JPS6129914B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は溶融体から半導体、金属、酸化物、光
学結晶等の高品質の単結晶を回転引上げ法（チヨ
クラルスキー法）によつて育成する方法に関す
る。

回転引上げ法による単結晶育成は、高品質で大
型の単結晶を製造する方法として広く採用されて
いる。この方法によつて単結晶を製造する工程に
おいて、均一な特性を持ち格子欠陥の少ない単結
晶を製造するためには、引上げ中の固体−液体界
面（以下、固液界面と記す）の形状をほぼ平坦面
に保つことが重要であり、この形状を保つよう、
常に単結晶成長条件を調整することが必要であ
る。

従来、成長させる単結晶の直径を一定に保つ方
法として、例えば固体結晶又は融液の重量変化率
を測定し、予め設定された引上げ軸の回転数を一
定として、その他の条件、例えば引上げ速度、融
液の温度等を調整して単結晶の直径を制御する方
法が行われている。

本発明者らは、前述の固液界面の形状が、引上
げ軸の回転数に大きく依存することを見出だした
もので、固液界面の形状をほぼ平坦面に保つため
には、結晶育成中常にそれに対応する回転数の最
適値に調整する必要がある。従つて本発明は、従
来より行われている前述の直径制御方法とは別個
に、且つ並行的に単結晶育成中、引上げ軸の回転
数を制御することにより、高品質の単結晶を製造
する方法に関するものである。

一方、従来製造する単結晶が小さく、結晶製造
中の熱的環境（特に融液の減少）が余り変化しな
い場合には、一度実験的に決定された最適な引上
げ軸の回転数のまま、結晶育成を継続しても結晶
全体が最適条件を保つので、全体に均一な特性を
有する単結晶の製造が可能であつた。しかしなが
ら、製造する単結晶が大きくなるに従つて、単結
育成中の融液の減少に伴なう熱的環境の変化が大
きくなり、最適条件からずれてくるため、均一な
特性を有する単結晶を得ることができない欠点が
あつた。

本発明は、上述の欠点を解消するもので、結晶
育成の進展に伴なう熱的環境の変化に対して固液
界面の形状をほぼ平坦面に保つような最適の条件
に常に制御することにより、高品質で大型の単結
晶を製造する方法を提供せんとするものである。

本発明は、回転引上げ法により融液よりほぼ一
定直径の単結晶を成長させる方法において、引上
げ軸の回転数を調整することにより、引上げ中の
固液界面形状をほぼ平坦面に保つことを特徴とす
る高品質の単結晶の育成方法である。

本発明方法により育成される単結晶の材質とし
ては、Si，Geなどの半導体、−族、−
族などの化合物半導体、金属、酸化物、強誘電
体、誘電体、光学結晶などである。特に、単結晶
育成中にフアセツト面を生じ易く、それに伴ない
コア欠陥などの光学的不均質部を生じ易い、
Bi₁₂SiO₂₀，Bi₁₂GeO₂₀，Gd₃Ga₅O₁₂，Y₃Al₅O₁₂等
の光学結晶において有効である。

以下、本発明を図面を用いて説明する。

第１図は本発明の実施例を説明するための縦断
面図である。単結晶１は成長は、引上げ軸３に取
付けられた種結晶を融液２に接触させた後、引上
げ軸に適当な回転を与えながら引上げることによ
り行なわれる。４は固液界面で、前述のように、
この形状をほぼ平坦面に保つことにより、高品質
の単結晶が得られる。

さて、単結晶１の育成の進展に伴ない、ルツボ
５内に収容された融液２は減少し、それにより融
液２内の流体の流動状態を含む熱的環境が変化す
るので、界面４を平坦面に保つ最適条件が変化す
る。固液界面４の形状を左右する条件としては、
融液内外の温度勾配、即ちｄＴ／ｄｒ（半径方向）およ びｄＴ／ｄｈ（軸方向）、ルツボ温度Ｔなどが数多くの
因 子が考えられるが、本発明では、引上げ軸の回転
数を調整することにより、固液界面４の形状をほ
ぼ平坦面に保つものである。この場合、勿論通常
この種の単結晶育成中に実施される単結晶の直径
制御、例えば前述のような固体結晶又は融液の重
量変化率による制御は、この界面制御とは別個に
且つ並行的に実施されるものである。

本発明者らは、上述の固液界面４を平坦面に保
つ最適の引上げ軸回転数ω_cについて実験的に調
査した結果、ω_cと、融液の高さＨと直径Ｄとの
比ｋ＝Ｈ／Ｄ（アスペクト比という）との間に、
次の一次式で示すような直線的な関係を示すこと
が判明した。

ω_c≒ak＋ｂ …(1) ただし、ａおよびｂは実験的に求められる常数
である。

第２図は上述のω_cとｋとの関係を説明する図
で、両者は直線的な関係を示しており、このよう
な図を単結晶育成前に予め作成しておけば、引上
げ中融液のアスペクト比ｋの変化に応じて引上げ
軸の回転数ω_cを調整すれば良い。常数ａおよび
ｂの決定又は第２図のようなω_cとｋの関係を示
す図の作成に当つては、二つの相異なるアスペク
ト比ｋの融液状態に対して、公知の方法で固液界
面を平坦面にする最適の回転数をω_cを測定し、
それらをグラフで示した２点を直線で結ぶか、ａ
およびｂを計算により求めれば良い。

このように、本発明は実験的に確かめられた引
上げ軸の最適回転数ω_cと融液のアスペクト比ｋ
との直線的関係を利用して、ω_cを調整すること
により、その他の因子をほぼ一定として、単結晶
の固液界面の形状を常に平坦面に保つものである
から、均一な特性を持つた高品質の大型の単結晶
を、極めて簡便にかつ容易に製造しうる効果があ
る。なお、本発明において、単結晶の肩部および
尻部の成長時には融液のアスペクト比ｋの変化は
少なく、又これらの部分の結晶は品質上余り問題
にならぬ場合が多いので、これらの部分では、引
上げ軸の回転数ω_cを一定値に保持したも何等差
支えない。

実施例： 半径100mmの白金ルツボを用いてBi₁₂SiO₂₀単結
晶を成長させた。

直径50mmの単結晶育成時における、融液のアス
ペクト比ｋがそれぞれ0.80，0.52のときの引上げ
軸の最適回転数ω_cを、予め公知の実験方法によ
り求めた結果、次の値を得た。

ｋ＝0.80のとき ω_c＝16.3〜17.3r.p.m. ｋ＝0.52のとき ω_c＝9.6〜10.6r.p.m.。

これより式 ω_c＝23.9k−2.32を得た。

次に新たに直径50mmの単結晶の育成を開始し、
結晶育成の進展に伴ない、引上げ軸の回転数ω_c
を融液のアスペクト比ｋに対応して、上式により
直線的に減少させつつ単結晶を育成した結果、単
結晶全体に亘り、均一な光学的特性を有する高品
質のBi₁₂SiO₂₀の単結晶を得た。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の実施例を説明するための縦断
面図である。第２図は本発明におけるω_cとｋと
の関係を説明する図である。 １……単結晶、２……融液、３……引上げ軸、
４……固液界面、５……ルツボ、Ｄ……融液の直
径、Ｈ……融液の高さ。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 回転引上げ法により融液より単結晶を成長さ
   せる方法において、引上げ中の固液界面形状をほ
   ぼ平坦面に保ちながら単結晶育成を行うため、引
   上げ軸の回転数を結晶育成の進展に応じ、残留融
   液のアスペクト比ｋ（ｋ＝Ｈ／Ｄ）に対して線型的に 変化させるよう調整する単結晶の育成方法。 ただし、Ｈは残留融液の高さ、Ｄは同じく直径
   径である。 ２ 調整されるべき引上げ軸の最適回転数ω_cが
   次式により決定される特許請求の範囲第１項記載
   の単結晶の育成方法。 ω_c＝ak＋ｂ ただし、ａおよびｂは実験的に決定される常数
   である。