JPS60236465A - 溶融炭酸塩燃料電池の作動方法 - Google Patents

溶融炭酸塩燃料電池の作動方法

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JPS60236465A
JPS60236465A JP60087343A JP8734385A JPS60236465A JP S60236465 A JPS60236465 A JP S60236465A JP 60087343 A JP60087343 A JP 60087343A JP 8734385 A JP8734385 A JP 8734385A JP S60236465 A JPS60236465 A JP S60236465A
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fuel cell
methanol
negative electrode
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は高温燃料電池を使用して電力を発生させる方法
に係る。
従来の技術 高温燃料電池は電型的に負極（ａｎｏｄｅ）と正極（ｃ
ａｔｈｏｄｅ）との間に配置された溶融炭酸塩電解質を
有する。典型的な燃料電池は水素を燃料とし、また空気
を酸化剤として作動する。負極に於ける反応は（１）式
により、また正極に於ける反応は（２）式により示され
る。
（１）Ｈ２＋ＣＯ３″→Ｈ２Ｏ＋ＣＯ２＋２ｅ′（２）
ＣＯ２＋１／２Ｏ２＋２ｅ′→ＣＯ３″これらの式から
、燃料として水素が、酸化剤として二酸化炭素で富化さ
れた酸素が反応に必要とされることは明らかである。こ
れらの材料の源は炭化水素ガス特にメタンである。この
ような炭化水素から水素及び二酸化炭素を発生させるた
めのプロセスは蒸気改質と呼ばれ、これまで燃料電池用
の燃料を得るのに使用されてきた。これについでは、例
えば、本願の譲受人と同一の譲受人に譲渡された米国特
許第３，６１５，８３９号明細書を参照されたい。水素
を発生させる反応式は下記のとおりである。
前記米国特許第３，６１５．８３９号明細書には、メタ
ンが１０００°Ｆ（５３８℃）に予熱され、負極の後ろ
のニッケル触媒を入れられた燃料室内に供給され、そこ
で電池熱及び生成水が式（３）に示されているようにガ
スを改質する。改質を一層効率的にするため、この反応
で発生された一酸化炭素は更に、二酸化炭素及び一層多
くの水素を発生するべく一般にシフト反応と呼ばれてい
る反応をさせられる。
（４）ＣＯ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋Ｈ２ ガス状水素、特にメタンの分子は安定であるので、改質
を開始させるのに特殊な改質触媒を使用し且高温での前
処理を行う必要がある（米国特許第３，１４６，１３１
号明細書参照）。何れの場合にも、ガスの温度はほぼ燃
料電池の作動温度９３２°Ｆ（５００℃）に高められる
。特殊触媒の使用も燃料電池の外側でのガスの予熱もこ
れらの燃料電池の構造費用及び運転費用を増大し、また
それらの効率を減少する。これらの因子と、ガス状炭化
水素のコストの上昇及びその供給不足の可能性とから、
代替燃料の使用が一層魅力的になっている。
水酸化カリウム電解質を有する燃料電池にメタノールを
使用することは既に開示されているが、これらの燃料電
池は炭酸の生成により燃料電池の性能の劣化を生ずる（
米国特許第３，９２５，００９号及び第３，７０３，４
１６号明細書参照）。
発明が解決しようとする問題点 従って、本発明の目的は、高温燃料電池に一層簡単で一
層経済的な水素源の使用を可能にすることである。
問題点を解決するための手段 本発明は、高温溶融炭酸塩燃料電池の負極の内側で蒸気
改質メタノールにより電力を発生する方法を指向してい
る。この方法は、負極キャピテイ内へメタノールを導入
する過程と、熱及び水の存在下に負極触媒とメタノール
を接触させ、それにより改質されたメタノールから水素
及び二酸化炭素を発生させる過程を含んでいる。
（５）ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ＋熱→３Ｈ２＋ＣＯ２特殊な
触媒を使用する必要はない。このような高温燃料電池内
に一般に使用されている負極触媒の何れも満足に使用さ
れ得る。このような触媒については米国特許第４，２３
９，５５７号に示されており、その内容を参照によりこ
こに組入れたものとする。次いで水素は式（１）に示さ
れているように触媒と反応させられ、他方ＣＯ２で富化
されたガスは排出口を通じて大気中に排出され、又は式
（２）に示されているように正極反応を助けるため酸化
剤を二酸化炭素で富化するのに使用される。
実施例 本発明の他の目的、特徴及び利点は以下にその好ましい
実施例を図面により詳細に説明する中で一層明らかにな
ろう。
第１図には負極３と、正極５と、それらの間に配置され
た溶融炭酸塩電解質７と、燃料通路１７と、酸化剤通路
２１とを含む溶融炭酸塩燃料電池１９が示されている。
燃料電池を包囲しているのは、燃料電池を約１１００°
Ｆ乃至約１４００°Ｆ（５９３℃乃至７６０℃）の作動
温度に予熱し得る熱源９である。燃料電池スタックを形
成するのに多重燃料電池ユニットが使用されている時に
は、作動中の燃料電池が一次燃料電池反応（式（１）及
び（２））から超過熱を生ずるので、燃料電池は始動後
には外部熱源を必要としない。このような燃料電池は従
来から知られており、本発明の一部を成すものではない
。図面が単に図解の目的で示されており、本発明の範囲
を制限するものではないことは理解されよう。
本発明ではメタノールを負極燃料通路内へ導入する必要
があり、そこでメタノールは負極と接触する。電池作動
温度で、また水の存在下での負極触媒の作用により、メ
タノールは蒸気改質されて式（５）に従って水素及び二
酸化炭素を発生する。
こうして発生された水素は、同一の負極触媒の作用によ
り、式（１）に示されているように自由電子を発生させ
るのに利用される。
メタノールは燃料電池内へ液体又は蒸気として導入され
てよく、何れの場合にも燃料電池内への導入時に例えば
重力フィード又はポンプによりメタノールを正圧に必要
がある。
反応には、式（５）から明らかなように、１モルのメタ
ノールを改質するのに１モルの水が必要とされ、この水
は式（１）に示されているように水素燃料と炭素塩電解
質との反応中に燃料電池自体により発生され得る。しか
し、もし燃料電池により発生される水が特定の燃料電池
に対して十分でなければ、水はメタノールと共に負極室
内へ導入され得る。この水の導入は、燃料電池の外側で
メタノール及び水の溶液を用意することにより行われて
もよいし、水及びメタノールを別々に負極内へ導入し、
それらを負極内で混合させて負極触媒と反応させてもよ
い。
負極への燃料の導入と同時に、正極５への酸化剤の導入
が行われる。酸化剤１５は一般に空気であるが、正極に
於ける反応はＣＯ２を必要とするので、ＣＯ２で富化さ
れた空気の使用が好ましい。
本プロセスを使用して、酸化剤を負極からのＣＯ２で富
化された排出物と混合することにより酸化剤をＣＯ２で
負荷することも可能である。
以上の説明は単一燃料電池ユニットについて行ってきた
が、この過程が複数個の燃料電池を含むスタックにも同
様に適用され得ることは理解されよう。
例 第３図には試験用として製作された溶融炭酸塩燃料電池
が示されている。電極は円形の横断面を有し、３ｃｍ２
の活性触媒範囲を含んでいる。負極３、クロームで安定
化されたニッケル、内に使用される触媒と正極５、ニッ
ケル酸化物、内に使用される触媒とは通常の溶融炭酸塩
触媒であり、当業者に知られているものである。燃料溶
液１１は、３３ｍｌのメタノールを２５０のｍｌのＨ２
Ｏと混合し、約１８０°Ｆ（８２．２℃）に加熱するこ
とにより用意された。酸化剤１５は１１．７％（体積百
分率）のＯ２、１７．１％のＣＯ２、４％のＨ２Ｏ及び
残余のＮ２から成っている。燃料電池の作動温度は１２
１１°Ｆ（６５５℃）であり、また正極への一定酸化剤
流量率は１００ｃｍ３／ｍｉｎであった。
燃料は、加熱された燃料溶液１１にＮ２ガス１３を通す
ことにより負極に供給された。
サブスケール寸法の試験用燃料電池は、燃料が非常に低
い流量率で導入されることを必要とした。
従って、加熱された燃料溶液を通して不活性ガス（窒素
）を流すことにより負極内へ燃料を導入することが一層
容易であることが実証されており、Ｎ２ガスは燃料と混
合され燃料を負極内へ運ぶ。
負極へ導入される燃料の量は、窒素の流量率を変更する
ことにより通常のように制御された。窒素ガスがサブス
ケールの試験用燃料電池に使用されたが、窒素ガスをサ
ブスケールの燃料電池に使用することは必要でない。し
かし、もし必要であれば、窒素ガスはサブスケールの燃
料電池にも使用され得る。不活性ガスはこの例の反応又
は結果に影響しない。不活性ガスは燃料を導入するため
に通常用いられている媒体に過ぎない。この例で溶液が
予熱される温度約１８０°Ｆ（８２．２℃）はそのサブ
スケール設計の関数である。フルサイズの燃料電池はそ
の設計の関係して液体燃料又は予熱された燃料を利用し
得る。加えて、サブスケール設計は、燃料電池がその作
動温度の維持のために外部熱源から加熱されることを必
要とする。同じく、この加熱はフルスケールの燃料電池
では必要でない。
流量率は、種々の負荷条件下での電池性能を調べるため
、３ｃｍ３／ｍｉｎから１００ｃｍ３／ｍｉｎへ変更さ
れた。燃料圧力は常にほぼ大気圧力であった。
この試験用燃料電池の結果は第２図に示されている。こ
の試験データは、メタノールを使用する燃料電池の効率
（Ａ）が乾燥重量で約７０％〜８０％Ｈ２、２０％〜２
５％ＣＯ２及び２％〜５％ＣＯの組成を有する改質され
たガスを用いる燃料電池の効率（Ｂ）非常に類似してい
ることを示している。
本発明による燃料電池は、供給が増大しており価格が比
較的安定している燃料を使用する。外部改質触媒又は特
殊な内部改質触媒を必要とする炭化水素燃料を使用する
従来の燃料電池と異なり、本発明の燃料電池は外部改質
触媒又は特殊な内部改質触媒を必要としない。同一の触
媒が燃料を改質するのに使用され、また電気化学的反応
の負極として作用する。このようなシステムは構造上も
作動上も一層容易であり、一層簡単であり且一層経済的
である。
以上に於ては、本発明を特定の実施例について詳細に説
明したが、本発明は、これに限定されるものではなく、
本発明の範囲内にて種々の実施例が可能であることは当
業者にとって明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
第１図はメタノールを使用する溶融炭酸塩燃料電池の概
要図である。 第２図は種々の燃料電池から発生される電力を比較する
グラフであり、本発明によりメタノール及び水の溶液を
使用する場合と、ナフサの改質から得られるガスを使用
する場合とが示されている。 第３図は例に使用された燃料電池の断面図である。 ３・・・負極，５・・・正極，７・・・溶融炭酸塩電解
質，９・・・熱源，１１・・・燃料，１５・・・酸化剤
，１７・・・燃料通路，１９・・・溶融炭酸塩燃料電池
，２１・・・酸化剤通路 特許出願人　ユナイテッド・チクノロシーズ・コーポレ
イション

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 負極と、正極と、それらの間に配置された溶融炭酸塩電
    解質と、燃料及び酸化剤通路とを有し、燃料として水素
    を使用し約１１００°Ｆ（５９３℃）から約１４００°
    Ｆ（７３６℃）までの温度で作動する溶融炭酸塩燃料電
    池の作動方法に於て、燃料通路内へメタノールを導入す
    る過程と、電池の作動温度で水の存在下に前記メタノー
    ルと負極を接触させて、メタノールに蒸気改質を生じさ
    せ、水素、一酸化炭素及び二酸化炭素を発生させる過程
    と、 発生された水素を、燃料電池を作動させる燃料として利
    用する過程とを含んでいることを特徴とする溶融炭酸塩
    燃料電池の作動方法。
JP60087343A 1984-04-30 1985-04-23 溶融炭酸塩燃料電池の作動方法 Pending JPS60236465A (ja)

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