JPS6023975A - 燃料電池用双極性ガス分離板およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は燃料電池に使用する改良されガス分配アセンブ
リー、該アセンブリーを用いる燃料電池、並びに該アセ
ンブリーをつくる・方法及び装置に関する。

燃料電池の設計及び操作には一般に発熱反応を介して水
素含有燃料と或種の酸化剤とを直流の電力に変換するこ
とが含まれる。この反応は公知であり、その影響因子と
限界とが知られている。或場合には燃料電池は電力源、
例えば遠隔地域に対する一次電力源としての用途に極め
て有利でありうることが知られている。またこのような
アセンブリーの信頼性が非常に良いことは極めて望まし
いことである。これらの目的のために従来多くの燃料電
池が開発されてきた。このような従来法の燃料電池の例
は米国特許第３，７０９．７３Ｅｉ号、第３，４５３．
１４９号及び第４，１７５，１８５号に記載されている
。

多数の種々の型の燃料電池を比較した燃料電池技術に関
する詳細な解析は米国マグロ−・ヒル（ＭａｃＧｒａｗ
旧１１）社１８７７年発行、ダグラス・エム・コサディ
ン（Ｄｏｕｇｌａｓ　Ｍ、　Ｃｏ５ａｄｉｎｅ）著、「
エネルギー技術ハンドブック（Ｅｎｅｒｇｙ　Ｔｅｃｈ
ｎｏｌｏｇｙ　Ｈａｎｄｏｂ。

ｏｋ：）　Ｊ　、４−５９　”４−７３頁に記載されて
いる。

本出願の出願人と同一の出願人による米国特許第３，７
０９，７３８号においては、燃料電池積層板と熱的及び
電気的に伝導性をもつ不透過性の板とから交ｌｆ−に積
重ねられて構成された燃料電池システムが記載されてい
る。この積層板は不動化された酸から成る電解質の両側
に燃料電極と酸素電極を含んでいる。本出願の出願人と
同一の出願人による米国性、ｉ’ｌ第３，４５３，１４
９号にはこのような不動化された酸電解質の例が示され
ている。燃料電池にはさらにガス分配板が含まれ、これ
は一つは陰極５、・つは陽極と接触している。ガス分配
板は反応材お１（燃料と酸化剤）を燃料電池に供給する
。

−・群の別々の電池を電気的に連結して一個の太き小燃
料電池積層品をつくるためには、普通二極性のアセンブ
リーが用いられる。例えば、本出願の出願人と同一の出
願人による米国特許第４，１７５゜１８５号においては
燃料電池の積重ねられた配列が記載されている。この配
列においては反応ガスの分配板は反応材料を分配するた
めの複数のガス流通路または溝孔を含んでいる。水素ガ
スを分配するための溝孔は酸素分配用の溝孔と直交して
配置されている。

ガス分配板自身は、反応材料の一方又は他方のための個
々の分配板を有する末端アセンブリーの−部であっても
或いは本明細書に開示されている両方の反応材料を分配
するための二個の分配板をもった二極アセンブリーであ
っても、電気伝導性のある不透過性材料からつくられる
。二極板がアルミニウムのような非多孔質の材料からつ
くられる場合、二極板は典型的には金のような耐腐食性
の材料の層を鍍金し、これを燃料電池内にある腐食性の
試薬、例えば電解質から効果的に分離する。最近の燃料
電池の設計においては、このようなアセンブリーのガス
分配板は多項質の材料からつくられ、電極の表面上をガ
スがより均一に且つ完全に流れるようにしである。

非多項質のガス分配板を用いる従来のシステムにおいて
は、反応材料は常に溝孔を通ってのみ流れ、その壁に含
有されていた。しかし、多項質の仮を用いる最近のシス
テムにおいては、縁に沿って多項質の板を密封する必要
があり、また二極アセンブリーにおいては反応材料を互
いに分離させ燃料電池の操作を不都合にしたり全体を故
障させる原因になる不用意な混合を避ける必要がある。

このような多孔質のガス分配板を密封するためのネＩ（
々の方法が知られている。このような一つの方法では、
二極アセンブリーをつくるガス分配板の間に不透過性の
板を置き、反応材料が混合するのを防いでいる。他の従
来の方法においては、密閉された二極板は多孔質の炭素
板の層からつくられ、この板の層には先ず溝孔が切られ
て反応材料の通路をなしている。次に樹脂または炭素材
料のような適当な材＄；Ｅの５枚または６枚の層がすべ
ての表面の、１−に置かれているか、またはその中に含
浸されている。しかしこの配列においては、密閉層は非
常に薄く、傷んだ場合には多孔性の炭素板が本来もって
いる多孔質が現れる。この方法によれば不用意なガスの
混合は防げるが、隣接層と′電池との間の電気的な接触
が不適当になる恐れがある。

大きな燃料電池積層品に典型的に使用される冷却アセン
ブリーの分野においては、電閉用のフィルムと付加的な
伝導性の材料を二枚の板の間に挟み、それらを分離して
いる境界面を横切ってブリッジ状の電気的接触を保つよ
うにする方法が考えられている。この方法は１８８２年
９Ｊ］３０日伺けの［フィルムで接合した燃料電池境界
面の形状］と題するニー・カウフマン（Ａ、　Ｋａｕｆ
ｍａｎ）及びピー・テリー（Ｐ、　Ｔｅｒｒｙ）（７）
米国特許願第４３０　、１４８号に記載されている。こ
の配置によれば遊離の電解質や腐食剤から成る汚染物が
冷却アセンブリーから効果的に分離され、同時に良好な
電気的接触が得られる。しかし、この方法によれば板の
境界面）こ余分の成分が導入され、そのため製造と組立
てが複雑化することは容易に明らかであろう。

燃料電池の板の製造に関しては従来多数の方法が記載さ
れている。その中には米国特許第２．８ＥＩＩｌｌ。

３１５号、第３，２２３，５５８号、第３，４７９，２
２５号、第３゜７７９．８１１号、第３，８０５，８３
２号、第４，０３５，５５１号、第４，０３８，４８３
号、第４，０８４，３２２号、及び第４，３１１゜７７
１　号が含まれる。例えば米国特許第２，９８９，３１
５号においては、多孔質のニッケルの２枚の層を共通の
支持物の反対側に置くことにより二極板がつくられる燃
料電池構造物が記載されている。この共通の支持物は２
枚の多孔質のニッケル層の間のカスの透過を効果的に防
いでいる。２枚の多孔質の層の各々は二・７ケルの粉末
を支持層の上に焼結することによりつくることができる
。

米国特許第３，２２３，５５６号においては、電解質で
湿らせたガス不透過層が２層の多孔質材料の間に配置さ
れ、多孔質材料はガス不透過層に相対する夫々の表面」
二に沈積した触媒を含んでいる燃料電池構造物が記載さ
れている。これらの多孔質の層の間の電気的接触は各触
媒の内部の電気的な格子を白熱光ランプに連結する外部
回路゛を通して行われる。各多孔質板を互いに分離する
ガス不透過部材は見掛は上は２枚の多孔質板を互いに連
結してはいない。これらの複合体の物理的な一体性は何
等かの他の方法により保持される。

米国特許第３．４７８，２２５号においては、空気及び
酸素の分極が解消された電流を電気化学的に発生させる
電気化学的装置が記載されている。この装置は交換可能
のモジュールになったアノードを有するモジュール式の
電池構成になっている。この装置で例示されたアノード
はそれ自身複合構成を有しており、アノードのモジュー
ルの２枚の別々の平行板は絶縁層によって分離されてい
る。この絶縁層はガス透過性であるが、その間に燃料を
透過することはない。米国特許第４，３１１，７７１号
においては、電気泳動性の電池に対する選択透過性をも
った二極の膜が記載されており、この選択透過性の膜は
弱く解離したイオン交換性の材料が互いに密着した２枚
の層から成っている。

米国特許第３，７７９，８１１号、第４，０８４，３２
２号及び第４，０３８，４６３号には、電池の容積的な
許容度を電気化学的なバランスから分離することにより
燃料′７ｆ池内での流体の適切なバランスを保つシステ
ムか記載されている。このバランスはアノード及びカソ
ードの各々に多孔質の支持板を取り付けることにより達
成される。この板は酸素と水素との電気化学的な反応中
に生じる過剰の疏体を貯蔵し、高温での操作の結果失わ
れる電解質を再充填する役１」をする。多孔質の支持板
の各々は一連の多孔質のピンによりアノードまたはカソ
ードに連結されている。米国特許第４，０６４，３２２
号には、電解質の貯蔵器に隣接した触媒を含む層が「浅
い深さまで」疎水性の材料で含浸されている。この疎水
性の材料は電解質には不透過性をもっているが、ガスに
対しては透過性があり、そのためガスは触媒に到達する
ことができる。

一極アセンブリー１及び反応材料の分配を行う電流捕集
アセンブリー及び冷却アセンブリーのような燃料電池中
で使用される他のアセンブリーの構成においては、反応
材料の有効な含有率が重要であることは明白である。こ
のようなアセンブリーではまた、アセンブリーが電気的
な連続性を保ち、さらに或場合には積層物の必要な部分
である腐食性の試薬が積層物内のこれらの区域に到達し
、それによって悪影響を及ぼすのを防ぐ障壁を提供しな
ければならないことも明らかであろう。

従って本発明によれば、燃料電池に用いられるガス分配
アセンブリーに対する一体性をもったガス密閉剤が提供
される。またこのようなアセンブリーをつくる方法及び
装置が提供される。

本発明に従えば、；、極アセンブリーのような多孔質ガ
ス分配アセンブリーには一体となった内部不透過区域が
備えられている。この不透過区域は密封材木゛１を＠浸
することにより２枚の板の間の境界において、好ましく
は炭素の２枚の多孔質の板の中につくることができる。

多孔質の板の中に含浸した場合、密封材料は板を一体と
なった単一の二極アセンブリーの中に一緒に保持するた
めの接合剤として作用する。境界層に相対する外側に向
いた面の炭素板の上に溝孔をつくることができ、１枚の
板の溝孔は他の板の溝孔と実質的に直交させる。不透過
区域は面を通る透過によって反応ガスが混合することを
防いでいるが、不透過区域を通して板の間の電気的な伝
導は保たれている。本発明の燃料電池は内部不透過区域
を含む多数の多孔質の二極ガス分配板を使用することが
できる。

本発明の一具体化例に従えば、２枚の多孔質の板または
積層品が備えられ、その間に密閉材料の１＆の層が取り
付けられている。次に圧力と高温とを板と密封材の層に
かけ、層を融合させる。層の間の材料は、それが溶融す
る時に多孔質の板に含浸し、板をゲいに接合する。フィ
ルムの厚さ、圧力、及び温度を適切に選ぶことにより、
熱可塑性の密封材のフィルムは隣接した板の各々の面に
沿って多孔質の孔の中に流れ込み、それによって効果的
に板を互いに接合し、各板を゛この共通の境界に沿って
ガスが通らないように密封する。さらに二極アセンブリ
ーにかけた圧力を除去する前に、低温度まで冷却を行う
。

本発明の一具体化例に従えば、ポリエーテルスルフォン
のような熱可塑性フィルムの密封材を２枚の未処理の多
孔質の炭素板の間に挿入する。このサンドウィッチ状の
ものを高温プレスの中に入れ、高温プレスの温度をト昇
させこの複合体の温度を約５００〜７００６Ｆニ加熱し
、次に約２ｏｏ〜５゜Ｏｐｓ　ｉの圧力をかける。温度
は例えば１７２時間のような適当な期間保持することが
でき、圧縮サイクルの長さは種々の密封材料の流動特性
によって変えることができる。圧縮サイクル完了後、得
られたサンドライ・ンチ状複合体をプレスの内部で圧縮
負荷をかけたままに保って冷却し、圧力を除去する前に
積層物を溶融させることができる。この方法で得られた
複合二極板をさらに機械加工してそのガス分配能を増加
させることができ、あるいは板の多孔性が十分であれば
そのまま使用することができる。

以下に添付図面を参照し、本発明の説明を行う。添付図
面において同じ機素には同じ参照番号が付けられている
。

次に本発明の多数の燃料電池１１を使用する燃料電池積
層アセンブリー１０の一例を第１〜２図を参照して説明
する。水素カス流入多岐管１２は積層アセンブリー１０
の片側に沿って配置されている。各群の燃料電池１１の
各々に対して多数の多岐管１２が示されているが、必要
に応じ単一の多岐管の配置を用いることができる。多岐
管工２は水素ガス供給源１４に連結されている。水素ガ
ス捕集用の多岐管１５はガス流入多岐管１２に対応して
積層品の反対側に配置されている。この場合も多数の多
岐管１５が示Ｓれているが、単一の多岐管を必要に応じ
使用することができる。捕集用の多岐管１５は次に水素
カス排出用または循環用の装置１７に連結されている。

流入用の多岐管１２から来た水素ガスはガス分配板１８
を通って捕集用の多岐管１５へ・と流れる。

同様に、多数の酸素または空気流入用の多岐管（図示せ
ず）は積層品の片側（図示せず）に沿って配置され、積
層品の片側とその反対側とを連結している。これらの酸
素用の多岐管は酸素供給源１９に連結されている。酸素
は必要に応じ純粋な酸素ではなく空気の形で供給するこ
とができる。同様な方法で多数の捕集用の多岐管は酸素
流入用の多岐管を有する積層品の側に相対する側（図示
せず）に沿って配置され、積層品の片側とそれに相対す
る側とを夫々連結している。これらの多岐管はまた酸素
貯蔵器または循環システム（図示せず）に連結されてい
る。流入用の多岐管（図示せず）から来た酸素または空
気は酸素ガス分配板２０を通り、個々の捕集用多岐管（
図示せず）に至る。

この具体化例においては、隣接した燃料電池１１の間に
周期的に冷却板２１が配置されている。夫々の４個の燃
料電池１１の配列の間に３個の冷却板２１か配置されて
示されている。冷却板２１を通って流れる冷却用の流体
は任意の適当な材料、例えば「サーミノール（Ｔｈｅｒ
ｍｉｎｏｌ）　Ｊの商品名でモンケンｈ　（Ｍｏｎｓａ
ｎｔｏ）社から市販されている誘電性の高温用オイルで
あることができる。ポンプ２２により冷却用の流体が導
管２３及び流入用２４を介して個々の冷ＩＪＪ板２１へ
と循環される。次に冷却用の流体は捕集用の多岐管２５
に流入する。。この多岐管２５は熱交換器２６に連結き
れ冷却用の温度を所望の流入温度まで低ドさせる。次に
導管２７が熱交換器から反対にポンプ２２へと連結され
、流体を個々の冷却板２１を通して丙循環させることが
できる・燃料電池１１及び冷却板２１は電気伝導性を有
し、燃料’ｒｆ（池が積層化された時、燃料電池１１は
直列に連結されている。積層アセンブリー１０を所望の
電気的負荷に連結するためには、電流捕集板２８を積層
アセンブリーｌＯの個々の端の所で使用する。正の端子
２８と負の端子３０を図示のように電流捕集板２８に連
結し、任意の方法により所望の電気的負荷に連結するこ
とができる。

各燃料電池１１は多数の要素からつくられ、水素ガス分
配板１８及び空気または酸素ガス分配板２０を含んでい
る。個々のガス分配板１８及び２０の間には先ず水素ガ
ス分配板１８、アノード３１．７メード触奴３２、電解
質３３、カソード触媒３４、及びカソード３５が配置さ
れている。燃料電池１１のこれらの要素３１〜３５は従
来法により任意の適当な材料からつくることができる。

水素ガス分配板１８はアノード３工と接触して配置され
ている。典型的にはアノードは水素燃料ガスをアノード
からアノード触媒３２へと通す孔をもった炭素材料から
成っている。アノード３１は好ましくはテフロン（ポリ
テトラフルオロエチレン）で処理され、好ましくは不動
化された酸である電解質３３がアノードの区域へと逆流
することを防いでいる。もし逆流を許すと、電解質は７
ノード３１の孔に詰まり、燃料電池１１を通る水素燃料
の量を減少させる。

アノード触媒３２は好ましくは白金を含む触媒である。

電池１１は、電子を伝導せず水素イオンを伝導する不動
化された酸の電解質層以外は、電気伝導性材料、例えば
炭素をベースにした材料からつくられる。種々の要素１
８．３１〜３５、及び２０を正圧をかけて一緒に圧縮す
る。燐酸のような電解質３３はゲルまたはペーストのマ
トリックスの中に分散させることにより不動化させるの
で、酸は自由流動性の液体ではない。電解質マトリック
スの例は１＃酩、シリコンカー／ヘイ１粒子、及びテフ
ロン粒子の混合物から成ることができる。

カソード触媒３４及びカソード３５は夫々アノード触媒
３２及びアノード３１と同じ種類の材料からつくられる
。従ってアノード３１及びカソード３５は多孔質の炭素
から成り、アノード触媒３２及びカソード触媒３４は白
金を含む触媒から成っていることができる。カッ−１３
５はまたテフロンで処理され、電解質がカソードを構成
する多孔質炭素の中に逆流するのを防ぐことができる。

電池ｌｌのすべての要素は第２図に・示されているよう
に密着して配置されている。相互に電気的に連結された
積層アセンブリー１０をつくるためには、二極アセンブ
リー３６を用いて隣接した燃料電池１１を互いに連結す
る。二極アセンブリー３６は水素ガス分配板１８と酸素
ガスまたは空気分配板２０から成り、この二つの分配板
は斜線で示した内部不透過境界区域３７の所で互いに接
合されている。

従って、二極アセンブリー３６は１個の電池１１の水素
ガス分配板１８と次の隣接した電池１１の酸素ガスまた
は空気分配板２０とから成っている。境界区域３７につ
いては以下に第４及び５図を参照してさらに詳細に説明
する。

カス分配板１８及び２０の中のガスの流れを容易にする
ために、夫々の通路または溝孔３８または３９を使用す
る。水素ガス分配板１日中の溝孔は酸素または空気ガス
分配板２０の溝孔３９と直交させて配置されている。こ
れにより例えば電池積層アセンブリーｌＯの相対する側
において溝孔が個々の流入用及び流出用の多岐管１２及
びＩ５に容易に連結できるようになる。分配板１８’ｆ
：たは２０のような特定の板の内部の溝孔は第２図にお
いては一方向に延びているように示されているが、これ
らの溝孔の間に交叉通路をつくり、流体の反応材料の分
配を容易にする助けとすることができる。このような交
叉通路を用いる場合、反応材料の一次流は第２図に示さ
れるようになお溝孔３８及び３９の方向を向いている。

即ち反紀：材料の流入用及び捕集用多岐管との１．ｊＪ
ｌで反応材料が流れる方向に向いている。

カス分配板１８及び２０は夫々水素及び酸素または空気
のカスを夫々のアノード３１またはカソード３５の表面
に供給する。夫々のカスをアノ−Ｉ・３１またはカソー
ド３５０表面により均一に分配するためには、ガス分配
板１９及び２０を多孔￥１炭素のような多孔質材料から
つくる。これにより夫々のガスが個、′？の通路３８ま
たは３９の間で板１８及び２０の孔を通り、夫々アノー
ド３１またはカソード３５の面の上にガスがより均一・
に分布される。

次に第３図を参照して、二極アセンブリ〜をつくる従来
法を簡単に説明する。第３ａ図においては、Ａ−Ｂ−Ａ
アセンブリーと呼ばれる３枚の板のアセンブリー３００
を示す。これは２枚の溝孔付きの多孔’ｅｔ炭素板３０
２及び３０４、並ひに板３０２と３０４との間に１６か
れた不透過性の板３０６から成っている。炭素板の中の
溝孔はガス分配通路であり、各板の通路（板３０２の通
路３０８、板３０４の通路はこの図では見えない）は￥
質的に互いに直交している。２枚の多孔質の板は一般に
その縁に沿って雀Ｍｇれ、反応材料が逃げたり互いに混
合したりすることかできないようになっている。不透過
性の板３０８は反応材料が面を通って透過するのを防い
でいる。即ち多孔質の板３０４から不透過板３０８を通
って多孔質の板３０２へと流れるのを防いでいる。しか
し板３０２と３０４との間の電気伝導は保持されなけれ
ばならない。Ａ−Ｂ−Ａアセンブリーには板３０６を付
加することが必要であり、従ってアセンブリーを一緒に
接合する余分の工程が必要となり、また不透過性の板３
０６の厚さだけアセンブリーの大きさが増加する。

第３ｂ図は二極アセンブリーをつくる他の従来法を、４
べす。単一の通路をもった多孔質のガス分配用の炭声板
３２０が示されているが、使用時にはこれを他の板と組
立てて二極アセンブリーをつくる。

通路３２２をつくった後、樹脂または炭化された材料の
ような適当な材料の５〜６枚の層をすべての表面の−１
−に置くか、或いは表面の中に含浸する。

この方法によれば、板の表面の多孔性が実質的になくな
り、酸を受取り貯蔵する板の能力が実質的に減少する。

また板の上の密閉層は非常に薄く、もし傷むと板の密封
層の孔が再露出する可能性があり、そのため板の中に反
応用のガスに対する望ましくない通路が生じる。

最後に、第３ｃ図に二極アセンブリー構成物を鍍金によ
りつくる方法を示す。非多孔質のアルミニウム板３３０
をガスの分配に使用し、この板に反応ガス通路用の溝孔
３３２をつける。アルミニウム板は多孔質ではないから
、反応ガスを不用意に逃すことはない。しかしこの種の
板は反応ガスを電極により良好に分布させる表面の多孔
性をもっていない。またアルミニウムは電池に使用され
る電解質からの腐食を受ける。これを防止するために、
板の全面に非腐食性の材料３３４の層を被覆しなければ
ならない。この目的に金の鍍金が使用されるが、非常に
高価なことは明らかである。

第４及び５図を参照すれば、第４図には第２図の一体と
なった不透過区域３７を製造する高温プレス法が示され
ている。第４図においては、二枚の多孔質ガス分配板４
０２及び４０４が示されており、その間に熱可塑性の密
封材料４０６の層が挿入されている。この板４０２及び
４０４のアセンブリー並ひに密封材料の層４０６の層を
プレス４１０中で圧力をかけて−ｉにプレスする。アセ
ンブリーの温度を比較的高温に上げ、この間に圧力をか
けて密封材料の層４０Ｂを溶融させ、板４０２及び４０
４の孔の中に拡散させる。第５図に示すように、板４０
２と４０４との境界５０２に一体となった不透過区域５
００ができる。境界５０２は層４０６を溶融させ拡散さ
せた後に、板４０２と４０４とを接触させ一緒にプレス
することによりつくられる。

ｉ３４０　Ｂの厚さ、圧力及び高温の値を適切に選ぶと
、この層は完全に隣接した板の表面に含浸され、不透過
区域５００を生じ、隣接した板の表面の間には密封材は
実質的に残らない。板４０２と４０４との境界５０２を
密着させると、良好な電気伝導性が得られる。プレス４
１０でかける圧力は好ましくは連続的にかけ、この間板
４０２及び４０４を低温まで冷却する。この方法により
板４０２及び４０４は接合され、不透過区域５００によ
り電気的接触が保たれ、一般的に第５図の５１０で示さ
れる単一・の多孔性二極ガス分配板アセンブリーがつく
られる。板４０２及び４０４は良好な表面多孔性を有し
、境界５０２を横切って反応原ネ；ｌを透過させる面通
過性の多孔性をもたないが、板の間の面を通しての電気
伝導性は良好である。

多孔質の板４０２及び４０４は好まし゛くは多孔質の炭
素板である。例えば、この板は網目をもったガラス状の
炭素（ＲＶＣ）の板、刺針をしたフェルＩ・状の板、ま
たはグラファイトの板であることができる。ＲＶＣの板
は約０．１〜１．Ｑ＋ｎ＋ｎの比較的大きな孔を有し、
刺針したフェルト状の板は約０．０１〜０．１ｍｍの比
較的小さな孔をもっている。グラファイトの板は工業的
なグラファイトの電極用として市販されているのと同じ
材料からつくることができる。グラファイト板はグラフ
ァイト粒子を成形し又は押出してつくる。グラファイト
の板は約０．００１〜０．０１＋ｎｍの比較的小さな孔
をもっている。

グラファイト材料は板４０２及び４０４として使用する
のに好ましい材料である。

多孔質の板が好適である。何故ならば、交叉する溝孔を
除去でき、反応ガスが若干の孔の中に生じる詰った箇所
の周りを移動することができ、この区域の電解質を取込
むことがことができるからである。二極アセンブリーを
設計する際、最適の孔の大きさを選ぶ指針として上記の
特徴のすべてについてバランスをとらなければならない
。

電気絶縁材料を含めて任意の適当な材料を密封材料とし
て使用することができる。例えば、適当な熱ｔｉ■塑性
樹脂材料を用いることができる。しかし、燃料電池の動
作温度、燃料電池における腐食物生成条件の性質等のた
めに材料を注意深く選んで使用する必要が生じる。例え
ば、燃料電池において温度約３５０〜４５０　’　Ｆの
高温で燐酸のような電解質を使用する場合には、ＦＥＰ
テフロン（フッ素化したエチレン・プロピレン樹脂）、
ポリパラバン酸、ポリエーテルスルフォン、ポリスルフ
ォン、ポリフェニルスルフォン、及びＰＦＡ（パーフル
オロアルコキシテトラフルオロエチレン樹脂）を含む適
当な材料が候補になる。これらの材料は融合させて二極
アセンブリーにした後に多孔質の板４０２及び４０４の
間に不透過性の接合をつくり、しかも電気伝導性に悪影
響を及ぼすことはない。このような用途の適当な材料の
候補としてはＦＥＰテフロン（フッ素化したエチレン−
プロピレン樹脂）、ポリパラバン酸、及びポリエーテル
スルフォンがある。

プし・ス４１０により二枚の炭素板４０２及び４０４に
かける圧力は二枚の相対する板の面を密着させるほど十
分に高くなければならないが、板の材料を破砕するほど
高くてはいけない。板４０２及び４０４にＲＶＣを使用
する場合には、ＲＶＣ材料が非常に脆く高圧においては
破壊することがあるので、約２００ｐｓ　ｉまで圧力を
低下させることがある。このためＲＶＣを使用すると電
気伝導度は低下することがある。合着した面の接触点が
少ないからである。刺針したフェルト状の板を使用する
場合には約１２６０ｐｓｉの圧力を使用した。

板と密封材料の層とのアセンブリーをプレス４１０の中
に入れた後、温度を約５００〜７００°Ｆの範囲に上げ
る。しかし約６５０±２０°Ｆの温度が好適である。一
般にアセンブリーとプレスとの温度を高温に上昇させ、
その温度を層４０６が溶融する際の周囲温度と平衡に保
つためには３〜４分を要する。

所定時間の間加熱を行った後、圧力をかけたまま一般に
約３５０’Ｆまでアセンブリーを冷却する。冷却は加熱
器を切ったまま自然に行うか、或いはファンまたは水の
噴霧を使用して強制的に行うことができる。密封材が十
分に固化するまで冷却を続け、その後アセンブリーの圧
力を緩めてもよい。

高温プレス過程でかけられる力により、密封材のフィル
ムは夫々の多孔質の板の面に沿って孔の中に流れ込み、
それによって他の板との共通の境界に沿って各板の面を
効果的に密封し、多孔質の板の貯蔵安定性及び／又はガ
ス分配能を失ったり傷めたりすることはない。密封材の
フィルムはこのような各々の隣接した板または積層物の
孔の内部で再配分されるから、各板の間の距離が減少し
その間の電気的４！統性が保持される。高温プレス過程
完了後、このサンドウィッチ構造物を適当な温度に冷却
するまでこの構造物を圧−しておくことができ、これに
よって孔の内部で密封材を固化させることができる。

密封材料は任意の厚さで使用して板をつくることができ
る。二極の板をつくるには約０．００５〜０゜０２０（
Ａ、チの厚さを使用すれば良好な密封能が得られること
が見出だされた。またこれよりも薄い密封層を用いる場
合には、板の表面を比較的平らに保つことが好ましいこ
とも見出だされた。砂磨きをするか、または他の適当な
方法で面を平らにすることができる。

本発明方法でつくられた二極°アセンブリーの一例を以
下に示す。ピッツアー（Ｐｆｉｚｅｒ）社製の厚さ約０
．１００〜ｏ−１２５インチの刺針したフェルト状炭素
材料をガス分配板として使用した。この板の間に厚さ約
０−０２０インチのポリエーテルスルフォン密封材の層
を入れ、る。炭素板と密封材とのアセンブリーに約５０
０ｐｓｉの圧力をかけ、約５００〜７００”Ｆで約１／
２　時間保つ。次にこのアセンブリーを約５００ｐｓｉ
の圧力下で約３００°Ｆに冷却する。

厚さ約０．０２００インチのポリエーテルスルフォンの
層を使用して得られたこの二極アセンブリーの漏洩試験
を行い、良好な結果を得た。

本発明方法によりつくられた二極アセンブリーの他の例
においては、ガス分配板として比較的細かい孔を有する
ブレイト・レイクス（Ｇｒｅａｔ　Ｌａｋｅｓ）社の押
出された炭素型のＨＬＭ板を使用した。

この板の間に厚さ約０．００５インチのポリエーテルス
ルフォン密封材の層を入れる。次に密封材−板のアセン
ブリーに約９００ｐｓｉの圧力をかけ、約１時間約７０
０°Ｆに加熱する。圧力をかけたままアセンブリーを約
３００°Ｆに冷却した後、圧力を除去する。本発明方法
に使用される他の板材料としてはエア１−スピア−（Ａ
ｉｒｃｏ　５ｐｅａｒ）　９４０Ｇの押出されたグラフ
ァイト材料がある。この材料は廉価であり、ＨＬＭ板に
比べて腐食耐性が良好である。

反応用のガスの分布を容易にするために、各多孔質の板
の中に溝孔をつけることができる。その大きさは典型的
には深さが約ｌ／１６インチ、巾が約１／１６インチで
ある。炭素板の多孔質構造物が十分に開いている場合に
は、溝孔は必要ではない。しかし、交叉した溝孔が余分
に存在すると、反応カスの流れを止める原因になる炭素
板中での詰り及び閉塞を防ぐ助けとなるから、溝孔があ
ることが好適である。

本発明の精神並びにその木質的な特徴を逸脱することな
く、本発明を他の形で具体化することができ、また他の
方法で実施することができる。例えば、反応ガスを分配
させるための多孔質板を有する電流捕集並びに冷却アセ
ンブリーを本発明方法で製造し具体化することができる
。電流捕集アセンブリー及び冷却アセンブリーの他の要
素が不透過性材料１例えばアルミニウムからできている
場合には、多孔質の分配用の板の内部にある境界区域３
７を、電解質によるアルミニウム板の腐食の防止、並び
にアルミニウムと多孔質板との接合の目的に用いること
もできる。

温度、圧力、及び密封材料の組み合わせは非常に多数存
在し、これを種々変化させて所望のアセンブリーをつく
るのに使用することができる。使用温度は密封材が板の
孔の中に流入するのに十分な温度でなければならない。

使用する圧力は、密封材が孔の中に流れ込む時に二枚の
板部材を接触して保つのに十分な値でなければならない
。しかし、圧力は板を破砕したり、板に他の損傷を与え
るほど高くてはいけない。

旧記説明は単に本発明を例示するためのものである。当
業界の専門家は本発明を逸脱することなく本発明の種々
の変形を行うことができよう。

従って本発明は添付特許請求の範囲に入るあらゆる変形
を包含するものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は中間の冷却板及び末端の電流捕集板をイｊする
多数の積層化された燃料電池から成る燃料’ｉ［ｉ：池
アセンブリーの模式図であり、第２図は二極アセンブリ
ーを有する個々の燃料電池を詳細に示ず第１図の燃料電
池アセンブリーの一部の見取図である。第３ａ〜３０図
は燃料電池積層システムで使用する二極板アセンブリー
の従来の製造法を示し、第４図は本発明の多孔質ガス分
配板アセンブリーの製造法の立面図であり、第５１Ｎは
第４図で示した方法でつくられた本発明の多孔質二極ガ
ス分配板アセンブリーの立面図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、互いに接触している場所で間に境界をつくる二枚の
   隣接した電気伝導性の板部材を含有し、該板部材の少な
   くとも第１のものは他の板部材との該境界をつくる曲以
   外の表面から反応材料を分配するのに適した多孔質の材
   料からつくられ、該二枚の板部材はその境界の区域にお
   いて該第１の板部旧の孔の中に存在する密封材料により
   該境界においてＷいに接合されて一体となっており、こ
   のようにして該二枚の＆部材は互いに電気的接触を保ち
   、同時に反応材料が該第１の板から該境界を通り該他の
   板へと通過するのを防いでいることを特徴とする燃料電
   池において反応材料を分配するためのアセンブリー。 ２、該他の板部材は該第１の板部材との境界をつくる曲
   以外の表面から他の反応材料を分配するのに適した多孔
   質材料からつくられて二極分配用アセンブリーをつくり
   、そしてさらに該密封材料はまた該境界区域に沿って該
   他の板部材の孔の中に存在する、特許請求の範囲第１項
   記載のアセンブリー。 ３、該多孔質の板の各々は多数の実質的に平行な溝孔を
   含み、一枚の板の溝孔は他の板の溝孔に対して実質的に
   直交して配置されている、特許請求の範囲第１項記載の
   アセンブリー。 ４、該多孔質の板部材は網目をもったガラス状の炭素材
   料、刺針されたフェルト状の炭素材料、またはグラファ
   イトから成る群から選ばれる材料からつくられている、
   特許請求の範囲第１項記載のアセンブリー。 ５、密封材料はフッ素化されたエチレン−プロピレン、
   ポリスルフォン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニ
   ルスルフォン、パーフルオロ化されたアルコキシテトラ
   フルオロエチレン、及びそれらの混合物からから成る群
   から選ばれる熱可塑性樹脂材料である、特許請求の範囲
   第１項記載のアセンブリー。 ６、隣接した多孔質のガス分配板を有する隣接した個々
   の燃料電池単位の多数から二極アセンブリーが構成され
   、鎖板はガスに対して不透過で電気的に絶縁性をもった
   障壁材によって互いに分離；２れているが鎖板の間の電
   気的接触は保たれている燃料電池積層アセンブリーにお
   いて、隣接した電気伝導性をもった多孔質の板が比較的
   絶縁性を有する熱可塑性の密封材との共通の境界に沿っ
   て互いに接触して結合されている複合二極アセンブリー
   を含有し、 該密封材は該共通の境界に沿って各板の孔の内８１１に
   王として分布しており、該共通の境界に沿って鎖板の間
   の実質的接触を維持し、これによって鎖板の各々がｑ：
   いに実質的に電気的接触をもって緊密な一体性が保持さ
   れ、該共通の境界を通って反応ガスが一枚の板から他の
   板へ拡散することを防ぐガス不透過性の障壁が備えられ
   ・ていることを特徴とする改良。 ７　、　（ａ）少なくとも二枚の隣接した多孔質の電気
   伝導性の反応材料分配用の板と、鎖板の間にある密封材
   料の層とをつくり、 （ｂ）鎖板と該層とに圧力と高い温度をかけて該層を溶
   融させ、鎖板の隣接した表面に沿った鎖板の区域におい
   て孔が含浸されるようにし、これによって板を互いに接
   合して電気伝導性をもった一体となった二極アセンブリ
   ーをつくることを特徴とする燃料電池用の二極アセンブ
   リーを製造する方法。 ８、該高温は約５００〜７００°Ｆであり、鎖板にかけ
   る圧力は少なくとも約２００ｐｓｉであり、該密封材料
   はフッ素化されたエチレン−ピロピレン、ポリスルフォ
   ン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニルスルフォン
   、パーフルオロ化されたアルコキシテトラフルオロエチ
   レン、及びそれらの混合物からから成る群から選ばれる
   、特許請求の範囲第７項記載の方法。 ９、燃料電池の反応材料を分配するために該二極アセン
   ブリーの相対する面に溝孔をつける工程をさらに含む特
   許請求の範囲第７項記載の方法。 １０、二枚の多孔質の層の間に挿まれた熱可塑性の密封
   材のフィルムから木質的になるサンドウィッチ構造物を
   約５００〜７００°Ｆの範囲の温Ｅ隻、少なくとも約２
   ００ｐｓｉの圧力において高温プレスし、各層状物の共
   通の境界に沿った各層状物の表面に沿って密封材を実質
   的に完全に孔の中に再分配し、 圧力をかけたまま該サンドウィッチ構造物を十分に冷却
   して該圧力を除去した場合にも該層状物がＩｉ−いに接
   合された状態が保持されるようにするに程を含有する複
   合構造物の二極アセンブリーの製造法。