JPS60250565A - 燃料電池 - Google Patents
燃料電池Info
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- JPS60250565A JPS60250565A JP59106401A JP10640184A JPS60250565A JP S60250565 A JPS60250565 A JP S60250565A JP 59106401 A JP59106401 A JP 59106401A JP 10640184 A JP10640184 A JP 10640184A JP S60250565 A JPS60250565 A JP S60250565A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- solid electrolyte
- fuel cell
- ion conductive
- oxygen ion
- platinum
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
- H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
- H01M8/124—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the process of manufacturing or by the material of the electrolyte
- H01M8/1246—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the process of manufacturing or by the material of the electrolyte the electrolyte consisting of oxides
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/90—Selection of catalytic material
- H01M4/9016—Oxides, hydroxides or oxygenated metallic salts
- H01M4/9025—Oxides specially used in fuel cell operating at high temperature, e.g. SOFC
- H01M4/9033—Complex oxides, optionally doped, of the type M1MeO3, M1 being an alkaline earth metal or a rare earth, Me being a metal, e.g. perovskites
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/90—Selection of catalytic material
- H01M4/9041—Metals or alloys
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
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- Sustainable Energy (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は固体燃料電池、特に高い起電力を有する新規な
酸素イオン導電性固体電解質を用いた燃料電池に係るも
のである。
酸素イオン導電性固体電解質を用いた燃料電池に係るも
のである。
燃料電池はオンサイト型の発電設備として以外に各種エ
レクトロニクスの発展に伴ない種々の用途が期待され、
又宇宙開発が進むにつれ、これへの利用も拡けつつある
。
レクトロニクスの発展に伴ない種々の用途が期待され、
又宇宙開発が進むにつれ、これへの利用も拡けつつある
。
燃料電池は電解質として燐酸を用いるものが当初提案さ
れた。このものは約２００℃程度の比較的低温で使用し
得るので用いる材料が比較的広範囲から選択し得る利点
がある反面、電極には高価な白金を用いねばならない。
れた。このものは約２００℃程度の比較的低温で使用し
得るので用いる材料が比較的広範囲から選択し得る利点
がある反面、電極には高価な白金を用いねばならない。
また起電力がやや小さい欠点を有している。
又、Ｌｉ２ＣＯ３奉Ｎａ２ＣＯａ ｌ ｔｉ２ｃｏ３８
Ｋ２ＣＯ２等のアルカリ炭酸塩の溶融塩を電解質とし
て用いる方法が提案されている。この方法は６００℃程
度の高温を用いるのでこの点では前記手段より材料面等
で不利ではあるが、起電力°は前者より大きく、実用性
の高いものとして注目されている。
Ｋ２ＣＯ２等のアルカリ炭酸塩の溶融塩を電解質とし
て用いる方法が提案されている。この方法は６００℃程
度の高温を用いるのでこの点では前記手段より材料面等
で不利ではあるが、起電力°は前者より大きく、実用性
の高いものとして注目されている。
しかしながら溶融塩を用いるのと高温での使用を余儀な
くされる為、特に各部のシールが困難であり、実際これ
の解決がなされない為、未だ実用に供されていない。
くされる為、特に各部のシールが困難であり、実際これ
の解決がなされない為、未だ実用に供されていない。
他方、電解質としてＹ２Ｏ３やＣａＯを含有した安定化
ジルコニアが提案されている。これは固体であり取り扱
い等は前記二者に比してはるかに容易であり、又起電力
も実用に供し得る程度ではあるが、使用温度が約ｔｏｏ
ｏ℃と極めて高く、これに耐えられる材料が極めて限ら
れ、この意味で実用に供し難い欠点がある。
ジルコニアが提案されている。これは固体であり取り扱
い等は前記二者に比してはるかに容易であり、又起電力
も実用に供し得る程度ではあるが、使用温度が約ｔｏｏ
ｏ℃と極めて高く、これに耐えられる材料が極めて限ら
れ、この意味で実用に供し難い欠点がある。
木発明者は、これら従来から提案されている酸素イオン
導電性固体電解質が有する諸欠点を克服した材料を見い
出すことを目的として種々研究、検討した結果、特定組
成を有する弗化酸化物が前記目的を達成し得ることを見
出した６かイして本発明は、一般式５ｓａＮｄｂＦｏＯ
ｄ（但しａ＝ ２．１８〜９．８２． ｂ ＝ ２．１
８〜９．８２． ｃ＝ １２〜２８．４５． ｄ＝ ３
．２５〜１２で、且ａ＋ｂ ＝ １２． ｃ＋ ２ｄ＝
３６）で示される酸素イオン導電性固体電解質を用いた
燃料電池を提供するにある。
導電性固体電解質が有する諸欠点を克服した材料を見い
出すことを目的として種々研究、検討した結果、特定組
成を有する弗化酸化物が前記目的を達成し得ることを見
出した６かイして本発明は、一般式５ｓａＮｄｂＦｏＯ
ｄ（但しａ＝ ２．１８〜９．８２． ｂ ＝ ２．１
８〜９．８２． ｃ＝ １２〜２８．４５． ｄ＝ ３
．２５〜１２で、且ａ＋ｂ ＝ １２． ｃ＋ ２ｄ＝
３６）で示される酸素イオン導電性固体電解質を用いた
燃料電池を提供するにある。
本発明に用いられる前記固体電解質は、これをカチオン
、アニオンの夫々のイオン比率で表わすと、Ｓｍ ／
Ｎｄ ＝ ０ 、２２２〜４．５． Ｆｌｏ ＝ １〜
８である。
、アニオンの夫々のイオン比率で表わすと、Ｓｍ ／
Ｎｄ ＝ ０ 、２２２〜４．５． Ｆｌｏ ＝ １〜
８である。
そしてこれら固体電解質の組成範囲中、ａ 〜４〜８
、 ｂ 〜４〜８ 、 ｃ ＝１８〜２４． ｄ ＝８
〜９で、且ａ＋ｂ＝１２ 且ｃ＋２ｄ＝３８を採用する
場合には、特に高い導電性を示すので特に好ましい。又
これをカチオン、アニオンの夫々イオン比率で表わすと
、Ｓｍ／ Ｎｄ＝ ０．５〜２． Ｆ／ ０＝２〜４に
相当する。
、 ｂ 〜４〜８ 、 ｃ ＝１８〜２４． ｄ ＝８
〜９で、且ａ＋ｂ＝１２ 且ｃ＋２ｄ＝３８を採用する
場合には、特に高い導電性を示すので特に好ましい。又
これをカチオン、アニオンの夫々イオン比率で表わすと
、Ｓｍ／ Ｎｄ＝ ０．５〜２． Ｆ／ ０＝２〜４に
相当する。
これら固体電解質は、従来提案されていたそれらよりも
低温において十分高い導電性を有する利点がある。
低温において十分高い導電性を有する利点がある。
本発明に用いられる酸素イオン導電性固体電解質の製法
は、酸化ネオジムと共に弗化サマリウム若しくは酸化サ
マリウムと弗化ネオジムを粉砕混合し、不活性ガス雰囲
気Ｆ １２００〜１４００℃に２〜６時間程度保持せし
めることにより得ることが出来る０例えばＳｍ６ Ｎｄ
６Ｆｌｌｌ ０９を得る場合には、１モルのＨｄ２０３
と２モルのＳ■Ｆ３、若しくは１モルの５１１２０３と
２モルのＮｄＦ３を粉砕混合し、アルゴンガス雰囲気下
に１３５０℃にお ゛いて３〜４時間程度焼成せしめる
ことにより容易に得ることが出来る。
は、酸化ネオジムと共に弗化サマリウム若しくは酸化サ
マリウムと弗化ネオジムを粉砕混合し、不活性ガス雰囲
気Ｆ １２００〜１４００℃に２〜６時間程度保持せし
めることにより得ることが出来る０例えばＳｍ６ Ｎｄ
６Ｆｌｌｌ ０９を得る場合には、１モルのＨｄ２０３
と２モルのＳ■Ｆ３、若しくは１モルの５１１２０３と
２モルのＮｄＦ３を粉砕混合し、アルゴンガス雰囲気下
に１３５０℃にお ゛いて３〜４時間程度焼成せしめる
ことにより容易に得ることが出来る。
又これら、固体電解質の形状付与は、例えば薄膜状物を
得る際にはプラズマ溶射法、真空蒸。
得る際にはプラズマ溶射法、真空蒸。
着法、スパッタリング法等を、比較的厚い形状の場合に
はホットプレス法、ラバープレス法。
はホットプレス法、ラバープレス法。
熱間静水圧焼結法等を適宜採用することが出来る。
本発明に用いられる固体電解質の厚さは一般に１．〜５
ｍｍ程度が適当である。厚さが前記範囲に満たない場合
には、不均一でガス漏れが起り易いものとなり、逆に前
記範囲を超える場合には抵抗損失が著しく大きくなる虞
れがあるので何れも好ましくない。
ｍｍ程度が適当である。厚さが前記範囲に満たない場合
には、不均一でガス漏れが起り易いものとなり、逆に前
記範囲を超える場合には抵抗損失が著しく大きくなる虞
れがあるので何れも好ましくない。
又、本発明に用いられる陽極の材質としては、例えば白
金、銀、コバルト或はＬａＣｏＯ３などのペロブスカイ
ト系材料等が又陰極の材質としては例えば白金、銀、ニ
ッケルなど金属系材料或はペロブスカイト系酸化物材料
等を適宜採用することが出来る。
金、銀、コバルト或はＬａＣｏＯ３などのペロブスカイ
ト系材料等が又陰極の材質としては例えば白金、銀、ニ
ッケルなど金属系材料或はペロブスカイト系酸化物材料
等を適宜採用することが出来る。
又これら陰、陽極は何れもガスが透過することが必要で
あり、この為これら電極の有する物性としては、多孔質
で半融しにくく固体電解質との密着性がよいものを採用
するのが適当である。
あり、この為これら電極の有する物性としては、多孔質
で半融しにくく固体電解質との密着性がよいものを採用
するのが適当である。
又、これら電極の厚さは一般に数千へ〜 １００ル程度
を採用するのが適当である。
を採用するのが適当である。
これらの電極は固体電解質に対しスクリーン印刷法、ス
パッタリング法等の手段により設けることが出来る。
パッタリング法等の手段により設けることが出来る。
次に本発明を実施例により説明する。
実施例１
１モルの５１１２０３粉末と２モルのＮｄＦ３粉末をボ
ー゛ルミルを用いて十分に粉砕混合した後、ラバープレ
スを用いて直径２０■ｍ、厚さ １ＩＩ１１のペレット
に成型した。このペレットをアルゴンガス雰□囲゛気中
１３５０℃で３．５時間焼成した。このペレットをＸ線
回折にかけた結果は第１図に示す通りであり、組成はＳ
ｍ６Ｎｄ、Ｆｌｌｌ ０９の焼結体であった。これにｐ
ｔ粉末を焼き付けた後、ざらにｐｔリード線をとりつけ
、これを焼結アルミナ製チューブにアルミナセメントを
用いて装着した。これを炉心管が石英製の電気炉に挿入
し、７００°Ｃに加熱保持し、内側に１気圧の水素ガス
を流量５０＋Ｊｌ／分で供給し、外側には１気圧の酸素
ガスを流１２５＋ｓＪＬ／分で供給した。１時間後、定
電流放電して電圧−電流特性を測定した。その結果電流
密度１００ｍＡ／ｃｍ（のときの端子電圧はＯ，？８Ｖ
であった。
ー゛ルミルを用いて十分に粉砕混合した後、ラバープレ
スを用いて直径２０■ｍ、厚さ １ＩＩ１１のペレット
に成型した。このペレットをアルゴンガス雰□囲゛気中
１３５０℃で３．５時間焼成した。このペレットをＸ線
回折にかけた結果は第１図に示す通りであり、組成はＳ
ｍ６Ｎｄ、Ｆｌｌｌ ０９の焼結体であった。これにｐ
ｔ粉末を焼き付けた後、ざらにｐｔリード線をとりつけ
、これを焼結アルミナ製チューブにアルミナセメントを
用いて装着した。これを炉心管が石英製の電気炉に挿入
し、７００°Ｃに加熱保持し、内側に１気圧の水素ガス
を流量５０＋Ｊｌ／分で供給し、外側には１気圧の酸素
ガスを流１２５＋ｓＪＬ／分で供給した。１時間後、定
電流放電して電圧−電流特性を測定した。その結果電流
密度１００ｍＡ／ｃｍ（のときの端子電圧はＯ，？８Ｖ
であった。
実施例２
０．２５％ルのＳｌ＋２０３粉末と０．７５モルのＮｄ
Ｆ３粉末を実施例１と同じ方法で、混合、成型、焼成し
た。この試料をＸ線回折にかけた結果は第２図に示す通
りであり、組成はＳｍ４．Ｂ Ｎｄ７，２ Ｆ ２□６
０７２の焼結体であった。これを用いて燃料電池を作製
し、実施例１と同じ条件下でＨ２ガス、０２ガスを供給
した結果、電流密度１００ｍＡ／ｃｎｆのときの端子電
圧は０．７３Ｖであった。
Ｆ３粉末を実施例１と同じ方法で、混合、成型、焼成し
た。この試料をＸ線回折にかけた結果は第２図に示す通
りであり、組成はＳｍ４．Ｂ Ｎｄ７，２ Ｆ ２□６
０７２の焼結体であった。これを用いて燃料電池を作製
し、実施例１と同じ条件下でＨ２ガス、０２ガスを供給
した結果、電流密度１００ｍＡ／ｃｎｆのときの端子電
圧は０．７３Ｖであった。
実施例３
０．３モルの５ｆ０３粉末と０．７モルのＮｄＦ３粉末
を実施例１と同じ方法で混合、成型、焼成した。
を実施例１と同じ方法で混合、成型、焼成した。
この試料をＸ線回折にかけた結果は第３図に乃＼す通り
であり、組成はＳ”５．５Ｎｄ０．５ Ｆ１９，４０８
．３の焼結体であった。これを用いて燃料電池を作製し
、実施例１と同じ条件下で定電流放電し電圧−電流特性
曲線を測定した結果、電流密度１００ｍＡ／ｃｒａのと
きの端子電圧は０．７５Ｖであった。
であり、組成はＳ”５．５Ｎｄ０．５ Ｆ１９，４０８
．３の焼結体であった。これを用いて燃料電池を作製し
、実施例１と同じ条件下で定電流放電し電圧−電流特性
曲線を測定した結果、電流密度１００ｍＡ／ｃｒａのと
きの端子電圧は０．７５Ｖであった。
第１〜３図は実施例中に示された本発明に用いられた組
成物のＸ線回折図である。 代理人内 １） 明 代理人萩 原 亮 −
成物のＸ線回折図である。 代理人内 １） 明 代理人萩 原 亮 −
Claims (1)
- １、′一般式Ｓ鵬、ＮｄｂＦｏＯｄ （但しａ＝２，１
８〜８．８２゜ｂ＝２．１８〜９．８２． ｃ＝１２〜
２９．４５．ｄ＝３．２５〜１２で、且ａ＋ ｂ ＝
１２． ｃ＋ ２ｄ−３８）で示される酸素イオン導電
性固体電廟質を用いた燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59106401A JPS60250565A (ja) | 1984-05-28 | 1984-05-28 | 燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59106401A JPS60250565A (ja) | 1984-05-28 | 1984-05-28 | 燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60250565A true JPS60250565A (ja) | 1985-12-11 |
Family
ID=14432662
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59106401A Pending JPS60250565A (ja) | 1984-05-28 | 1984-05-28 | 燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60250565A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1989011739A3 (en) * | 1988-05-20 | 1990-04-05 | Stanford Res Inst Int | Solid compositions for fuel cell electrolytes |
| EP0673675A3 (en) * | 1989-05-25 | 1995-12-06 | Standard Oil Co Ohio | Fixed multi-component membranes for reactions. |
-
1984
- 1984-05-28 JP JP59106401A patent/JPS60250565A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1989011739A3 (en) * | 1988-05-20 | 1990-04-05 | Stanford Res Inst Int | Solid compositions for fuel cell electrolytes |
| EP0673675A3 (en) * | 1989-05-25 | 1995-12-06 | Standard Oil Co Ohio | Fixed multi-component membranes for reactions. |
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