JPS6142101A - 永久磁石材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） この発明は、家庭電化製品、音響製品、時計部品、自動
車部品、精密機器等々の永久磁石を用いる広範囲な用途
に使用することができる永久磁石材料に関し、とくに希
土類系の永久磁石材料に関するものである。

（従来技術） 近年、永久磁石材料における最大エネルギ積（（ＢＨ）
ｍａＸ）の向上はかってのアルニコ系磁石材料等のそれ
に比べて著しいものがあり、とくに家庭電化製品、音響
製品、時計部品、自動車部品、精密機器等々の小型軽量
化および高性能化等４ｉ大きく貢献している。

従来、このような優れた特性の永久磁石材料としては希
土類−コバルト系磁石が代表的なものであり、その最大
エネルギ積（（ＢＨ）ｍａｘ）はかなり高い値を示して
いる。しかし、最大エネルギ積（（ＢＨ）ｍａｘ）をさ
らに向上させるための研究はいぜんとして続けられ、一
部では他の成分系の希土類磁石の開発も進んでおり、な
かには希土類−鉄系の磁石材料についての開発も行われ
ている。そして、この希土類−鉄系の磁石材料において
も磁気特性をさらに改善することが望まれていた。

（発明の目的） この発明は上述した従来の要望に着目してなされたもの
で、焼結性を高めることによって残留磁束密度（Ｂｒ）
および保磁力（ＢＨＣ、１ｉｃ）を向上させ、最大エネ
ルギ積（（ＢＨ）ｍａｘ）をより優れたものとすること
ができる希土類系の永久磁石材料を提供することを目的
としている。

（発明の構成） この発明の第１発明による永久磁石材料は、一般式、 Ｒ１−、−β−ア　６Ｆｅ、ＸβＺ、Ｃａδで表わされ
、Ｒが希土類元素の１種または２種以上、ＸがＴｉ、Ｚ
ｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ。

Ｍｏ、Ｗの１種または２種以上、ＺがＢ、Ｃ。

Ｎ、Ｓｉ、Ｐの１種または２種以上であり、０．６０≦
α≦０．８５． ０≦β≦０．１０、 Ｏ≦γ＜０．１５． ０．００１≦δ≦０．０５、 であることを特徴としており、また、この発明の第２発
明による永久磁石材料は、一般式、Ｒ１−α−β−γ−
δ（Ｆｅ１−εＭε）αＸβＺ　ｙＣ，ａ　６で表わさ
れ、Ｒが希土類元素の１種または２種以上１ＭがＣｏ、
Ｎｉ、Ｍｎの１種または２種以上、ＸがＴｉ　、Ｚｒ、
Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ。

Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗの１種または２種以上、Ｚが３３
．Ｃ，Ｎ、Ｓｔ　、Ｐの１種または２種以上であり、 ０．６０≦α≦０．８５． ０≦β≦０．１０． ０≦γ＜０．１５． ０．００１≦δ≦０．０５． ０．０１≦ε≦０．１５、 であることを特徴としている。

この発明による永久磁石材料は、上記のように、一般式
、Ｒ１−ａ−／３−　ｙ　−８Ｆｅａｘ１３　Ｚｙ（Ｆ
ｅ ＣａδまたはＲ１−、−β−アーδ　　　１−ｅＭ、）
、ＸβＺｙＣａ、で表わされるが、式中のＲはＹを含む
希土類元素の１種または２種以上であることを示し、Ｓ
ｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ。

Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ。

Ｈｏ、ｉｌ：ｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕのうち＋７）１種ま
たは２種以上が用いられる。

また、上記一般式において、Ｆｅは鉄であり、０．６０
≦α≦０．８５の範囲としている。また、この範囲内に
おいてＦｅの一部をＭ金属と置換することができ、この
金属ＭとしてはＣｏ。

Ｎｉ、Ｍｎの１種または２種以上が用いられ、このＭの
適切な範囲は０．０１≦ε≦０．１５である。この理由
は、この範囲外としたときに磁気特性が低下したり、高
価なものとなったりするためである。ここで、Ｆｅまた
はＦｅ　　　　Ｍ　　の量１−　ε　　ε が多すぎると、残留磁束密度（Ｂｒ）は向上するものの
、保磁力（ＢＨｅ　、　ＩＨｃ）が減少するため、すぐ
れた最大エネルギ積（（ＢＨ）ｍａｔ　）を得がたくな
るので、α≦０．８５とした。一方、ＦｅまたはＦｅ　
　　　Ｍ　　の量が少なすぎると残ｌ−ε　　ε 留磁束密度（Ｂ　ｒ）が低くなり、最大エネルギ積（（
Ｂ　Ｈ）　ｍａｔ　）が減少するので、０．６０≦αと
した。

さらに、上記一般式において、ＸはＴｉ。

Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗのうちの
１種または２種以上であり、０≦β≦０．１０の菟囲と
している。また、ＺはＢ、Ｃ。

Ｎ、Ｓｉ、Ｐの１種または２種以上であり、０≦γ（’
０．１５の範囲としている。ここで、上記ＸおよびＺは
添加しない場合もこの発明に含まれるが、Ｘ元素とＺ元
素とを複合添加することによりＸ元素の一部が硼化物、
炭化物、窒化物、珪化物、燐化物となり、保磁力（ＢＨ
Ｃ、Ｉ　Ｈｃ）の向上および残留磁束密度（Ｂｒ）の温
度係数の向上に効果をもたらす、この場合、Ｘの量が少
ないと残留磁束密度（Ｂｒ）Ｉ７＞温度係数の向上は小
さいため、添加する場合は０．０１≦βとするのがより
望ましい、しかし、Ｘの量が多すぎると前記硼化物、炭
化物、窒化物、珪化物、燐化物等の形成量が多くなり、
磁気特性が劣化するので、β≦０．１０とする必要があ
る。また、上記Ｚは希土類系磁石、たとえばＮｄ−Ｆｅ
系磁石のキュリ一点を常温程度から３００℃以上に昇温
させる効果を有するものであるが、Ｚの量が多すぎると
保磁力（ｓＨｃ　、　ＩＨｃ）および残留磁束密度（Ｂ
　ｒ）が減少し、すぐれた最大エネルギ積（（Ｂ　Ｈ）
　ｗａｘ　）が得られなくなるので、γく０．１５とし
た。

さらにまた、Ｃａはカルシウムであり、このＣａを添加
することによって焼結性が向上し、密度が高くなって残
留磁束密度（Ｂ　ｒ）が増大すると共に保磁力（ａＨｃ
　、　１Ｈｃ）も増大してくる。そして、このような効
果を得るためには０．００１≦δとする必要があるが、
Ｃａ量が多すぎると保磁力（ＢＨＣ、ＩＨＣ）が減少し
てくるのでδ≦０．０５とした。

このような組成の永久磁石材料を製造するに際しては１
例えば上記組成の合金を溶製したのち造塊し、得られた
インゴットを粗粉砕および微粉砕して磁石用粉末を製造
し、次いでこの磁石用粉末を磁場中プレス成形したのち
焼結あるいは焼結後熱処理する。また、焼結後に熱処理
せず、この熱処理を前記インゴットの段階で行うことも
できる。

（実施例１） ＮｄＯ，＋５ＦｅＯ，７Ｂ−６Ｂｏ、０７ＣＯ，０１Ｔ
’０．０１Ｃａ　ａなる組成の合金をアルゴン雰−声に
調整したボタン溶解炉を用いて溶製した０次いで、同じ
くアルゴン雰囲気中で前記溶製合金を平均−４０メツシ
ユに粗粉砕した後、窒素雰囲気中においてジェットミル
にて平均粒径３．２７１ｍ程度まで微粉砕した。

次に、得られた微粉末を約１５ＫＯｅの磁場中で約１　
ｔｏｎｆ／ｃｍ２の圧力をかけてプレス成形したのち、
各成形体をアルゴン雰囲気中においてＴ℃で各々１時間
の条件で焼結を行い、室温まで急冷した。続いて、得ら
れた焼結体をアルゴン雰囲気中ニオイテ、６５０’ｌｌ
ｌ！Ｘ　１時間保持→２℃／ｗｉｎで冷却→６００℃ｘ
ｉ時間保持→２℃／ｓｉｎで冷却→４５０℃×２時間保
持の条件による時効を行った。

次いで、得られた各永久磁石材料の前記値δと残留磁束
密度（Ｂｒ）、保磁力（ＢＨＣ。

ＩＨＣ）、最大エネルギ積（（ＢＨ）　ｗａｘ　）およ
び密度との関連を調べた。これらの結果を第１表！＄１
表に示すように、この発明による永久磁石材料Ｎｏ、　
２　、３では密度が大きく、残留磁束密度（Ｂｒ）、保
磁力（ＢＨＣ、Ｉ　Ｈｃ）および最大エネルギ積（（Ｂ
　Ｈ）　ｗａｘ　）が大きな値を示しており、とくに保
磁力（ＢＨＣ、ＩＨＣ）および最大エネルギ積（（ＢＨ
）　ｗａｘ　）が比較例の永久磁石材料Ｎｏ、１．４よ
りもかなり優れていることか確かめられた。

（実施例２） ＮｄＯ，１５ＦｅＯ，８８−δＣ００，０８”０．０４
５ｉ０．０４ｃｏ、。＋Ｃ＆　６なる組成の合金をアル
ゴン雰囲気に調整したボタン溶解炉を用いて溶製した０
次いで、同じくアルゴン雰囲気中で前記溶製合金を平均
−４０メツシユに粗粉砕した後、窒素雰囲気中において
ジェットミルにて平均粒径３．２ｐｍ程度まで微粉砕し
た。

次に、得られた微粉末を約１５ＫＯｅの磁場中で約１　
ｔｏｎｆ／ｃｍ２の圧力をかけてプレス成形したのち、
各成形体をアルゴン雰囲気中においてＴ”Ｃで各々１時
間の条件で焼結を行い、室温まで急冷した。続いて、得
られた焼結体をアルゴン雰囲気中において、６５０℃×
１時間保持→２℃／ｓｉｎで冷却→６００℃×１時間保
持→２℃／ｍｕ＋で冷却→４５０°０×２時間保持の条
件による時効を行った。

次いで、得られた各永久磁石材料の前記値δと残留磁束
密度（Ｂｒ）、保磁力（ＢＨＣ。

ＩＨｃ）、最大エネルギ積（（Ｂ　Ｈ）　＋ｍａｘ　）
および密度との関連を調べた。これらの結果を第２表に
示す。

第２表に示すように、この発明による永久磁石材料Ｎｏ
、　６　、７では密度が大きく、残留磁束密度（Ｂｒ）
、保磁力（ＢＨＣ、１Ｈｃ）および最大エネルギ＆　（
（Ｂ　）Ｉ）　ｗａｘ　）が大きな値を示しており、と
くに保磁力（ｎＨｃ　、Ｉ　Ｈｅ）および最大エネルギ
積（（Ｂ　Ｈ）　ｗａｘ　）が比較例の永久磁石材料Ｎ
ｏ、５．８よりもかなり優れていることが確かめられた
。

（実施例３） ＮｄＯ，１４ＴｂＯ，０１ＦｅＯ，７４−６Ｎｉ０．０
５Ｐ０．０４Ｓｉｏ、ｏ２Ｃａδなる組成の合金をアル
ゴン雰囲気に調整したボタン溶解炉を用いて溶製した０
次いで、同じくアルゴン雰囲気中で前記溶製合金を平均
−４０メツシユに粗粉砕した後、窒素雰囲気中において
ジェットミルにて平均粒径３．２ｐｍ程度まで微粉砕し
た。

次に、得られた微粉末を約１５ＫＯｅの磁場中で約１　
ｔｏｎｆ／　ｃ層２の圧力をかけてプレス成形したのち
、各成形体をアルゴン雰囲気中においてＴ”０で各々１
時間の条件で焼結を行い、室温まで急冷した。＃＆いて
、得られた焼結体をアルゴン雰囲気中におイテ、６５０
℃Ｘｉ時間保持→２℃／ｓｉｎで冷却→６００℃ｘｉ時
間保持→２℃／ｗｉｎで冷却→４５０℃×２時間保持の
条件による時効を行った。

次いで、得られた各永久磁石材料の前記値δと残留磁束
密度（Ｂｒ）、保磁力（ａＨｃ。

ｒＨｃ）、最大エネルギ積（（ＢＨ）＋ｕｘ　）および
密度との関連を調べた。これらの結果を第３表に示す。

第３表に示すように、この発明による永久磁石材料Ｎｏ
、１０．１１では密度が大きく、残留磁束密度（Ｂｒ）
、保磁力（ａＨｃ　、　１Ｈｃ）および最大エネルギ積
（（ＢＨ）　ｗａｘ　）が大きな値を示しており、とく
に保磁力Ｃ５Ｈｃ　、　１Ｈａ）および最大エネルギ積
（（Ｂ　Ｈ）　ｗａｘ　）が比較例の永久磁石材料Ｎｏ
、９．１２よりもかなり優れていることが確かめられた
。

（発明の効果） 以上説明してきたように、この発明の第４発明による永
久磁石材料は、一般式、 Ｒ１、、−、−６Ｆｅ、ＸβＺｙＣａδで表わされ、Ｒ
が希土類元素の１種または２種以上、ＸがＴｉ　、Ｚｒ
、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ。

Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗの１種または２種以上、ＺがＢ。

Ｃ，Ｎ、Ｓｉ、Ｐの１種または２種以上であり、 ０．６０≦α≦０．８．５゜ ０≦β≦０．１Ｏ１ ０≦γ＜０．１５． ０．００１≦δ≦０．０５、 なる組成を有するものであり、また、この発明のＰｉＩ
Ｊ２発明による永久磁石材料は、一般式、（Ｆｅ　　　
　Ｍ）Ｘ Ｒ１−α−β−γ−δ　　　１−ε　ε　α　βＺｙＣ
ａ８で表わされ、Ｒが希土類元素の１種または２種以上
９ＭがＣｏ、Ｎｉ、Ｍｎの１種または２種以上、ＸがＴ
ｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ。

Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ（７）１種または２種以上、Ｚが
Ｂ、Ｃ，Ｎ、Ｓｉ、Ｐの１種または２種以上であり、 ０．６０≦α≦０．８５． ０≦β≦０．１０． ０≦γ＜０　、１５゜ ０．００１≦δ≦０．０５゜ ０、Ｏ１≦（≦０．１５、 なる組成を有するものであるから、焼結性が良好であっ
て焼結後の密度が大であり、残留磁束密度（Ｂｒ）、保
磁力（ＢＨＣ、Ｉ　Ｈｃ）および最大エネルギ積（（Ｂ
　Ｈ）　ｗａｘ　）が大きな値を示し、とくに保磁力（
ＢＨＣ、ｘＨｃ）ｔ；］よび最大エネルギ積（（ＢＨ）
脂ａＸ　）が改善されたものとなり、家庭電化製品、音
響製品、時計部品、自動車部品、精密機器等々の小型軽
量化および高性能化を永久磁石の面から実現することが
可能であるという非常に優れた効果をもたらしうるもの
である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）式、Ｒ＿１＿−＿α＿−＿β＿−＿γ＿−＿δＦ
   ｅ＿αＸ＿βＺ＿γＣａ＿δで表わされ、Ｒが希土類元
   素の１種または２種以上、ＸがＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、
   Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗの１種または２種以上、Ｚ
   がＢ、Ｃ、Ｎ、Ｓｉ、Ｐの１種または２種以上であり、 ０．６０≦α≦０．８５、 ０≦β≦０．１０、 ０≦γ＜０．１５、 ０．００１≦δ≦０．０５、 であることを特徴とする永久磁石材料。 （２）式、Ｒ＿１＿−＿α＿−＿β＿−＿γ＿−＿δ（
   Ｆｅ＿１＿−＿εＭ＿ε）＿αＸ＿βＺ＿γＣａ＿δで
   表わされ、Ｒが希土類元素の１種または２種以上、Ｍが
   Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎの１種または２種以上、ＸがＴｉ、Ｚ
   ｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗの１種また
   は２種以上、ＺがＢ、Ｃ、Ｎ、Ｓｉ、Ｐの１種または２
   種以上であり、 ０．６０≦α≦０．８５、 ０≦β≦０．１０、 ０≦γ＜０．１５、 ０．００１≦δ≦０．０５、 ０．０１≦ε≦０．１５、 であることを特徴とする永久磁石材料。