JPS6061031A - 高温高圧装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は高温高圧装置、特に一対の先細りパンチ及び環
状ダイから基本的に構成され、しかもダイヤモンドやＣ
ＢＮ（立方晶系窒化ホウ素）の合成に好適な／＋Ｏｋｂ
程度の圧力と千数百℃、の温度とを同時に再現性良く持
続して発生することができ。

かつすぐれた面ｊ久性を示す装置構成に関１−る。

一対のパンチ及びダイから構成される一軸加圧式の高温
高圧装置は、構成が比較的単純であり。

また処理可能な試料容量が比較的大きいことから。

合成ダイヤモンドやＣＢＨの工業的生産に好んで用いら
れる。これらの転換反応を実用的に行なうための数＋ｋ
ｂの所要圧力は、市販の材質の中では最高の超硬合金の
圧縮強度をも遥かにホ′（えるので。

パンチやダイを破損から保護すること及び発生する高圧
を封止することが、このような装置の設計におけろ二つ
の重贋なポイントである。

部材の耐圧向上法としてはい（つか知られているが、特
にダイの保護法の一つとして本発明者の開発による高剛
性の物質９例えばほとんど真比重に近く焼結されたアル
ミナ製の中空円筒体を、ダイの直円筒状孔壁面に内接し
て配置するものがある（例えば將公昭５ｓ−２２ｘｏ４
）。該円筒体はダイ筒状孔よりも幾分軸長が短く９円筒
体の両端には軸に対してほぼ垂直な端面とこの内方に接
続する傾斜面とを有する。この中空円筒体型面とその外
方の筒状孔壁面とで二方向を限定される空間（ポケット
）を含めたパンチ側面と、中空円筒体型而との間の壁間
には、ろう石等を焼成して成るガスケットが配置される
。この構成はダイの成形が単純であること及びダイ自体
に加わる荷重を比較的小さくでき、従ってダイス鋼、高
速度鋼や類似の硬質鋼のように加工しやすい材質が利用
でき、また超硬のような焼結工程を経ないのでこれに比
べて大型部材が比較的容易に得られる等の利点を持つ。

高圧装置では一般にパンチの進行により試料な緻密化し
高圧を発生させると共に、こうして発生する高圧を一定
の空間に封止するために、またパンチの軸方向荷重から
派生する半径方向の引張荷重に対抗させるためにパンチ
に半径方向の圧縮荷重を加えるべく、パンチの側面と接
するように。

パイロフィライトや焼成ろう石のように剪断強ｔＷの小
さな材質製のガスケットが配置される。特に上記の中空
円筒を使用する型式においては、ガスケットはこの円筒
体の圧力減衰機能を確保するためにこれに軸方向荷重を
加えて伸び変形を抑制する役割も持つので一層重要にな
る。

ガスケットはまた試料の加熱に先立って反応室内にダイ
ヤモンドやＣＢＮへの相転移に要する圧力を確立保持し
、さらに加熱後に反応の進行釦伴なう試料の容１積減少
及び反応室材の変形にパンチを追従させ１反応室内の圧
力を一定に保つためのストロークを与えなければならな
い。

この際充分な圧力補償が得られないと反応の維持が不可
能忙なる。ところで焼成ガスケットの場合。

パンチにストロークを与えるものは一部はガスケット材
の低圧部への移動・流出もあるが、大部分は加圧軸方向
の緻密化変形である。従ってこのガスケットには可能な
反応ストロークが反応の進行に伴なって次第に減少する
という欠点が存在する。

中空円筒体型の高温高圧装置ではダイ内のいわゆるポケ
ット及びパンチ側面と中空円筒体傾斜面との間にガスケ
ットが配置される。ガスケット材の大きな内部摩擦力に
基く大きな圧力勾配を利用して、パンチ端面間の反応室
に発生した圧力はガスケットの内周部における５０　ｋ
ｂ以上の圧力から。

従来開放構造になっている最外端の大気圧に到るまで次
第に減衰される。即ち中空円筒体傾斜面とパンチ側面間
に存在するガスケットにより反応室の面圧の第一段の封
止が行なわれて大きな圧力勾配が形成され、上記ポケッ
トのガスケットによってさらに圧力勾配が与えられ、ガ
スケットの流出防止、即ち外界に対する最終的圧力封止
はダイ孔壁の両端（角部）とパンチ側面との間に存在す
るガスケットによって行なわれている。ガスケットによ
る封止力は概してガスケット材質の内部摩擦ヵ及びガス
ク°ットの有効長さく接触面に沿った）に比例し、また
厚さに逆比例する。従来の構成ではこの長さがあまりな
かったので厚みを大きくとｉｌず。

このことか大きなパンチストロークを得たり、装置の大
型化する上で障害となっていた。

このいわゆるポケットはまた内方の傾斜面間に挾まわた
ガスケットの変形時における逃げ場となり、同時ｔζパ
ンチに対しゆるやかな圧力勾配を与える場となる。この
部分におけろ圧力は従来の鋼製ダイを用いる装置ではダ
イに対する応力支持がないことから、最大２万気圧まで
とすることが望ましい。一方ダイの肩部では最終的１（
圧力の封止を行なうので、この部分における圧力勾配は
必然的に太き（なる。

反応ストラークは肩部におけるガスケット厚さによって
規定される。、そこで反応開始時に反応ストロークに必
要な厚さを残し、同時に圧力の制止を行なわねばならな
いが、従来の構成ではこれらの両条件を同時に満たすこ
とは極めて困難だった。

なお特公昭５５−３４１９０号公報には垂直筒状壁を有
ずろダイの傾斜面に置かれたパイロフィライト等のガス
ケットの外方に２紙、アスベスト等から成る積層ガスケ
ントを配置した構成が示されている。この構成では比較
的大きいパンチストロークは達成可能であるが、加圧さ
れるガスケットの逃げ場がないので外部ガスケットの内
周に加わる圧力が大きく、これ知対抗するためには平行
な傾斜面間に置かれる外部ガスケットの有効長さを充分
大きくとる必要があり、この結果ガスケント部の加圧に
費やされる荷重が大きくなるので１反応室の加圧に宛て
られる荷重の割合が大きくとＪｌない欠点があった。

本発明は従来の装置ｉ構成に伴うこのような欠点を克服
すべくなされたものであって、その要旨とするところは
、中央（（垂直筒状の貫通孔とこれに接続し、た傾斜面
とをイ）する環状ダイ、及び該ダイを挾んで両側に整列
配置した一対の先細りパンチ、並びにダイの回通孔の壁
面に接して配置した高剛性の中空円筒体、及び該円筒体
のｔｒ＋ｂ　Ｋはぼ′垂直な両端面とダ・１の壁面とに
接して配置した貌成耐火物製ガスケットを有する高温高
圧装置において、該パンチがそれぞれダイの傾斜面に対
向してこれに平行な或は外方または内方に多少間いた傾
斜面を有し、かつ各パンチの傾斜面とダイの傾斜面との
間に形成される空間に、＠大物製ガスケットに隣接して
比較的硬質材より成る環状の外方ガスケットを、さらに
その外周に隣接して比較的軟質かつ高勤性の材質より成
る固定リングを設けたことを特徴とする高温高圧装置に
存する。

本発明において外方ガスケットを形成する比較的硬質材
としては各種のものが利用可能であり。

特にカードボード等の紙やアスベスト，剛性ゴム。

テフロン（登録商標）系のフン素樹脂の一体品乃至分割
体或は精府物またはコイル、もしくは３Ｄ係以上の気化
率を示するう石の焼成品が適当である。

これらは１種類或は複数を紹合わせて用いられる。

なおり−ドボードのような紙に比較的良好な耐圧性があ
り、ガスケット材として用いることは従来知られていた
が（例えば実公昭４６−１９０８：特公昭５３−３４１
９０　）　、本発明はこのような紙や類似物質のガスケ
ット機能を活用し、ガスケットのバックアツプ材として
用いる点でさらに発展せしめたものである。この外方ガ
スケットの形状につぃ′Ｃはその当初の半径方向の長さ
ａとこれに垂直な方向の厚さｂとの比匈を１以上、特に
１〜３の間にするのが４？忙好ましく、この場合有好な
バックアップ機能が維持されると同時に、この部分の加
圧１（要する荷重の割合を低く抑え反応室の加圧に宛て
る荷重の割合な大きくすることができる。

外方ガスケットと内方ガスケットとはこれらのそれぞれ
内周と外周とがほぼ接するように配置するのが好ましい
が１両者間の数ｍａ８度の隙間は許容し得る。また内方
ガスケットの上下端の平面部と一部分が重なるよう１で
外方ガスケットを配置してもよい。外方ガ玉ケットを配
置する傾斜面釦おけるダイ側とパンチ側との相互の角度
差は外方ガスケットが単Ｋ　１　ｒｕ＋１の拐料かも成
る場合忙は平行１よいし１０’以内の外開きとするのが
好ましい。外開きとした場合には、外方ガスケット内に
おいて内周から夕１周に向かって連続した圧力勾配が得
られるので、外方ガスクットの加圧に費やされる荷重割
合を低く抑制することができる。一方外方ガスケットの
外周側に内周側よりも軟質材料が来るように２種以上の
材質でガスケットを構成する場合にはこの角度を１０°
以内の内開きとすることができる。

一方固定リングは外方ガスケットより軟質で破断しにく
い材質１例えば軟質ゴム、ポリエチレン。

ポリ塩化ビニル等で一体品として或は端部を接合した帯
状物で形成するのが適当である。これは上記の外方ガス
ケットと隣接して、或は両者の間に両者の中間の硬さを
もつ材質を挾んで配置する。

上記の内方ガスケット、外方ガスケット及び固定リング
から成る系は少くとも両端に前記のポケット空間を持つ
ダイであれば適用できるが、特に中央貫通孔Ａを一つの
直円筒−状壁面で構成し、この中央部に内接して軸長が
これより小さい高剛性の中空円筒体を用いる構成に適用
するのが最良である。この場合パンチには反応終了圧至
るまで充分な加圧ストロークが確保されると共に該中空
円筒体に対する支持荷重が与えられて、その圧力減衰機
能が確保され、また、ダイの肩付近の応力の均衡が改善
されたことによりダイの耐久性の向上も得られる。この
ガスケット系はまた。ダイの中央貫通孔の外部を不連続
的に拡大し、端部に直円筒状壁面と水平面とを設けた構
成に対しても適用可能である。

次に本発明の一つの実施形態を図面に基づいて具体的に
説明する。

第１図は本発明による高温高圧装置の主要部分を示す縦
断面図で、超硬合金（例えばＷＣ−ｃｏ系合金）製の一
対のパンチ１，２が、高速度鋼またはダイス鋼製のダイ
６を挾んで両側に整列配置される。

垂直筒状に形成されるダイの孔壁に内接して、はとんど
気孔のない程度に硬く焼結されたアルミナより成り、孔
壁より小さい軸長な持つ台形断面の中空円筒体４が、さ
らにこの上下にこれと整列して、シャモツト質耐火物を
焼成して作ったガスケット５，６が配置される。ガスケ
ット５，６は周囲を。

カードボードの積層により構成した外方ガスケット７．
８で囲まれ、さらにその外側をゴムの帯を数回巻きつけ
て成る固定リング９．和で囲まれている。一方円筒体４
の内部にはこれに内接して２反応室１１を限定するため
の耐火物製スリーブ１２を置く。その上下端は堅く焼成
したろう石の円板１３゜１４で閉じる。これを囲む鋼製
リング１５．１６並びにパンチ１，２を経て反応室加熱
のための電流が供給される。このような構成を用いて加
圧を行なう時。

反応室１１及びガスケツ）５，６．外方ガスケット７゜
８が圧縮される。ガスケット材は流動化するが。

パンチとダイとの隙間は外方ガスケット及び固定リング
によって効果的に封鎖されているので結局内部に留まり
、緻密化が促進される。一方パンチの先端付近にはパン
チ側面に接近して同様な勾配の傾斜面が設けられており
これらの傾斜面間におけるガス１ケツトの封止作用が急
激に高まり、充分な加圧ストロークを残したまＮ所要の
５０　ｋｂ以上の圧力が達成される。こうして反応時の
圧力補償用のストロークが確保される。この場合ダイの
肩部には軸方向の圧縮荷重が加わるので、孔壁面に作用
する半径方向圧縮荷重から派生ずる軸方向の引張荷重が
効果的に相殺される。このため傾斜面に荷重を加えない
従来の装置構成に比べて壁面の割れが減少した。

実施例 第１図に示すように軸に対して３６°で傾斜し先端に直
径７５朋の平面部を持つ超硬合金製の一対の先細りパン
チ及び中央に直径１７５ｍｍ＋軸長１６５ｍｍの直円筒
状孔壁を有する高速度ｌｓ４製のダイで構成される高温
高圧装置を用いた。中央孔に全長１２５正内径７５ｍｍ
（最小）で上下両端に３６°（軸に対して）の傾斜を持
ち、はとんど無気孔状態にすべく堅焼きされたアルミナ
製の剛性中空円筒体が置かれた。

ガスケットはＳ　ｉ　Ｏａ　；　ＡＬＯａ　＝　１　：
　１のシャモット環でパンチ側面とアルミナ中空円筒体
の両端と適合する形状に作られ、剛性円筒体の傾斜面に
宿った部分の厚みは１１關であった。この周囲に内径１
７５ｎ＋ｍ外径２２５ｍｍ、＋厚さ１２．５．、のカー
ドボード・ブロックから成る外方ガスケットを置き、そ
の周囲を幅１２．５ｍＮ　＋　厚さ５　ｍＷの軟質ゴム
テープを４回巻付けて端部を接着剤で固定した。反応室
は内径’５ｍＴｌ＋高さ７０ｍｍで焼石ろう石で構成し
た。この構成において加熱中のストローク６酩を再現性
よく得ることができた。なおこれと同じ内径のダイを用
いる従来装置で得られる反応ストロークは約３１ｎｍ程
度にすぎない。

以上詳記したように本発明においてはダイの筒状壁面に
接して置かれるガスケットの周囲に外方ガスケット及び
固定リングを配置したことにより加圧ストロークの増大
を達成し、特に充分な加圧ストロークを残したま又ダイ
ヤモンドやＣＢＮの安定域の超高圧に到達可能となる。

この結果黒鉛やＨＢＮからの転換反応において。

１、　反応ストロークの増大により反応の全期間を通じ
て反ゝ応室内に一定圧力を維持することができる。従っ
て反応条件の確実な制御により生成物の粒度や結晶性の
ばらつきを狭い範聞に限定することが可能になる。

２　ダイに対して軸方向圧縮荷重による応力支持を行な
うのでこの点忙関しダイの耐久性が向上する。

ろ、　ダイ孔壁面における子方勾配が減少するので。

この点についてもダイの耐久度が向上する。

４、　剛性中空円筒体に対する応力支持−耽が増太す

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の一実施形態を図す縦断面図である。図
において各参照番号は次の部材を表わす。 １．２・・・・・・バンチ；　５・・・・・・ダイ；　
４・・・・・・剛性中空円筒体；５，６・・・・・・（
内方）ガスケット；７．８・・・・・・外方ガスケツ）
；９．１０・・・・・・固定リング；１１・・・・・・
反応室；１２・・・・・・耐火物スリーブ；１３．１４
・・・・・・ろう石板；　１５．１（Ｓ・・・・・・鋼
製リング。 特許出願人　石　塚　博

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ｔ　中央に垂直筒状の貫通孔とこれに接続した傾斜面と
   を有する環状ダイ、及び該ダイを挾んで両側に整列配置
   した一対の先細りパンチ、並びにダイの貫通孔の壁面に
   接して配置した高剛性の中空円筒体、及び該円筒体の軸
   にほぼ垂直林両端面とダイの壁面とに接して配置した焼
   成耐火物ダガスケットを有する高温高圧装置において、
   該パンチがそれぞれダイの傾斜面に対向してこれに平行
   な或は外方１または内方に多少開いた傾斜面を有し。 かつ各パンチの傾斜面とダイの傾斜面との間に形成され
   る空間忙、耐火物製ガスケットに隣接して比較的硬質材
   より成る環状の外方ガスケットを・さらにその外周に隣
   接して比較的軟質かつ高靭性の材質より成る固定リング
   を設けたことを特徴とする高温高圧装置。 ２、　上記外方ガスケットが焼成ろう石１紙、アスベス
   ト、剛性ゴム、フッ素樹脂から選ばれた少くとも１種か
   ら成る特許請求の範囲第１項記−−温高圧装置。 ３６　上記固定リングが軟質ゴム、ポリエチレン。 ポリ塩化ビニルから選ばれた少くとも１種から成る特許
   請求の範囲第１項記載の高温高圧装置。 ４、　中央に貫通孔とこの両端に隣接して不連続的に設
   けた垂直筒状壁面と該筒状壁面に接続した傾斜面とを有
   する環状ダイ、及び該ダイを挾んで両側に整列配置した
   一対の先細りパンチ並びにダイの筒状部ぬ壁面に接して
   配置した焼成耐火物製ガスケットを有する乱温高圧装置
   において、該パンチがそれぞれダイの傾斜面に対向して
   これに平行な或は外方または内方に多少開いた傾斜面を
   有し、かつ各パンチの傾斜面とダイの傾斜面との間に形
   成される空間に、耐火物製ガスケットに隣接して比較的
   硬質材より成る環状の外方ガスケットを、さらにその外
   周に隣接して比較的軟質かつ高動性の材質より成る固定
   リングを設けたことを特徴とする高温高圧装置。