JPS6136539B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPS6136539B2 JPS6136539B2 JP53088387A JP8838778A JPS6136539B2 JP S6136539 B2 JPS6136539 B2 JP S6136539B2 JP 53088387 A JP53088387 A JP 53088387A JP 8838778 A JP8838778 A JP 8838778A JP S6136539 B2 JPS6136539 B2 JP S6136539B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- spherical
- thermoplastic resin
- examples
- mechanical strength
- molding
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
本発明は熱可塑性樹脂組成物に関し、詳しくは
熱可塑性樹脂と特定形状のセツコウよりなる機械
的強度のすぐれた熱可塑性樹脂組成物に関する。 従来、熱可塑性樹脂に添加する無機充填剤とし
てはタルク、クレー、シリカ、炭酸カルシウム、
アルミナ、セツコウ等が知られており、このうち
セツコウについては粒状、繊維状のものが知られ
ている。これら充填剤の添加量が増加するにした
がつて組成物の引張強度、曲げ強度等の物性の低
下が目立ち、また他の物性において満足すべきも
のではなかつた。 そこで本発明者らは上記欠点を解消し、さらに
機械的強度のすぐれた熱可塑性樹脂組成物を開発
すべく鋭意研究を重ねた結果、先般本発明者らが
開発したかさ密度の非常に小さい、繊維状セツコ
ウにより形成された軽量の球状セツコウを使用す
ることにより目的とする組成物が得られることを
見出し、本発明を完成するに至つた。すなわち本
発明は、熱可塑性樹脂95〜30重量％と繊維状セツ
コウにより形成された直径10mm以下、かさ密度
0.8ｇ/cm3以下の球状セツコウ５〜70重量％との溶
融混練物を成形してなる熱可塑性樹脂組成物を提
供するものである。 本発明において用いる球状セツコウは、繊維状
セツコウにより形成されたもので直径10mm以下、
かさ密度0.8ｇ/cm3以下のもの、通常は直径0.2
mm、かさ密度0.1ｇ/cm3程度のものである。またセ
ツコウの種類としてはα型半水セツコウ可溶性
型無水セツコウあるいは不溶性型無水セツコウ
などが好ましい。 本発明の球状セツコウを製造する方法を例示す
れば、酸性溶媒中において、β型半水セツコウま
たは二水セツコウもしくはこれら両者の混合物を
水熱反応させることによつて製造することができ
る。この水熱反応においてはかき混ぜ状態や反応
時間が得られる球状セツコウの形状や性質に影影
を与える。特に、局部的な乱れを生じることのな
いよう制御されたかき混ぜが必要である。原料セ
ツコウの使用量に関しては、後述する酸性溶媒の
重量の2/3以下、好ましくは1/4以下に抑える。こ
の場合球状セツコウのほかに繊維状セツコウの混
在したものが得られることがあるが、このものを
本発明の組成物に配合しても差支えない。またこ
の少量の繊維状セツコウの混在した球状セツコウ
のかさ密度は球状セツコウ単独のものに比べて小
さくなる。 酸性溶媒としては、たとえばギ酸、酢酸、リン
ゴ酸などの有機酸の水溶液、リン酸、塩酸、硝
酸、硫酸などの無機酸の水溶液を使用することが
できる。この酸性溶媒は酸成分を0.2〜50容量％
の割合で含む水溶液として用いる。 原料セツコウと酸性溶媒を混合してスラリーと
し、水熱反応を行なうが、水熱反応は常圧下、反
応媒体の還流下の温度で行なうこともできるが、
通常は加熱温度100〜180℃、好ましくは105〜140
℃にて行ない、反応時間を短縮するためには加圧
下で行なわれる。反応時間は通常１分〜120分、
好ましくは３〜60分程度である。 反応終了後、通常は反応混合物の熱時固−液分
離を行ない、液状物は反応溶媒として再使用す
る。一方、固−液分離により得られた含溶媒率
（溶媒／固形分×100）40％以下の固状物を加熱処
理する。加熱処理はまず50〜80℃の温度で１〜３
時間乾燥処理を行ない、α型半水セツコウを得
る。このものは可溶性であるため、水の存在下で
二水セツコウになる。また、このα型半水セツコ
ウは安定化させるために加熱処理を行ない、可溶
性型無水セツコウ、さらには不溶性型無水セ
ツコウとすることができる。セツコウの安定化は
このような加熱処理による場合だけでなく、有機
重合体等による処理によつても行なうことができ
る。 本発明において用いることができる熱可塑性樹
脂は特に制限がなく、たとえばポリエチレン、ポ
リプロピレンなどのポリオレフイン系樹脂、ポリ
塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレ
ン、ポリビニルアルコールアルコールなどのポリ
ビニル系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹
脂、ポリエーテル樹脂等をあげることができる。
なお、これら樹脂は安定剤、可塑剤等を含有する
ものであつてもよい。 熱可塑性樹脂と球状セツコウの配合割合は使用
目的に応じて適宜選定すればよいが、通常は両者
の合計量に基づいて熱可塑性樹脂95〜30重量％、
好ましくは90〜50重量％、球状セツコウ５〜70重
量％、好ましくは10〜50重量％とする。 さらに本発明においては上述の球状セツコウ、
熱可塑性樹脂のほかに必要に応じて着色剤、変性
剤、顔料等を配合することができ、また強度の向
上を目的とする場合には石綿、岩綿、ガラス繊
維、パルプ、綿、レーヨンなどの繊維質のものを
充填剤として配合することができる。 上記成分をバンバリーミキサー、インターナル
ミキサー等を用いて110〜280℃の温度で溶融混練
し、ペレツト化した後、射出成形あるいは押出成
形するか、または溶融混練した後、カレンダー成
形することにより目的とする熱可塑性樹脂組成物
が得られる。 このようにして得られた熱可塑性樹脂組成物は
球状セツコウが熱可塑性樹脂によく分散し均質で
あり、球状セツコウの配合量を増量しても引張強
度等の低下が少なく、スパイラルフローの低下も
少ない。さらに、球状セツコウの配合量を増量す
ることによつて曲げ強度、弾性率のタツピング強
度、ウエルド強度の向上が顕著となる。このよう
な効果は従来の無機充填剤を用いた場合には達成
し得なかつたことである。 したがつて、本発明の熱可塑性樹脂組成物は機
械的強度にすぐれているため、建材、日用雑貨品
などのほか、自動車部品、電気部品等の工業用部
材などとして広く、かつ有効に利用することがで
きる。 次に本発明を実施例によりさらに詳しく説明す
る。 実施例 １〜３ (1) 球状セツコウの製造 20容量％酢酸水溶液６に二水セツコウ1.2
Kgを加えて混合し、スラリーを調製した。この
スラリーを常圧下、104℃の温度でプロペラ型
撹拌羽根を用いてかきまぜながら４時間加熱還
流し水熱反応を行なつた。水熱反応終了後、熱
時、遠心分離機で固液分離し、反応溶媒は回収
して再使用に供した。得られた固状物は熱風乾
燥機を用いて60℃で３時間乾燥処理を行ない付
着溶媒を除いて球状α型半水セツコウを得た。
また、さらにこのα型半水セツコウを電気炉を
用いて500℃で３時間焼成し、結晶の安定した
球状型無水セツコウを得た。これらのセツコ
ウはα型半水および型無水のいずれも直径は
約0.3mmで全体的に均一なものであり、またか
さ密度は0.14ｇ/cm3で、きわめて軽量なもので
あつた。 (2) ポリエチレン（MI5.8ｇ／10分、密度0.967）
と上記(1)で得られた球状型無水セツコウとの
所定割合の混合物100重量部とステアリン酸カ
ルシウム0.05重量部をバンバリーミキサーを用
いて150〜190℃の温度にて４〜６分間混練し
た。 次いで、これをペレツト化したのち、５オン
スのインラインスクリユー射出成形機で成形し
て試験片を作成した。この試験片の機械的強度
を測定し、その結果を表−１に示す。 比較例 １〜３ 実施例１〜３において球状セツコウの代りにタ
ルク（平均粒径3.5〜4.5μ）を用いたこと以外は
実施例１〜３と同様に成形して試験片を作成し
た。この試験片について測定した機械的強度の結
果を表−１に示す。 比較例 ４〜６ 実施例１〜３において、球状セツコウの代りに
繊維状セツコウ（型無水セツコウ、かさ密度
0.08ｇ/cm3、平均長さ（ｌ）450μ（200〜900
μ）、平均長さ／直径＝450）を用いたこと以外は
同様に成形して試験片を作成した。その機械的強
度の測定結果を表−１に示す。 比較例 ７〜９ 実施例１〜３において、球状セツコウの代りに
粒状セツコウ（型無水セツコウ、平均粒径30
μ）を用いたこと以外は同様に成形して試験片を
作成した。その機械的強度の測定結果を表−１に
示す。 実施例 ４〜６ 実施例１〜３において、ポリエチレンの代りに
ポリプロピレン（MI8ｇ／10分、密度0.91）を用
いたこと以外は同様に成形して試験片を作成し
た。その機械的強度の測定結果を表−１に示す。 比較例 10〜12 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
タルク（平均粒径６〜７μ）を用いたこと以外は
同様に成形して試験片を作成した。その機械的強
度の測定結果を表−１に示す。 比較例 13〜15 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
繊維状セツコウ（比較例４〜６のものと同じ）を
用いたこと以外は同様に成形して試験片を作成し
た。その機械的強度の測定結果を表−１に示す。 比較例 16〜18 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
繊維状セツコウ（型無水セツコウ、平均長さ
（ｌ）90μ（30〜150μ）、平均長さ／直径＝20〜
80）を用いたこと以外は同様に成形して試験片を
作成した。その機械的強度の測定結果を表−１に
示す。 比較例 19〜21 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
粒状セツコウ（比較例７〜９のものと同じ）を用
いたこと以外は同様に成形して試験片を作成し
た。その機械的強度の測定結果を表−１に示す。 比較例 22〜24 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
重質炭酸カルシウム（平均粒型６〜７μ）を用い
たこと以外は同様に成形して試験片を作成した。
その機械的強度の測定結果を表−１に示す。 参考例 １ 実施例１〜３において充填剤を加えなかつたこ
と以外は同様に成形して試験片を作成した。その
機械的強度の測定結果を表−１に示す。 参考例 ２ 実施例４〜６において充填剤を加えなかつたこ
と以外は同様に成形して試験片を作成した。その
機械的強度の測定結果を表−１に示す。
熱可塑性樹脂と特定形状のセツコウよりなる機械
的強度のすぐれた熱可塑性樹脂組成物に関する。 従来、熱可塑性樹脂に添加する無機充填剤とし
てはタルク、クレー、シリカ、炭酸カルシウム、
アルミナ、セツコウ等が知られており、このうち
セツコウについては粒状、繊維状のものが知られ
ている。これら充填剤の添加量が増加するにした
がつて組成物の引張強度、曲げ強度等の物性の低
下が目立ち、また他の物性において満足すべきも
のではなかつた。 そこで本発明者らは上記欠点を解消し、さらに
機械的強度のすぐれた熱可塑性樹脂組成物を開発
すべく鋭意研究を重ねた結果、先般本発明者らが
開発したかさ密度の非常に小さい、繊維状セツコ
ウにより形成された軽量の球状セツコウを使用す
ることにより目的とする組成物が得られることを
見出し、本発明を完成するに至つた。すなわち本
発明は、熱可塑性樹脂95〜30重量％と繊維状セツ
コウにより形成された直径10mm以下、かさ密度
0.8ｇ/cm3以下の球状セツコウ５〜70重量％との溶
融混練物を成形してなる熱可塑性樹脂組成物を提
供するものである。 本発明において用いる球状セツコウは、繊維状
セツコウにより形成されたもので直径10mm以下、
かさ密度0.8ｇ/cm3以下のもの、通常は直径0.2
mm、かさ密度0.1ｇ/cm3程度のものである。またセ
ツコウの種類としてはα型半水セツコウ可溶性
型無水セツコウあるいは不溶性型無水セツコウ
などが好ましい。 本発明の球状セツコウを製造する方法を例示す
れば、酸性溶媒中において、β型半水セツコウま
たは二水セツコウもしくはこれら両者の混合物を
水熱反応させることによつて製造することができ
る。この水熱反応においてはかき混ぜ状態や反応
時間が得られる球状セツコウの形状や性質に影影
を与える。特に、局部的な乱れを生じることのな
いよう制御されたかき混ぜが必要である。原料セ
ツコウの使用量に関しては、後述する酸性溶媒の
重量の2/3以下、好ましくは1/4以下に抑える。こ
の場合球状セツコウのほかに繊維状セツコウの混
在したものが得られることがあるが、このものを
本発明の組成物に配合しても差支えない。またこ
の少量の繊維状セツコウの混在した球状セツコウ
のかさ密度は球状セツコウ単独のものに比べて小
さくなる。 酸性溶媒としては、たとえばギ酸、酢酸、リン
ゴ酸などの有機酸の水溶液、リン酸、塩酸、硝
酸、硫酸などの無機酸の水溶液を使用することが
できる。この酸性溶媒は酸成分を0.2〜50容量％
の割合で含む水溶液として用いる。 原料セツコウと酸性溶媒を混合してスラリーと
し、水熱反応を行なうが、水熱反応は常圧下、反
応媒体の還流下の温度で行なうこともできるが、
通常は加熱温度100〜180℃、好ましくは105〜140
℃にて行ない、反応時間を短縮するためには加圧
下で行なわれる。反応時間は通常１分〜120分、
好ましくは３〜60分程度である。 反応終了後、通常は反応混合物の熱時固−液分
離を行ない、液状物は反応溶媒として再使用す
る。一方、固−液分離により得られた含溶媒率
（溶媒／固形分×100）40％以下の固状物を加熱処
理する。加熱処理はまず50〜80℃の温度で１〜３
時間乾燥処理を行ない、α型半水セツコウを得
る。このものは可溶性であるため、水の存在下で
二水セツコウになる。また、このα型半水セツコ
ウは安定化させるために加熱処理を行ない、可溶
性型無水セツコウ、さらには不溶性型無水セ
ツコウとすることができる。セツコウの安定化は
このような加熱処理による場合だけでなく、有機
重合体等による処理によつても行なうことができ
る。 本発明において用いることができる熱可塑性樹
脂は特に制限がなく、たとえばポリエチレン、ポ
リプロピレンなどのポリオレフイン系樹脂、ポリ
塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレ
ン、ポリビニルアルコールアルコールなどのポリ
ビニル系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹
脂、ポリエーテル樹脂等をあげることができる。
なお、これら樹脂は安定剤、可塑剤等を含有する
ものであつてもよい。 熱可塑性樹脂と球状セツコウの配合割合は使用
目的に応じて適宜選定すればよいが、通常は両者
の合計量に基づいて熱可塑性樹脂95〜30重量％、
好ましくは90〜50重量％、球状セツコウ５〜70重
量％、好ましくは10〜50重量％とする。 さらに本発明においては上述の球状セツコウ、
熱可塑性樹脂のほかに必要に応じて着色剤、変性
剤、顔料等を配合することができ、また強度の向
上を目的とする場合には石綿、岩綿、ガラス繊
維、パルプ、綿、レーヨンなどの繊維質のものを
充填剤として配合することができる。 上記成分をバンバリーミキサー、インターナル
ミキサー等を用いて110〜280℃の温度で溶融混練
し、ペレツト化した後、射出成形あるいは押出成
形するか、または溶融混練した後、カレンダー成
形することにより目的とする熱可塑性樹脂組成物
が得られる。 このようにして得られた熱可塑性樹脂組成物は
球状セツコウが熱可塑性樹脂によく分散し均質で
あり、球状セツコウの配合量を増量しても引張強
度等の低下が少なく、スパイラルフローの低下も
少ない。さらに、球状セツコウの配合量を増量す
ることによつて曲げ強度、弾性率のタツピング強
度、ウエルド強度の向上が顕著となる。このよう
な効果は従来の無機充填剤を用いた場合には達成
し得なかつたことである。 したがつて、本発明の熱可塑性樹脂組成物は機
械的強度にすぐれているため、建材、日用雑貨品
などのほか、自動車部品、電気部品等の工業用部
材などとして広く、かつ有効に利用することがで
きる。 次に本発明を実施例によりさらに詳しく説明す
る。 実施例 １〜３ (1) 球状セツコウの製造 20容量％酢酸水溶液６に二水セツコウ1.2
Kgを加えて混合し、スラリーを調製した。この
スラリーを常圧下、104℃の温度でプロペラ型
撹拌羽根を用いてかきまぜながら４時間加熱還
流し水熱反応を行なつた。水熱反応終了後、熱
時、遠心分離機で固液分離し、反応溶媒は回収
して再使用に供した。得られた固状物は熱風乾
燥機を用いて60℃で３時間乾燥処理を行ない付
着溶媒を除いて球状α型半水セツコウを得た。
また、さらにこのα型半水セツコウを電気炉を
用いて500℃で３時間焼成し、結晶の安定した
球状型無水セツコウを得た。これらのセツコ
ウはα型半水および型無水のいずれも直径は
約0.3mmで全体的に均一なものであり、またか
さ密度は0.14ｇ/cm3で、きわめて軽量なもので
あつた。 (2) ポリエチレン（MI5.8ｇ／10分、密度0.967）
と上記(1)で得られた球状型無水セツコウとの
所定割合の混合物100重量部とステアリン酸カ
ルシウム0.05重量部をバンバリーミキサーを用
いて150〜190℃の温度にて４〜６分間混練し
た。 次いで、これをペレツト化したのち、５オン
スのインラインスクリユー射出成形機で成形し
て試験片を作成した。この試験片の機械的強度
を測定し、その結果を表−１に示す。 比較例 １〜３ 実施例１〜３において球状セツコウの代りにタ
ルク（平均粒径3.5〜4.5μ）を用いたこと以外は
実施例１〜３と同様に成形して試験片を作成し
た。この試験片について測定した機械的強度の結
果を表−１に示す。 比較例 ４〜６ 実施例１〜３において、球状セツコウの代りに
繊維状セツコウ（型無水セツコウ、かさ密度
0.08ｇ/cm3、平均長さ（ｌ）450μ（200〜900
μ）、平均長さ／直径＝450）を用いたこと以外は
同様に成形して試験片を作成した。その機械的強
度の測定結果を表−１に示す。 比較例 ７〜９ 実施例１〜３において、球状セツコウの代りに
粒状セツコウ（型無水セツコウ、平均粒径30
μ）を用いたこと以外は同様に成形して試験片を
作成した。その機械的強度の測定結果を表−１に
示す。 実施例 ４〜６ 実施例１〜３において、ポリエチレンの代りに
ポリプロピレン（MI8ｇ／10分、密度0.91）を用
いたこと以外は同様に成形して試験片を作成し
た。その機械的強度の測定結果を表−１に示す。 比較例 10〜12 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
タルク（平均粒径６〜７μ）を用いたこと以外は
同様に成形して試験片を作成した。その機械的強
度の測定結果を表−１に示す。 比較例 13〜15 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
繊維状セツコウ（比較例４〜６のものと同じ）を
用いたこと以外は同様に成形して試験片を作成し
た。その機械的強度の測定結果を表−１に示す。 比較例 16〜18 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
繊維状セツコウ（型無水セツコウ、平均長さ
（ｌ）90μ（30〜150μ）、平均長さ／直径＝20〜
80）を用いたこと以外は同様に成形して試験片を
作成した。その機械的強度の測定結果を表−１に
示す。 比較例 19〜21 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
粒状セツコウ（比較例７〜９のものと同じ）を用
いたこと以外は同様に成形して試験片を作成し
た。その機械的強度の測定結果を表−１に示す。 比較例 22〜24 実施例４〜６において、球状セツコウの代りに
重質炭酸カルシウム（平均粒型６〜７μ）を用い
たこと以外は同様に成形して試験片を作成した。
その機械的強度の測定結果を表−１に示す。 参考例 １ 実施例１〜３において充填剤を加えなかつたこ
と以外は同様に成形して試験片を作成した。その
機械的強度の測定結果を表−１に示す。 参考例 ２ 実施例４〜６において充填剤を加えなかつたこ
と以外は同様に成形して試験片を作成した。その
機械的強度の測定結果を表−１に示す。
【表】
実施例 ７〜９
硬質ポリ塩化ビニル（PVC）（ベースポリマ
ー：TK−700、信越化学製、６％の添加剤を含
む。）と実施例１〜３の(1)で得られた球状型無
水セツコウとの所定割合の混合物100重量部をバ
ンバリーミキサーを用いて150℃で５分間混練
し、次いで２本ロールで190℃にてシート化し試
験片を作成した。その機械的強度の測定結果を表
−２に示す。 参考例 ３ 実施例７〜９において、充填剤を加えなかつた
こと以外は同様に成形して試験片を作成した。そ
の機械的強度の測定結果を表−２に示す。
ー：TK−700、信越化学製、６％の添加剤を含
む。）と実施例１〜３の(1)で得られた球状型無
水セツコウとの所定割合の混合物100重量部をバ
ンバリーミキサーを用いて150℃で５分間混練
し、次いで２本ロールで190℃にてシート化し試
験片を作成した。その機械的強度の測定結果を表
−２に示す。 参考例 ３ 実施例７〜９において、充填剤を加えなかつた
こと以外は同様に成形して試験片を作成した。そ
の機械的強度の測定結果を表−２に示す。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 熱可塑性樹脂95〜30重量％と繊維状セツコウ
により形成された直径10mm以下、かさ密度0.8ｇ/
cm3以下の球状セツコウ５〜70重量％との溶融混練
物を成形してなる熱可塑性樹脂組成物。 ２ 球状セツコウがα型半水セツコウ、可溶性
型無水セツコウあるいは不溶性型無水セツコウ
である特許請求の範囲第１項記載の熱可塑性樹脂
組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8838778A JPS5523116A (en) | 1978-07-21 | 1978-07-21 | Thermoplastic resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8838778A JPS5523116A (en) | 1978-07-21 | 1978-07-21 | Thermoplastic resin composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5523116A JPS5523116A (en) | 1980-02-19 |
| JPS6136539B2 true JPS6136539B2 (ja) | 1986-08-19 |
Family
ID=13941374
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8838778A Granted JPS5523116A (en) | 1978-07-21 | 1978-07-21 | Thermoplastic resin composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5523116A (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS56143243A (en) * | 1980-04-10 | 1981-11-07 | Jonan Kogyo Kk | Production of plastics containing gypsum |
| JPS6026505B2 (ja) * | 1982-09-30 | 1985-06-24 | 新日本製鐵株式会社 | 無機充填樹脂組成物の製造方法 |
| JP5442281B2 (ja) * | 2009-03-11 | 2014-03-12 | 株式会社プラシンクス | 樹脂素材及びその製造方法 |
| JP5442552B2 (ja) * | 2010-07-21 | 2014-03-12 | 株式会社プラシンクス | 樹脂素材及びその製造方法 |
| JP5804932B2 (ja) * | 2010-12-27 | 2015-11-04 | 株式会社トクヤマ | 塩化ビニル樹脂成形体の製造方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5643850B2 (ja) * | 1974-04-30 | 1981-10-15 |
-
1978
- 1978-07-21 JP JP8838778A patent/JPS5523116A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5523116A (en) | 1980-02-19 |
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