JPS61191518A - 誘電体磁器製造用低温焼結性原料粉末の製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、誘電体磁器製造用の原料粉末の製造方法に依
り、さらに詳しくは、一般式：　ＡＢＯｓで表されるペ
ロブスカイト型複合酸化物からなる誘電体磁器において
、前記一般式中のＡ（以下「Ａサイト」と称す。）がｐ
ｂであり、Ｂ（以下「Ｂサイト」と称す。）が、　Ｔｉ
、　Ｚｒ、　Ｍｇ、　Ｎｉ、　Ｚｎ、　Ｍｎ。

Ｎｂ、　Ｔａ等である鉛含有ペロブスカイト型複合酸化
物、たとえばチタン酸鉛（以下ｒＰＴＪと記す。）。

チタンジルコン酸鉛（以下ｒＰＺＴＪと記す。）。

ＰＴまたはＰＺＴにさらに第２成分、第３成分を添加固
溶した複合酸化物などからなる誘電体磁器製造用に適し
た低温焼結性の原料粉末の製造方法に関する。

ＰＴ、ＰＺＴなどの誘電体磁器は、その緒特性を利用し
て高周波フィルター、音響機器用トランスジューサー、
超音波発生素子、圧電素子等の電子素子に広く採用され
ており、近年、高比誘電率のコンデンサーにも採用され
始めている。さらに。

その特性のより有効な利用手段として積層型素子への応
用が注目されている。

本発明の方法で製造される原料粉末は低温焼結性に優れ
るため従来の各種素子の製造に適用できるばかりでなく
、内部電極を有する積層型素子の製造用として期待でき
る。

〔従来の技術〕

一般式：　ＡＢＯ３で表されるペロブスカイト型複合酸
化物の焼結体からなる誘電体磁器の組成およびその諸特
性について非常に多くの提案がある。これらの誘電体磁
器はその前駆体であるＡサイト元素とＢサイト元素の化
学量論比のコントロールされた原料粉末を加圧成形し、
焼結することにより製造され、その特性は、原料粉末の
特性により大きく左右される。そのため、原料粉末の製
造方法にも数多くの提案があり、それらは下記の如く大
別できる。

（１）　　酸化物固相法 Ａサイト元素及びＢサイト元素の酸化物、炭酸塩等を固
相で混合し、仮焼して原料粉末とする方ｃｓ　　Ｉｎｔ
ｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　　ＶＯｌ、７　Ｎｏ、３　　ｐ
、８７−８９　　（１９８１）参照〕 （２）共沈法 Ａサイト元素およびＢサイト元素の水可溶性塩のそれぞ
れを含有する混合水溶液のＰＨを調節して、それぞれの
水酸化物を共沈させ、該共沈水酸化物を仮焼して原料粉
末とする方法〔マテリアル・リサーチ・プルチン：　Ｍ
ａｔｅｒｉａｌ　Ｒｅ５ｅａｒｃｈ　Ｂｕｌｌ。

ｖｏｌ、１７　１０１−１０４（１９８２）参照〕（３
）　　有機金属法 Ａサイト元素およびＢサイト元素のアルコキシド類のそ
れぞれを含有する混合有機溶剤溶液を熱分解するか、も
しくは、該溶液を加水分解して生成する沈澱物を仮焼し
て原料粉末を製造する方法〔セラミック・プルチン：　
Ｃｅｒａｍｉｃ　Ｂｕｌｌ、　Ｎｏ、４ｐ、５９１−　
（１９８４）参照〕 本願出願人は、鉛含有ペロブスカイト型複合酸化物の誘
電体磁器製造用の原料粉末として、Ａサイト元素として
のｐｂの酸化物、水酸化物、カルボン酸塩等と、Ｂサイ
ト元素のアルコキシド類とを反応させて得られる鉛含有
複合オキジアルコキシド類の有機溶剤溶液を熱分解する
か、もしくは。

加水分解して生成する沈澱物を仮焼するかまたはしない
で得られる粉末を原料粉末とする。前記有機金属法の改
良方法を提案した。（特開昭５９−４２３９２号参照〕 〔発明が解決しようとする問題点〕 酸化物固相法は２種々の組成の原料粉末を安価に製造し
得る方法であり、工業的に広く採用されている方法であ
るが、得られる原料粉末は粒径が大きく、また５粒度分
布幅が広く、さらに粒子形状がバラバラであるため磁器
製造時の成形性および焼結性が悪く高密度の磁器が得ら
れ難い。

共沈法は９粒子形状および粒径の揃った原料粉末を比較
的容易に製造し得る方法であり、工業的にも広く採用さ
れている。しかしながら、該方法においては、金属元素
の種類によってその水酸化物の溶解度積を異にするため
、化学量論的な組成のコントロールされた共沈水酸化物
を１種々の組成について生成させることが困難である。

したがって製造可能な原料粉末の組成が限定される。

有機金属法は９粒径が小さく粒子形状の揃った。

かつ、化学量論的な組成のコントロールされた比較的高
焼結性の原料粉末を製造し得る方法であり。

基準組成の磁器を製造するために実験室等において広く
採用されている。しかしながら、原料の金属アルコキシ
ドが極めて高価であり、また金属種によっては、有機溶
剤可溶性のアルコキシドの合成が不可能なものもあり、
工業的に採用するには問題がある。

以上に述べた如く、公知の技術はそれぞれ特徴を有して
いるが、これらの原料粉末を成形し焼結する際の焼結温
度が高く１通常１２００℃以上を要する。焼結温度が高
いことは、Ａサイト元素がｐｂの場合、Ｂサイト元素の
酸化物に比較してｐｂ。

の蒸気圧が高いため、焼結時にｐｂとＢサイト元素との
化学量論比が変化し、焼結体すなわち磁器中のＰｂ／Ｂ
サイト元素比のコントロールが極めて困難である。した
がって、目的とする諸特性にバラツキのない誘電体磁器
を製造することが困難である。また、各種素子を製造す
る場合、電極材料として、高価な耐熱性の特殊金属を使
用することが要求される。特に、積層型素子においては
、内部電極コストが大きな問題となっており、低温焼結
性の原料粉末が要望されている。

鉛含有複合オキジアルコキシドを出発物質とする原初粉
末は、Ａサイト元素化合物と、Ｂサイト元素化合物との
反応生成物を出発原料としているため、Ａサイト元素と
Ｂサイト元素との原子比が完全に制御された粒径および
粒子形状の揃った比較的に低温焼結性の粉末である。し
かしながら。

鉛含有複合オキジアルコキシドの製造プロセスが煩雑で
あるため改善する必要がある。

本発明は、鉛含有複合オキジアルコキシド法のプロセス
を改良した。かつ、鉛含有ペロブスカイト型複合酸化物
からなる誘電体磁器の製造に適した。特に低温焼結性の
原料粉末の製造方法を提供することを、その目的とする
。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明は、Ｔｌｌ　Ｚｒ、Ｎｂ＋　Ｔａ、　Ｍｇ＋　Ｎ
ｉ、ＺｎまたはＭｎを金属種とする加水分解性有機金属
化合物およびＭｇ、　Ｎｉ、　ＺｎまたはＭｎを金属種
とするカルボン酸塩よりなる群から選ばれた１種の単独
または２種以上の混合物もしくは反応生成物の有機溶媒
溶液に、鉛酸化物の粉末を分散したスラリーを、アミン
化合物の存在下に加水分解し、生成した沈澱物を４００
〜１０００℃の温度において仮焼することを特徴とする
ペロブスカイト型複合酸化物からなる誘電体磁器製造用
の低温焼結性原料粉末の製造法である。

本発明において、誘電体磁器は下記一般式（１）％式％
） で表されるペロブスカイト型複合酸物において。

ＡがｐｂでありＢが下記一般式（ｎ） ＭＸ（Ｍ’　ｌ／ｌ　Ｆ’ｌ”ｔ／ｓ）　＋１−Ｘ）　
　−−−−−−−−−−−・　（Ｉ［）（ここに１Ｍは
、Ｔｉおよび／またはＺｒｈｏは、’ｇ、Ｎｉｌ　Ｚｎ
およびＭｎの群から選ばれた１種または２種以上 「は、Ｎｂおよび／またはＴａ、およびＸ　は、Ｏ〜１
の正数を表す。） で表される鉛含有ペロブスカイト型複合酸化物であり、
これらに各種金属酸化物を添加配合したものも含まれる
。

具体的には、下記一般式（１） ％式％（１） で表されるＰＴ、下記一般式（２） ＰｂＴｉ、Ｚｒ　（１−１）１０３’−−−−−−−−
−−−・（２）（ここに、０＜ａ＜１　　である） で表されるＰＺＴ、下記一般式（３） ％式％（３） （ここに、ａは前記と同じ意味を表し、Ｑ＜ｘ＜１であ
る。） で表される第３成分を添加固溶したＰＺＴ、（以下この
系をｒＰＺ−ＰＴ−ＰＭＮＪと称す。）下記一般式（４
） ％式％（４） （ここに、ａおよびＸは、前記と同じ意味を表す。）で
表される第３成分を添加したＰＺＴ（以下この系をｒＰ
Ｚ−ＰＴ−ＰＮＮｊと称す。）およびこれらの混合物の
固溶体、ならびに、これらに各種金属酸化物を添加配合
したものが挙げられる。

本発明−において、Ａサイト元素のｐｂ原料として。

酸化鉛（ＰｂＯ’）および四三酸化鉛（Ｐｂ３０＊）の
いずれの鉛酸化物も使用できる。

一方、Ｂサイト元素原料として、当該金属を金属種とす
る有機溶媒可溶性好ましくは低級アルコール可溶性の有
機金属化合物を使用することができ、さらに好ましくは
、加水分解性の有機金属化合物が使用される。特に当該
金属のアルコキシド類が低級アルコール等の有機溶媒へ
の溶解性に優れ２かつ、加水分解性であるので好ましく
使用される。また＋　Ｍｇ、　Ｎｉ、　ＺｎおよびＭｎ
を金属種とするＢサイト元素原料として、当該金属の有
機金属化合物に代えて、有機溶媒溶解性に優・れ、当該
金属のアルコキシド類に比較し、安価でかつ入手容易な
当該金属のカルボン酸塩、特に酢酸塩が好ましく使用で
きる。

本発明において、所望の前記Ｂサイト元素原料の１種ま
たは２種以上を有機溶媒に溶解し、均一な溶液を調製す
る。有機溶媒は、極性溶媒、非極性溶媒およびそれらの
混合溶媒のいずれをも使用することができる。複数のＢ
サイト元素原料、特にアルコキシド類とカルボン酸塩類
とを併用する場合には、これらを有機溶媒の還流下に加
熱して反応させることにより、容易に均一な溶液を得る
ことができる。

ついで、前記調製したＢサイト元素原料の有機溶媒溶液
に、Ａサイト元素原料のｐｂｏまたはＰｂ３Ｏ４を添加
分散してスラリーとし１Ｍスラリーにアミン化合物を添
加した後、室温下において水を滴下し加水分解を行う。

添加するアミン化合物としてモノメチルアミン、モノエ
チルアミン、ジメチルアミン、ジエチルアミン、トリエ
チルアミン等の炭素数１〜８のアミン化合物が好ましく
使用できる。加水分解は、水を直接滴下して行うことも
できるが２通常、有機溶媒の水溶液たとえばアルコール
水溶液を滴下する方法が採用される。

加水分解により、有機溶媒に不溶解性のＢサイト元素原
料の加水分解性生成物が、鉛酸化物を核として沈澱する
。生成沈澱を濾過、溶媒情夫等の常法により分別し乾燥
した後、酸素含有雰囲気中において４００〜１０００℃
、好ましくは５００〜９００℃の温度下において仮焼す
ることにより、目的とする原料粉末を得ることができる
。

前記方法で製造した原料粉末を結合剤の存在下もしくは
非存在下に常法により加圧成形した成形体を、　ｐｂｏ
またはＺｒＯ□とｐｂｏとの混合物の存在下もしくは非
存在下において、Ｂサイト元素の組成により異なるが８
００〜１２５０℃、好ましくは９００〜１２５０℃の温
度下において焼結することにより高焼結密度の誘電体磁
器を製造することができる。

〔作用〕

本発明者等は、鉛含有ペロブスカイト型複合酸化物から
なる誘電体磁器製造用の原料粉末の低温焼結性に関し鋭
意研究した結果、Ｂサイト元素原料の有機溶媒溶液に鉛
酸化物粉末を分散したスラリーをアミン化合物の存在下
に加水分解して生成した沈澱物の仮焼粉末が従来法で製
造した原料粉末に比較し、低温焼結性に優れることを見
出し。

本発明を完成した。

本発明の方法で製造した原料粉末を用いて製造した誘電
体磁器は、実施例の結果をまとめた第１表に示す如＜、
ＰＺ−ＰＴ−ＰＭＮ系におイテは。

１）５０℃以下、ＰＭＮ−ＰＴ−ＰＮＮ系およびＰＺ−
ＰＴ−ＰＮＮ系におい７は、　１０００’Ｃ以下の温度
で焼結したものであるに拘らず、従来法で製造した原料
粉末を用い１２００℃以上の温度で焼結した焼結体と同
等しくはそれ以上の焼結密度を有し。

かつ、高い比誘電率（ε）を示す。

本発明において、Ｂサイト元素原料の有機溶媒溶液に鉛
酸化物粉末を分散したスラリーをアミン化合物の存在下
に加水分解することにより、Ｂサイト元素原料の有機置
換基の１部または全部にアミノ基が結合するか、もしく
は、有機置換基の１部または全部がアミノ基で置換した
形で加水分解し、アミノ基含有の加水分解生成物が鉛酸
化物粉末の表面に被着するかもしくは、その表面を被覆
して沈澱する。

この沈澱を乾燥して仮焼することにょリペロプス力イト
相の鉛含有複合酸化物を生成するが、アミノ基含有の加
水分解生成物がペロブスカイト相の生成に良好に作用し
原料粉末の低温焼結性を達成するものと推測される。

アミン化合物としては、Ｂサイト元素原料の有機置換基
と、結合もしくは置換し得るものであれば特に制限はな
いが、安価かつ入手容易な炭素数１〜８のアミン化合物
が好ましく使用される。

沈澱の仮焼温度はペロブスカイト相を生成し得る温度で
あればよ＜、Ｂサイト元素原料の種類。

組成比、アミン化合物の種類等により異なるが。

４００〜１０００℃、好ましくは５００〜９００℃であ
る。

〔実施例〕

本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。

ただし９本発明の範囲は、下記実施例により同等限定さ
れるものではない。

以下の実施例において、原料の使用量は、純分量を表す
。

実施例１　　ｒＰＺ−ＰＴ−ＰＭＮ系原料粉末の製造」 （試料１） 攪拌機２滴下器および環流冷却器を備えたフラスコに無
水Ｍｇ（ＯＣＯＣＨｚ）ｚ　　：　１）．８７ｇ、　Ｚ
ｒ（ＯＣＪＪ＜　；２５．８７ｇ、Ｔｉ　（ＯＣｔＨ７
）ａ　；６２．０３ｇ、　Ｎｂ　（ＯＣ４Ｈ９）　ｓ　
；７６、３２ｇおよびキシレン；　　８００ｇを入れ、
　ＮＺ気流中で攪拌しながら加熱した。反応温度１３０
℃付近からノルマルブタノールが留出し３反応液は当初
の懸濁状態から黄褐色の均一透明な溶液となった。この
溶液を濃縮してキシレンを情夫した後、　ＰｂＯ；　１
）１．６ｇを加え、さらにジエチルアミン；１４６ｇお
よびノルマルブタノール；　２２００　ｇを加えて攪拌
しスラリーを得た。このスラリーにＨｚＯ；７２ｇとノ
ルマルブタノール；５００ｇとからなる溶液を室温下に
滴下し。

加水分解を行った。加水分解終了後溶媒を留去し。

乾燥粉末を得た。

乾燥粉末を８００℃の温度に２時間保持し、仮焼粉末；
１６０ｇを得た。

仮焼粉末を螢光Ｘ線分析により分析した結果。

下記の組成と推定された。

０．１３５ＰｂＺｒＯｚ−０，３６５ＰｂＴｉＯｔ−０
，５Ｐｂ（Ｍｇ＋ｚｚ　Ｎｂｚｚｚ）Ｏｚ（比較試料１
） Ｐｂ：＋０４；１）４．２７ｇ、ＴｉＯ２；　１４　、
５８ｇ、Ｚｒ０ｚ　；８．３２ｇ、　ＭｇＯ；３．３６
ｇおよびＮｂｚＯｓ；２２．１５ｇをボールミルに仕込
み、アセトン溶媒中で２４時間混合粉末した後、溶媒を
留去して乾燥した。得られた乾燥粉末を８００℃×２時
間の条件で仮焼し、試料１と同一組成の原料粉末１６０
　ｇを得た。

実施例２　ｒＰＭＳ−ＰＴ−ＰＮＮＪ系原料粉末の製造
」 （試料２） 実施例１の試料１の製造に用いたと同一の装置に無水Ｎ
１（ＯＣＯＣＨ３）ｚ；１４．７３ｇ、無水Ｍｇ（ＯＣ
ＯＣＨ３）　ｚ；７゜１２ｇ、Ｔｉ　（ＯＣ４Ｈ９）４
；３３．９９ｇ、Ｎｂ（ＯＣ４）１９）ｓ；１２２．ｌ
１ｇ、およびキシレンｉ　７００ｇを仕込みＮ２雰囲気
下に攪拌し。

還流下に加温反応させた。反応液が褐色透明な均一溶液
になった後キシレンを留去し濃縮液を得た。

この濃縮液にＰｂｚ０４；１）４．２６ｇおよびエタノ
ール；２２００ｇを加えて攪拌し、スラリーとした。こ
のスラリーに３３ｗｔ％ジメチルアミン水溶液；　５４
０ｇを室温下に滴下し、加水分解を行った。加水分解終
了後溶媒を留去、乾燥して、乾燥粉末を得た。乾燥粉末
を８００℃×２時間の条件で仮焼し、下記組成の原料粉
末；　１６３ｇを得た。

０．３Ｐｂ（Ｍｇ＋ｚＪｂｚｚ：＋）Ｏｚ−０，２Ｐｂ
ＴｉＯｔ−０，５Ｐｂ（Ｎｉ＋７Ｊｂｚｚ＋）Ｏ＋（比
較試料２） Ｐｂ３０ｎ　；　１）４．２７ｇ、　Ｎ　ｉｏ　；６．
２３ｇ、　ＮｂｚＯｓ　；３５．４４ｇ、　Ｔｉ０ｉ　
；７゜９９ｇおよびＭｇＯ；２．０２ｇをボールミルに
仕込み、以下比較試料１と同様に処理し、試料２と同一
の組成の原料粉末；　１６３ｇを得た。

実施例３　　ｒＰＺ−ＰＴ−ＰＮＮ系原料粉末の製造」 （試料３） 実施例１の試料１の製造に用いたと同一の装置に無水Ｎ
１（ＯＣＯＣＨ：＋）　ｚ；１７．０９ｇ、Ｔｉ（ＯＣ
４）１．）ｎ；５０．９９ｇ、Ｚｒ（ＯＣＪｑ）、；２
２．９９ｇ、Ｎｂ（ＯＣ，）ｌｑ）ｓ；８８．５３ｇ、
およびキシレン；　７００ｇを仕込み、　ＮＺ雰囲気下
に攪拌しながら加熱し、還流下に反応させ褐色透明な均
一溶液を得た。キシレンを留去して濃縮後、　Ｐｂ：ｌ
Ｏ４，；１）４．２７ｇ。

ジエチルアミン；　２２０ｇおよびノルマルブタノール
；　１５００ｇを加えて攪拌し、スラリーを得た。この
スラリーに、Ｈ，Ｏ；４０ｇとノルマルブタノール；　
６００ｇとの混合溶液を滴下し、加水分解を行った。溶
媒を留去、乾燥して得た乾燥粉末を８０００℃×２時間
の条件で、仮焼し下記組成の原料粉末；１６３ｇを得た
。

００１２ＰｂＺｒ０３−０．３０ＰｂＴｉ０３−０．５
８Ｐｂ（Ｎｉ＋／Ｊｂｚｚ：＋）０：＋（比較試料３） ＰｂＱ；１）１．６０ｇ、ＮｉＯ；７．２２ｇ、　Ｎｂ
ｚＯｓ；２５．６９ｇ、ＴｉＯ□；１）．９９ｇ、およ
びＺｒ０ｔ　；　７．３９ｇをボールミルに仕込み。

以下比較試料１と同様に処理し、試料３と同一の組成の
原料粉末；１６３ｇを得た。

（評価試験） （Ａ）原料粉末の特性 実施例１〜３で得た各原料粉末の粒度分布を。

遠心沈降式粒度分布測定機（品性製作所製・５Ａ−ＣＰ
型）を用いて測定した。

（Ａ−１）平均粒径；Ｄ、。

累積重量百分率が５０％を示す粒径；Ｄ、。を平均粒径
として第１表中に示す。

（Ａ−２）粒度分布；Ｄ９゜／　Ｄ　Ｉ。

累積重量百分率が９０％を示す粒径；Ｄ、。を、累積重
量百分率が１０％を示す粒径、Ｄ、、で除した値；Ｄ、
。／　Ｄ　＋　ｏを粒度分布として第１表中に示す。

（Ｂ）誘電体磁器の特性 実施例１〜３で得た各原料粉末を使用して誘電体磁器を
製造した。

原料粉末；３ｇを直径２０鰭の金型に入れ、　２ｔｏｎ
／　ｃｎ！の圧力で加圧成形し、成形体を得た。この成
形体をマグネシアルツボに入れて、蓋をし、さらに大き
なアルミナルツボに入れて蓋をし、焼成炉中において焼
結し誘電体磁器を得た。

試料１および比較試料１については１０５０’Ｃ，１）
５０℃および１２５０℃の３水準で、試料２〜３および
比較試料２〜３については９００℃、　１０００℃およ
び１）００℃の３水準で焼結した。

また、試料１および比較試料１についてはマグネシアル
ツボ中に雰囲気調整用のｐｂｏ敷粉を同封したが、他の
試料については、雰囲気調整は行わなかった。

電気特性測定用の電極として、得られた誘電体磁器の両
面にＡｇペースト焼付けた。

（Ｂ−１）　　成形体密度 加圧成形体の寸法密度を測定した。測定結果を第１表中
に示す。

（Ｂ−２）焼結密度 誘電体磁器の焼結密度を水中置換法により測定した。測
定結果を第１表中に示す。

（Ｂ−３）誘電特性；εおよびｔａｎ　δＬＣＺメータ
ー（横河ヒューレソトパソカード製４２７６Ａ）を使用
し、　２０℃、ＩＫＨｚの条件で比誘電率；εおよび誘
電正接；ｔａｎδを測定した。測定結果を第１表中に示
す。

（Ｂ−４）比抵抗 エレクトロメーター（タケダ理研製・ＴＲ８４０１）を
使用し、２０℃１印加電圧５０■の条件で比抵抗を測定
した。測定した１分値を第１表中に示す。

（Ｂ−５）圧電係数；Ｋｐ １００℃のシリコンオイル中で４０ＫＶ／ａｍの直流電
界を３０分間印加し、２４時間放置した後１日本電子材
料工業会標準規格；　ＥＭＡＳ−６００１に基づいて共
振半共振周波数を測定し、その測定値からＫｐを算出し
た。Ｋｐの値を第１表中に示す。

〔発明の効果〕

本発明の方法で製造した原料粉末は、前記実施例に示す
如く低温焼結性が極めて優れている。前記実施例の結果
をまとめた第１表に示す如く、酸化物固相法で製造した
原料粉末（比較試料）の加圧成形体は、ＰＺ−ＰＴ−Ｐ
ＭＮ系では１）５０℃以下、ＰＭＮ−ＰＴ−ＰＮＮ系お
よびＰＺ−ＰＴ−ＰＭＮ系では１０００℃以下の焼結温
度では、吸水性のある誘電体磁器として実用的でない焼
結体しか得られず、実用的な誘電体磁器は、それぞれ１
２５０℃以上および１）００℃以上の温度で焼結しなけ
れば製造できない。

本発明の方法で製造した原料粉末の加圧成形体は、それ
ぞれ１０５０℃および９００℃の温度下における焼結に
おいて、従来法による原料粉末の加圧成形体の１２５０
’Ｃおよび１）００℃における焼結体と同等またはそれ
以上の焼結密度を有する焼結体が得られ、焼結温度を上
昇させることにより、さらに焼結密度の高い焼結体を得
ることができる。またこれらの焼結体はいずれも誘電体
磁器として充分に実用的な誘電体特性を有している。

さらに１本発明の方法は、Ａサイト元素のｐｂ原料とし
て、鉛酸化物を使用することで、鉛含有複合オキシアコ
キシド法に比較して、安価なｐｂ原料の使用を可能とし
、また鉛酸化物とＢサイト元素原料との反応工程も省略
できるため、原料粉末の製造コストを大巾に引下げる経
済的な原料粉末の製造方法である。

本発明の方法で製造した原料粉末を使用して各種誘電体
素子、特に積層型素子を製造する場合。

原料粉末が低温焼結性であることにより、電極材料の選
択の範囲が拡がり、それらを安価に製造することができ
る。

本発明は、鉛含有ペロブスカイト型複合酸化物からなる
誘電体磁器製造用の低温焼結性の原料粉末の経済的な製
造方法を提供するものであり、その産業的意義は極めて
大である。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｍｇ、Ｎｉ、Ｚｎまた
   はＭｎを金属種とする加水分解性有機金属化合物および
   Ｍｇ、Ｎｉ、ＺｎまたはＭｎを金属種とするカルボン酸
   よりなる群から選ばれた１種の単独または２種以上の混
   合物もしくは反応生成物の有機溶媒溶液に、鉛酸化物の
   粉末を分散したスラリーを、アミン化合物の存在下に加
   水分解し、生成した沈澱物を４００〜１０００℃の温度
   下において仮焼することを特徴とする鉛含有ペロブスカ
   イト型複合酸化物からなる誘電体磁器製造用の低温焼結
   性原料粉末の製造法
2. （２）加水分解性有機金属化合物が、当該金属のアルコ
   キシド類である特許請求の範囲第（１）項記載の製造方
   法
3. （３）アミン化合物が炭素数１〜８のアミン化合物であ
   る特許請求の範囲第（１）項記載の製造法