN from gas mixtures |
| US6099695A (en) * | 1996-08-30 | 2000-08-08 | Akira Fujishima | ZnO-Pd composite catalyst and production method thereof |
-
1984
- 1984-05-01 JP JP59086151A patent/JPS60232246A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5660807A (en) * | 1993-06-09 | 1997-08-26 | Linde Aktiengesellschaft | Process for the removal of HCN from gas mixtures |
| US6099695A (en) * | 1996-08-30 | 2000-08-08 | Akira Fujishima | ZnO-Pd composite catalyst and production method thereof |
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