JPS6186946A - メタノ−ル・スチ−ムリフオ−ミング用触媒 - Google Patents
メタノ−ル・スチ−ムリフオ−ミング用触媒Info
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- JPS6186946A JPS6186946A JP59209560A JP20956084A JPS6186946A JP S6186946 A JPS6186946 A JP S6186946A JP 59209560 A JP59209560 A JP 59209560A JP 20956084 A JP20956084 A JP 20956084A JP S6186946 A JPS6186946 A JP S6186946A
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- steam reforming
- 50mol
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
Landscapes
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、メタノールをスチームリフオーミングして水
素を得るための低温活性の高い触媒に関するものである
。
素を得るための低温活性の高い触媒に関するものである
。
従来の技術
従来、市販されている触媒は、メタノール・スチームリ
フォーミング反応用の触媒として開発されたものは少な
く、メタノール合成（分解）、ＣＯシフト反応触媒とし
て発表されている。しかしこれらの触媒は、メタノール
・スチームリフォーミング反応機構の一部に有効に働く
ので、同反応用触媒としても転用が可能である。一般的
にはＣｕ−Ｚｎ系、（！ｕ−Ｏｒ系の触媒が知られてい
る。
フォーミング反応用の触媒として開発されたものは少な
く、メタノール合成（分解）、ＣＯシフト反応触媒とし
て発表されている。しかしこれらの触媒は、メタノール
・スチームリフォーミング反応機構の一部に有効に働く
ので、同反応用触媒としても転用が可能である。一般的
にはＣｕ−Ｚｎ系、（！ｕ−Ｏｒ系の触媒が知られてい
る。
発明が解決しようとする問題点
しかし上記の従来の触媒では、低温（２５０°Ｃ以下）
で高活性を示すものが少なく、燃料電池用のＨ２発生装
置などの低レベルの熱エネルギーヲ利用した反応プロセ
スに適用するには充分でなかった。
で高活性を示すものが少なく、燃料電池用のＨ２発生装
置などの低レベルの熱エネルギーヲ利用した反応プロセ
スに適用するには充分でなかった。
本発明は上記の点に鑑みなされたもので、低温反応（２
５０°Ｃ以下）においても高活性を示すメタノール・ス
チームリフォーミング用触媒を提供することを目的とす
るものである。
５０°Ｃ以下）においても高活性を示すメタノール・ス
チームリフォーミング用触媒を提供することを目的とす
るものである。
問題点を解決するための手段および作用本発明のメタノ
ール・スチームリフォーミング用触媒は、ＯｕＯおよび
Ａｌ２Ｏ，と、ＺｎＯまたは／および０ｒ２０３とから
なることを特徴としている。
ール・スチームリフォーミング用触媒は、ＯｕＯおよび
Ａｌ２Ｏ，と、ＺｎＯまたは／および０ｒ２０３とから
なることを特徴としている。
本発明の触媒は、ＣｕＯ５０〜９０モル％およびＡｌ。
０３５〜５０モル％と、Ｚｎ０５〜５０モル％または／
および０ｒ２０３５〜５０モル％とからなる硝酸塩混合
水溶液とＮａ２００３またはＮ ａＯＨなどの共沈剤で
３０〜８０°Ｃの温度で攪拌下、共沈させた沈殿物を１
５０°Ｃ以下で乾燥、粉砕、成型して製造されるか、ま
たはＣｕ０５０〜９０モル％およびＡ１２０３５〜５０
モル％と、ＺｎＯ３〜５０モル％または／およびＣｒ２
０３５〜５０モル％とからなる組成物をａ浸担持法によ
り活性炭、アルミナ、シリカゲル、ＴｉＯ２などぴ）多
孔質バインダーに担持して製造される。したがって本発
明の触媒は、Ｃｕ０５０〜９０モル％およびＡ１２０３
５〜５０モル％と、Ｚｎ０５〜５０モル％または／およ
び０ｒ２０．１５〜５０モル％とからなる。 なお多孔
質バインダーとしてアルミナを用いる場合は、ＣｕＯと
、ＺｎＯまたは、／およびＣｒ２Ｏ３とからなる組成物
をアルミナに担持させ、上記の組成範囲Ｇこ入るように
製造する。
および０ｒ２０３５〜５０モル％とからなる硝酸塩混合
水溶液とＮａ２００３またはＮ ａＯＨなどの共沈剤で
３０〜８０°Ｃの温度で攪拌下、共沈させた沈殿物を１
５０°Ｃ以下で乾燥、粉砕、成型して製造されるか、ま
たはＣｕ０５０〜９０モル％およびＡ１２０３５〜５０
モル％と、ＺｎＯ３〜５０モル％または／およびＣｒ２
０３５〜５０モル％とからなる組成物をａ浸担持法によ
り活性炭、アルミナ、シリカゲル、ＴｉＯ２などぴ）多
孔質バインダーに担持して製造される。したがって本発
明の触媒は、Ｃｕ０５０〜９０モル％およびＡ１２０３
５〜５０モル％と、Ｚｎ０５〜５０モル％または／およ
び０ｒ２０．１５〜５０モル％とからなる。 なお多孔
質バインダーとしてアルミナを用いる場合は、ＣｕＯと
、ＺｎＯまたは、／およびＣｒ２Ｏ３とからなる組成物
をアルミナに担持させ、上記の組成範囲Ｇこ入るように
製造する。
実施例
つぎに本発明の実施例および比較例を説明する。
実施例１
Ｃ！ｕ（Ｎｅ３）、−３Ｈ２０１９３，２８ムＺｎ （
Ｎｏ３）２・６ Ｈ２Ｏ２９、７４８ｙ、 Ａｌ （Ｎ
ｏ３）、・９Ｈ２０３７，５１３７を秤量し、純水に溶
解し１２の原料塩水溶液を調整した。一方、Ｎａ２Ｃｏ
８．１０Ｈ２０２８６，１４ｙ ／モルを純水Ｇこ溶解
い’ ＯＷ ｔ ％ Ｎ ａ ２ ＣＯ３水溶液（沈殿
剤水溶液）を調整した。ついて原料塩水溶液および沈殿
剤水溶液を７０°Ｃとして、原料塩水溶液の中へ沈殿剤
水溶液を強く攪拌しながら一気に投入し、沈殿を生じさ
せた。しばらく静置し上澄み液を除去しｐＨが７．０と
なるまで充分水洗した。ついで沈殿物をろ過し固型物を
採取した。この固型物を１１０’Ｃて２５時間乾燥した
後、４５０°Ｃて６時間焼成しＣｕＯ−ＺｎＯ−Ａｌ２
Ｏ３の結晶を得た。この結晶をペレット状に成型した後
、粉砕し分級して１Ｍ平均径のものをサンプｌしとして
採取した。このサンプルを１０ｖｏ１％−９Ｑ ｖｏ１
％Ｎ２．３００ Ｎｃｃ／ｍｉｎ （触媒平均粒径１Ｍ
、触媒充填量１ｃｃ）の気流中で、室温から２５０°Ｃ
まて昇温・還元しく昇温速度：５．５°Ｃ／ｍ１ｎ）、
２５０°Ｃで１時間保持して還元して、ＣｕＯ８０モル
％、Ｚｎ０１０モル％、Ａｌ、０３１０モル％の触媒を
得た。ついてこの触媒を用いて以下のように活性試験を
行った。この触媒ｉ ＣＣを反応容器内に充填し、ＩＱ
ｖｏ１％ＣＨ３０Ｈ−２０ｖｏ１％Ｈ，０−７０ｖｏ１
％Ｎ２を２５０ｔＪｃｃ／ｍｉｎの割合で供給して、反
応湿度とメタノール変換率との関係を試験した。ＳＶは
１．５ｘ１ｏ Ｈｒ 、 ＬＨ３Ｖ （メタノール基準
）は２．７Ｈｒ であった。結果は図面に示す如くで
あった。
Ｎｏ３）２・６ Ｈ２Ｏ２９、７４８ｙ、 Ａｌ （Ｎ
ｏ３）、・９Ｈ２０３７，５１３７を秤量し、純水に溶
解し１２の原料塩水溶液を調整した。一方、Ｎａ２Ｃｏ
８．１０Ｈ２０２８６，１４ｙ ／モルを純水Ｇこ溶解
い’ ＯＷ ｔ ％ Ｎ ａ ２ ＣＯ３水溶液（沈殿
剤水溶液）を調整した。ついて原料塩水溶液および沈殿
剤水溶液を７０°Ｃとして、原料塩水溶液の中へ沈殿剤
水溶液を強く攪拌しながら一気に投入し、沈殿を生じさ
せた。しばらく静置し上澄み液を除去しｐＨが７．０と
なるまで充分水洗した。ついで沈殿物をろ過し固型物を
採取した。この固型物を１１０’Ｃて２５時間乾燥した
後、４５０°Ｃて６時間焼成しＣｕＯ−ＺｎＯ−Ａｌ２
Ｏ３の結晶を得た。この結晶をペレット状に成型した後
、粉砕し分級して１Ｍ平均径のものをサンプｌしとして
採取した。このサンプルを１０ｖｏ１％−９Ｑ ｖｏ１
％Ｎ２．３００ Ｎｃｃ／ｍｉｎ （触媒平均粒径１Ｍ
、触媒充填量１ｃｃ）の気流中で、室温から２５０°Ｃ
まて昇温・還元しく昇温速度：５．５°Ｃ／ｍ１ｎ）、
２５０°Ｃで１時間保持して還元して、ＣｕＯ８０モル
％、Ｚｎ０１０モル％、Ａｌ、０３１０モル％の触媒を
得た。ついてこの触媒を用いて以下のように活性試験を
行った。この触媒ｉ ＣＣを反応容器内に充填し、ＩＱ
ｖｏ１％ＣＨ３０Ｈ−２０ｖｏ１％Ｈ，０−７０ｖｏ１
％Ｎ２を２５０ｔＪｃｃ／ｍｉｎの割合で供給して、反
応湿度とメタノール変換率との関係を試験した。ＳＶは
１．５ｘ１ｏ Ｈｒ 、 ＬＨ３Ｖ （メタノール基準
）は２．７Ｈｒ であった。結果は図面に示す如くで
あった。
実施例２
実施例１において、Ｚｎの代りにＯｒを用いて０ｕ０９
Ｑモル％、Ｃ！ｒ２０３５モル％、Ａ１２０３５モル％
の触媒を得た。この触媒を用い実施例１と同じ活性試験
条件で反応温度とメタノール変換率との関係を試験した
。結果は図面に示す如くであった。
Ｑモル％、Ｃ！ｒ２０３５モル％、Ａ１２０３５モル％
の触媒を得た。この触媒を用い実施例１と同じ活性試験
条件で反応温度とメタノール変換率との関係を試験した
。結果は図面に示す如くであった。
実施例３
市販の活性アルミナ（水沢化学製、Ｎｅｏｂｅａｄ−Ｏ
Ｅ５Ｓを破砕・ふるい分けにより、１４〜２８メ゛ンシ
ユ（平均粒径（１，９Ｍ）のもの）を３００ Ｎｃｃ／
ｍ１ｎＮ気流中、９５０°Ｃで６時間焼成・賦活肱活性
アルミナの細孔に吸着した物質を除去し、吸着活性点を
清浄にした。焼成後の担体は室温で大気中Ｇこ放置し、
水分で飽和しておき、含浸担持の際Ｇこ急激な吸湿によ
る発熱で、活性アルミナの組成・構造の変成を防止した
。このような前処理を行ったγ型活性アルミナ３００ｙ
を触媒担体として用いた。
Ｅ５Ｓを破砕・ふるい分けにより、１４〜２８メ゛ンシ
ユ（平均粒径（１，９Ｍ）のもの）を３００ Ｎｃｃ／
ｍ１ｎＮ気流中、９５０°Ｃで６時間焼成・賦活肱活性
アルミナの細孔に吸着した物質を除去し、吸着活性点を
清浄にした。焼成後の担体は室温で大気中Ｇこ放置し、
水分で飽和しておき、含浸担持の際Ｇこ急激な吸湿によ
る発熱で、活性アルミナの組成・構造の変成を防止した
。このような前処理を行ったγ型活性アルミナ３００ｙ
を触媒担体として用いた。
ついでＣｕ （Ｎｏ３）２・３Ｈ，０１１４，０５１と
Ｚｎ （Ｎｏ、、）２・６１（２０１３６，５０ｙを純
水に溶解し、１℃の担持触媒溶液として担持溶液を調整
した。ついで３００ ｙの担体と担持触媒溶液の全はを
ロータリーエバポレーターに入れ、常温で２５時間攪拌
して含浸担持させた。含浸させた後、６０°Ｃで加熱し
ながら、アスピレータ−で減圧乾燥した。水分がなくな
り、固型分が残ったところで、この固型分を次に乾燥器
に入れ、１１０°Ｃて２５時間乾燥した。上記の方法で
得た固型分を、３００ Ｎｃｃ／ｍｉｎの空気流中、ｄ
５Ｑ°Ｃで５時間焼成して得られたものを含浸担持触媒
とした。この含浸担持触媒を１０ｖｏ１％Ｈ２−９０Ｖ
Ｏ１％Ｎ２の還元ガス３０ＯＮｃｃ／ｍｉｎの気流中で
、室温から２５０°Ｃまて昇ＩＮ ・Ｅ１元（昇温速度
−５，５°Ｃ／ｍ１ｎ）し、２５０°Ｃに昇温完了後、
さらに同条件で、１時間保持し賦活・還元を完了した。
Ｚｎ （Ｎｏ、、）２・６１（２０１３６，５０ｙを純
水に溶解し、１℃の担持触媒溶液として担持溶液を調整
した。ついで３００ ｙの担体と担持触媒溶液の全はを
ロータリーエバポレーターに入れ、常温で２５時間攪拌
して含浸担持させた。含浸させた後、６０°Ｃで加熱し
ながら、アスピレータ−で減圧乾燥した。水分がなくな
り、固型分が残ったところで、この固型分を次に乾燥器
に入れ、１１０°Ｃて２５時間乾燥した。上記の方法で
得た固型分を、３００ Ｎｃｃ／ｍｉｎの空気流中、ｄ
５Ｑ°Ｃで５時間焼成して得られたものを含浸担持触媒
とした。この含浸担持触媒を１０ｖｏ１％Ｈ２−９０Ｖ
Ｏ１％Ｎ２の還元ガス３０ＯＮｃｃ／ｍｉｎの気流中で
、室温から２５０°Ｃまて昇ＩＮ ・Ｅ１元（昇温速度
−５，５°Ｃ／ｍ１ｎ）し、２５０°Ｃに昇温完了後、
さらに同条件で、１時間保持し賦活・還元を完了した。
この還元された触媒で、実施例１と同じ条件で活性試験
を実施した。結果は図面に示す如くであった。
を実施した。結果は図面に示す如くであった。
比較例１
共沈法により調整されたＣｉｕ −Ｚｎ系の市販触媒を
、実施例１と同じ活性試験条件で反応温度とメタノール
変換率との関係を試験した。結果は図面に示す如くであ
った。
、実施例１と同じ活性試験条件で反応温度とメタノール
変換率との関係を試験した。結果は図面に示す如くであ
った。
比較例２
共沈法により調整されたＣｕ −Ｚｎ −Ｏｒ系の市販
触媒を、実施例１と同じ活性試験条件で反応温度とメタ
ノール変換率との関係を試験した。結果は図面に示す如
くであった。
触媒を、実施例１と同じ活性試験条件で反応温度とメタ
ノール変換率との関係を試験した。結果は図面に示す如
くであった。
発明の詳細
な説明したように、本発明の触媒は、低温反応（２５０
°Ｃ以下）においても高活性を示すため、低温度レベル
の熱エネルギーを利用し５た反応プロセスが可能となり
、燃料電池用のＨ２発生装置への利用、半導体製造時の
還元用Ｈ２の発生源など高温のＨ２を必要としない装置
・プロセスへの適用が可能であり、省エネルギー型のプ
ロセス開発のための重要な要素技術として非常に有効で
ある。また本発明の触媒の中で、アルミナなどの多孔質
担体に含浸担持させた触媒は、従来の共沈触媒に比べ、
強度が多孔質体の強度により維持・向上するため、歯し
い熱疲労のサイクルあるいは振動などの物理的な疲労に
も耐える強度的に優れた触媒となる□と同時に、ハニカ
ム形状などに成型した多孔質担体へ同触媒を担持させる
ことにより、その熱・物質移動が容易となり、有効な省
エネルギー型のプロセス・装置がコンパクトに実現され
ることを可能にするという効果を有している。
°Ｃ以下）においても高活性を示すため、低温度レベル
の熱エネルギーを利用し５た反応プロセスが可能となり
、燃料電池用のＨ２発生装置への利用、半導体製造時の
還元用Ｈ２の発生源など高温のＨ２を必要としない装置
・プロセスへの適用が可能であり、省エネルギー型のプ
ロセス開発のための重要な要素技術として非常に有効で
ある。また本発明の触媒の中で、アルミナなどの多孔質
担体に含浸担持させた触媒は、従来の共沈触媒に比べ、
強度が多孔質体の強度により維持・向上するため、歯し
い熱疲労のサイクルあるいは振動などの物理的な疲労に
も耐える強度的に優れた触媒となる□と同時に、ハニカ
ム形状などに成型した多孔質担体へ同触媒を担持させる
ことにより、その熱・物質移動が容易となり、有効な省
エネルギー型のプロセス・装置がコンパクトに実現され
ることを可能にするという効果を有している。
図面は従来の触媒および本発明の触媒の反応温度とメタ
ノール変換率との関係を示すグラフである。
ノール変換率との関係を示すグラフである。
Claims (1)
- １ ＣｕＯおよびＡｌ＿２Ｏ＿３と、ＺｎＯまたは／お
よびＣｒ＿２Ｏ＿３とからなることを特徴とするメタノ
ール・スチームリフォーミング用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59209560A JPH07177B2 (ja) | 1984-10-05 | 1984-10-05 | メタノ−ル・スチ−ムリフォ−ミング用触媒の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59209560A JPH07177B2 (ja) | 1984-10-05 | 1984-10-05 | メタノ−ル・スチ−ムリフォ−ミング用触媒の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6186946A true JPS6186946A (ja) | 1986-05-02 |
| JPH07177B2 JPH07177B2 (ja) | 1995-01-11 |
Family
ID=16574846
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59209560A Expired - Lifetime JPH07177B2 (ja) | 1984-10-05 | 1984-10-05 | メタノ−ル・スチ−ムリフォ−ミング用触媒の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07177B2 (ja) |
Cited By (7)
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1984
- 1984-10-05 JP JP59209560A patent/JPH07177B2/ja not_active Expired - Lifetime
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07177B2 (ja) | 1995-01-11 |
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